CN116601116A - 用于减少温室气体排放的利用循环资源制备无机化合物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于减少温室气体排放的利用循环资源制备无机化合物的方法,更详细地,涉及一种制备无机化合物的方法,其中,通过使用作为工业废弃物的脱硫副产物作为介质来捕集在工业现场产生的二氧化碳,即使没有使用单独的干燥工艺和用于促进碳酸化的pH调节用添加剂,也可以连续地制备碳酸化的无机化合物,因此与现有的工艺相比,可以显著减少温室气体和工艺成本。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于减少温室气体排放的利用循环资源制备无机化合物的方法,更详细地,涉及一种制备无机化合物的方法,其中,通过使用作为工业废弃物的脱硫副产物作为介质来捕集在工业现场产生的二氧化碳,即使没有使用单独的干燥工艺和用于促进碳酸化的pH调节用添加剂,也可以连续地制备碳酸化的无机化合物,因此与现有的工艺相比,可以显著减少温室气体和工艺成本。
背景技术
从2007年至2017年,韩国的温室气体排放量为平均每年6.62亿吨CO2当量(eq.),能源和工业工艺领域排放占94%以上。其中,二氧化碳的全球变暖潜能值(Global warmingpotential,GWP)为1,具有低于其它温室气体的值,但二氧化碳的产生量达到6.04亿吨CO2当量,占总产生量的91%以上,因此对全球变暖产生很大的影响。此外,2017年的产生量与2007年相比增加23%,愈发严重。
在工业现场,使用电力和蒸气作为工艺的能源,为了生产该能源,要运行锅炉。锅炉主要使用化石燃料,化石燃料包含硫(sulfur)成分,因此燃烧时生成硫氧化物。向大气中排放硫氧化物受到严格控制,并且在排放到大气中之前进行捕集以满足该规定。一种方法是使用石灰石将其转化为石膏。
CaCO3(固体)→CaO(固体)+CO2(气体)(>700℃)
CaO(固体)+SO2(气体)+1/2O2(气体)→CaSO4(固体)
石灰石捕集硫氧化物,因此抑制大气排放。但是,排放二氧化碳,导致全球变暖,因此抵消了其意义。
另外,燃料的燃烧过程中产生的硫氧化物与生石灰颗粒的外表面强烈反应而转化为石膏,颗粒内部仍为生石灰,并从工艺排出。未反应的生石灰成为可捕集二氧化碳的反应物。生石灰通过与水的水合反应成为熟石灰,该熟石灰与锅炉废气中的二氧化碳反应而制成碳酸化的无机化合物。
CaO+H2O→Ca(OH)2
Ca(OH)2+CO2→CaCO3+H2O
该无机化合物是应用温室气体减排技术的环保材料,通过代替部分水泥或混凝土的使用量,可以在工业现场再次使用,因此具有高附加值。
利用钙等物质通过碳酸化反应减少二氧化碳排放的现有技术如下。
韩国授权专利第10-1777142号涉及一种利用废混凝土细粉捕集二氧化碳的方法,在D/L比例低的反应器下部注入废混凝土细粉浆料和二氧化碳进行湿式碳酸化反应,将反应结束的产物以浆料状态通过反应器上部排出并经过根据比重差的碳酸化物质分离工艺。该技术是连续式反应,与非连续反应相比,产量高,但在二氧化碳注入器中发生碳酸化,导致注入喷嘴堵塞,从而运行可能会不稳定。
韩国授权专利第10-1395796号涉及一种连续碳酸化方法,所述方法可以抑制湿式工艺中的碳酸化气体注入喷嘴的堵塞现象并可以实现大容量的工艺配置,并且涉及一种通过在反应器中填充二氧化碳并将待碳酸化的溶液从反应器上部以小液滴喷射并滴落的方式制备的方法。但是,当加入大量待碳酸化的阳离子以增加二氧化碳捕集量时,随着二氧化碳转变为HCO3 -,产生高溶解度的碳酸氢盐化合物(Ca(HCO3)2),当工艺排出后压力降低时,二氧化碳再次解吸(Ca(HCO3)2→CaCO3+CO2+H2O),再次产生二氧化碳,因此二氧化碳的捕集效率降低。为了防止这种情况,需要进一步加入碱性添加剂以调节pH,因此工艺成本增加。
此外,在上述的现有技术中,通常在产物中仍然包含水分,因此在获得固体粉末时需要进一步的过滤和干燥工艺,并且再次使用燃料来生成用于干燥的热源,从而产生温室气体,因此抵消了温室气体减排的意义。
发明内容
要解决的技术问题
本发明的目的是解决上述现有技术的问题,本发明的技术问题是提供一种制备无机化合物的方法,其中,通过使用作为工业废弃物的脱硫副产物作为介质来捕集在工业现场产生的二氧化碳,即使没有使用单独的干燥工艺和用于促进碳酸化的pH调节用添加剂,也可以连续地制备碳酸化的无机化合物,因此与现有的工艺相比,可以显著减少温室气体和工艺成本。
技术方案
为了实现上述技术目的,本发明提供一种利用循环资源制备无机化合物的方法,所述方法包括:制备浆料的步骤,将脱硫石膏和水进行混合以制备脱硫石膏浆料;以及制备无机化合物的步骤,向所述脱硫石膏浆料供应含有二氧化碳的气体,并通过碳酸化反应捕集二氧化碳以制备无机化合物,其中,制备的所述无机化合物是干燥的固体粉末形式。
有益效果
根据本发明的利用循环资源制备无机化合物的方法,通过碳酸化反应生成的无机化合物以固体粉末形式排出,因此不需要单独的干燥工艺,并且不需要加入用于促进碳酸化的pH调节用添加剂,而且使用废气的温度来保持反应温度,因此可以最大限度地减少温室气体的产生,并且与现有工艺相比,可以最大限度地降低工艺成本,因此可以大幅改善产品单位。
附图说明
图1示出以实验室规模应用本发明的制备无机化合物的方法的实施例1的碳酸化反应器的示意图。
图2示出以商业工艺规模应用本发明的制备无机化合物的方法的实施例2的碳酸化反应器的示意图。
图3示出以实验室规模应用的比较例1的湿式碳酸化反应器的示意图。
图4是示出脱硫石膏的X射线衍射分析结果的图。
图5是示出脱硫石膏的SEM/EDS分析结果的图。
图6是示出实施例1的碳酸化反应后获得的无机化合物的SEM/EDS分析结果的图。
图7是示出实施例1的碳酸化反应后获得的无机化合物的X射线衍射分析结果的图。
图8是示出实施例2的碳酸化反应后获得的无机化合物的X射线衍射分析结果的图。
图9是示出比较例1的碳酸化反应后获得的无机化合物的X射线衍射分析结果的图。
具体实施方式
以下,对本发明进行更详细的说明。
本发明的利用循环资源制备无机化合物的方法包括:制备浆料的步骤,将脱硫石膏和水进行混合以制备脱硫石膏浆料;以及制备无机化合物的步骤,向所述脱硫石膏浆料供应含有二氧化碳的气体,并通过碳酸化反应捕集二氧化碳以制备无机化合物,其中,制备的所述无机化合物是干燥的固体粉末形式。
本发明的制备无机化合物的方法包括制备浆料的步骤,其中,将脱硫石膏和水进行混合以制备脱硫石膏浆料。
在制备浆料的步骤中使用的脱硫石膏是工业副产物,在一个具体实施方案中可以使用在循环流化床燃烧(circulating fluidized bed combustion,CFBC)锅炉中制备的脱硫石膏。
虽然没有特别限定,但所述脱硫石膏可以包含40重量%以上例如40-80重量%的CaO(其中,CaO还包含CaSO4),并且可以包含15-35重量%的SO3。包含SO3的钙化合物在稳定的状态下不参与碳酸化反应,只有生石灰成分参与碳酸化反应。
所述制备浆料的步骤的脱硫石膏和水可以以25至45:55至75的重量比混合,例如可以以28至42:58至72、30至40:60至70或32至38:62至68的重量比混合。在本发明的制备无机化合物的方法中,在制备浆料的步骤中不使用pH调节用添加剂,这是因为在以上述重量比制备脱硫石膏浆料时,二氧化碳的捕集效率高。当不在上述重量比的范围内时,二氧化碳和脱硫石膏浆料的碳酸化反应不能顺利进行,因此无机化合物的制备可能会不良,并且减少温室气体的效果可能会变差。
本发明的制备无机化合物的方法包括制备无机化合物的步骤,其中,向所述脱硫石膏浆料供应含有二氧化碳的气体,并通过碳酸化反应捕集二氧化碳以制备无机化合物。
在所述制备无机化合物的步骤中,所述含有二氧化碳的气体可以是循环流化床燃烧锅炉的废气。通过使用作为工业副产物的循环流化床燃烧锅炉的废气作为含有二氧化碳的气体,可以减少温室气体,并且如下所示可以通过将气体的热能用于工艺来最大限度地降低工艺成本。
在一个具体实施方案中,锅炉废气的组成如下。二氧化碳由燃料的燃烧和用于脱硫反应的石灰石产生,并且二氧化碳是废气的约15-20体积%。氮气为70-75体积%,水分和氧气分别为3-6体积%和2-5体积%。对于SOx和NOx,根据环境规定利用TMS进行控制。
在一个具体实施方案中,在所述制备无机化合物的步骤中,通过使用含有二氧化碳的气体作为热源,可以将工艺温度保持在100-150℃。此外,在所述制备无机化合物的步骤中,含有二氧化碳的气体和脱硫石膏浆料可以以交叉流或同向流接触以发生碳酸化反应。
在本发明的制备无机化合物的方法中,进行所述制备无机化合物的步骤的碳酸化反应器是烟气脱硫(Flue-gas desulfurization,FGD)反应器形式,并且是交叉流或同向流结构的喷射方式,锅炉废气从下往上流动(参见图2)。通过含有二氧化碳的气体即废气,将反应温度保持在100-150℃。脱硫石膏浆料可以在设有搅拌器的储罐中混合,并且可以在加入碳酸化反应器之前进行加热。脱硫石膏浆料通过喷嘴喷射到碳酸化反应器中,并且可以与雾化空气(Atomizing air)一起注入到喷嘴中,使得可以很好地进行喷射并形成小液滴。
在制备无机化合物的步骤中,在上述条件下,脱硫石膏浆料中包含的熟石灰与含有二氧化碳的气体中包含的二氧化碳发生反应而转化为碳酸钙,并且一起注入的水分由于碳酸化反应中产生的热和含有二氧化碳的气体(锅炉废气)的热而被汽化并以水蒸气的形式排出。因此,本发明中制备的无机化合物是干燥的固体粉末形式,与现有技术不同,不需要单独的干燥工艺,因此可以降低工艺成本。转化的无机化合物可以以去除水分的固体粉末形式储存在布袋室(Bag house)中。所述无机化合物包含石膏和碳酸钙。
以下,通过实施例和比较例对本发明进行更详细的说明。但是,本发明的范围并不限定于这些实施例。
[实施例]
实施例1
在实验室规模中,为了捕集二氧化碳,在交叉流喷嘴喷射型方式的圆柱形碳酸化反应器中注入脱硫石膏浆料和气体(参见图1)。
对于脱硫石膏浆料,将脱硫石膏和水以25至45:55至75的重量比加入浆料罐(1)中并使用磁力搅拌器(2)进行混合,使得脱硫石膏中的生石灰与水充分接触以发生水合反应。在注入脱硫石膏浆料时,使用氮气以1.5-2.0巴(表压)(bar.g)对浆料罐进行加压(6),并预热至95℃,以抑制在反应器中注入浆料时产生的反应气氛的温度的降低。浆料以喷射形式从圆柱形反应器(4)的侧面注入。
将二氧化碳(7)预热(3)至110-120℃并以3巴(表压)的压力从圆柱形反应器上部注入。
碳酸化反应器通过加热夹套(5)和预热的二氧化碳保持在110-120℃。在将脱硫石膏浆料和二氧化碳喷射到反应器中之后,在反应器下部(9)收集生成的物质。二氧化碳和蒸发的水分从碳酸化反应器上部(8)排出。
为了确认脱硫石膏是否通过碳酸化反应器和碳酸化反应捕集二氧化碳,进行了SEM/EDS分析和X射线衍射分析(参见图6和图7)。通过与脱硫石膏的X射线衍射分析和SEM/EDS分析结果(参见图4和图5)进行比较,确认了脱硫石膏中的生石灰捕集二氧化碳而生成碳酸钙(结晶相:方解石(calcite))。
实施例2
在商业设施规模中,为了捕集二氧化碳,在同向流喷嘴喷射型方式的碳酸化反应器中注入脱硫石膏浆料和气体(参见图2)。
将脱硫石膏和水以25至45:55至75的重量比加入脱硫石膏浆料罐(11)中,并使用搅拌器(12),使得脱硫石膏中的生石灰与水充分接触以发生水合反应。将包含通过水合反应生成的熟石灰的脱硫石膏浆料以3-5巴(表压)的压力通过泵(13)和喷嘴(14)输送至碳酸化反应器(15),并且喷射角为40-60°。此时,将雾化空气(18)以2.5-4.5巴(表压)的压力注入喷嘴中,使得通过喷嘴均匀地喷射到碳酸化反应器内部。
通过CFBC锅炉废气(17)的流动,将反应温度保持在130-150℃。CFBC锅炉废气中包含的二氧化碳与通过喷嘴喷射的脱硫石膏浆料中包含的熟石灰进行碳酸化反应而转化为碳酸钙。
包含转化的碳酸钙的无机化合物随着锅炉废气流(19)从碳酸化反应器上部排出并输送至布袋室(16)。其中,包含无机化合物的固形物从布袋室的下部(20)排出,反应后的废气则从上部(21)排出并通过烟囱排放到大气中。此时,在熟石灰的制备中使用的水在碳酸化反应过程中由于反应器温度而被汽化,并包含在反应后的废气中排放到大气中。如上所述生成的无机化合物可以以不包含水分的干燥的固体粉末形式获得。
为了确认脱硫石膏中的生石灰是否通过碳酸化反应器捕集二氧化碳,进行了X射线衍射分析(参见图8)。在碳酸化反应后,生石灰所对应的峰(peak)减少,碳酸钙峰大幅增强,从而确认到进行了碳酸化反应。
比较例1
应用作为常规工艺的湿式工艺进行了实验室规模的二氧化碳捕集实验(参见图3)。将脱硫石膏和水以25至45:55至75的重量比加入脱硫石膏浆料罐(36)中,使用磁力搅拌器(35)在常温下搅拌,并使气体注入喷嘴(34)位于脱硫石膏浆料的内部并注入二氧化碳(37)。此时,将湿式碳酸化反应器以0.8-1.2巴(表压)进行加压(31,33)以促进碳酸化反应,并注入二氧化碳,其中,堵塞气体的出口以立即注入与碳酸化反应消耗的二氧化碳一样多的二氧化碳。当不再注入二氧化碳时终止反应,并使用球形流量计(32)确认注入程度。反应终止后,通过过滤和干燥工艺获得固体粉末形式的产物。
为了确认脱硫石膏是否通过碳酸化反应器和碳酸化反应捕集二氧化碳,进行了X射线衍射分析(图9)。在碳酸化反应后,生石灰所对应的峰消失,碳酸钙峰大幅增强,因此确认到进行了碳酸化反应。
从上述实验可知,本发明的制备无机化合物的方法中可以制备干燥的固体形式的无机化合物,因此即使不使用单独的干燥工艺和用于促进碳酸化的pH调节用添加剂,也可以连续地制备无机化合物,因此可以确认与现有的工艺相比,可以显著降低工艺成本。
但是,在通过比较例1中进行的现有的湿式工艺制备无机化合物的情况下,可以确认在二氧化碳注入器中发生碳酸化,导致注入喷嘴堵塞,从而操作不稳定,因此碳酸化设备的维护周期短,并且为了获得干燥的无机化合物,需要单独的过滤和干燥工艺,因此工艺的经济性或效率相对降低。
Claims (9)
1.一种利用循环资源制备无机化合物的方法,其包括:
制备浆料的步骤,将脱硫石膏和水进行混合以制备脱硫石膏浆料;以及
制备无机化合物的步骤,向所述脱硫石膏浆料供应含有二氧化碳的气体,并通过碳酸化反应捕集二氧化碳以制备无机化合物,
其中,制备的所述无机化合物是干燥的固体粉末形式。
2.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,所述脱硫石膏在循环流化床燃烧锅炉中制备,并且包含40-80重量%的CaO和15-35重量%的SO3。
3.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,所述制备浆料的步骤中的脱硫石膏和水以25至45:55至75的重量比混合。
4.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,在所述制备浆料的步骤中不使用pH调节用添加剂。
5.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,所述含有二氧化碳的气体是循环流化床燃烧锅炉的废气。
6.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,在所述制备无机化合物的步骤中,通过使用含有二氧化碳的气体作为热源,将工艺温度保持在100-150℃。
7.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,在所述制备无机化合物的步骤中,含有二氧化碳的气体和脱硫石膏浆料以交叉流或同向流接触以发生碳酸化反应。
8.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,在所述制备无机化合物的步骤中,含有二氧化碳的气体和脱硫石膏浆料以交叉流或同向流接触以进行碳酸化反应。
9.根据权利要求1所述的利用循环资源制备无机化合物的方法,其中,所述无机化合物包含石膏和碳酸钙。
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