CN116217673A - 多肽、包括其的光刻胶组合物、和使用其形成图案的方法 - Google Patents

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Abstract

多肽、包括其的光刻胶组合物、和使用其形成图案的方法。多肽包括：区域A和区域B，其中，区域A具有20％或更大的丙氨酸含量并且包括至少一个具有4‑10个连续氨基酸残基的第一重复单元，和区域B具有10％或更大的酪氨酸含量，5％或更大的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量，以及一个或多个包括4‑10个连续氨基酸残基的第二重复单元。

Description

多肽、包括其的光刻胶组合物、和使用其形成图案的方法
对相关申请的交叉引用
本申请要求在韩国知识产权局于2021年12月2日提交的韩国专利申请No.10-2021-0171197的优先权以及由其产生的所有权益，将其公开内容全部通过引用引入本文中。
技术领域
本公开内容涉及多肽、包括所述多肽的光刻胶组合物、和通过使用所述光刻胶组合物形成图案的方法。
背景技术
半导体器件的高度集成已经促成对于在所述器件中的更精细(例如，更高)分辨率和更精确的图案化的需要。化学放大材料常规地用于光刻胶；然而，这样的材料可导致在光刻胶显影期间的酸扩散，其又使得更加难以在半导体器件中实现精细或高分辨率的图案。而且，目前用于形成光刻胶膜和/或使光刻胶膜显影的材料的许多可为对人类健康和环境潜在地有害的。
因此，存在对于如下的生态友好的光刻胶材料的需求：其适合用于实现精细或高分辨率的图案(例如，在半导体器件中)，且减小或消除对于在图案化过程中的潜在有害的化学品的需要或这样的化学品/材料向环境中的释放。
发明内容
提供用于光刻胶的多肽和包括所述多肽的光刻胶组合物。另外，提供通过在图案化过程中使用所述光刻胶组合物形成图案例如半导体器件中的图案的生态友好的方法。
另外的方面将部分地在随后的描述中阐明，且部分地将由所述描述明晰，或者可通过本公开内容的所呈现的实施方式的实践获悉。
根据一个方面的多肽包括区域A和区域B，其中区域A可具有20％或更大的丙氨酸含量且可包括至少一个具有4-10个连续氨基酸残基的第一重复单元，并且区域B可具有10％或更大的含量的酪氨酸，且可具有5％或更大的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量，以及一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第二重复单元。
在区域B中，所述第二重复单元中的酪氨酸的含量对丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量可提供7:3-3:7的比率。
在区域B中，所述酪氨酸与所述丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种可彼此相邻并且形成肽键。
在区域B中，所述酪氨酸的氨基与所述丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的羧基可形成肽键。
所述第一重复单元可由下式1表示，且所述第二重复单元可由下式2表示：
式1
X11-(Ala-X12)n11-X13
式2
X21-(X22-X23)n21-(X24-X25)n22-Tyr，
其中，在式1和2中，
X11和X12各自独立地为Gly或Ala，
X13为Ser或Ala，和
n11为1-4的整数；和
X21和X23各自独立地为Gly或Ala，
X22和X24各自独立地为Gly、Ala、或Val，
X25为Ser、Thr、Asn、或Gln，
n21为0-3的整数，n22为1-4的整数，且n21和n22之和为1-4的整数。
在式1和2中，X11和X12可各自为Gly，X13可为Ser，n11可为1或2；且X21和X23可各自为Gly，X22和X24可各自独立地为Ala或Val，X25可为Ser、Thr、Asn或Gln，n21可为0-2的整数，n22可为1，且n21和n22之和可为1、2、或3。
在根据实施方式的多肽中，所述第一重复单元可为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser或Gly-Ala-Ala-Ser，且所述第二重复单元可为Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Val-Gly-Ala-Ser-Tyr、或Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr。
在根据实施方式的多肽中，区域A可包括1-7个第一重复单元，且区域B可包括1-20个第二重复单元。
所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率可为约1:1-约1:x，其中x为大于1的实数。
根据实施方式的多肽可进一步包括区域H，区域H包括Gly-Ala-Ala-Ser。
区域H可由式3表示：
式3
X31-(Ala-X32)n31-X33-Gly-Ala-Ala-Ser，
其中，在式3中，
X31和X32各自独立地为Gly或Ala，X33为Ser或Ala，且n31为1或2。
区域H可为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser-Gly-Ala-Ala-Ser。
根据另一方面的光刻胶组合物可包括以上描述的多肽和水。
所述光刻胶组合物可具有约0.1重量/体积％(w/v％)-约20重量/体积％的多肽浓度。
根据还一方面的形成图案的方法包括：
将具有约0.1重量/体积％-约20重量/体积％的多肽浓度的光刻胶组合物施加到基板上；
加热所述光刻胶组合物以形成光刻胶膜；
使所述光刻胶膜的至少一部分暴露于高能量的光；和
将曝光的光刻胶膜用显影剂显影。
在所述方法中，所述加热可在约50℃-约95℃下进行。
在所述方法中，所述高能量的光可具有200纳米(nm)或更小的波长。
在所述方法中，所述高能量的光可源自具有193nm的波长的ArF准分子激光。
在所述方法中，显影剂可由水组成。
在所述方法中，所述光刻胶膜的暴露于所述高能量的光的部分可为水溶性的，并且所述光刻胶膜的未曝光的部分可为水不溶性的。
附图说明
由结合附图考虑的以下描述，本公开内容的一些实施方式的以上和其它方面、特征和优点将更加明晰，其中：
图1为显示根据本公开内容的实施方式的形成图案的方法的流程图；和
图2为显示根据本公开内容的实施方式的形成图案的方法的侧视截面图。
具体实施方式
现在将对实施方式详细地进行介绍，其实施方式说明于附图中，其中相同的附图标记始终指的是相同的元件。在这点上，本实施方式可具有不同的形式且不应被解释为限于本文中阐明的描述。然而，本发明不被具体实施方式的本公开内容限制，并且应理解，本公开内容覆盖在本公开内容的思想和技术范围内的所有变型、等同者、和替代者。在描述本公开内容时，当确定相关已知技术的详细描述可使本公开内容的主旨模糊时，将省略所述详细描述。
将理解，尽管术语“第一”、“第二”、“第三”等可在本文中用来描述各种元件、组分、区域、层和/或部分，但是所述术语仅用来使一个元件、组分、区域、层和/或部分区别于另外的元件、组分、区域、层或部分。因此，在不背离本文中的教导的情况下，下面讨论的“第一元件”、“组分”、“区域”、“层”或“部分”可称为第二元件、组分、区域、层或部分。
如本文中使用的，当一个元件例如层、膜、区域、或基板被称为“在”另外的元件“上”或“上方”时，其可在所述另外的元件上方、下面、左边或右边和直接在所述另外的元件上，或者其间可存在中间元件。相反，当一个元件被称为“直接在”另外的元件“上”时，不存在中间元件。
本文中使用的术语仅用于描述具体实施方式的目的且不意图为限制性的。如本文中使用的，单数形式“一个(种)(不定冠词)(a，an)”和“所述(该)”意图包括复数形式，包括“至少一个(种)”，除非内容清楚地另外指明。“至少一个(种)”将不被解释为限制“一个(种)”。“或”意味着“和/或”。如本文中使用的，术语“和/或”包括相关列举项目的一个或多个的任何和全部组合。将进一步理解，术语“包含”或“包括”表明存在说明书中描述的特性、数、相(阶段)、移动、元件、组分、或组分的组合，并且其不应被解释为预先排除其它特性、数、移动、元件、组分、或组分的组合的至少一种的存在或存在的可能性。
无论在何处叙述值的范围，那个范围都包括落入所述范围内的每个值，如同被明确写出，并且进一步包括形成所述范围的边界的值。因此，“X-Y”的范围包括落在X和Y之间的每一个实数值，并且包括X和Y。
如本文中使用的“约”或“大约”包括所陈述的值且意味着在如由本领域普通技术人员考虑到所讨论的测量和与具体量的测量有关的误差(即，测量系统的限制)而确定的对于具体值的可接受的偏差范围内。例如，“约”可意味着相对于所陈述的值在一种或多种标准偏差内，或者在±10％或5％内。
除非另外定义，否则在本文中使用的所有术语(包括技术和科学术语)具有与本公开内容所属领域的普通技术人员所通常理解的相同的含义。将进一步理解，术语，例如在常用字典中定义的那些，应被解释为具有与它们在相关领域的背景和本公开内容中的含义一致的含义，并且将不以理想化或过于形式的意义进行解释，除非在本文中清楚地如此定义。
在附图中，为了清楚的描述，层和区域的厚度被放大。另外，在附图中，为了描述的方便，一些层和区域的厚度被放大。同时，本文中描述的实施方式仅为实例，并且由这些实施方式的多种形式的变型是可能的。
多肽
如本文中使用的，术语“重复单元”指的是在多肽内的两个或更多个连续氨基酸残基，即，以持续的不间断的段(stretch)的两个或更多个氨基酸残基，并且指的是在较大的序列内重复的子序列。在此情况下，仅具有完全相同的重复单元的序列被重复不是必要的。重复单元可包括可变的组成要素，并且由于所述可变的组成要素，各重复单元可在相同的区域中随意地(无规地)改变。重复单元(即，子序列)可连续地或非连续地重复。例如，子序列可在没有中间(插入)氨基酸的情况下、或者在子序列之间有一个或多个中间氨基酸的情况下重复，其中各中间氨基酸可相同或不同。
如本文中使用的，术语“区域”指的是在多肽内以持续的(即，连续的或不间断的)段的两个或更多个连续氨基酸残基，且区域包括至少一个重复单元。
根据实例实施方式的多肽包括：区域A，其中区域A可具有20％或更大的丙氨酸含量并且可包括至少一个具有4-10个连续氨基酸残基的第一重复单元；和区域B，其中区域B可具有10％或更大的含量的酪氨酸，并且可具有5％或更大的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量，并且进一步包括一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第二重复单元。
在实施方式中，区域A和区域B可连续地布置在所述多肽中。即，所述多肽可不具有存在于区域A和区域B之间的另外的序列，并且区域A的C末端和区域B的N末端可形成肽键。在另一实施方式中，所述多肽可由区域A和区域B组成。
所述多肽在所述第一重复单元和所述第二重复单元各自内包括4个或更多、6个或更多、10个或更少、或者8个或更少的氨基酸残基。
区域A可包括丙氨酸(Ala)。特别地，由于区域A具有20％或更大的丙氨酸含量、以及一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第一重复单元，因此区域A中的丙氨酸的量可为20％或更大、25％或更大、30％或更大、35％或更大、40％或更大且50％或更小、或者45％或更小。所述第一重复单元可具有20％或更大、25％或更大、30％或更大、35％或更大、40％或更大且50％或更小、或者45％或更小的丙氨酸含量。这里，区域A中的丙氨酸含量作为丙氨酸残基的数量相对于区域A的氨基酸残基的总数量的百分数计算。同样地，所述第一重复单元中的丙氨酸含量作为丙氨酸残基的数量相对于所述第一重复单元的氨基酸残基的总数量的百分数计算。区域A可包括如下、或者可由如下组成：能够形成β-股(β-strand)的序列。尽管不限于具体理论，但是由于区域A包括丙氨酸，因此其可为相对疏水的并且可形成通过β-片层堆叠促进的结晶区域。
区域B可包括酪氨酸(Tyr)。特别地，因为区域B具有10％或更大的酪氨酸含量以及一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第二重复单元，所以区域B中的酪氨酸的量可为10％或更大、15％或更大、20％或更大、25％或更大、30％或更大且40％或更小、或35％或更小。所述第二重复单元可具有10％或更大、15％或更大、20％或更大、25％或更大、30％或更大且40％或更小、或者35％或更小的酪氨酸含量。这里，区域B中的酪氨酸含量作为酪氨酸残基的数量相对于区域B的氨基酸残基的总数量的百分数计算。同样地，所述第二重复单元中的酪氨酸含量作为酪氨酸残基的数量相对于所述第二重复单元的氨基酸残基的总数量的百分数计算。区域B可为对高能量的光具有反应性的序列。尽管不限于具体理论，但是因为区域B包括酪氨酸，所以它可对具有200nm或更小、或特别地193nm的波长的光辐射有反应。特别地，在区域B中在高能辐射下，在酪氨酸的苯基环与主骨架链之间的键可断裂以形成醌甲基化物，并且醌甲基化物可使在区域A的β片层之间的氢键断裂。该类型的光反应性可导致所述多肽在水中的溶解度的变化。因此，由于区域B的存在，所述多肽在水中的溶解度通过高能量的光改变。
区域B可包括丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、和谷氨酰胺的至少一种。特别地，因为区域B具有5％或更大的含量的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的一种或多种、以及一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第二重复单元，因此区域B中的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的量可为5％或更大、10％或更大、15％或更大、20％或更大、25％或更大、30％或更大且40％或更小、或者35％或更小。所述第二重复单元可具有5％或更大、10％或更大、15％或更大、20％或更大、25％或更大、30％或更大且40％或更小、或者35％或更小的含量的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺。这里，区域B中的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的量作为丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺残基的数量相对于区域B的氨基酸残基的总数量的百分数计算。同样地，所述第二重复单元中的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的量作为丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺残基的数量相对于所述第二重复单元的氨基酸残基的总数量的百分数计算。区域B中包括的极性的非离子型氨基酸例如丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺可改善对具有200nm或更小、或特别地193nm的波长的光辐射的反应性。
所述第二重复单元中的酪氨酸的含量对丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量可以7:3-3:7的比率存在。所述第二重复单元中的酪氨酸的含量对丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量可以6:4-4:6的比率存在。所述第二重复单元中的酪氨酸的含量对丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的一种或多种的含量可为相同的或几乎相同的，即，约1:1的比率或约1.2:1-1:1.2的比率。
在区域B中不以任何方式限制酪氨酸与丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的相对位置。例如，当酪氨酸与丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种彼此相邻并且形成肽键时，对具有200nm或更小、或特别地193nm的波长的光辐射的反应性可进一步改善。更特别地，酪氨酸的氨基和相邻的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的羧基可形成肽键。
在实施方式中，所述第一重复单元可由下式1表示：
式1
X11-(Ala-X12)n11-X13，
其中，在式1中，X11和X12各自独立地为Gly或Ala，X13为Ser或Ala，且n11为1-4的整数。
在式1的实施方式中，X11和X12可各自为Gly，X13可为Ser，且n11可为1或2。
在式1的实施方式中，所述第一重复单元可为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser或Gly-Ala-Ala-Ser。
在实施方式中，所述第二重复单元可由下式2表示：
式2
X21-(X22-X23)n21-(X24-X25)n22-Tyr，
其中，在式2中，X21和X23各自独立地为Gly或Ala，X22和X24各自独立地为Gly、Ala、或Val，X25为Ser、Thr、Asn、或Gln，n21为0-3的整数，n22为1-4的整数，且n21和n22之和为1-4的整数。
在式2的实施方式中，X21和X23可各自独立地为Gly，X22和X24可各自独立地为Ala或Val，X25可为Ser、Thr、Asn或Gln，n21可为0-2的整数，n22可为1，且n21和n22之和可为1、2、或3。
在式2中，X21和X23可各自独立地为Gly，X22和X24可各自独立地为Ala或Val，X25可为Ser，n21可为0-2的整数，n22可为1，且n21和n22之和可为1、2、或3。
所述第二重复单元可为Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Val-Gly-Ala-Ser-Tyr、或Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr。
所述多肽可在各区域A或区域B中包括1-20个重复单元。特别地，区域A可包括1-7个第一重复单元，且区域B可包括1-20个第二重复单元。更特别地，区域A可包括1个或更多、2个或更多、3个或更多且7个或更少、6个或更少、或者4个或更少的第一重复单元。区域B可包括1个或更多、2个或更多、4个或更多、6个或更多且20个或更少、16个或更少、12个或更少、或者8个或更少的第二重复单元。
在实施方式中，所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率可为约1:1-约1:x，其中x可为大于1的实数。特别地，x可为10或更小的实数。更特别地，x可为10或更小、9或更小、8或更小、7或更小、或者6或更小的实数。在实施方式中，所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率可为约1:1-约1:4、约1:1-约1:3、或约1:2-约1:4。特别地，所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率可为约1:4或约1:3。当所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率满足以上描述的范围时，可提供具有改善的光敏性和图案品质两者的光刻胶组合物。
在实施方式中，所述多肽可进一步包括区域H，区域H包括Gly-Ala-Ala-Ser。特别地，区域A可设置在区域H和区域B之间。在多肽中，区域H、区域A、和区域B连续地布置。即，所述多肽可不具有存在于区域H和区域A之间的另外的氨基酸或序列，并且不具有在区域A和区域B之间的另外的氨基酸或序列。结果，区域H的C末端和区域A的N末端可形成肽键。在另一实施方式中，所述多肽可由区域H、区域A和区域B组成。
区域H可包括4-10个连续氨基酸残基。
区域H可由式3表示：
式3
X31-(Ala-X32)n31-X33-Gly-Ala-Ala-Ser
其中，在式3中，X31和X32各自独立地为Gly或Ala，X33为Ser或Ala，且n31为1或2。
区域H可为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser-Gly-Ala-Ala-Ser。
在实施方式中，所述多肽可具有10,000克/摩尔(g/摩尔)或更小的重均分子量，和特别地，所述多肽可具有约3,000g/摩尔-约10,000g/摩尔的分子量。所述多肽明显不同于具有大于10,000g/摩尔的分子量的形成纤维的蛋白质。当所述多肽具有大于10,000g/摩尔的分子量时，所述多肽在溶剂、特别是水中可具有减小的溶解度，且因此可不适合用于制备光刻胶组合物。因此，所述多肽可不具有令人满意的用于将所述光刻胶组合物施加至基板的粘度。当所述多肽的分子量满足以上描述的范围时，所述多肽可具有适于用作光刻胶组合物的粘度和/或溶解度。
如本文中使用的，“分子量”指的是重均分子量。
在实施方式中，所述多肽可具有2或更小的多分散性指数。特别地，所述多肽可具有1的多分散性指数。所述多肽不是通过从天然蛋白质提取而获得的，而是通过使用基于微生物的蛋白质生产技术获得的，且因此可具有低的多分散性指数。当所述多肽的多分散性指数相对低时，可提供适于用作光刻胶组合物的性能，例如改善的分辨率、减小的线边缘粗糙度(LER)、和/或减小的线宽粗糙度(LWR)。
在实施方式中，所述多肽可具有40％或更大的结晶度。特别地，所述多肽可具有43％或更大的结晶度。当所述结晶度满足以上描述的范围时，可提供减小的LER和/或减小的关键尺寸(CD)。稍后描述测定结晶度的方法。
光刻胶组合物
根据实例实施方式的光刻胶组合物可包括以上描述的多肽和水。
在实施方式中，所述光刻胶组合物可由所述多肽和水组成。与包括有机溶剂、基体材料等的相关领域的光刻胶组合物不同，包括多肽和水的根据实施方式的光刻胶组合物可单独地充当光刻胶组合物。例如，根据实施方式的光刻胶组合物可不包括光刻胶领域中已知的有机树脂或非醇类有机溶剂。使用普通技术人员通常认作生态友好材料的多肽和水作为光刻胶组合物可减小在半导体制造过程中暴露于有毒物质的频率，可简化在半导体制造过程之后产生的废液的处理，且因此，显著降低生产成本。另外，由于本文中描述的光刻胶组合物不是化学放大光刻胶，因此它不导致由酸扩散所致的图像劣化，这是化学放大光刻胶的技术缺点。因此，本文中描述的光刻胶组合物可用于形成相对高分辨率或精确的图案，例如，半导体器件中的图案。
所述光刻胶组合物可具有约0.1重量/体积％(w/v％)-约20重量/体积％的多肽浓度。特别地，所述光刻胶组合物可具有约0.5重量/体积％-约10重量/体积％的多肽浓度。重量/体积％具体地是指g/L。
形成图案的方法
下文中，将参照图1和2更详细地描述根据一种或多种实施方式的形成图案的方法。图1为显示根据实施方式的形成图案的方法的流程图，且图2为显示根据实施方式的形成图案的方法的侧视截面图。
参考图1，形成图案的方法包括：将根据实施方式的光刻胶组合物施加到基板上；将施加的光刻胶组合物加热以形成光刻胶膜(S101)；使所述光刻胶膜的至少一部分暴露于高能量的光(S102)；和将曝光的光刻胶膜用显影剂显影(S103)。
如图2中描绘的，提供基板100。基板100的实例可包括半导体基板例如硅基板或锗基板、玻璃、石英、陶瓷、铜等。在一些实施方式中，基板100可包括III-V族化合物例如GaP、GaAs、GaSb等。
可使用涂布方法将根据实施方式的光刻胶组合物施加至基板100至期望的厚度以形成预备光刻胶膜(未示出)，并且可将所述预备光刻胶膜加热以形成光刻胶膜110。涂布方法的实例可包括旋涂、浸渍、辊涂、或半导体领域中已知的其它常见涂布方法。在所述方法之中，特别地，可使用旋涂，并且通过调节所述光刻胶组合物的粘度、浓度、和/或旋转速度可形成具有期望的厚度的光刻胶膜110。特别地，光刻胶膜110可具有约10nm-约300nm的厚度。更特别地，光刻胶膜110可具有约30nm-约200nm的厚度。
当将所述光刻胶组合物施加至基板100时，所述多肽可由于如下事实而为水溶性的：所述多肽具有无规线团形式的分子结构且因此可具有弱的分子间引力。由于所述多肽是水溶性的，因此需要使所述多肽为水不溶性的以在稍后将描述的显影过程中使用水提供正色调显影。在此情况下，可使用加热预备光刻胶膜以除去水分的方法。特别地，当加热所述预备光刻胶膜以除去水分时，所述多肽的区域A可形成氢键并且结晶成β-片层结构，且因此，所述多肽可变成水不溶性的。
所述加热可在约50℃-约95℃下、或在约80℃-约95℃下进行。在相对高的温度下的加热可增强所述多肽的结晶程度，由此提供减小的LER和/或减小的LWR。
所述加热可在约92％或更大的相对湿度下进行。
所述加热可进行约1小时-20小时、2小时或更长、4小时或更长、6小时或更长、或者16小时或更长。
在将所述光刻胶组合物施加到基板100之前，可进一步在基板100上形成蚀刻目标膜(未示出)。蚀刻目标膜可指的是其中图像从光刻胶图案转录并且转变成预定图案的层。在实施方式中，所述蚀刻目标膜可包括，例如，绝缘材料例如氧化硅、氮化硅、或氧氮化硅。在一些实施方式中，所述蚀刻目标膜可包括导电材料例如金属、金属氮化物、金属硅化物、或金属硅氮化物膜。在一些实施方式中，所述蚀刻目标膜可包括半导体材料例如多晶硅。
在实施方式中，可在所述蚀刻目标膜上顺序地形成抗反射膜和光刻胶膜。
之后，可使用高能量的光将光刻胶膜110的至少一部分曝光。例如，可通过使用本领域中已知的掩模120使光刻胶膜110的至少一部分暴露于高能量的光。因此，光刻胶膜110可具有曝光的部分111和未曝光的部分112。如上所述，在酪氨酸的苯基环和主骨架链之间的键由于向光刻胶膜110的曝光部分111上照射高能量的光而断裂以形成醌甲基化物。所述醌甲基化物使在区域A的β-片层之间的氢键断裂以改变所述多肽在水中的溶解度，且因此，在光刻胶膜111的曝光的区域中的多肽变成更加水溶性的。因此，曝光的部分111可为水溶性的并且未曝光的部分112可为水不溶性的。因此，未曝光的部分112未被显影剂除去，由此提供正色调显影。
所述高能量的光可具有约200nm或更小的波长。特别地，所述高能量的光的来源可为具有约193nm的波长的ArF准分子激光、或具有约184.9nm的波长的臭氧灯。更特别地，所述高能量的光可源自具有约193nm的波长的ArF准分子激光。
在实施方式中，在使用ArF准分子激光的情况下，曝光的部分111可被照射约2分钟-10分钟。在此情况下，每分钟的照射量可为约4毫焦/平方厘米(mJ/cm2)-约60mJ/cm2、或约10mJ/cm2-约20mJ/cm2。
接着，可将曝光的光刻胶膜110使用显影剂显影。由于曝光的部分111是水溶性的，因此当例如水用作显影剂时，曝光的部分111可被显影剂洗掉。由于未曝光的部分112仍然是水不溶性的，因此其保留，即，没有被显影剂洗掉。
显影方法的实例可包括例如旋涂、浸渍、或浸置涂布(水坑涂布，puddle coating)的方法，并且对除去曝光的部分111有效的显影时间为约5秒至约2分钟、或约1分钟。
在实施方式中，所述显影剂可由水组成。当使用由水组成的显影剂时，结晶的光刻胶膜110可不太被所述显影剂影响。因此，与当使用包括除水之外的其它有机溶剂例如甲醇的显影剂时相比，可更容易将光刻胶膜110控制到期望的厚度。另外，由于使用水作为显影剂并且不需要额外的添加剂，因此尽管在整个过程中曝光时间和生产率保持在与常规方法类似的水平，但是水可同时发挥显影和洗涤的功能以提供具有显著降低的成本和/或时间的简化的工艺。特别地，制造图案的方法可在半导体图案化过程中减少对潜在有毒的物质的暴露和/或减少对于有机溶剂的需要。
根据本公开内容的实施方式的形成图案的方法可进一步包括在通常的光刻工艺中进行的烘烤、蚀刻、剥离等。
实施例
合成实施例1：多肽HA1B4的合成
使用以下方法合成具有表1中所示的HA1B4序列的多肽。
表1
Figure BDA0003792936400000131
在表1中，G为Gly，A为Ala，S为Ser，V为Val，Y为Tyr，P为脯氨酸，D为天冬氨酸，且K为赖氨酸。
将NcoI和XhoI限制酶(限制性内切酶)切割位点设置为存在于可产生表1的HA1B4多肽的核苷酸序列的两端处，并且将所述核苷酸加载到pUC57载体中以合成pUC57-HA1B4载体。将合成的pUC57-HA1B4载体用ThermoFisher FermentasTM NcoI和XhoI限制酶处理，使其在Bio-Rad Certified Molecular Biology琼脂糖凝胶上电泳，并且将所述凝胶切下且用GeneAll Hybrid-QTM洗脱以获得HA1B4合成基因DNA。以与以上描述的相同的方式获得pET30a载体DNA，将其与之前获得的HA1B4合成基因DNA混合，并且用Takara T4 DNA连接酶在16℃下处理2小时。之后，将所获得的基因DNA与HITTM-DH5a感受态细胞(感应细胞)混合，并且使所述混合物经历在42℃下的热冲击30秒以将DNA引入所述细胞中。将所述细胞在含有卡那霉素的Luria-Bertani(LB)固体培养基上划线以获得其中引入克隆有pET30a中的合成基因的载体的菌落。将所获得的菌落接种到含有卡那霉素的3mL LB液体培养基中并且在37℃和250rpm下振荡培养过夜。使所述菌落经历用GeneAll Hybrid-QTM的小量制备以获得载体，并且将所获得的载体用ThermoFisher FermentasTM NcoI和XhoI限制酶处理。使所述载体在含有AB materials SafeViewTM的Bio-Rad Certified Molecular Biology Agarose凝胶上电泳，并且通过Bio-Rad Gel-Doc XR+系统观察以确认所述合成基因被克隆到pET30a中。使用这样的方法，制备和确认其中引入所述合成基因DNA的pET30a-HA1B4载体。
将所述pET30a-HA1B4载体与Invitrogen BL21(DE3)感受态细胞混合，并且使混合物经历在42℃下的热冲击30秒以将DNA引入所述细胞中。将所述细胞在含有卡那霉素的LB固体培养基上划线以获得菌落。将所获得的菌落接种到含有卡那霉素的3mL LB液体培养基中，然后在37℃和250rpm下振荡培养过夜。将所得培养液(100μl)接种到含有卡那霉素的10mL LB液体培养基中，并且使其在37℃和250rpm下生长直至在600nm的波长处的光学密度(OD600)＝0.5。在添加30μl的100mM IPTG之后，将所述细胞进一步在37℃和250rpm下培养2小时，并且使其经历在5,000rpm下的离心10分钟以收集菌落。将收集的菌落再悬浮于700μl的pH 8.0Tris-Cl溶液中，并且将所述细胞使用Sonics VCX-130Ultrasonicator以25％的振幅破坏2分钟且使其经历以15,000rpm的离心10分钟以获得上清液。将所述上清液75μl和25μl的Bio-Rad 4x Laemmli Sample BufferTM混合并在95℃下处理5分钟，且将15μl的混合物加载于Bio-Rad Any-kDTM凝胶上，使用Bio-Rad Mini-PROTEAN设备在200V下电泳30分钟，并且用Bio-Rad Coomassie Brilliant Blue R-250Staining Solution染色以确认合成基因的表达。使用这样的方法，制备产生蛋白质的菌落，并且确认了表达。
将被确认具有期望的多肽表达的菌落接种在含有卡那霉素的50mL LB液体培养基中，然后在37℃和250rpm下振荡培养过夜。将所得培养液100μl接种到含有卡那霉素的1LLB液体培养基中，使其在37℃和250rpm下生长直至OD600＝0.5，然后在添加300μl的1M IPTG之后在37℃和250rpm下进一步培养3小时。使所得物经历以5,000rpm的离心10分钟以收集菌落。将收集的菌落再悬浮于10mL的pH 8.0Tris-Cl溶液中，并且将所述细胞使用SonicsVCX-750Ultrasonicator以40％的振幅破坏5分钟且使其经历以15,000rpm的离心30分钟以获得上清液。使所获得的上清液通过1mL Qiagen Ni-NTA琼脂糖树脂，通过含有10mM咪唑的15mL的pH 8.0Tris-Cl溶液以洗涤所述树脂，且最后将所述树脂用含有100mM咪唑的3mL的pH8.0Tris-Cl溶液洗脱以纯化期望的多肽。将15μl纯化的多肽和5μl Biorad 4x LaemmliSample BufferTM混合，在95℃下加热5分钟，将5μl所得混合物加载到Bio-Rad Any-kDTM凝胶，使用Bio-Rad Mini-PROTEAN设备使其在200V下电泳30分钟，并且将其用Bio-RadCoomassie Brilliant Blue R-250Staining Solution染色以确认期望的多肽。
合成实施例2至6：多肽的合成
以与合成实施例1中相同的方式合成多肽，除了如下之外：使用定点诱变(定点突变)来克隆代替pET30a-HA1B4载体以获得可产生表1中描述的合成实施例2至6的多肽的载体。
评价实施例1：光刻胶特性的评价
样品制备
使用Merck
Figure BDA0003792936400000152
Stirred CellsTM和Ultracell 1Kda膜过滤器将在合成实施例中获得的纯化的蛋白质溶液浓缩至3.5重量/体积％。将Thermo-Fisher SnakeSkinTM透析管(3.5K MWCO 16mm ID)切割成长度为7cm，浸泡在500mL三级(三重)蒸馏水中15分钟，且取出，并且将所述管使用50mL三级蒸馏水内外洗涤三次。然后，将5mL样品置于在两侧处用夹子封闭的经洗涤的管中，且将含有浓缩至3.5重量/体积％的样品的透析管置于1L三级蒸馏水中并且通过每1小时将所述蒸馏水用1L新鲜的三级蒸馏水替换而使其经历在20℃下的透析4小时以获得3.5重量/体积％多肽水溶液。
表2
Figure BDA0003792936400000151
Figure BDA0003792936400000161
光刻胶特性的评价
将1.5cm方形硅晶片使用Jelight UVO144AX-220UV-臭氧清洁器清洗30分钟，将100μl参比样品1至5和样品1各自施加在所述硅晶片上，并且使用MIDAS Spin Controller以300RPM旋涂5秒、以3000RPM旋涂40秒、和以500RPM旋涂5秒至50nm的厚度。将旋涂的晶片使用Daehan Scientific HP-LP热板在95℃下干燥1分钟，然后使用ESPAC SH-661恒温恒湿器在95℃和92％的湿度下处理16小时以除去水分和形成多肽膜。将其上形成多肽膜的硅晶片存储在干燥器中直至其被暴露于高能量的光。
线宽(LW)和线宽粗糙度(LWR)的评价
将图案掩模置于其上形成多肽膜的硅晶片上，并且将所述样品使用ArF准分子激光以8.48、12.71和25.42mJ/cm2的多种曝光量曝光。在曝光之后，将所述晶片浸在水中1分钟以显影。
所述图案掩模是通过使用电子束对熔融二氧化硅进行光刻法和剥离(lifting-off)而制备的，并且具有500nm的线与间隔(L/S)图案。
线宽(LW)为使用原子力显微镜法设备由在所述图案的线的纵向方向上的10个位置获得的值的平均值。所述值越高，样品被评价为具有越高的灵敏度。
线宽粗糙度(LWR)是通过如下获得的：使用原子力显微镜法设备由在所述图案的线的纵向方向上的10个位置测量值，并且计算标准偏差乘以3(3σ)，其为线宽粗糙度。所述值越小，粗糙度越小，并且可获得均匀线宽的图案。
对于参比样品1至5和样品1评价的LW和LWR值示于下表3和4中。特别地，表3显示当曝光量为12.71mJ/cm2时的LW和LWR值。
表3
Figure BDA0003792936400000162
Figure BDA0003792936400000171
表4
Figure BDA0003792936400000172
参考表3，与参比例1-1至1-5相比，其中在区域B中包括丝氨酸的实施例1-1显示出类似的或减小的LWR以及显著改善的灵敏度。特别地，实施例1-1具有为参比例1-1的LW1.42倍大的LW，但LWR值保持在类似的水平。
参考表4，不管曝光量如何，与参比例1-1相比，实施例1-1都显示出类似的LWR水平和显著增加的LW。另外，当曝光量为25.42mJ/cm2时的参比例1-1的试验结果和当曝光量为12.71mJ/cm2时的实施例1-1的试验结果显示出类似的LWR和LW水平，其表明实施例1-1具有改善的灵敏度以及LWR的很小变化。
本公开内容的实施方式可提供具有改善的灵敏度、改善的LWR和/或关键尺寸(CD)(即，线宽(LW))的光刻胶组合物。另外，当通过使用所述光刻胶组合物形成图案时，制造过程简化并且对于产生的副产物的处理成本也降低，且因此，制造成本可降低。
应理解，本文中描述的实施方式应仅在描述的意义上考虑且不用于限制的目的。在各实施方式中的特征或方面的描述应典型地被认为可用于其它实施方式的其它类似特征或方面。尽管已经参照附图描述了一种或多种实施方式，但是本领域普通技术人员将理解，在不背离如由所附权利要求所限定的精神和范围的情况下，可在其中进行形式和细节方面的多种变化。

Claims (20)

1.多肽，包括：
区域A和区域B，其中，
区域A具有20％或更大的丙氨酸含量并且包括至少一个具有4-10个连续氨基酸残基的第一重复单元，和
区域B具有10％或更大的酪氨酸含量，5％或更大的丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量，以及一个或多个包括4-10个连续氨基酸残基的第二重复单元。
2.如权利要求1所述的多肽，其中，在所述第二重复单元中，酪氨酸含量对丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的含量的比率为7:3-3:7。
3.如权利要求1所述的多肽，其中在区域B中，酪氨酸与丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种彼此相邻并且形成肽键。
4.如权利要求1所述的多肽，其中在区域B中，酪氨酸的氨基与丝氨酸、苏氨酸、天冬酰胺、或谷氨酰胺的至少一种的羧基形成肽键。
5.如权利要求1所述的多肽，其中所述第一重复单元由式1表示，且所述第二重复单元由式2表示：
式1
X11-(Ala-X12)n11-X13
式2
X21-(X22-X23)n21-(X24-X25)n22-Tyr，
其中，在式1和2中，
X11和X12各自独立地为Gly或Ala，X13为Ser或Ala，且n11为1-4的整数，
X21和X23各自独立地为Gly或Ala，X22和X24各自独立地为Gly、Ala、或Val，X25为Ser、Thr、Asn、或Gln，n21为0-3的整数，n22为1-4的整数，且n21和n22之和为1-4的整数。
6.如权利要求5所述的多肽，其中，X11和X12各自为Gly，X13为Ser，且n11为1或2，和
X21和X23各自为Gly，X22和X24各自独立地为Ala或Val，X25为Ser、Thr、Asn或Gln，n21为0-2的整数，n22为1，且n21和n22之和为1、2、或3。
7.如权利要求1所述的多肽，其中，所述第一重复单元为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser或Gly-Ala-Ala-Ser，和
所述第二重复单元为Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr、Gly-Ala-Gly-Val-Gly-Ala-Ser-Tyr、或Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ala-Ser-Tyr。
8.如权利要求1所述的多肽，其中，区域A包括1-7个第一重复单元，且区域B包括1-20个第二重复单元。
9.如权利要求1所述的多肽，其中，所述第一重复单元的数量对所述第二重复单元的数量的比率为1:1-1:x，其中x为大于1的实数。
10.如权利要求1所述的多肽，进一步包括区域H，区域H包括Gly-Ala-Ala-Ser。
11.如权利要求10所述的多肽，其中，区域H由式3表示：
式3
X31-(Ala-X32)n31-X33-Gly-Ala-Ala-Ser，
其中在式3中，X31和X32各自独立地为Gly或Ala，X33为Ser或Ala，且n31为1或2。
12.如权利要求10所述的多肽，其中，区域H为Gly-Ala-Gly-Ala-Gly-Ser-Gly-Ala-Ala-Ser。
13.光刻胶组合物，其包括如权利要求1-12任一项所述的多肽；和水。
14.如权利要求13所述的光刻胶组合物，其中所述光刻胶组合物具有0.1重量/体积％-20重量/体积％的多肽浓度。
15.形成图案的方法，所述方法包括：
将如权利要求13或14所述的光刻胶组合物施加到基板上；
将在所述基板上的施加的光刻胶组合物加热以形成光刻胶膜；
使所述光刻胶膜的至少一部分暴露于高能量的光；和
将曝光的光刻胶膜用显影剂显影。
16.如权利要求15所述的方法，其中所述加热在50℃-95℃下进行。
17.如权利要求15所述的方法，其中所述高能量的光具有200纳米或更小的波长。
18.如权利要求15所述的方法，其中所述高能量的光源自具有193纳米的波长的ArF准分子激光。
19.如权利要求15所述的方法，其中所述显影剂由水组成。
20.如权利要求15所述的方法，其中所述光刻胶膜的暴露于所述高能量的光的部分为水溶性的，且所述光刻胶膜的未曝光的部分为水不溶性的。
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