CN116139299A - 一种载药型表面修饰的碘125粒子及其制法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种载药型表面修饰的碘125粒子,是碘125粒子棒经阳极氧化表面修饰二氧化钛纳米管之后进行载药并用封口剂封堵二氧化钛纳米管管口而形成,其中载药以光敏剂Ce6为范例,所采用封口剂以水凝胶范例,本发明还公开了载药型表面修饰的碘125粒子的制备方法。与现有技术相比,本发明利用阳极氧化等化学方法对碘125粒子表面修饰二氧化钛纳米管,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子,可作为载体进行载药,用于肿瘤近距离治疗,方法简单,成本低,扩展了碘125粒子的应用范围。
Description
技术领域
本发明涉及肿瘤治疗技术领域,特别涉及一种载药型表面修饰的碘125粒子及其制法。
背景技术
近距离放射治疗(Brachytherapy,BT)是一种通过腔内或间质施用器将放射性源植入患者体内的治疗放射。碘125粒子是间质永久性近距离放射治疗(BT)中使用最广泛的放射性密封源,是一种微型密封放射源,包括:一根吸附碘125的银棒和钛合金外壳(通用规格为L:4.5mm,Φ:0.8mm),可以在目标病变中向周围持续释放射线X射线剂γ射线,在对局部目标病变给予高剂量、处方剂量的同时最大限度减少对病变周围正常组织的暴露,在二十多年的临床实践中展现出良好的疗效和安全性,甚至在一些肿瘤中展现出比外放疗更好的效果,具有重大的潜力。
然而,由于碘125粒子本身的辐射作用范围较小以及治疗的有效性等问题仍未得到有效改进和提升,在肿瘤治疗中作为辅助性治疗手段来进行肿瘤局部的控制,应用受限。目前,对放射性碘125粒子的优化和改进主要包括定位辅助技术、配套适形计数和联合治疗策略等方面,由于粒子的结构精细、改造的空间较小,改造的难度较大,缺乏对粒子本身直接进行改造的方案,严重制约了其市场应用和研究。
发明内容
本发明的目的在于,针对现有技术的上述不足,提供一种载药型表面修饰的碘125粒子,利用阳极氧化等化学方法对碘125粒子表面修饰二氧化钛纳米管,可以用于肿瘤近距离治疗,方法简单,成本低,扩展了碘125粒子的应用范围。
本发明为达到上述目的所采用的技术方案是:
一种载药型表面修饰的碘125粒子,是碘125粒子棒经阳极氧化表面修饰二氧化钛纳米管之后进行载药而得,也可以再用封口剂封堵二氧化钛纳米管管口。也可以不用封口剂进行封口。阳极氧化方法对放射性碘125粒子的钛合金外壳的表面进行处理,当然,也可以采用其他方法进行表面氧化得到二氧化钛纳米管。
在实际应用中,放射性碘125粒子表面的二氧化钛纳米管的管径、密度、长度等,可以通过调整电解液配比、阳极氧化电压和时间等参数来进行调整,不限于本发明记载的配比所形成的纳米管的参数。
优选地,所述的载药所携载的物质包括光敏剂Ce6,但不限于光敏剂Ce6、增氧剂、化疗药物、靶向药物、纳米材料等,可以应用在不同场景,具体包括:以光敏剂Ce6为代表的光敏剂Ce6,以阿替利珠单抗、度伐利尤为代表的免疫制剂,以阿霉素、表阿霉素、博来霉素、顺铂、卡铂、奈达铂、奥沙利铂、紫杉醇、多西紫杉醇、长春瑞滨、卡氮芥、氮芥为代表的抗肿瘤药物。
优选地,所述的封堵所采用的封口剂包括水凝胶,同时,可以根据具体应用场景决定是否进行二氧化钛纳米管封口以及选用其他材料对纳米管管口进行封堵,具体包括:水凝胶、氧化钙(含纳米)、氧化铁(含纳米氧化铁)、二氧化硅(含纳米氧化铁)、氧化锰(含纳米氧化铁)、聚乙二醇、脂质体等生物材料。
上述表面修饰有二氧化钛纳米管的碘125粒子除了可以作为载药载体,还可以结合表面修饰有二氧化钛纳米管的碘125粒子本身的性质进行拓展应用,如利用粒子本身发射的切伦科夫光作为光源结合光敏剂实现深部肿瘤的光动力治疗,基于此进行的后续拓展应用包括但不限于利用射线照射和切伦科夫光激发光敏剂。
本发明还提供一种载药型表面修饰的碘125粒子的制法,包括如下步骤:
S1:用阳极氧化的方法对碘125粒子进行电化学处理,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子;
S2:用简单移液法将药物加载在表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子表面的二氧化钛纳米管中,得到己载药的碘125粒子。
根据具体应用场景,可以包括步骤S3:用封口剂对已载药的碘125粒子的表面二氧化钛纳米管的管口进行封堵,得到载药型表面修饰的碘125粒子。
在具体应用中,所述步骤S1包括如下步骤:
S11、将碘125粒子棒经洗涤后,以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,氟化铵混合液为电解液,在温度10-25℃、电压3-30V的条件下进行阳极氧化,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管;
S12、经去离子水超声清洗后晾干,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子。
进一步地,所述步骤S11中洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗1-15min;
优选地,所述阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm;
优选地,所述电解液为质量分数为0.1-10wt%的氟化铵、0.1-20Vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;
优选地,所述阳极氧化的时间为1-40min。
在具体应用中,所述步骤S2包括如下步骤:
S21:配制浓度为1mg/ml的光敏剂Ce6溶液;
S22:将表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子浸入S21配制的溶液中浸泡之后烘干,重复15次,用棉花轻柔擦拭去除碘125粒子表面残留多余的Ce6固体附着物,得到已载药的碘125粒子,避光干燥保存。
进一步地,所述的步骤S21中配制包括在室温下称取1mg光敏剂Ce6,加入200ul二甲基亚砜DMSO,超声溶解之后加入800ul去离子水稀释至光敏剂Ce6的浓度为1mg/ml;
优选地,所述超声溶解时间为5min;
优选地,所述浸泡时间为30s;
优选地,所述烘干的条件是在50℃烘箱中干燥10min。
在具体应用中,所述步骤S3包括如下步骤:
S31:选择封口剂;
S32:取封口剂500ul,旋转己载药的碘125粒子并将封口剂均匀涂布在碘125粒子表面之后干燥,重复2次后烘干,得到载药型表面修饰的碘125粒子;
优选地,封口剂为水凝胶。
优选地,所述烘干的条件为85℃烘箱中干燥3小时。
本发明采用上述方法经电化学及化学腐蚀(如阳极氧化的方法)在放射性碘125粒子表面的钛上构建钛纳米管。在具体应用中可以应用场景搭载不同的药物体系,以达到更好的治疗效果,如可以将包括化疗药物、二氢卟吩Ce6在内的光敏剂、免疫制剂、酶等加载在粒子表面的钛纳米管中,结合放射性碘125粒子产生的切伦科夫光作为光源,实现光动力治疗;还可以将增氧剂加载在纳米管内,改善肿瘤局部乏氧的状况,提升治疗效果。
本发明根据不同的应用场景,在完成药物搭载后,可以用水凝胶完成纳米管口的封堵,随着修饰后的放射性碘125粒子植入肿瘤局部,药物逐渐释放并发挥效应以实现治疗效果的提升。根据实际情况也可以不进行纳米管口的封堵。同时,也不限于阳极氧化的方式对放射性碘125粒子表面的钛进行修饰,还可以利用钛纳米管本身的性质或作为载体来搭载增强疗效的生物药物制剂,实现肿瘤近距离治疗的效果的提升。
与现有技术相比,本发明具有如下有益效果:
1.本发明在不影响放射性碘125粒子本身强度和安全性前提下,对放射性碘125粒子本身结构进行修饰和改进,使碘125粒子提升近距离放射治疗效果,在不影响临床应用的前提下为增强粒子治疗肿瘤提供更多的可能性。
2.本发明拓展了碘125粒子本身的功能,通过携载药物进入肿瘤局部,如携载光敏剂来增加光动力效果,以解决现有的光敏剂在肿瘤部位富集的问题,改善光动力治疗的全身副作用,又如携载增氧剂来改善肿瘤局部缺氧,进一步提升肿瘤治疗效果。
3.本发明携载药物的碘125粒子在制备过程中粒子表面阳极氧化处理时间短、反应条件易控制,整个制备方法简单、原料易得、成本低,容易规模化生产,市场前景广阔。
上述是发明技术方案的概述,以下结合附图与具体实施方式,对本发明做进一步说明。
附图说明
图1为本发明的载药型表面修饰二氧化钛纳米管碘125粒子的制备过程示意图;
图2为本发明的未修饰的碘125粒子的扫描电镜图;
图3为本发明的经过修饰的碘125粒子的扫描电镜图;
图4为本发明应用不同处理后相关活性氧ROS产生增强示意图。
具体实施方式:
为了使本发明的目的和技术方案及优点更加清楚明白,以下结合实施例作详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例1:结合图1-3,本实施例提供的载药型表面修饰的碘125粒子及其制法,载药型表面修饰的碘125粒子,是碘125粒子棒经阳极氧化表面修饰二氧化钛纳米管之后进行载药而得,再用封口剂封堵二氧化钛纳米管管口。其中载药所携载的物质为光敏剂Ce6;封堵所采用的封口剂为水凝胶。
上述表面修饰有二氧化钛纳米管的碘125粒子除了可以作为载药载体,还可以结合表面修饰有二氧化钛纳米管的碘125粒子本身的性质进行拓展应用,如利用粒子本身发射的切伦科夫光作为光源结合光敏剂实现深部肿瘤的光动力治疗,基于此进行的后续拓展应用包括但不限于利用射线照射和切伦科夫光激发光敏剂。
本实施例提供一种载药型表面修饰的碘125粒子的制法,包括如下步骤:
S1:用阳极氧化的方法对碘125粒子进行电化学处理,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子;
S2:用简单移液法将药物加载在表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子表面的二氧化钛纳米管中,得到己载药的碘125粒子。
根据具体应用场景,可以包括步骤S3:用封口剂对己载药的碘125粒子的表面二氧化钛纳米管的管口进行封堵,得到载药型表面修饰的碘125粒子。
具体地,首先进行阳极氧化,包括步骤S11、将碘125粒子棒经洗涤,洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗15min,之后以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm,氟化铵混合液为电解液,该电解液为质量分数为0.1wt%的氟化铵、0.1vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;在温度25℃、电压3V的条件下进行阳极氧化40min,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管;
S12、经去离子水超声清洗后晾干,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子。
其次,进行载药,包括步骤S21:配制浓度为1mg/ml的光敏剂Ce6溶液;在室温下称取1mg光敏剂Ce6,加入200ul二甲基亚砜DMSO,超声溶解5min之后加入800ul去离子水稀释至光敏剂Ce6的浓度为1mg/ml;
S22:将表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子浸入S21配制的溶液中浸泡30s之后烘干,在50℃烘箱中干燥10min,重复15次,用棉花轻柔擦拭去除碘125粒子表面残留多余的Ce6固体附着物,得到己载药的碘125粒子,避光干燥保存。
最后,进行封堵,包括步骤S31:选择封口剂;
S32:取封口剂500ul,旋转己载药的碘125粒子并将封口剂纳米碳酸钙均匀涂布在碘125粒子表面之后干燥,85℃烘箱中干燥3小时,重复10次后烘干,用去离子水洗涤涂层后冷冻干燥,得到载药型表面修饰的碘125粒子。
实施例2:本实施例提供的载药型表面修饰的碘125粒子及其制法,其与实施例1基本相同,不同之处在于:
具体地,首先进行阳极氧化,包括步骤S11、将碘125粒子棒经洗涤,洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗12min,之后以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm,氟化铵混合液为电解液,该电解液为质量分数为8wt%的氟化铵、18vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;在温度10℃、电压30V的条件下进行阳极氧化10min,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管。
实施例3:本实施例提供的载药型表面修饰的碘125粒子及其制法,其与实施例1基本相同,不同之处在于:
具体地,首先进行阳极氧化,包括步骤S11、将碘125粒子棒经洗涤,洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗10min,之后以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm,氟化铵混合液为电解液,该电解液为质量分数为5wt%的氟化铵、8vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;在温度15℃、电压20V的条件下进行阳极氧化20min,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管。
实施例4:本实施例提供的载药型表面修饰的碘125粒子及其制法,其与实施例1基本相同,不同之处在于:
具体地,首先进行阳极氧化,包括步骤S11、将碘125粒子棒经洗涤,洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗12min,之后以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm,氟化铵混合液为电解液,该电解液为质量分数为6wt%的氟化铵、15vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;在温度11℃、电压18V的条件下进行阳极氧化25min,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管。
应用例:将30mL 0.01M的NaOH与6mL活性氧荧光探针DCFH-DA原液混合,避光搅拌30分钟,之后加入6mL PBS,获得工作液;接着分别将结合本发明的阳极氧化修饰、载药、不载药等不同处理的碘125粒子放入等量的上述工作液,最后利用荧光光谱仪检测488nm激发条件下溶液的发射光谱图,如图4所示,图中,TNT线代表阳极氧化修饰后没有放射性的碘125粒子,125I线代表原始碘125粒子,125I+Ce6线代表原始碘125粒子加载游离的药物Ce6,125I@TNT线代表近阳极氧化修饰碘125粒子,125I@TNT-Ce6阳极氧化二氧化钛纳米管修饰并载药Ce6的碘125粒子;Control是对照组,只含染料的空白溶液,无任何处理。从图中可以看出125I@TNT-Ce6阳极氧化二氧化钛纳米管修饰并载药Ce6的碘125粒子的活性氧荧光强度最大;使碘125粒子提升近距离放射治疗效果,在不影响临床应用的前提下为增强粒子治疗肿瘤提供更多的可能性。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。
Claims (10)
1.一种载药型表面修饰的碘125粒子,其特征在于,是碘125粒子棒经阳极氧化得到的表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子。
2.根据权利要求1所述的载药型表面修饰的碘125粒子,其特征在于,还包括对表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子进行载药;
优选地,还包括用封口剂封堵二氧化钛纳米管管口。
3.根据权利要求2所述的载药型表面修饰的碘125粒子,其特征在于,所述的载药所携载的物质包括光敏剂Ce6或免疫制剂阿替利珠单抗、度伐利尤或抗肿瘤药物阿霉素、表阿霉素、博来霉素、顺铂、卡铂、奈达铂、奥沙利铂、紫杉醇、多西紫杉醇、长春瑞滨、卡氮芥、氮芥中的任意一种;
优选地,所述的封堵所采用的封口剂包括水凝胶、氧化钙、氧化铁、二氧化硅、氧化锰、聚乙二醇、脂质体中的任意一种。
4.一种载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于,包括如下步骤:
S1:用阳极氧化的方法对碘125粒子进行电化学处理,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子;
S2:用简单移液法将药物加载在表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子表面的二氧化钛纳米管中,得到己载药的碘125粒子;
S3:用封口剂对已载药的碘125粒子的表面二氧化钛纳米管的管口进行封堵,得到载药型表面修饰的碘125粒子。
5.根据权利要求4所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于,所述步骤S1包括如下步骤:
S11、将碘125粒子棒经洗涤后,以碘125粒子棒作为阳极,铂柱电极作为阴极,氟化铵混合液为电解液,在温度10-25℃、电压3-30V的条件下进行阳极氧化,在碘125粒子棒的表面形成二氧化钛纳米管;
S12、经去离子水超声清洗后晾干,得到表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子。
6.根据权利要求5所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于;所述步骤S11中洗涤包括依次用去离子水、丙酮或乙醇、去离子水超声清洗1-15min;
优选地,所述阳极与阴极两个电极之间的距离为1-5cm;
优选地,所述电解液为质量分数为0.1-10wt%的氟化铵、0.1-20Vol%水的乙二醇溶液进行混合配制而成的电解液;
优选地,所述阳极氧化的时间为1-40min。
7.根据权利要求4所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于;所述步骤S2包括如下步骤:
S21:配制浓度为1mg/ml的光敏剂Ce6溶液;
S22:将表面修饰二氧化钛纳米管的碘125粒子浸入S21配制的溶液中浸泡之后烘干,重复15次,擦拭去除碘125粒子表面残留的Ce6固体附着物,得到己载药的碘125粒子,避光干燥保存。
8.根据权利要求7所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于;所述的步骤S21中配制包括在室温下称取1mg光敏剂Ce6,加入200ul二甲基亚砜DMSO,超声溶解之后加入800ul去离子水稀释至光敏剂Ce6的浓度为1mg/ml;
优选地,所述超声溶解时间为5min;
优选地,所述浸泡时间为30s;
优选地,所述烘干的条件是在50℃烘箱中干燥10min。
9.根据权利要求4所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于,所述步骤S3包括如下步骤:
S31:选择封口剂;
S32:取封口剂500ul,旋转己载药的碘125粒子并将封口剂均匀涂布在碘125粒子表面之后干燥,重复2次后烘干,得到载药型表面修饰的碘125粒子;
优选地,封口剂为水凝胶。
10.根据权利要求9所述载药型表面修饰的碘125粒子的制法,其特征在于,所述的烘干的条件为85℃烘箱中干燥3小时。
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