CN116371452A - 一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂、制备方法及其应用。其制备方法为:步骤1、将CsBr、CuBr2加入到DMSO中,使其分散均匀,将该溶液注入到异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;步骤2、将分子筛加入到Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;步骤3、将步骤2所得悬浮液离心,将得到的沉淀物进行干燥,得到一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂,具有很高的CO2吸附能力和催化活性,而且保留了Cs2CuBr4纳米晶的稳定性。其制备方法简单,可控性强,容易实现规模化生产。
Description
技术领域
本发明属于材料领域,涉及一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂、制备方法及其应用。
背景技术
人类活动以及全球工业的高速发展导致化石燃料的不断消耗和大量二氧化碳排放,引发了严重的能源危机和温室效应等诸多问题。光催化技术作为一种极具潜力的绿色新型技术之一,可以通过太阳能将温室气体如二氧化碳转化为具有高附加值的化学品和燃料,有利于解决化石燃料短缺和全球环境污染等问题。如何构建合理的光催化体系,以实现CO2的高效吸附和活化转化成为该领域内所面临的巨大挑战。
近年来,卤化物钙钛矿纳米晶由于具有良好的光吸收能力、可调节的带隙以及合适的能级位置被用于还原CO2的光催化材料。然而,单纯的卤化物钙钛矿材料普遍存在着载流子辐射复合严重、CO2吸附能力差、表面活性位点少等问题,从而限制了这类材料的实际应用。另一方面,由于纳米晶具有较高的表面能,造成该类材料团聚现象严重,从而影响其光催化性能。介孔分子筛是孔径介于2-50nm的一类多孔材料,这类材料具有极高的比表面积、规则有序的孔道结构、狭窄的孔径分布、孔径大小连续可调等特点,使得它在很多微孔沸石分子筛难以完成的大分子的吸附、分离,尤其是催化反应中发挥作用。
发明内容
本发明所要解决的技术问题为单纯的卤化物钙钛矿材料光催化CO2性能较差的问题。为此,本发明将无铅钙钛矿纳米晶Cs2CuBr4嵌入到KIT-6介孔分子筛的介孔孔道中,构建核壳结构Cs2CuBr4与KIT-6异质结,得到了一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂,并公开了其制备方法及应用。
本发明通过以下技术方案解决上述技术问题。
本发明的第一方面,提供了一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、将CsBr、CuBr2加入到DMSO中,使其分散均匀,将该溶液注入到异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;
步骤2、将分子筛加入到Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;
步骤3、将步骤2所得悬浮液离心,将得到的沉淀物进行干燥,得到一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂。
优选地,所述步骤1中通过超声处理使CsBr和CuBr2在DMSO中分散均匀。
优选地,所述步骤1中CsBr:CuBr2:DMSO:异丙醇的比例为16-100mg:8-55mg:5-20mL:95-480mL。
优选地,所述步骤2中分子筛与Cs2CuBr4纳米晶溶液的比例为30-300mg:100-500mL。
进一步优选地,所述步骤2中使用的分子筛为KIT-6介孔分子筛。
优选地,所述步骤3中干燥的温度为60-80℃,干燥时间为8-12h。
本发明的第二方面,提供了一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂,其由上述制备方法制得。
本发明的第三方面,提供了一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂在光催化还原CO2中的应用。
与现有技术相比,本发明的有益效果在于:
1、KIT-6介孔分子筛的介孔孔道对CO2气体分子有非常强的浓缩作用,有利于促进材料对CO2分子的吸附和活化。
2、KIT-6介孔分子筛独特的孔结构使其具有非常大的比表面积和丰富的反应活性位点,对于促进CO2分子的还原有利。
3、将Cs2CuBr4纳米晶嵌入到KIT-6介孔分子筛的介孔孔道中可以有效抑制Cs2CuBr4纳米晶的团聚现象,从而提高其稳定性。
4、该方法操作简单,可控性强,容易实现规模化生产。
附图说明
图1为实施例1得到的高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂的X射线衍射(XRD)图谱;
图2为实施例1得到的高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂的透射电子显微镜(TEM)照片;
图3为实施例1得到的高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂和单纯Cs2CuBr4纳米晶的CO2吸附性能对比;
图4为实施例1得到的高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂和单纯Cs2CuBr4纳米晶在模拟太阳光下还原CO2得到的CO产量对比。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。本实施例以本发明技术方案为前提进行实施,给出了详细的实施方式和具体的操作过程,但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
本发明中的KIT-6介孔分子筛购于南京吉仓纳米科技有限公司。
实施例1
步骤1、将42mg CsBr,22mg CuBr2加入到10mL DMSO中,超声处理使其分散均匀,将该溶液迅速注入到240mL异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;
步骤2、将100mg KIT-6介孔分子筛加入到步骤1所得的Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;
步骤3、将所得悬浮液离心,将得到的沉淀物置于真空干燥箱中,80度干燥10h,得到Cs2CuBr4光催化剂。
实施例2
步骤1、将42mg CsBr,22mg CuBr2加入到10mL DMSO中,超声处理使其分散均匀,将该溶液迅速注入到240mL异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;
步骤2、将256mg KIT-6介孔分子筛加入到步骤1所得的Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;
步骤3、将所得悬浮液离心,将得到的沉淀物置于真空干燥箱中,80度干燥10h,得到Cs2CuBr4光催化剂。
实施例3
步骤1、将42mg CsBr,22mg CuBr2加入到10mL DMSO中,超声处理使其分散均匀,将该溶液迅速注入到240mL异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;
步骤2、将42.7mg KIT-6介孔分子筛加入到步骤1所得的Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;
步骤3、将所得悬浮液离心,将得到的沉淀物置于真空干燥箱中,80度干燥10h,得到Cs2CuBr4光催化剂。
应用实施例1
将10mg实施例1所得的Cs2CuBr4光催化剂、100μL去离子水和10mL乙酸乙酯加入到密封的耐热玻璃瓶中,完全抽真空以去除瓶内的空气,再注入CO2。然后用300W氙灯照射密封系统,光照强度为150mW·cm-2。每隔一个小时取样一次,利用气相色谱仪(GC9700,福立分析仪器有限公司)检测CO2还原产物。
光照反应1h、2h、3h、4h后所得的CO的产量如图4所示。从图4中可以看出,在光照4h后,实施例1所得的Cs2CuBr4光催化剂在可见光下还原CO2所得的CO的产量为206.37微摩尔/克。
对比实施例1
将10mg单纯Cs2CuBr4纳米晶、100μL去离子水和10mL乙酸乙酯加入到密封的耐热玻璃瓶中,完全抽真空以去除瓶内的空气,再注入CO2。然后用300W氙灯照射密封系统,光照强度为150mW·cm-2。每隔一个小时取样一次,利用气相色谱仪(GC9700,福立分析仪器有限公司)检测CO2还原产物。
光照反应1h、2h、3h、4h后所得的CO的产量如图4所示。从图4中可以看出,在光照4h后,单纯的Cs2CuBr4纳米晶为催化剂在相同时间下产生的CO为89.52微摩尔/克。
Claims (8)
1.一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1、将CsBr、CuBr2加入到DMSO中,使其分散均匀,将该溶液注入到异丙醇中,得到Cs2CuBr4纳米晶溶液;
步骤2、将分子筛加入到Cs2CuBr4纳米晶溶液中,搅拌过夜,得到悬浮液;
步骤3、将步骤2所得悬浮液离心,将得到的沉淀物进行干燥,得到一种高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂。
2.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的步骤1中通过超声处理使CsBr和CuBr2在DMSO中分散均匀。
3.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的步骤1中CsBr:CuBr2:DMSO:异丙醇的比例为16-100mg:8-55mg:5-20mL:95-480mL。
4.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的步骤2中分子筛与Cs2CuBr4纳米晶溶液的比例为30-300mg:100-500mL。
5.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的步骤2中使用的分子筛为KIT-6介孔分子筛。
6.如权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述的步骤3中干燥的温度为60-80℃,干燥时间为8-12h。
7.一种由权利要求1~6中任一项所述的制备方法制备得到的高效吸附和还原CO2的Cs2CuBr4光催化剂。
8.如权利要求7所述的光催化剂在光催化还原CO2中的应用。
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