CN116190566A - 一种负极片、含有其的电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种负极片、含有其的电池。该负极片包括负极活性涂层,负极活性涂层包括负极活性物质和负极粘结剂,负极粘结剂包括SBR;负极活性物质的粒径D1与SBR的粒径D2满足,6≤D1/D2≤100。本发明提供的负极片中,SBR与负极活性物质的相对大小适宜,一方面保证了SBR与负极活性物质具有足够的接触面积,使SBR得以为负极活性物质提供充足的粘附力,使负极片能够保持良好的结构稳定性,另一方面SBR不至于完全填充负极活性物质的表面,由此可以在负极活性物质的表面保留足够的活性位点,有利于电解液浸润,提高负极活性物质表面的SEI膜覆盖面积,进而提高锂离子传输效率,优化负极片的锂离子传输动力学特性。
Description
技术领域
本发明涉及电池技术领域,具体涉及一种负极片、含有其的电池。
背景技术
锂离子电池具有高能量密度、无记忆效应、低放电率等诸多优势,在便携式电子器件、电动汽车以及储能电站等众多领域均得到广泛应用。
在锂离子电池中,粘结剂是影响电极结构稳定性的重要因素。负极粘结剂主要起着将负极活性材料、导电剂和分散剂等粘接到集流体上的作用,现今绝大部分锂电池制造企业使用的负极粘结剂仍然是SBR(聚苯乙烯丁二烯共聚物)或其改性物。SBR具有良好的粘结性能,采用SBR作为负极粘结剂,能够减少极片生产的涂布、裁片、分条以及卷绕的过程中出现极片脱膜、脱碳的现象,优化极片的加工性能,并且由此制得的极片具有良好的柔韧性。然而,由于SBR粘结剂与电解液亲和性较差,易导致充放电过程中锂离子在粘结剂中的传导困难,电池的内部电阻增加,这一现象在低温下更加明显,体现为电池低温下负极析锂更加严重,电池的动力学性能较差。
发明内容
为了提高含有SBR的负极片的锂离子传输效率,特别是在低温条件下的锂离子传输效率,本发明提供一种负极片、含有其的电池。
根据本发明的第一个方面,提供一种负极片,该负极片包括负极活性涂层,负极活性涂层包括负极活性物质和负极粘结剂,负极粘结剂包括SBR;以负极活性物质的粒径D50为D1,以SBR的粒径D50为D2,D1、D2满足,6≤D1/D2≤100。
在以SBR作为负极粘结剂制备负极片的过程中,一般是预配含有SBR的负极活性浆料,将该负极活性浆料涂布在负极集流体的表面,通过烘干负极活性浆料以在负极集流体的表面形成负极活性涂层。然而,由于SBR的密度较低,在含有SBR的负极活性浆料未完全固化的过程中,负极活性浆料中的SBR会部分上浮到达涂层的表层,待涂层固化成型后,位于负极活性涂层表层的SBR会覆盖负极活性物质表面的一部分活性位点,导致负极片的电子阻抗和离子阻抗增大,影响锂离子在正负极片之间的传输,进而影响锂离子电池的动力学性能。本发明通过对负极片中SBR的粒径D2和负极活性物质的粒径D1进行关联,当负极片的负极活性涂层满足6≤D1/D2≤100,此时SBR与负极活性物质的相对大小适宜,一方面保证了SBR与负极活性物质具有足够的接触面积,使SBR得以为负极活性物质提供充足的粘附力,使负极片能够保持良好的结构稳定性,另一方面SBR不至于完全填充负极活性物质的表面,由此可以在负极活性物质的表面保留足够的活性位点,有利于电解液浸润,提高负极活性物质表面的SEI膜覆盖面积,进而提高锂离子传输效率,优化负极片的锂离子传输动力学特性。
根据本发明的第二个方面,提供一种电池,该电池包括上述负极片。
将本发明提供的负极片应用于电池中,能够使得电池具有良好的锂离子传输动力学特性,特别是低温条件下的锂离子传输动力学特性。
具体实施方式
为了改善含有SBR的负极浆料在涂覆和烘干过程中SBR上浮并大量占据负极活性物质的活性位点而引起的负极片的离子阻抗和离子阻抗增大的问题,提高电池的动力学性能,本发明提供一种负极片、含有其的电池。
根据本发明的第一个方面,提供一种负极片,该负极片包括负极活性涂层,负极活性涂层包括负极活性物质和负极粘结剂,负极粘结剂包括SBR;以负极活性物质的粒径D50为D1,以SBR的粒径D50为D2,D1、D2满足,6≤D1/D2≤100。
在以SBR作为负极粘结剂制备负极片的过程中,一般是预配含有SBR的负极活性浆料,将该负极活性浆料涂布在负极集流体的表面,通过烘干负极活性浆料以在负极集流体的表面形成负极活性涂层。然而,由于SBR的密度较低,在含有SBR的负极活性浆料未完全固化的过程中,负极活性浆料中的SBR会部分上浮到达涂层的表层,待涂层固化成型后,位于负极活性涂层表层的SBR会覆盖负极活性物质表面的一部分活性位点,导致负极片的电子阻抗和离子阻抗增大,影响锂离子在正负极片之间的传输,进而影响锂离子电池的动力学性能。本发明通过对负极片中SBR的粒径D2和负极活性物质的粒径D1进行关联,当负极片的负极活性涂层满足6≤D1/D2≤100,此时SBR与负极活性物质的相对大小适宜,一方面保证了SBR与负极活性物质具有足够的接触面积,使SBR得以为负极活性物质提供充足的粘附力,使负极片能够保持良好的结构稳定性,另一方面SBR不至于完全填充负极活性物质的表面,由此可以在负极活性物质的表面保留足够的活性位点,有利于电解液浸润,提高负极活性物质表面的SEI膜覆盖面积,进而提高锂离子传输效率,优化负极片的锂离子传输动力学特性。
优选地,6.3≤D1/D2≤90.9。
优选地,D2=200~500nm。粒径介于上述范围内的SBR依然具有良好的粘结性能,使得负极活性材料能够与彼此之间、与负极集流体之间牢固粘合,同时,在这个粒径范围内的SBR对应的体积不会过低,由此SBR在负极浆料中运动的过程容易遇到阻挡其直接上浮到负极活性涂层表层的障碍物,进而避免由于SBR聚集在负极活性涂层表层而妨碍了锂离子在负极活性物质和电解液之间的界面传输。
优选地,D2=220~480nm。
优选地,D1=3~20μm。
本方案提供的负极片中的负极活性物质的粒径D1和SBR的粒径D2在满足6≤D1/D2≤100的情况下,进一步满足D1=3~20μm,使得SBR与负极活性物质之间能够保持适宜的接触面积,保证负极活性物质表面能够暴露一定的活性位点,将该负极片应用于电池中,有利于电池后期在负极片附近长SEI膜,能够在一定程度上降低负极片的电子阻抗和离子阻抗,保证锂离子在正负极片之间的传输速率,赋予电池良好的动力学性能。
优选地,在负极活性涂层中,负极活性物质的质量:SBR的质量=31.7~97.2。
优选地,负极活性物质包括碳基负极活性物质、硅基负极活性物质、锡基负极活性物质、硅碳负极活性物质中的至少一种。
优选地,负极片还包括导电剂和增稠剂,按照质量比计算,负极活性物质:导电剂:增稠剂=96~97:0.3~1.0:0.5~1.5。
优选地,负极片的制备包括以下步骤:将负极活性物质、导电剂、增稠剂、溶剂混合均匀,制得粘度为4500~5500mPa·s的负极浆料,然后向负极浆料中加入负极粘结剂,搅拌均匀并涂覆于负极集流体的两个表面上,制得负极片。
根据本发明的第二个方面,提供一种电池,该电池包括上述负极片。
将本发明提供的负极片应用于电池中,能够使得电池具有良好的锂离子传输动力学特性,特别是低温条件下的锂离子传输动力学特性。
下面结合具体实施方式对本发明提供的技术方案中的技术特征作进一步清楚、完整的描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种电池,其制备方法包括以下步骤:
1.负极片的制备
将粒径D50=3μm的石墨与导电剂SP、增稠剂CMC进行混合,加入去离子水,调整浆料黏度为5000mPa·s,随后加入粒径D50=200nm的SBR,搅拌均匀,制得负极浆料;其中,按照质量比计算,石墨:SBR:导电剂SP:增稠剂CMC=96.59:1.61:0.6:1。
将上述负极浆料均匀涂覆于负极集流体铜箔的两个表面上,然后经过烘干、辊压、切片,制得面密度为166g/cm3、压实密度为1.65g/cm3的负极片。
2.正极片的制备
用于制备正极片的原料包括NCM五系正极材料、导电剂SP、粘结剂PVDF,按照质量比计算,NCM五系正极材料:导电剂SP:粘结剂PVDF=97.6:1.2:1.2进行混合,其中,NCM五系正极材料化学式为LiNi0.5CoxMn0.5-xO2(0<x<0.5);上述材料混合后加入溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)调节浆料固含在50%左右,制得正极浆料。
将上述正极浆料均匀涂覆于正极集流体铝箔的两个表面上,然后经过烘干、辊压、切片,制得面密度为272g/cm3、压实密度为3.5g/cm3的正极片。
3.电解液的制备
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)按照体积比1:1:1进行混合,得到有机溶剂,接着将充分干燥的锂盐LiPF6溶解于上述有机溶剂中,配制成浓度为1mol/L的电解液。
4.隔离膜的制备
选择聚乙烯膜作为隔离膜。
5.电池的装配
将上述正极片、隔离膜、负极片按顺序叠好,使隔离膜处于正极片、负极片之间以起到隔离作用,然后卷绕得到裸电芯;将裸电芯置于外包装壳中,干燥后注入电解液,经过真空封装、静置、化成、整形等工序,获得本实施例的电池。
实施例2
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=500nm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例3
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=500nm,石墨的粒径D50=20μm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例4
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的石墨的粒径D50=20μm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例5
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=400nm,石墨的粒径D50=12μm;石墨与SBR的质量比为95.2:3.0。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例6
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=400nm,石墨的粒径D50=12μm;石墨与SBR的质量比为97.2:1.0。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例7
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=400nm,石墨的粒径D50=12μm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例8
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=400nm,石墨的粒径D50=12μm;石墨与SBR的质量比为97.23:0.97。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例9
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=550nm,石墨的粒径D50=3.4μm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例10
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=480nm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例11
本实施例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=220nm,石墨的粒径D50=20μm。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
对比例1
本对比例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=100nm,石墨的粒径D50=12μm。除上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
对比例2
本对比例参照实施例1制备电池。与实施例1相比,构成的区别是:在负极片的制备过程中,所采用的SBR的粒径D50=400nm,石墨的粒径D50=2μm。除上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
测试例
1.参试对象
本测试例以实施例1~11和对比例1~2所制得的负极片以及电池作为参试对象,对负极片的负极浆料所形成的涂层与负极集流体之间的粘附力以及电池在-10℃、25℃下的动力学性能进行测试。
2.测试内容
(1)负极片的涂层与负极集流体之间的粘附力
按照如下步骤对负极片的涂层与负极集流体之间的粘附力进行测试:A.对待测电池极片进行裁片,裁片宽度宽于透明胶带;B.将透明胶带紧贴在极片含有涂覆层的一面,并对头部进行预剥离;C.将含有透明胶带的极片固定在钢板上;D.然后采用拉力测试仪器直接剥离涂覆层,根据拉力大小来判断材料与负极集流体(箔材)之间的粘附力强弱。
(2)电池的动力学性能
将实施例1~11和对比例1~2提供的电池于1C、25℃下充放电3圈,调节电池荷电状态SOC=50%,然后进行1C放电10s,测该电荷下的直流阻抗(DCR),25℃下的DCR的计算公式为(U末-U初)/I,其中,U末为放电后电压,U初为放电前电压,I为放电电流。
将实施例1~11和对比例1~2提供的电池于1C、25℃下充放电3圈,将测试箱温度调整至-10℃,搁置6小时,调节电池荷电状态SOC=50%,然后进行0.3C放电10s,测该电荷下的直流阻抗(DCR),-10℃下的DCR的计算公式为(U末-U初)/I,其中,U末为放电后电压,U初为放电前电压,I为放电电流。
3.测试结果
表1 负极片和电池的各项性能测试
在参试对象中,实施例1~11所制得的负极片满足6≤D1/D2≤100的特征,而对比例2所制得的负极片属于D1/D2<6的情形,对比例1所制得的负极片属于D1/D2>100的情形。参照表1中所展示的测试结果数据,可以看到,基于所采用的负极片是否符合6≤D1/D2≤100对本测试例的参试对象进行分类,不同种类的锂离子电池在本测试例测得的粘附力水平、DCR水平上构成了明显的区别,其中,以低温条件下测得的DCR值的差异更为显著。
从测试结果可以看到,在参试对象中,对比例1提供的锂离子电池对应测得的DCR水平明显偏高,并且,在测试结束后,对比例1提供的锂离子电池中的负极片上出现有明显的析锂,由此能够说明,在对比例1所提供的锂离子电池经历循环充放电的过程中,锂离子在其负极上传输不畅,电池的锂离子传输动力学特性不佳。SBR的密度较低,而对比例1的锂离子电池所采用的负极对应的D1/D2高达120,在其负极活性涂层中,SBR的粒径相对于负极活性材料而言偏小,从而,在制备负极活性涂层的过程中,密度偏小、体积偏小的SBR会随着未完全烘干的负极浆料上浮到负极活性涂层表层,并且由于SBR的颗粒较小,其容易沿着负极活性物质的表面滑移并紧密填充负极活性物质之间缝隙,然而,SBR的导电性差且与电解液亲和性较差,过多的SBR覆盖在负极活性物质的表面实际上使得负极活性物质与电解液的接触面积不足,难以在负极活性物质与电解液之间形成足够的锂离子传输通道,也不利于负极活性物质表面SEI膜的形成,总体而言造成了锂离子在负极活性物质和电解液之间传输不畅,体现为电池的锂离子传输动力学不佳。
另一方面,对比例2的锂离子电池中的负极片粘附力较低,在测试结束后,通过拆解对比例2的锂离子电池观察其负极片,可以看到其负极片相较于进入测试前出现了明显的负极活性涂层破碎、掉粉、膨胀甚至开裂的情况,与之形成明显对比的是,实施例1~11的锂离子电池所采用的负极在测试后均没有出现明显的变形、破损等情况,相较于对比例2而言具有明显更佳的结构稳定性。对比例2提供的锂离子电池所采用的负极片对应的D1/D2低至5,即在其负极活性涂层中所含有的SBR相对于负极活性物质而言粒径较大,使得SBR难以进入负极活性物质之间的间隙,同时过大的粒径使得SBR的整体比表面积较小,上述种种都导致了SBR无法与负极活性物质充分地接触,从而难以充分地发挥SBR的粘结性能,负极活性物质之间难以通过SBR牢固地结合,出现了掉粉、膨胀等情况,最终导致负极片的结构稳定性不佳。并且,当D1/D2过小时,虽然SBR对石墨表面活性位点的屏蔽效应会降低,但由于SBR相对于负极活性物质而言粒径较大,使得其对石墨的粘附力也较差,导致石墨与SBR之间存在较多的空隙,进而导致二者之间界面电阻增大,最终结果是DCR值增大。上述两方面的原因均会对锂离子的传输构成不利的影响。
与对应对比例1、对比例2的参试对象所测得的数据进行比对,对应实施例1~11的参试对象在能够保持足够的负极片粘附力的前提下,表现出良好的锂离子传输动力学特性,所测得的DCR值较低,且在测试结束后,对实施例1~11的锂离子电池进行拆解,基本上没有出现负极析锂的情况。实施例1~11的负极片满足6≤D1/D2≤100,此时SBR与负极活性物质的相对大小适宜,一方面保证了SBR与负极活性物质具有足够的接触面积,使SBR得以为负极活性物质提供充足的粘附力,使负极片能够保持良好的结构稳定性,另一方面SBR不至于完全填充负极活性物质的表面,由此可以在负极活性物质的表面保留足够的活性位点,有利于电解液浸润,提高负极活性物质表面的SEI膜覆盖面积,进而提高锂离子传输效率,优化负极片的锂离子传输动力学特性。
在实施例1、2、3、4、7、9、10、11的电池所采用的负极片在制备过程中采用的石墨与SBR的质量比均相同,实施例1、3、7、10、11的负极片满足6.3≤D1/D2≤90.9,而实施例2、4、9不满足6.3≤D1/D2≤90.9,最终测试结果显示,实施例1、3、7、10、11的电池的动力学性能优于实施例2、4、9,其对应的DCR值低于实施例2、4、9。
此外,实施例1、2、3、4、7、9、10、11的电池所采用的负极片在制备过程中采用的石墨和SBR的质量比均相同,负极片的涂层与负极集流体之间的粘附力大小与SBR的粒径D2成反比,D2越大,粘附力越小,上述实施例的粘附力大小如下:实施例9<实施例2<实施例3<实施例10<实施例7<实施例11<实施例1<实施例4。
在实施例1~11中,除实施例9以外,其他实施例的电池所采用的负极在满足6≤D1/D2≤100这一关系式的基础上,进一步满足D2=200~500nm,涂层与负极集流体之间的粘附力均高于实施例9。
实施例5、6、7、8在制备负极片的过程中均采用相同粒径的石墨和SBR,但是二者的质量比不同,分别为31.7、97.2、60、100,对应的粘附力和DCR大小如下:实施例5>实施例7>实施例6>实施例8,上述结果说明在石墨和SBR粒径保持一致的情况下,随着石墨与SBR质量比上升,负极片的涂层与负极集流体之间的粘附力以及DCR均下降。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制,尽管参照上述实施例对本发明进行了详细的说明,所属领域的普通技术人员应当理解,可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,但这些修改或替换均在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种负极片,其特征在于:
所述负极片包括负极活性涂层,所述负极活性涂层包括负极活性物质和负极粘结剂,所述负极粘结剂包括SBR;
以所述负极活性物质的粒径D50为D1,以所述SBR的粒径D50为D2,所述D1、所述D2满足,6≤D1/D2≤100。
2.如权利要求1所述负极片,其特征在于:6.3≤D1/D2≤90.9。
3.如权利要求1所述负极片,其特征在于:D2=200~500nm。
4.如权利要求3所述负极片,其特征在于:D2=220~480nm。
5.如权利要求3所述负极片,其特征在于:D1=3~20μm。
6.如权利要求1所述负极片,其特征在于:在所述负极活性涂层中,所述负极活性物质的质量:所述SBR的质量=31.7~97.2。
7.如权利要求1所述负极片,其特征在于:所述负极活性物质包括碳基负极活性物质、硅基负极活性物质、锡基负极活性物质、硅碳负极活性物质中的至少一种。
8.如权利要求1~7任一项所述负极片,其特征在于,所述负极片的制备包括以下步骤:将所述负极活性物质、导电剂、增稠剂、溶剂混合均匀,制得粘度为4500~5500mPa·s的负极浆料,然后向所述负极浆料中加入所述负极粘结剂,搅拌均匀并涂覆于负极集流体的两个表面上,制得所述负极片。
9.一种电池,其特征在于:包括权利要求1~7任意一项所述负极片。
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- 2023-04-27 CN CN202310470011.5A patent/CN116190566A/zh active Pending
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