CN116171094B - 一种温差发电器件 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种温差发电器件，属于低品质余热利用领域。一种温差发电器件，包括一个或多个离子P‑N结、催化层、气体扩散层、集流单元；所述离子P‑N结包括一中间层以及分别设于所述中间层两侧的P型氢离子交换膜和N型阴离子交换膜；所述P型氢离子交换膜和所述N型阴离子交换膜均为离子聚合物膜；多个所述离子P‑N结彼此首尾通过所述中间层相连；所述催化层包括第一催化层、第二催化层该器件可高效利用低品位热能，环境友好、无碳排放；相比液态电解质温差电池，不受浓差极化的限制，不会发生电解液污染，封装集成方便，有利于批量生产应用；H2用量小，无危险，且在整个体系内部无净消耗；器件无运动部件，可以免维护。
Description
技术领域
本申请涉及一种温差发电器件，属于低品质余热利用领域。
背景技术
在一次能源转换过程中，约72％的能量主要以废热的方式排放而未经利用，其中约63％为低于100℃的低品质热能。热温差发电技术可直接将低品质热能转化为电能，具有绿色环保、结构简单、安全可靠等优点。热电源于塞贝克效应(Seebeck effect)。离子聚合物作为一种新兴的热电材料，Seebeck值可达10～100mV/K，拥有着比无机半导体(数量级0.01mV/K)和离子液态(数量级1mV/K)热电材料更高的塞贝克系数和更低的热导率。为提高热电装置的输出电压，半导体体系采用P型和N型热电单元相互交替的方式构建热电模块，而基于离子型聚合物膜的热电模块器件则鲜有报道。
基于液态(或胶体)电解质的P-N结热电模块已有报导，如文献Green Chem.,2020,22,6062，Adv.Sci.2021,8,2100均有涉及，此类液态电解质热电模块每个P或N模组均是独立的电池，内部均有氧化还原反应的发生。例如以[Fe(SO4)2]-/2-(P型)和Fe(HSO4)]+/2+(N型)组成的温差电池组，其P型和N型电池内部发生的反应是每个P、N结反应均有极化损失。由于P、N型电池参与反应物质、电解液均不同，二者需要单独封装以避免交叉污染、失去功能。
发明内容
本申请提供了一种基于离子聚合物的P-N型温差发电器件，该温差发电器件采用氢电极、双极膜，并以阴离子(离子类N型)和阳离子(离子类P型)聚合物电解质交替相连排列实现离子型温差发电模块的构建。该模块仅有总正和总负两级发生氢的氧化还原反应，其余P和N的界面处发生是水的解离反应；无额外液态电解液的添加，不存在电解液污染问题，封装集成方便。
一种温差发电器件，包括一个或多个离子P-N结、催化层、气体扩散层、集流单元；
所述离子P-N结包括一中间层以及分别设于所述中间层两侧的P型氢离子交换膜和N型阴离子交换膜；
所述P型氢离子交换膜和所述N型阴离子交换膜均为离子聚合物膜；
多个所述离子P-N结彼此首尾通过所述中间层相连；
所述催化层包括第一催化层、第二催化层；
所述集流单元包括第一集流单元、第二集流单元；
所述第一催化层、所述第二催化层分别设于所述离子P-N结中位于首尾的所述P型氢离子交换膜和所述N型阴离子交换膜上端；
所述气体扩散层设于所述催化层的外侧；
所述集流单元与设于所述气体扩散层的外侧；
所述中间层为水解离单元。
可选地，所述中间层为双极膜。
可选地，所述双极膜包括阴离子交换层、阳离子交换层以及设于两者之间的解离层；
所述解离层为水解离单元。
可选地，所述P型氢离子交换膜选自全氟磺酸膜、氟化聚合物磺酸膜、非氟聚合物质子交换膜、复合质子交换膜中的一种。
可选地，所述N型阴离子交换膜为N型氢氧根离子交换膜。
可选地，所述N型氢氧根离子交换膜为含有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯离子基团的聚合物膜中的一种。
可选地，所述氟化聚合物磺酸膜为Nafion。
可选地，所述非氟聚合物质子交换膜选自PBI/H3PO4。
可选地，所述阴离子交换层与所述N型阴离子交换膜贴合；
所述阳离子交换层与所述P型氢离子交换膜贴合。
可选地，所述中间层、所述解离层均为将水分子解离成氢离子和氢氧根离子的单元。
可选地，所述中间层、所述解离层独立地选自石墨烯氧化物、金属氧化物、金属氢氧化物、离子聚合物、有机物BP-1中的至少一种。
可选地，所述催化层置于一富有H2的空间环境内部；或，
置于一富有H2的密封环境中。
可选地，所述第一催化层包括催化剂Ⅰ、粘结剂Ⅰ；
所述第二催化层包括催化剂Ⅱ、粘结剂Ⅱ。
可选地，所述催化剂Ⅰ选自铂、钯、铱、钌、铑中的至少一种。
可选地，所述催化剂Ⅰ选自铂族金属与镍、铬、钴、铜、钨、铁、铈、钼组成的合金催化剂。
可选地，所述催化剂Ⅰ为碳担载型。
可选地，所述粘结剂Ⅰ选自PTFE、PVDF、FEP、PFA、阳离子交换树脂中的至少一种。
可选地，所述阳离子交换树脂为全氟磺酸类、偏氟磺酸类、磺酸化后的碳氢类聚合物。
可选地，所述催化剂Ⅱ选自铂、钯、铱、钌基贵金属催化剂中的至少一种。
可选地，所述催化剂Ⅱ为镍基催化剂。
可选地，所述催化剂Ⅱ为碳担载型。
可选地，所述粘结剂Ⅱ选自PTFE、PVDF、FEP、PFA、阴离子交换树脂中的至少一种。
可选地，所述阴离子交换树脂选自带有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯离子基团的离子聚合物中的至少一种。
可选地，所述气体扩散层由基底、涂覆层构成的微孔层。
可选地，所述基底选自碳纸、碳布、碳毡、金属网、泡沫金属中的一种。
可选地，所述涂覆层包括碳粉和粘结剂。
可选地，所述集流单元与所述气体扩散层电子导通。
可选地，所述集流单元上设置有可与外部负载连接的集流点。
可选地，所述集流单元外侧设有端板。
可选地，所述端板内设有氢气流道。
根据本申请的一个实施方式，包括由一或多个离子P-N结，及分别位于P-N结两侧的第一和第二催化层，一第一集流单元和一第二集流单元；
温差发电器件使用时，两侧存在温度差，一侧为热端，一侧为冷端，优选的，第一催化层和第二催化层位于冷端；
温差发电器件的第一和第二催化层或置于一富有H2的空间环境内部，或置于一富有H2的密封环境中；
于第一和第二催化层的外侧设置第一气体扩散层和第二气体扩散层，气体扩散层用于传输反应介质，导热和导电；所述第一和第二气体扩散层为以碳纸、碳布、碳毡、金属网、泡沫金属中一种为基底，其上涂覆有由碳粉和粘结剂构成的微孔层。
于第一和第二气体扩散层的外侧设置第一和第二集流单元，集流单元与气体扩散层电子导通，且于第一和第二集流单元上分别设置有可与外部负载连接的第一和第二集流点；
所述的离子P-N结可以由一双极膜及分别位于其两侧的氢离子交换膜(P型)和氢氧根离子交换膜(N型)构成。
所述的离子P-N结亦可以由氢离子交换膜、中间层(将水分子解离为H+和OH-)、阴离子交换膜构成；
所述的氢离子交换膜可以是全氟磺酸膜、部分氟化聚合物磺酸膜、非氟聚合物质子交换膜(如PBI/H3PO4)、复合质子交换膜等中的一种；
所述的氢氧根离子交换膜可以是带有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯等离子基团的聚合物膜中的一种；
所述双极膜由阴离子交换层、阳离子交换层和介于两膜层之间的中间层构成；所述中间层可将水分子高效地解离成氢离子(H+)和氢氧根离子(OH-)；
所述的阴离子交换层与氢氧根离子交换膜(N型)紧密贴合，所述的阳离子交换层与氢离子交换膜(P型)紧密贴合；
所述的中间层可以是由石墨烯氧化物、金属氧化物、金属氢氧化物、离子聚合物、有机物BP-1等其中的一种或多种构成；
所述的第一和第二催化层分别由催化氧化和催化还原H2的催化剂、粘结剂构成。第一催化层与阳离子交换膜相接时，催化剂为酸性条件下的氢氧化或还原催化剂；第二催化层与阴离子交换膜相接时，催化剂为碱性条件下氢氧化或还原催化剂；
所述酸性条件下的氢氧化或还原催化剂为铂、钯、铱、钌、铑中的一种或两种以上，亦可以是铂族金属与镍、铬、钴、铜、钨、铁、铈、钼组成的合金催化剂，或为碳担载型的以上所述催化剂。
所述酸性条件下粘结剂为PTFE、PVDF、FEP、PFA、阳离子交换树脂中的一种或两种以上；所述阳离子交换树脂可以为全氟磺酸类、偏氟磺酸类、磺酸化后的碳氢类聚合物。
所述碱性条件下的氢氧化或还原催化剂为铂、钯、铱、钌基贵金属催化剂，亦可以是镍基催化剂，或为碳担载型的以上所述催化剂。
所述碱性条件下粘结剂为PTFE、PVDF、FEP、PFA、阴离子交换树脂中的一种或两种以上；所述的阴离子交换树脂可以是带有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯等离子基团的离子聚合物中的一种或两种以上。
本申请能产生的有益效果包括：
本申请所提供的一种温差发电器件，可高效利用低品位热能，环境友好、无碳排放；相比液态电解质温差电池，不受浓差极化的限制，不会发生电解液污染，封装集成方便，有利于批量生产应用；H2用量小，无危险，且在整个体系内部无净消耗；器件无运动部件，可以免维护。
附图说明
图1为单P-N结的热电器件原理示意图。
图2为多个P-N结的热电器件原理示意图。
图3为具有双极膜的P-N结结构示意图；
其中，100为具有双极膜的P-N结，130为双极膜，110为氢离子交换膜(P型)，120为氢氧根离子交换膜(N型)，131为中间层，132为氢离子交换膜，133为氢氧根离子交换膜。
图4为P-N结结构示意图；
其中，100为P-N结，130为双极膜，110为氢离子交换膜(P型)，120为氢氧根离子交换膜(N型)，131为中间层。
图5为具有两个P-N结温差发电模块的示意图；
其中，300为端板，301为端板内的氢气流道，211为第一催化层(酸性)，212为气体扩散层，221为第二催化层(碱性)，222为气体扩散层。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。
如无特别说明，本申请的实施例中的原料和催化剂均通过商业途径购买。
实施例1
上述热电器件在工作时，由于上下两侧存在温度差，温度差会引起化学势差，单个P或N结形成的化学势差(电压差)较小，需多个串联起来使用。图1是单个P-N结的原理示意图，图2是多个P-N结的原理示意图。以图1为例说明工作原理，工作时，P-N结界面(中间层)水发生解离生成H+和OH-，H+通过阳离子交换膜传输到p型冷端电极，在其上发生H2还原反应，生成H2；OH-通过阴离子交换膜传输到N型冷端电极，在其上发生H2氧化反应，生成H2O和电子。H2在一侧电极生成，在一侧电极消耗，生成量等于消耗量，在两个电极间循环，没有净消耗。在使用过程中，发生氢氧化和还原的电极处在一富氢的密封环境中，并且氢气可在两电极间自由流通。
以上所述，仅是本申请的几个实施例，并非对本申请做任何形式的限制，虽然本申请以较佳实施例揭示如上，然而并非用以限制本申请，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本申请技术方案的范围内，利用上述揭示的技术内容做出些许的变动或修饰均等同于等效实施案例，均属于技术方案范围内。
Claims (29)
1.一种温差发电器件，其特征在于，包括一个或多个离子P-N结、催化层、气体扩散层、集流单元；
所述离子P-N结包括一中间层以及分别设于所述中间层两侧的P型氢离子交换膜和N型阴离子交换膜；
所述P型氢离子交换膜和所述N型阴离子交换膜均为离子聚合物膜；
多个所述离子P-N结彼此首尾通过所述中间层相连；
所述中间层为双极膜；
所述双极膜包括阴离子交换层、阳离子交换层以及设于两者之间的解离层；
所述解离层为水解离单元；
所述催化层包括第一催化层、第二催化层；
所述温差发电器包括热端和冷端，所述第一催化层和所述第二催化层位于冷端；
所述集流单元包括第一集流单元、第二集流单元；
所述第一催化层、所述第二催化层分别设于所述离子P-N结中位于首尾的所述P型氢离子交换膜和所述N型阴离子交换膜上端；
所述气体扩散层设于所述催化层的外侧；
所述集流单元设于所述气体扩散层的外侧。
2.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述P型氢离子交换膜选自氟化聚合物磺酸膜、非氟聚合物质子交换膜、复合质子交换膜中的一种。
3.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述N型阴离子交换膜为N型氢氧根离子交换膜。
4.根据权利要求3所述的温差发电器件，其特征在于，所述N型氢氧根离子交换膜为含有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯离子基团的聚合物膜中的一种。
5.根据权利要求2所述的温差发电器件，其特征在于，所述氟化聚合物磺酸膜为Nafion。
6.根据权利要求2所述的温差发电器件，其特征在于，所述非氟聚合物质子交换膜选自PBI/H3PO4。
7.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述阴离子交换层与所述N型阴离子交换膜贴合；
所述阳离子交换层与所述P型氢离子交换膜贴合。
8.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述解离层为将水分子解离成氢离子和氢氧根离子的单元。
9.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述解离层独立地选自石墨烯氧化物、金属氧化物、金属氢氧化物、离子聚合物中的至少一种。
10.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化层置于一富有H2的空间环境内部。
11.根据权利要求10所述的温差发电器件，其特征在于，置于一富有H2的密封环境中。
12.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述第一催化层包括催化剂Ⅰ、粘结剂Ⅰ；
所述第二催化层包括催化剂Ⅱ、粘结剂Ⅱ。
13.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅰ选自铂、钯、铱、钌、铑中的至少一种。
14.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅰ选自铂族金属与镍、铬、钴、铜、钨、铁、铈、钼组成的合金催化剂。
15.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅰ为碳担载型。
16.根据权利要求11所述的温差发电器件，其特征在于，所述粘结剂Ⅰ选自PTFE、PVDF、FEP、PFA、阳离子交换树脂中的至少一种。
17.根据权利要求16所述的温差发电器件，其特征在于，所述阳离子交换树脂为全氟磺酸类、偏氟磺酸类、磺酸化后的碳氢类聚合物。
18.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅱ选自铂、钯、铱、钌基贵金属催化剂中的至少一种。
19.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅱ为镍基催化剂。
20.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述催化剂Ⅱ为碳担载型。
21.根据权利要求12所述的温差发电器件，其特征在于，所述粘结剂Ⅱ选自PTFE、PVDF、FEP、PFA、阴离子交换树脂中的至少一种。
22.根据权利要求21所述的温差发电器件，其特征在于，所述阴离子交换树脂选自带有季铵、胍基、咪唑鎓盐、季鏻、金属配合物、N-螺环季铵盐、哌啶和吡咯离子基团的离子聚合物中的至少一种。
23.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述气体扩散层由基底、涂覆层构成的微孔层。
24.根据权利要求23所述的温差发电器件，其特征在于，所述基底选自碳纸、碳布、碳毡、金属网、泡沫金属中的一种。
25.根据权利要求23所述的温差发电器件，其特征在于，所述涂覆层包括碳粉和粘结剂。
26.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述集流单元与所述气体扩散层电子导通。
27.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述集流单元上设置有可与外部负载连接的集流点。
28.根据权利要求1所述的温差发电器件，其特征在于，所述集流单元外侧设有端板。
29.根据权利要求28所述的温差发电器件，其特征在于，所述端板内设有氢气流道。
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