CN116589073A - 原位同时产生o3和h2o2的高级氧化反应器及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器及方法，涉及电化学水处理技术领域，包括反应池、原位O3生成模组、原位H2O2生成模组、第一气室、第二气室；反应池配有反应池上盖和排水阀门；第一气室、第二气室均设置在反应池的外壁，第一气室的进气口与氧气气源连接，第一气室的出气口与第二气室的入气口通过气体管道连接；原位O3生成模组安装于反应池内壁，原位O3生成模组的阳极一侧内置于反应池，阴极一侧内置于第一气室；原位H2O2生成模组安装于反应池内壁上，其阳极和阴极催化层侧内置于反应池，阴极气体扩散层侧内置于第二气室。本发明处理废水时成本低、控制方便、更安全，且处理效果好，无污染，适用范围广。
Description
技术领域
本发明涉及电化学水处理技术领域，更具体的说是涉及一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器及方法。
背景技术
随着工农业的飞速发展，水环境污染问题日益突出，尤其是有机废水污染。其中化工废水中可能含有苯酚和氯苯；制药厂排放的废水中可能含有各类抗生素；焦化厂废水中可能含有多种多环芳烃；农田废水中可能含有高浓度的农药或者除草剂；食品加工厂排放的废水中可能含有高BOD浓度的有机污染物；城市污水中含有包括油、部分溶解的有机物、表面活性剂等不同类型的有机污染物。这些有机污染废水对生态环境造成破坏的同时，也在影响着人类的生命健康。
高级氧化技术是处理有机污染废水的一种常用方法，具体包括光化学氧化法、催化湿式氧化法、超声氧化法、芬顿氧化法等。光化学氧化法效率受催化剂性质、紫外线波长和反应器的限制，且光催化需要解决透光度的问题，因为某些有机废水(如印染废水)中的一些悬浮物和较深的色度都不利于光线的透过，会影响光催化效果，同时目前使用的催化剂多为纳米颗粒，回收困难。超声氧化法由于能耗大、处理成本相对较高且降解不彻底等缺点限制了其应用，因此，使用超声波处理废水往往不是单独进行，而是与其他技术相结合，该技术主要起辅助作用。芬顿氧化法要求在酸性条件下进行，pH适用范围较小，H2O2所需试剂量偏大，反应体系中需不断补充Fe2+，同时部分初始物质不能完全矿化，转化为某些中间产物，这些中间产物可能会抑制·OH的生成，并且与Fe3+形成络合物造成二次污染。
O3与H2O2联用，会加快O3的分解，促进羟基自由基(·OH)的产生，产生的·OH氧化电位为2.8V，几乎可以与废水中的所有有机物分子反应。同时，这种高级氧化技术不会带来副产物，且矿化效率高、氧化反应速度快、无二次污染，最终产生H2O和CO2。O3与H2O2连用还可以抑制O3氧化时可能产生溴酸盐。但是，现有技术大多用以下两种方法，一是投加H2O2化学试剂、通入O3气体；二是原位电产生H2O2，通入O3与O2的混合气体或者加入O3发生器。方法一如果在局部投加过多地H2O2，生成地·OH会与之发生反应，致使部分·OH没有与有机污染物发生反应就被消耗。方法二不仅增加了能耗，同时多余的O3溢出会造成大气污染。
因此，如何克服现有技术中需要额外添加O3、处理效率低等技术问题，是本领域技术人员亟需解决的问题。
发明内容
有鉴于此，本发明提供了一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器及方法，不需要额外添加药剂，利用电化学方法高效、持续产生O3和H2O2，并迅速反应产生·OH去除废水中的有机污染物。
为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，包括反应池、原位O3生成模组、原位H2O2生成模组、第一气室、第二气室；
所述反应池配有可移动的反应池上盖，反应池底部设有排水阀门；
所述第一气室、第二气室均设置在反应池的外壁上，所述第一气室的进气口与氧气气源连接，第一气室的出气口与第二气室的入气口通过气体管道连接；
所述原位O3生成模组安装于反应池内壁上，原位O3生成模组的阳极一侧内置于反应池中，阴极一侧内置于第一气室中；
所述原位H2O2生成模组安装于反应池内壁上，原位H2O2生成模组的阳极和阴极催化层侧内置于反应池中，阴极气体扩散层侧内置于第二气室中。
可选的，所述原位O3生成模组和原位H2O2生成模组安装于反应池相对的两侧内壁上，所述第一气室和第二气室安装于反应池相对的两侧外壁上，其中，原位O3生成模组与第一气室位于反应池的同一侧，原位H2O2生成模组与第二气室位于反应池的同一侧。
可选的，所述反应池为无隔膜反应池，侧面内壁上留有卡槽装置，所述原位O3生成模组和原位H2O2生成模组均通过所述卡槽装置安装于反应池内壁上；所述反应池底部设有圆盘涡轮式搅拌器；所述反应池上盖设置有进水口。
可选的，所述原位O3生成模组采用膜电极组件MEA，由C-PTFE阴极、Nafion聚合物电解质和掺硼金刚石BDD阳极热压而成，膜电极组件MEA采用直流电源，通过阳极H2O氧化产生O3。
可选的，所述原位H2O2生成模组的阴极采用气体扩散电极GDE，所述原位H2O2生成模组的阳极采用铱钽钛网状阳极。
可选的，所述第二气室的出气口与空气连通，第一气室的进气口、出气口以及第二气室的进气口、出气口均安装有阀门。
一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应方法，使用上述任一项所述一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器进行高级氧化反应，包括以下步骤：
关闭排水阀门，将待处理废水从反应池上盖加入反应池内；
开启第一气室，依据待处理废水的浓度判断是否开启第二气室，并执行对应操作；
分别控制原位O3生成模组和原位H2O2生成模组中的直流电源，以及待处理废水的水力停留时间；待处理废水处理结束后，打开排水阀门，将处理后的水体排出。
经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本发明提供了一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器及方法，与现有技术相比，具有以下有益效果：
本发明利用电催化原位产生O3和H2O2的高级氧化反应器，使用O3和H2O2混合产生·OH来降解废水中的有机污染物，达到杀菌、消毒、净化水质的作用。
本发明反应器不需要额外加入化学药剂，可以大幅降低处理成本；所需的O3和H2O2都由反应器原位产生，方便控制浓度，不需要额外添加高浓度的O3和H2O2原料，提高了处理过程中的安全性；处理废水时无需调节pH，适用范围广；持续产生的O3和持续产生的H2O2在反应器中能够充分反应生成·OH，处理效果更好；处理过程只需消耗电和空气，且处理最终产物为H2O和CO2，清洁、无二次污染；本发明的高级氧化反应器不仅可以适用于小型废水处理，也可通过原位O3生成模组和原位H2O2生成模组的叠加，进行大规模废水处理。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。
图1为本发明的高级氧化反应器的结构示意图；
图2为本发明的原位O3生成模组示意图；
图3为本发明的原位H2O2生成模组示意图；
其中，1表示反应池，2表示反应池上盖，3表示排水阀门，4表示原位O3生成模组，5表示原位H2O2生成模组，6表示第一气室，7表示第二气室，8表示圆盘涡轮式搅拌器；
41表示掺硼金刚石BDD阳极，42表示C-PTFE阴极，43表示Nafion聚合物电解质，A表示直流电源；
51表示气体扩散电极GDE，52表示铱钽钛网状阳极。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明实施例公开了一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，参见图1，包括反应池1、原位O3生成模组4、原位H2O2生成模组5、第一气室6、第二气室7；所述反应池1配有可移动的反应池上盖2，所述反应池上盖2设置有进水口，反应池1底部设有排水阀门3以及圆盘涡轮式搅拌器8；所述第一气室6、第二气室7均设置在反应池1的外壁上，所述第一气室6的进气口与氧气气源连接，第一气室6的出气口与第二气室7的入气口通过气体管道连接；所述原位O3生成模组4安装于反应池1内壁上，原位O3生成模组4的阳极一侧内置于反应池1中，阴极一侧内置于第一气室6中，使原位O3生成模组4在反应池1原位产生O3；所述原位H2O2生成模组5安装于反应池1内壁上，原位H2O2生成模组5的阳极和阴极催化层侧内置于反应池1中，阴极气体扩散层侧内置于第二气室7中，使原位H2O2生成模组5在反应池1原位产生H2O2。
在本实施例中，将原位O3生成模组4和原位H2O2生成模组5安装于反应池1相对的两侧内壁上，所述第一气室6和第二气室7安装于反应池1相对的两侧外壁上，其中，原位O3生成模组4与第一气室6位于反应池1的同一侧，原位H2O2生成模组5与第二气室7位于反应池1的同一侧。
反应池1为无隔膜反应池，侧面内壁上留有卡槽装置，所述原位O3生成模组4和原位H2O2生成模组5均通过所述卡槽装置安装于反应池1内壁上。反应池1底部安装圆盘涡轮式搅拌器8，能够增加反应池1内的湍流，从而增加原位O3生成模组4产生的O3和原位H2O2生成模组5产生的H2O2的接触面积，更高效的产生·OH。
参见图2，原位O3生成模组4采用膜电极组件MEA，由C-PTFE阴极42、Nafion聚合物电解质43和掺硼金刚石BDD阳极41热压而成，膜电极组件MEA采用直流电源，通过阳极H2O氧化产生O3。
参见图3，原位H2O2生成模组5的阴极采用气体扩散电极GDE 51，在直流电场中，制得的GDE可以在固液气三相界面处将O2还原生成H2O2；所述原位H2O2生成模组5的阳极采用铱钽钛网状阳极52，在直流电场中，能够产生O2，且网状会减少影响产生O2的扩散。
第一气室6为原位O3生成模组4提供O2，第二气室7为原位H2O2生成模组5中的GDE阴极提供O2，所述第二气室7的出气口可与空气连通，第一气室6的进气口、出气口以及第二气室7的进气口、出气口均安装有阀门，控制所曝气体流速。
本实施例还公开一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应方法，使用上述任一项所述一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器进行高级氧化反应，包括以下步骤：
关闭排水阀门3，将待处理废水从反应池上盖2加入反应池1内，开启圆盘涡轮式搅拌器8；
开启第一气室6，依据待处理废水的浓度判断是否开启第二气室7，并执行对应操作；当待处理废水为低浓度时，第二气室7关闭不使用，由原位H2O2生成模组5中铱钽钛网状阳极52发生析氧反应为GDE阴极提供O2；当待处理废水为高浓度时，第二气室7开启使用，为原位H2O2生成模组5中GDE阴极提供O2；
分别控制原位O3生成模组4和原位H2O2生成模组5中的直流电源，以及待处理废水的水力停留时间，反应池1内进行高级氧化反应；待处理废水处理结束后，打开排水阀门3，将处理后的水体排出。
在上述高级氧化反应过程中，对水力停留时间、原位同时产生O3和H2O2的浓度、所需电流大小的控制的方法为：
1)待处理污废水进水流量为q，反应池内废水体积为V，废水在反应池1内的水力停留时间与流量q满足如下关系：
2)原位O3生成模组4和原位H2O2生成模组5产生的O3和H2O2的反应满足如下关系：H2O2+2O3→3O2+2·OH，O3和H2O2摩尔比范围为1:0.5～1:1.2。
3)当所需处理废水污染物浓度为50～200mg/L，所需·OH浓度C1＝50～200mg/L，O3和H2O2生成·OH产率为50％，所需O3浓度C2＝100～400mg/L，所需H2O2浓度C3＝50～480mg/L。
4)根据法拉第定律，电极上产生或消耗的电子的物质的量ne与电量Q满足如下关系：
其中，ne表示电极上产生或消耗的电子的物质的量，单位：mol；F表示1mol电子的电量，1F＝96485C·mol-1；
若电子的得失数为z，通入电量Q，则电极上发生反应的物质的量n满足如下关系：
电极上发生反应的物质的质量m为：
m＝nM
电量Q与电极上发生反应的物质的质量m满足如下关系：
电量Q与外电路中流过的电流i满足如下关系：
Q＝i·t
其中，t表示时间，M为相对分子质量。
综上，分别控制原位O3生成模组4和原位H2O2生成模组5中的直流电源，使原位O3生成模组4的电流范围为19.14～76.58A，使原位H2O2生成模组5的电流范围为4.50～43.24A。
例如，对于2L含有100ppm TOC的废水进行处理，水力停留时间HRT＝3min，控制原位O3生成模组4的电流为36.37A，原位H2O2生成模组5的电流为8.56A，使产生190mg/L的O3和95mg/L的H2O2，此时TOC去除率能够达到95％。
工作原理：
原位生成O3模组的阳极发生氧化反应，生成O3，反应式为：
3H2O→O3+6H++6e-
原位生成H2O2模组的阴极发生还原反应，生成H2O2，反应式为：
O2+2H++2e-→H2O2
原位生成H2O2模组的阳极发生氧化反应，生成O2，反应式为：
2H2O→O2+4H++4e-
O3与H2O2反应生成·OH，反应式为：
H2O2+2O3→3O2+2·OH
所产生的·OH氧化电位为2.8V，能够无差别氧化水体中的有机污染物，达到净化水质的效果。
本说明书中各个实施例采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分互相参见即可。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。
Claims (7)
1.一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，包括反应池(1)、原位O3生成模组(4)、原位H2O2生成模组(5)、第一气室(6)、第二气室(7)；
所述反应池(1)配有可移动的反应池上盖(2)，反应池(1)底部设有排水阀门(3)；
所述第一气室(6)、第二气室(7)均设置在反应池(1)的外壁上，所述第一气室(6)的进气口与氧气气源连接，第一气室(6)的出气口与第二气室(7)的入气口通过气体管道连接；
所述原位O3生成模组(4)安装于反应池(1)内壁上，原位O3生成模组(4)的阳极一侧内置于反应池(1)中，阴极一侧内置于第一气室(6)中；
所述原位H2O2生成模组(5)安装于反应池(1)内壁上，原位H2O2生成模组(5)的阳极和阴极催化层侧内置于反应池(1)中，阴极气体扩散层侧内置于第二气室(7)中。
2.根据权利要求1所述的一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，所述原位O3生成模组(4)和原位H2O2生成模组(5)安装于反应池(1)相对的两侧内壁上，所述第一气室(6)和第二气室(7)安装于反应池(1)相对的两侧外壁上，其中，原位O3生成模组(4)与第一气室(6)位于反应池(1)的同一侧，原位H2O2生成模组(5)与第二气室(7)位于反应池(1)的同一侧。
3.根据权利要求1所述的一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，所述反应池(1)为无隔膜反应池，侧面内壁上留有卡槽装置，所述原位O3生成模组(4)和原位H2O2生成模组(5)均通过所述卡槽装置安装于反应池(1)内壁上；所述反应池(1)底部设有圆盘涡轮式搅拌器(8)；所述反应池上盖(2)设置有进水口。
4.根据权利要求1所述的一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，所述原位O3生成模组(4)采用膜电极组件MEA，由C-PTFE阴极(42)、Nafion聚合物电解质(43)和掺硼金刚石BDD阳极(41)热压而成，膜电极组件MEA采用直流电源，通过阳极H2O氧化产生O3。
5.根据权利要求1所述的一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，所述原位H2O2生成模组(5)的阴极采用气体扩散电极GDE(51)，所述原位H2O2生成模组(5)的阳极采用铱钽钛网状阳极(52)。
6.根据权利要求1所述的一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器，其特征在于，所述第二气室(7)的出气口与空气连通，第一气室(6)的进气口、出气口以及第二气室(7)的进气口、出气口均安装有阀门。
7.一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应方法，使用权利要求1-7任一项所述一种原位同时产生O3和H2O2的高级氧化反应器进行高级氧化反应，其特征在于，包括以下步骤：
关闭排水阀门(3)，将待处理废水从反应池上盖(2)加入反应池(1)内；
开启第一气室(6)，依据待处理废水的浓度判断是否开启第二气室(7)，并执行对应操作；
分别控制原位O3生成模组(4)和原位H2O2生成模组(5)中的直流电源，以及待处理废水的水力停留时间；待处理废水处理结束后，打开排水阀门(3)，将处理后的水体排出。
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- 2023-07-03 CN CN202310817052.7A patent/CN116589073A/zh not_active Withdrawn
Cited By (2)
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|---|---|---|---|---|
| CN117417035A (zh) * | 2023-12-18 | 2024-01-19 | 中国科学院生态环境研究中心 | 阳极产气态臭氧同步阴极产生双氧水的水处理装置及方法 |
| CN117417035B (zh) * | 2023-12-18 | 2024-03-12 | 中国科学院生态环境研究中心 | 阳极产气态臭氧同步阴极产生双氧水的水处理装置及方法 |
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