CN116134005A - 对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体 - Google Patents

对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体 Download PDF

Info

Publication number
CN116134005A
CN116134005A CN202180062353.2A CN202180062353A CN116134005A CN 116134005 A CN116134005 A CN 116134005A CN 202180062353 A CN202180062353 A CN 202180062353A CN 116134005 A CN116134005 A CN 116134005A
Authority
CN
China
Prior art keywords
composite
semi
sintered body
resin
heat dissipation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN202180062353.2A
Other languages
English (en)
Inventor
和久田裕介
南方仁孝
坂口真也
山口智也
五十岚厚树
西村浩二
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Denka Co Ltd
Original Assignee
Denka Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Denka Co Ltd filed Critical Denka Co Ltd
Publication of CN116134005A publication Critical patent/CN116134005A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/62—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light
    • G01N21/63—Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light optically excited
    • G01N21/64—Fluorescence; Phosphorescence
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/009—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone characterised by the material treated
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/45—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements
    • C04B41/46—Coating or impregnating, e.g. injection in masonry, partial coating of green or fired ceramics, organic coating compositions for adhering together two concrete elements with organic materials
    • C04B41/48—Macromolecular compounds
    • C04B41/488—Other macromolecular compounds obtained otherwise than by reactions only involving unsaturated carbon-to-carbon bonds
    • C04B41/4884—Polyurethanes; Polyisocyanates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/80—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone of only ceramics
    • C04B41/81—Coating or impregnation
    • C04B41/82—Coating or impregnation with organic materials
    • C04B41/83—Macromolecular compounds
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/84—Systems specially adapted for particular applications
    • G01N21/8422—Investigating thin films, e.g. matrix isolation method
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/84—Systems specially adapted for particular applications
    • G01N2021/8411—Application to online plant, process monitoring
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00—Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/84—Systems specially adapted for particular applications
    • G01N21/8422—Investigating thin films, e.g. matrix isolation method
    • G01N2021/8438—Mutilayers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Mathematical Physics (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)
  • Investigating, Analyzing Materials By Fluorescence Or Luminescence (AREA)
  • Testing Or Measuring Of Semiconductors Or The Like (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Abstract

本发明的一个侧面提供对包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于上述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物的复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法，其包括：对上述复合体的上述半固化物的表面照射紫外线的工序；测定由上述半固化物产生的荧光的发光强度的工序；及使用上述发光强度的值评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序。

Description

对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体
技术领域
本发明涉及对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体。
背景技术
在功率器件、晶体管、晶体闸流管、及CPU等零件中，要求对在使用时产生的热进行高效地散热。根据这样的要求，以往进行了安装电子零件的印刷布线板的绝缘层的高导热化、将电子零件或印刷布线板隔着具有电绝缘性的热界面材料(Thermal InterfaceMaterials)安装于散热器。在这样的绝缘层及热界面材料中，使用由树脂和氮化硼等陶瓷构成的复合体作为散热部件。
作为这样的复合体，研究了使树脂含浸于多孔性的陶瓷烧结体(例如，氮化硼烧结体)并复合化而成的复合体(例如，参见专利文献1)。另外，还研究了在具有金属电路和树脂含浸氮化硼烧结体的层叠体中，使构成氮化硼烧结体的一次粒子与金属电路直接接触来降低层叠体的热阻、改善散热性(例如，参见专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2014/196496号
专利文献2：日本特开2016-103611号公报
发明内容
发明所要解决的课题
对于如上所述使复合体粘接于其它部件而得的层叠体的散热性能而言，以粘接后的层叠体为对象进行了评价，但在粘接后进行改善散热性能等处理并不容易。另外，随着近年来的半导体装置等中的电路的高集成化，要求零件的小型化。存在由于零件的小型化而各部件彼此的接触面积也变小的倾向。在这样的状况下，为了确保半导体装置等的可靠性，认为需要提高由互不相同的材质构成的部件彼此的粘接性。能够均衡地发挥粘接性能和散热性能的复合体是有用的。另外，从产品制造的观点考虑，通过对粘接于其它部件前的复合体的分析能够预测粘接性能及粘接后的散热性能的方法也是有用的。
本发明的目的在于提供下述评价方法：其能够通过对粘接前的复合体的非破坏的分析来评价粘接于其它部件而构成层叠体时的粘接性能及散热性能是否优异。另外，本发明的目的在于提供粘接于其它部件而构成层叠体时能够发挥优异的粘接性能及散热性能的复合体。
用于解决课题的手段
本申请的发明人针对复合体及层叠体进行了各种研究，从而发现对复合体进行紫外线照射而产生的荧光的强度与该复合体粘接于其它部件而得到的层叠体的粘接性能及散热性能相关，基于该见解完成了本发明。
本发明的一个侧面提供对复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法，上述复合体包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于上述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物，所述方法包括：对上述复合体的上述半固化物的表面照射紫外线的工序；测定由上述半固化物产生的荧光的发光强度的工序；及使用上述发光强度的值评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序。
对上述复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法是基于上述新见解而提出的，其中，对由紫外线激发的半固化物发出的荧光进行检测，能够基于其强度评价作为测定对象的复合体的粘接性能及散热性能。
使用上述发光强度的值评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序可以是下述工序：在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由上述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对上述半固化物照射紫外线、由上述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，基于Y/X的值来评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序。
上述半固化物可以含有具有芳香环作为构成要素的树脂。通过半固化物含有具有芳香环作为构成要素的树脂，从而易于通过紫外线照射而产生荧光，因此该复合体的评价更容易。
本发明的一个侧面提供复合体，其包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于上述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物，在将对使上述复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由上述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对上述半固化物照射紫外线、由上述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，Y/X的值为3.5～7.0。
通过使Y/X的值在规定的范围内，从而在上述复合体粘接于其它部件的情况下，能够发挥优异的粘接性能及散热性。
上述半固化物可以含有具有芳香环作为构成要素的树脂。
发明的效果
根据本发明，能够提供下述评价方法：其能够通过对粘接前的复合体的非破坏的分析来评价粘接于其它部件而构成层叠体时的粘接性能及散热性能是否优异。另外，根据本发明，还能够提供粘接于其它部件而构成层叠体时能够发挥优异的粘接性能及散热性能的复合体。
附图说明
[图1]图1是示出评价方法的工序的流程图。
[图2]图2是示出复合体的一例的立体图。
[图3]图3是示出层叠体的一例的截面图。
具体实施方式
以下，根据情况参照附图来说明本发明的实施方式。其中，以下的实施方式为用于说明本发明的例示，并非旨在将本发明限定于以下的内容。说明时，对同一要素或具有同一功能的要素使用同一附图标记，根据情况省略重复的说明。另外，除非另有说明，上下左右等位置关系设为基于附图中所示的位置关系。此外，各要素的尺寸比率并不限于图示的比率。
除非另有说明，本说明书中例示的材料可以单独使用一种或组合两种以上而使用。在存在多种相当于组合物中的各成分的物质的情况下，除非另有说明，组合物中的各成分的含量是指组合物中存在的该多种物质的合计量。
＜对复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法(评价方法)＞
对复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法的一个实施方式为对包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于上述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物的复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法，其包括：对上述复合体的上述半固化物的表面照射紫外线的工序；测定由上述半固化物产生的荧光的发光强度的工序；及使用上述发光强度的值评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序。通过使用该评价方法，能够筛选复合体中能够均衡地发挥粘接性能及散热性能的复合体，因此该评价方法也能够用于筛选方法。
对复合体的半固化物照射紫外线时产生的荧光的发光强度由下述两者的平衡决定：伴随树脂的固化等的发光强度的上升；与因伴随树脂的固化等而使得半固化物带有色调、透明度下降而导致紫外线到达的范围变窄相伴的发光强度的下降。更具体而言，对于半固化物中的单体成分、树脂成分等所具有的一部分的结构(例如，羰基、芳香环等具有离域电子的结构)而言，其电子通过被紫外线照射而被激发，在其松弛时产生荧光。在这样的结构互相接近的情况下，由于离域电子所占的轨道彼此的相互作用，电子激发所需要的能量下降、变得易于吸收激发光，或者，由于所产生的荧光的波长长波长化，作为结果而被检测到的荧光的发光强度变大。如果是芳香环，则通过产生所谓的π-π堆积，由此上述那样的荧光的发光强度增加。另外，在随着树脂的固化的进行而半固化物逐渐带有色调的情况下或者透明度下降的情况下，紫外线不能到达上述那样的结构，从而出现荧光的发光强度下降的情况，作为结果，所检测到的荧光的发光强度变小。所检测到的荧光的发光强度由它们的平衡来决定。利用该现象能够通过非破坏检查来掌握构成复合体的半固化物的状态。而且，其理由未必明确，但该荧光的发光强度所表示的半固化物的状态与是否能够以适度的水准同时实现粘接于其它部件时的粘接性能及散热性能相关，因此能够将上述荧光的发光强度作为评价粘接性能及散热性能的指标来使用。即，基于由测定对象产生的荧光的发光强度能够推定粘接于其它部件后的粘接性能及散热性。需要说明的是，一般而言，树脂的半固化物的固化度越高，越能呈现出上述那样的荧光的发光强度的增加倾向，但是由于存在着色等的影响，因此存在固化度与荧光的发光强度未必一致的情况。
图1是示出评价方法的工序的流程图。本发明涉及的评价方法中，对上述复合片材的上述半固化物的表面照射紫外线(步骤S1)，测定由上述半固化物产生的荧光的发光强度(步骤S2)，及使用上述发光强度的值评价上述复合体的散热性能(步骤S3)。以下，对各工序进行说明。
步骤S1中，对在作为测定对象的复合体的表面露出的半固化物的表面照射紫外线。作为激发光对半固化物照射的紫外线的波长例如可以为280nm、310nm、365nm、385nm或405nm，但365nm的通用性优异。作为激发光对半固化物照射的紫外线的强度例如可以为0.5mW以下。
紫外线及荧光会在空间传播时衰减。因此，根据半固化物的表面与照射紫外线的紫外线照射部(UV发光元件)及检测荧光的传感器部(检测元件)的距离，所照射的紫外线的强度(即，所供给的能量的量)及检测到的荧光的发光强度也会变化。因此，在测定中对该距离进行固定。由于荧光的发光强度也根据半固化物中包含的树脂的种类等而变化，因此例如在荧光的发光强度小而检测不到的情况下，能够缩短上述距离来提高检测灵敏度。上述距离例如可以为35～300mm、或50～200mm。
步骤S2中，检测由紫外线激发的电子松弛时所产生的荧光，测定其发光强度。所检测的荧光的波长例如可以设定为280～405nm。需要说明的是，对于荧光的发光强度而言，对作为测定对象的复合体的两面进行相同的测定，使用其平均值。
步骤1及步骤2例如能够使用UV固化传感器(株式会社AcroEdge制，CUREA系列)等。
步骤3中，基于所测定的荧光的发光强度来推定、评价粘接性能及散热性能。评价能够基于对作为基准的样品预先测量的荧光的发光强度与粘接于其它部件时的粘接性能及散热性能的相关关系进行。例如，预先对从相同复合体切出的多个复合片材中的一枚测定荧光的发光强度后，对粘接于其它部件而得到的层叠体测定粘接强度及热阻率、和完全固化后的固化物的荧光的发光强度，取得其相关关系的数据。然后，以得到的数据为基准，能够根据对其它复合体的荧光的发光强度来推定、评价粘接性能及散热性能。另外，该评价也能够应用于具有相同或类似组成的树脂组合物的半固化物。近年来，从提高成品率的观点考虑，研究了使树脂组合物或其半固化物涂布、含浸于预先薄薄地成型的陶瓷烧结体后，通过加热等来调整树脂的固化状态来制造复合片材的方法，但在该情况下，在各个复合片材中的半固化物的固化程度会产生偏差。即使在这样的情况下，也能够使用作为基准的数据(对任一个复合片材测定荧光的发光强度，然后，测定对粘接于其它部件而得到的层叠体的粘接强度及热阻率而得到的、表示荧光的发光强度与粘接性能及散热性能的关系的数据)来评价其它复合片材的粘接性能及散热性能。
步骤3例如也可以使用下述装置来评价：积累预先取得的数据，参照所积累的数据，根据从作为测定对象的复合体得到的荧光的发光强度推定粘接性能及散热性能并输出。
使用上述发光强度的值评价上述复合体的粘接性能及散热性能的工序可以是下述工序：在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由上述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对上述半固化物照射紫外线、由上述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，基于Y/X的值来评价上述复合体的粘接性能及散热性能。此处，对于用于求出X的复合体而言，以与作为测定对象的复合体相同或类似的树脂组合物的半固化物为构成要素是理想的。构成半固化物的树脂在随着树脂的固化的进行而半固化物逐渐带有色调的情况下、或透明度下降的情况下，或者在固化度越高、荧光的发光强度越下降的情况下，上述Y/X的值变得比1小。构成半固化物的树脂在没有随着树脂的固化的进行而半固化物带有色调、及透明度下降的情况下，其固化度越高则荧光的发光强度越增加，上述Y/X的值变得比1大。
＜复合体＞
复合体的一个实施方式包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于上述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物。图2是示出复合体10的一例的立体图。陶瓷烧结体20例如可以是氮化物烧结体。氮化物烧结体含有氮化物的一次粒子彼此烧结而构成的氮化物粒子、和气孔。
在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由上述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对上述半固化物照射紫外线、由上述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，Y/X的值为3.5～7.0。需要说明的是，用于求出X的复合体是以与作为测定对象的复合体相同或类似的树脂组合物的半固化物为构成要素的复合体。
上述Y/X的值的下限值例如可以为4.0以上、或4.3以上。通过上述Y/X的值的下限值在上述范围内，从而能够更加提高粘接于其它部件时的粘接性能及散热性能。上述Y/X的值的上限值例如可以为小于7.0、6.3以下、或5.5以下。通过上述Y/X的值的上限值在上述范围内，从而能够更加提高粘接于其它部件时的粘接性能及散热性能。上述Y/X的值能够在上述范围内进行调整，例如可以为3.5～7.0、3.5以上且小于7.0、或4.0～6.3等。上述Y/X的值能够通过调整制备复合体时的树脂组合物的组成及固化工序中的条件等来控制。
半固化物是包含主剂及固化剂的树脂组合物的固化反应进行了一部分后的产物(B阶段)。因此，半固化物也可以包含树脂组合物中的主剂及固化剂发生反应而生成的热固性树脂等。除热固性树脂以外，上述半固化物也可以还包含主剂及固化剂等的单体作为树脂成分。复合体中包含的树脂完全固化(C阶段)前的半固化物(B阶段)例如能够利用差示扫描量热仪来确认。
上述半固化物可以含有具有芳香环作为构成要素的树脂。在半固化物含有上述那样的树脂的情况下，变得易于检测到荧光，因此在评价变得容易的方面是优选的。半固化物例如可以具有选自由源自氰酸酯基的结构单元、源自双马来酰亚胺基的结构单元、及源自环氧基的结构单元组成的组中的至少一种结构单元。树脂组合物的半固化物通过具有源自氰酸酯基的结构单元、源自双马来酰亚胺基的结构单元、及源自环氧基的结构单元，从而能够更加提高复合体与金属片材的粘接性。
作为具有氰酸酯基的结构单元，例如可举出三嗪环等。作为源自双马来酰亚胺基的结构单元，例如可举出由下式(1)表示的结构等。作为源自环氧基的结构单元，例如可举出由下述通式(2)表示的结构等。这些结构单元能够使用红外线吸收光谱法(IR)检测。能够使用质子核磁共振波谱法(1H-NMR)及碳-13核磁共振波谱法(13C-NMR)检测。上述结构单元只要能够利用IR、或1H-NMR及13C-NMR中的任一者进行检测即可。
[化学式1]
Figure BDA0004119526620000091
[化学式2]
Figure BDA0004119526620000092
上述通式(2)中，R1表示氢原子或其它官能团。作为其它官能团，例如可以为烷基等。
上述半固化物也可以含有选自由氰酸酯树脂、双马来酰亚胺树脂、及环氧树脂组成的组中的至少一种作为热固性树脂。除上述热固性树脂以外，上述半固化物例如也可以含有酚醛树脂、三聚氰胺树脂、尿素树脂、及醇酸树脂等。
上述半固化物也可以含有选自由膦系固化剂及咪唑系固化剂组成的组中的至少一种固化剂。上述半固化物可以是通过这些固化剂使树脂组合物所含有的聚合性化合物(例如，具有氰酸酯基的化合物、具有环氧基的化合物等)固化而形成的固化物。
复合体10中的半固化物的填充率例如可以为85～97体积％。通过树脂的填充率在上述范围内，从而在加热及加压下粘接于金属片材时能够使树脂成分的渗出足够多、复合体10具有更优异的粘接性。从进一步提高粘接性的观点考虑，树脂的填充率的下限值可以为88体积％以上，可以为90体积％以上，也可以为92体积％以上。
以复合体10的总体积为基准，复合体10中的树脂的体积比率例如可以为30～60体积％、或35～55体积％。以复合体10的总体积为基准，复合体10中的构成陶瓷烧结体20的陶瓷粒子的体积比率例如可以为40～70体积％、或45～65体积％。这样的体积比率的复合体10能够以高水准同时实现优异的粘接性和强度。
陶瓷烧结体20的气孔的平均细孔径例如可以为5μm以下、4μm以下、或3.5μm以下。对于这样的陶瓷烧结体20而言，由于气孔的尺寸小，因此能够使陶瓷粒子的粒子彼此的接触面积充分大。因此，能够提高导热率。陶瓷烧结体20的气孔的平均细孔径可以为0.5μm以上，可以为1μm以上，也可以为1.5μm以上。对于这样的陶瓷烧结体20而言，由于在粘接时若进行加压则能够充分变形，因此能够使树脂成分的渗出量变多。因此，能够进一步提高粘接性。
陶瓷烧结体20的气孔的平均细孔径能够通过以下步骤来测定。首先，加热复合体10来除去树脂。然后，在使用水银孔隙率计将压力从0.0042MPa增加至206.8MPa为止的同时，求出对陶瓷烧结体20进行加压时的细孔径分布。将横轴设为细孔径、将纵轴设为累积细孔容积时，累积细孔容积达到总细孔容积的50％时的细孔径为平均细孔径。能够使用株式会社岛津制作所制的水银孔隙率计。
陶瓷烧结体20的气孔率、即陶瓷烧结体20中的气孔的体积的比率例如可以为30～65体积％、或35～55体积％。若气孔率过大，则存在陶瓷烧结体的强度下降的倾向。另一方面，若气孔率过小，则存在复合体10粘接于其它部件时渗出的树脂变少的倾向。
气孔率能够通过下述方法求出：由陶瓷烧结体20的体积及质量算出堆积密度[B(kg/m3)]，由该堆积密度和陶瓷的理论密度[A(kg/m3)]，通过下式(1)求出。陶瓷烧结体20在氮化物烧结体的例子中，可以包含选自由氮化硼、氮化铝、或氮化硅组成的组中的至少一种来作为氮化物。在氮化硼的情况下，理论密度A为2280kg/m3。在氮化铝的情况下，理论密度A为3260kg/m3。在氮化硅的情况下，理论密度A为3170kg/m3。
气孔率(体积％)＝[1-(B/A)]×100式(1)
在陶瓷烧结体20为氮化硼烧结体的情况下，堆积密度B可以为800～1500kg/m3，也可以为1000～1400kg/m3。若堆积密度B过小，则存在陶瓷烧结体20的强度下降的倾向。另一方面，若堆积密度B过大，则存在树脂的填充量减少，复合体10粘接于其它部件时渗出的树脂变少的倾向。
陶瓷烧结体20的厚度t例如可以小于2mm、或小于1.6mm。针对具有这样的厚度的陶瓷烧结体20的气孔，能够充分地填充树脂。因此，能够使复合体10的小型化成为可能，并且提高复合体10的粘接性。这样的复合体10能够优选作为半导体装置的零件使用。从陶瓷烧结体20制作的容易性的观点考虑，陶瓷烧结体20的厚度t例如可以为0.1mm以上、或0.2mm以上。
复合体10的厚度可以与陶瓷烧结体20的厚度t相同，也可以比陶瓷烧结体20的厚度t大。复合体10的厚度例如可以小于2mm或小于1.6mm。复合体10的厚度例如可以为0.1mm以上或0.2mm以上。复合体10的厚度是沿着与主面10a、10b正交的方向测定的。在复合体10的厚度非恒定的情况下，选择任意的10个位置进行厚度的测定，只要其平均值在上述范围即可。在陶瓷烧结体20的厚度非恒定的情况下，也选择任意的10个位置进行厚度的测定，其平均值为厚度t。复合体10的主面10a、10b的尺寸没有特别限定，例如可以为500mm2以上、800mm2以上、或1000mm2以上。
复合体10的主面10a、主面10b为四角形，但不限定于这样的形状。例如，主面可以为除四角形以外的多角形，也可以为圆形。另外，角部可以为经倒角的形状，也可以为将一部分切缺的形状。另外，也可以具有在厚度方向上贯通的贯通孔。
上述那样的复合体例如能够通过如下方法制造。复合体的制造方法的一例具有：烧结工序，制备多孔质的陶瓷烧结体；含浸工序，将树脂组合物含浸于陶瓷烧结体的气孔而得到树脂组合物含浸体；固化工序，将树脂组合物含浸体于70～160℃(优选为140℃)加热并使填充于气孔的树脂组合物半固化而形成半固化物；和筛选工序，对前述半固化物的表面照射紫外线，基于由前述半固化物产生的荧光的发光强度来筛选所希望的复合体。以下，以氮化物烧结体为例对陶瓷烧结体进行说明。
烧结工序中使用的原料粉末包含氮化物。原料粉末中包含的氮化物例如可以含有选自由氮化硼、氮化铝、及氮化硅组成的组中的至少一种氮化物。在含有氮化硼的情况下，氮化硼可以为非晶状的氮化硼，也可以为六方晶状的氮化硼。在制备氮化硼烧结体作为陶瓷烧结体20的情况下，例如能够使用平均粒径为0.5～10μm的非晶氮化硼粉末、或平均粒径为3.0～40μm的六方晶氮化硼粉末作为原料粉末。
在烧结工序中，也可以将包含氮化物粉末的配合物成型并烧结，从而得到氮化物烧结体。成型可以利用单轴加压进行，也可以利用冷等静压(CIP)法进行。在成型前，也可以配合烧结助剂从而得到配合物。作为烧结助剂，例如可举出氧化钇、氧化铝及氧化镁等金属氧化物，碳酸锂及碳酸钠等碱金属的碳酸盐，以及硼酸等。
在配合烧结助剂的情况下，相对于氮化物及烧结助剂的合计100质量份而言，烧结助剂的配合量例如可以为0.01～20质量份、0.01～15质量份、0.1～15质量份、或0.1～10质量份。通过使烧结助剂的配合量在上述范围内，从而容易将氮化物烧结体的平均细孔径调整为后述范围。
配合物例如可以利用刮刀涂布法制成片状的成型体。成型方法没有特别限定，也可以使用模具进行压制成型来制成成型体。成型压力例如可以为5～350MPa。成型体的形状没有特别限定，可以为块状的形状，也可以为具有规定厚度的片状的形状。在成型体为片状的情况下，能够省略切断氮化物烧结体的操作，从而能够降低加工导致的材料损失。
烧结工序的烧结温度例如可以为1600～2200℃、或1700～2000℃。烧结时间例如可以为1～30小时。烧结时的气氛例如可以是氮、氦、及氩等非活性气体气氛下。
烧结中例如能够使用间歇式炉及连续式炉等。作为间歇式炉，例如能够举出马弗炉、管状炉、及气氛炉。作为连续式炉，例如能够举出旋转炉、螺旋输送炉、隧道炉、带式炉、推杆炉、及大型连续炉等。由此，能够得到氮化物烧结体。氮化物烧结体可以是块状。
在氮化物烧结体为块状的情况下，也能够进行以成为规定厚度的方式进行加工的切断工序。在切断工序中，例如使用线锯切断氮化物烧结体。线锯例如可以为多切割线锯等。通过这样的切断工序，能够得到例如厚度小于2mm的片状的氮化物烧结体。
在含浸工序中，在氮化物烧结体的气孔中含浸树脂组合物从而得到树脂组合物含浸体。也能够对此时进行含浸的树脂组合物进行加热并开始固化来调整粘度。在氮化物烧结体为薄片状的情况下，树脂组合物容易含浸至内部。另外，通过调整在氮化物烧结体中含浸树脂组合物时的固化程度，从而能够适合于含浸，充分提高树脂的填充率。
对于在氮化物烧结体中含浸树脂组合物时的温度T1而言，例如在将树脂组合物半固化的温度设为T2的情况下，可以为温度T3(＝T2-20℃)以上且小于温度T4(＝T2+20℃)。温度T3例如可以为80～140℃。含浸的方法没有特别限定，可以在树脂组合物中浸渍氮化物烧结体，也可以在氮化物烧结体的表面涂布树脂组合物。
通过调整树脂组合物的固化程度，能够将树脂充分地填充于氮化物烧结体。树脂的填充率例如可以为85～97体积％，树脂的填充率的下限值例如可以为88体积％以上、90体积％以上、或92体积％以上。
含浸工序可以在减压条件下、加压条件下、或大气压下中的任意条件下进行。也可以组合减压条件下的含浸、加压条件下的含浸、及大气压下的含浸中的两种以上进行。在减压条件下实施含浸工序时的含浸装置内的压力例如可以为1000Pa以下、500Pa以下、100Pa以下、50Pa以下、或20Pa以下。在加压条件下实施含浸工序时的含浸装置内的压力例如可以为1MPa以上、3MPa以上、10MPa以上、或30MPa以上。
通过调整氮化物烧结体中的气孔的细孔径，也能够促进由于毛细现象引起的树脂组合物的含浸。从这样的观点考虑，氮化物烧结体的平均细孔径例如可以为0.5～5μm、或1～4μm。
树脂组合物例如能够使用通过固化或半固化反应而成为在上述的复合体的说明中举出的树脂的树脂组合物。树脂组合物也可以包含溶剂。可以通过改变溶剂的配合量来调整树脂组合物的粘度，也可以使固化反应一部分进行来调整树脂组合物的粘度。作为溶剂，例如可举出乙醇、异丙醇等脂肪族醇，2-甲氧基乙醇、1-甲氧基乙醇、2-乙氧基乙醇、1-乙氧基-2-丙醇、2-丁氧基乙醇、2-(2-甲氧基乙氧基)乙醇、2-(2-乙氧基乙氧基)乙醇、2-(2-丁氧基乙氧基)乙醇等醚醇，乙二醇单甲基醚、乙二醇单丁基醚等乙二醇醚，丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、二异丁基酮等酮，甲苯、二甲苯等烃。可以单独包含这些之中的一种，也可以组合两种以上。
树脂组合物可以为热固化性，例如可以含有选自由具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物组成的组中的至少一种化合物、和固化剂。
作为具有氰酸酯基的化合物，例如可举出二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)二氰酸酯、及双(4-氰酸酯基苯基)甲烷等。二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)二氰酸酯例如可作为TACN(三菱气体化学株式会社制，商品名)商购获得。
作为具有双马来酰亚胺基的化合物，例如可举出N,N’-[(1-甲基次乙基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺、及4,4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺等。N,N’-[(1-甲基次乙基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺例如可作为BMI-80(KI化成株式会社制，商品名)商购获得。
作为具有环氧基的化合物，可举出双酚F型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、联苯型环氧树脂、及多官能环氧树脂等。例如，也可以是可作为HP-4032D(DIC株式会社制，商品名)商购获得的1,6-双(2,3-环氧丙烷-1-基氧基)萘等。
固化剂也可以含有膦系固化剂及咪唑系固化剂。膦系固化剂能够促进具有氰酸酯基的化合物或氰酸酯树脂的三聚化引起的三嗪生成反应。
作为膦系固化剂，例如可举出四苯基膦四对甲苯基硼酸酯、及四苯基膦四苯基硼酸酯等。四苯基膦四对甲苯基硼酸酯例如可作为TPP-MK(北兴化学工业株式会社制，商品名)商购获得。
咪唑系固化剂生成噁唑啉，促进具有环氧基的化合物或环氧树脂的固化反应。作为咪唑系固化剂，例如可举出1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑、及2-乙基-4-甲基咪唑等。1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑例如可作为2E4MZ-CN(四国化成工业株式会社制，商品名)商购获得。
相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的合计量100质量份而言，膦系固化剂的含量例如可以为5质量份以下、4质量份以下、或3质量份以下。相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的合计量100质量份而言，膦系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以上或0.5质量份以上。若膦系固化剂的含量在上述范围内，则复合体的制备容易，并且，能够更加缩短与从复合体上切出的复合片材的其它部件的粘接所需要的时间。
相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的合计量100质量份而言，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以下、0.05质量份以下、或0.03质量份以下。相对于具有氰酸酯基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的合计量100质量份而言，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.001质量份以上、或0.005质量份以上。若咪唑系固化剂的含量在上述范围内，则复合体容易制备，并且，能够更加缩短使用了从复合体上切出的复合体片材的情况下，粘接于其它部件所需要的时间。
树脂组合物可以包含除主剂及固化剂以外的成分。作为其它成分，例如也可以还包含酚醛树脂、三聚氰胺树脂、尿素树脂、及醇酸树脂等其它的树脂、硅烷偶联剂、流平剂、消泡剂、表面调节剂、以及湿润分散剂等。以树脂组合物总量为基准，这些其它成分的含量例如可以为20质量％以下、10质量％以下、或5质量％以下。
在含浸工序后，具有使含浸于气孔内的树脂组合物半固化的固化工序。在固化工序中，根据树脂组合物(或根据需要所添加的固化剂)的种类，通过加热、及/或光照射来使树脂组合物半固化。在固化工序中，能够调整半固化物的固化状态，以荧光的发光强度成为规定范围的方式进行调整。一般在固化的初期阶段存在伴随固化的进行而荧光的发光强度变大的倾向，当固化进行一定程度以上时，存在荧光的发光强度下降的倾向。也可以利用处于半固化状态来临时压接于金属片材等其它部件，然后通过加热将复合体与其它部件粘接。
在固化工序中，通过加热使树脂组合物半固化时的加热温度例如可以为80～130℃。通过树脂组合物的半固化所得到的半固化物可以含有选自由氰酸酯树脂、双马来酰亚胺树脂、及环氧树脂组成的组中的至少一种热固性树脂、以及固化剂来作为树脂成分。半固化物例如也可以含有酚醛树脂、三聚氰胺树脂、尿素树脂、及醇酸树脂等其它的树脂，以及源自硅烷偶联剂、流平剂、消泡剂、表面调节剂、及湿润分散剂等的成分来作为树脂成分。
在筛选工序中，对在固化工序形成的上述半固化物的表面照射紫外线，基于由上述半固化物产生的荧光的发光强度来筛选所希望的复合体。筛选的条件能够基于复合体所要求的粘接性能及散热性能适当调整，例如，可以在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由上述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对上述半固化物照射紫外线、由上述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，基于Y/X的值进行，Y/X的值可以为3.5～7.0。
上述复合体10在粘接于其它部件的情况下散热性优异，因此例如能够优选作为散热部件使用。图3为将层叠体的一例在厚度方向上切断时的截面图。层叠体100具备片状的复合体10、粘接于复合体10的主面10a的金属片材30、和粘接于复合体10的主面10b的金属片材40。金属片材30、40可以为金属板，也可以为金属箔。金属片材30、40的材质可举出铝、及铜等。金属片材30、40的材质及厚度可以互相相同，也可以不同。另外，并非必须具备金属片材30、40这两者，在层叠体100的变形例中，也可以仅具备金属片材30、40中的一者。
在不违反本发明的主旨的范围内，层叠体100也可以在复合体10与金属片材30、40之间具有树脂固化层。该树脂固化层可以是从复合体10渗出的半固化物追加固化而形成的。由于层叠体100中的复合体10与金属片材30、40通过渗出的半固化物固化而充分牢固地粘接，因此粘接可靠性优异。另外，由于层叠体100是使用与荧光的发光强度相关的上述Y/X的值在规定范围内的片状的复合体(B阶段片材)制造的，因此散热性也优异。这样的层叠体不仅是薄型的，而且粘接可靠性及散热性也优异，因此例如作为散热部件能够优选用于半导体装置等。
以上，针对一些实施方式进行了说明，但对于共同的结构可以适用彼此的说明。此外，本发明不受上述实施方式的任何限定。
实施例
参照实施例及比较例对本发明的内容进行更详细地说明，但本发明并不限定于下述实施例。
(实施例1)
＜氮化物烧结体(陶瓷烧结体)的制作＞
使用亨舍尔混合机将新日本电工株式会社制的原硼酸100质量份、和Denka株式会社制的乙炔黑(商品名：HS100)35质量份进行混合。将得到的混合物填充于石墨制的坩埚中，利用电弧炉，在氩气氛中于2200℃加热5小时，得到块状的碳化硼(B4C)。利用颚式破碎机将得到的块状物粗粉碎，得到粗粉。利用具有碳化硅制的球(φ10mm)的球磨机将该粗粉进一步粉碎，得到粉碎粉。
将制备的粉碎粉填充于氮化硼制的坩埚。然后，使用电阻加热炉，在氮气气氛下，以2000℃、0.85MPa的条件加热10小时。由此得到包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物。
将粉末状的硼酸和碳酸钙进行配合来制备烧结助剂。在制备过程中，相对于100质量份的硼酸而言，配合50.0质量份的碳酸钙。此时的硼和钙的原子比率为相对于硼100原子％而言钙为17.5原子％。相对于烧成物100质量份而言，配合20质量份烧结助剂，使用亨舍尔混合机进行混合来制备粉末状的配合物。
使用粉末压制机，对配合物以150MPa进行30秒加压，得到片状(纵×横×厚＝50mm×50mm×1.5mm)的成型体。将成型体放入氮化硼制容器内，导入间歇式高频炉。在间歇式高频炉中，以常压、氮流量5L/分钟、2000℃的条件加热5小时。然后，从氮化硼制容器取出氮化硼烧结体。由此得到片状(四角柱状)的氮化硼烧结体。氮化硼烧结体的厚度为1.6mm。
＜平均细孔径的测定＞
针对得到的氮化硼烧结体，使用株式会社岛津制作所制的水银孔隙率计(装置名：AutoPore IV9500)，在将压力从0.0042MPa增加至206.8MPa为止的同时测定细孔容积分布。将累积细孔容积达到总细孔容积的50％的细孔径作为“平均细孔径”。结果示于表1。
＜复合片材的制作＞
相对于市售的双马来酰亚胺(BMI-80(KI化成株式会社制，商品名)10质量份、环氧树脂(三菱化学株式会社制，商品名：Epicoat807)29.5质量份、及市售的氰酸酯树脂(三菱气体化学株式会社制，商品名：TACN)60质量份，配合市售的固化剂(日本合成化学工业株式会社制，商品名：Acmex H-84B)0.5质量份，从而制备树脂组合物。使用滴管将所制备的树脂组合物滴加于加热至140℃的氮化硼烧结体的主面。在大气压下使用橡胶制的刮板将滴加于氮化硼烧结体的主面的树脂组合物涂开，将树脂组合物涂布于整个主面，得到树脂组合物含浸体。
将树脂组合物含浸体在大气压下、于140℃加热0.3小时，使树脂组合物半固化(固化工序)。由此制作四角柱状的复合体(纵×横×厚＝纵×横×厚＝50mm×50mm×0.31mm)。
(实施例2～5)
将固化工序中的加热时间变更为表1中记载的条件，除此以外，与实施例1同样地制作复合体。
＜树脂(半固化物)的填充率的测定＞
通过下式(3)求出在实施例1～5中制备的复合体中包含的半固化物的填充率。结果示于表1。
复合体中的半固化物的填充率(体积％)＝{(复合体的堆积密度-氮化硼烧结体的堆积密度)/(复合体的理论密度-氮化硼烧结体的堆积密度)}×100…式(3)
氮化硼烧结体及复合体的堆积密度通过下述方法求出：按照JIS Z 8807：2012的“基于几何学测定的密度及比重的测定方法”，基于由氮化硼烧结体或复合体的各边的长度(利用游标卡尺测定)计算的体积、和利用电子天秤测定的氮化硼烧结体或复合体的质量来求出(参见JIS Z 8807：2012的9条)。复合体的理论密度通过下式(4)求出。
复合体的理论密度＝氮化硼烧结体的真密度+半固化物的真密度×(1-氮化硼烧结体的堆积密度/氮化硼的真密度)…式(4)
氮化硼烧结体及半固化物的真密度通过下述方法求出：按照JIS Z 8807：2012的“基于气体置换法的密度及比重的测定方法”，由使用干式自动密度计所测定的氮化硼烧结体及半固化物的体积及质量来求出(参见JIS Z 8807：2012的11条的式(14)～(17))。
＜半固化物的固化率＞
实施例1～5中制备的复合体中所包含的半固化物(树脂组合物的半固化物)的固化率通过使用差示扫描量热仪进行测定来确定。首先，测定使未固化状态的树脂组合物1g完全固化时产生的发热量Q。然后，使从复合体所具备的半固化物采集的样品同样地升温，求出完全固化时产生的发热量R。此时，在利用差示扫描量热仪的测定中使用的样品的质量与在发热量Q的测定中使用的树脂组合物相同。将在半固化物中含有的具有热固化性的成分设为c(质量％)，通过下式(A)来求出含浸于复合体的树脂组合物的固化率。结果示于表1。
所含浸的树脂组合物的固化率(％)＝{1-[(R/c)×100]/Q}×100…式(A)
＜半固化物的荧光的发光强度及评价＞
以在实施例1～5中制备的复合体中所包含的半固化物为对象测定荧光的发光强度。分别准备2个在实施例1～5中制备的复合体。对准备的2个复合体中的一者照射紫外线，测定得到的荧光的发光强度。然后，加热该复合体，进一步进行半固化物的固化，使树脂组合物的固化率成为100％，得到固化物。然后，以与上述相同的条件对得到的固化物照射紫外线，测定得到的荧光的发光强度。将此时测定的发光强度设为X。然后，以与上述相同的条件对另一者的复合体照射紫外线，将得到的荧光的发光强度设为Y。然后，由上述X的值及上述Y的值算出Y/X的值，按照以下的基准进行评价。需要说明的是，确认到即使使用在使半固化物固化前得到的荧光的发光强度的值代替上述Y的值来算出相对于上述X的值的比，也是与上述Y/X良好对应的值。
[荧光的发光强度测定的条件]
使用UV固化传感器(株式会社AcroEdge制，CUREATYPE-B)测定荧光的发光强度。需要说明的是，测定对复合体的两面进行，将其平均值作为该复合体的荧光的发光强度。
紫外线的投光量：LED Power 4
传感器灵敏度：Gain Control 0
紫外线照射部及传感器部与样品表面的距离：130mm
[发光强度的评价基准]
A：Y/X的值为4.3以上。
B：Y/X的值为4.0以上且小于4.3。
C：Y/X的值为3.5以上且小于4.0。
D：Y/X的值小于3.5。
＜层叠体的制作＞
测定固化物的荧光的发光强度并使用实施例1～5的上述复合体分别制作层叠体。在片状的铜箔(纵×横×厚＝100mm×20mm×0.035mm)与片状的铜板(纵×横×厚＝100mm×20mm×1mm)之间配置上述复合体(纵×横×厚＝50mm×20mm×0.31mm)，制作依次具备铜箔、复合体及铜板的层叠体。将该层叠体在200℃及5MPa的条件下加热及加压5分钟后，在200℃及大气压的条件下加热处理2小时。由此得到层叠体。
＜粘接性能(粘接强度)的评价＞
在实施上述处理后，按照JIS K 6854-1：1999“粘接剂-剥离粘接强度试验方法”，使用万能试验机(株式会社A&D制，商品名：RTG-1310)实施90°剥离试验。需要说明的是，剥离在片状的铜箔与复合片材的粘接界面处进行。以试验速度：50mm/min、负荷传感器：5kN、测定温度：室温(20℃)的条件进行测定，测定剥离面中的内聚破坏部分的面积比率。根据测定结果，按照以下的基准评价粘接性。结果示于表1。需要说明的是，内聚破坏部分是指复合片材破坏的部分的面积，该面积比率越大表示粘接性越优异。
A：内聚破坏部分的面积比率为70面积％以上。
B：内聚破坏部分的面积比率为50面积％以上且小于70面积％。
C：内聚破坏部分的面积比率小于50面积％。
＜散热性能(热阻率)的测定＞
在实施上述处理后，按照ASTM D5470中记载的方法测定热阻率。然后，准备将用于制备复合体所使用的将树脂组合物的固化率调整为50％的半固化物，算出以该半固化物的热阻率的值为基准的相对值。按照以下的基准评价该相对值。结果示于表1。需要说明的是，相对值小表示散热性能优异。
A：相对值为1.1以下。
B：相对值大于1.1且为1.2以下。
C：相对值大于1.2。
[表1]
Figure BDA0004119526620000221
如表1所示，确认到对于基于对复合体的非破坏检查、即紫外线照射及荧光的发光强度测定而被推定为粘接性能及散热性能优异的复合体而言，其均衡地发挥出实际的粘接性能及散热性能。另外，同样地，还确认到对于基于由半固化物产生的荧光的发光强度的Y/X的值包含在本发明的规定范围内的复合体而言，其粘接性能及散热性能优异。
产业上的可利用性
根据本发明，能够提供下述评价方法：其能够通过对粘接前的复合体的非破坏的分析来评价粘接于其它部件而构成层叠体时的粘接性能及散热性能是否优异。另外，根据本发明，能够提供粘接于其它部件而构成层叠体时能够发挥优异的粘接性能及散热性能的复合体。
附图标记说明
10…复合体，10a、10b…主面，20…陶瓷烧结体，30、40…金属片材，100…层叠体。

Claims (5)

1.对复合体的粘接性能及散热性能进行评价的方法，所述复合体包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于所述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物，所述方法包括：
对所述复合体的所述半固化物的表面照射紫外线的工序；
测定由所述半固化物产生的荧光的发光强度的工序；及
使用所述发光强度的值评价所述复合体的粘接性能及散热性能的工序。
2.如权利要求1所述的方法，其中，使用所述发光强度的值评价所述复合体的粘接性能及散热性能的工序是下述工序：
在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由所述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对所述半固化物照射紫外线、由所述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，基于Y/X的值来评价所述复合体的粘接性能及散热性能。
3.如权利要求1或2所述的方法，其中，所述半固化物含有具有芳香环作为构成要素的树脂。
4.复合体，其包含多孔质的陶瓷烧结体、和填充于所述陶瓷烧结体的气孔的树脂的半固化物，
在将对使复合体的半固化物完全固化而得的固化物照射紫外线、由所述固化物产生的荧光的发光强度设为X，并将对所述半固化物照射紫外线、由所述半固化物产生的荧光的发光强度设为Y时，Y/X的值为3.5～7.0。
5.如权利要求4所述的复合体，其中，所述半固化物含有具有芳香环作为构成要素的树脂。
CN202180062353.2A 2020-09-29 2021-09-28 对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体 Pending CN116134005A (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2020-163282 2020-09-29
JP2020163282 2020-09-29
PCT/JP2021/035575 WO2022071294A1 (ja) 2020-09-29 2021-09-28 複合体の接着信頼性及び放熱性能を評価する方法、及び複合体

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN116134005A true CN116134005A (zh) 2023-05-16

Family

ID=80949173

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202180062353.2A Pending CN116134005A (zh) 2020-09-29 2021-09-28 对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体

Country Status (5)

Country Link
US (1) US20230366829A1 (zh)
EP (1) EP4206165A4 (zh)
JP (1) JP7257592B2 (zh)
CN (1) CN116134005A (zh)
WO (1) WO2022071294A1 (zh)

Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1972995A (zh) * 2004-06-21 2007-05-30 积水化学工业株式会社 粘合剂树脂组合物、糊以及生片
CN102023145A (zh) * 2009-09-10 2011-04-20 住友化学株式会社 膜的粘合性评价方法
CN102778717A (zh) * 2011-05-09 2012-11-14 住友化学株式会社 使用活性能量线固化型胶粘剂的偏振板的制造方法
WO2014196496A1 (ja) * 2013-06-03 2014-12-11 電気化学工業株式会社 樹脂含浸窒化ホウ素焼結体およびその用途
CN104903096A (zh) * 2012-12-07 2015-09-09 东曹株式会社 复合板及其制造方法
JP2016103611A (ja) * 2014-11-28 2016-06-02 デンカ株式会社 窒化ホウ素樹脂複合体回路基板
JP2016111171A (ja) * 2014-12-05 2016-06-20 デンカ株式会社 セラミックス樹脂複合体回路基板及びそれを用いたパワー半導体モジュール
CN107774325A (zh) * 2016-08-26 2018-03-09 恩亿凯嘉股份有限公司 蜂窝结构体、蜂窝结构型催化剂以及制造方法
JP2018158531A (ja) * 2017-03-23 2018-10-11 株式会社デンソー 成形体の製造方法、多孔質焼結体の製造方法
WO2020004600A1 (ja) * 2018-06-29 2020-01-02 デンカ株式会社 塊状窒化ホウ素粒子、窒化ホウ素粉末、窒化ホウ素粉末の製造方法、樹脂組成物、及び放熱部材

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4697923A (en) * 1986-03-25 1987-10-06 Ibm Corporation Method for visual inspection of multilayer printed circuit boards
WO2015022956A1 (ja) * 2013-08-14 2015-02-19 電気化学工業株式会社 窒化ホウ素－樹脂複合体回路基板、窒化ホウ素－樹脂複合体放熱板一体型回路基板
JP6979270B2 (ja) * 2016-12-16 2021-12-08 デンカ株式会社 グラファイト樹脂複合体
WO2019111978A1 (ja) * 2017-12-05 2019-06-13 デンカ株式会社 窒化物系セラミックス樹脂複合体
EP3763690B1 (en) 2018-03-07 2023-10-11 Denka Company Limited Temporarily bonded body composed of ceramic resin composite and metal plate; method for manufacturing the same, and transporting said temporarily bonded body

Patent Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1972995A (zh) * 2004-06-21 2007-05-30 积水化学工业株式会社 粘合剂树脂组合物、糊以及生片
CN102023145A (zh) * 2009-09-10 2011-04-20 住友化学株式会社 膜的粘合性评价方法
CN102778717A (zh) * 2011-05-09 2012-11-14 住友化学株式会社 使用活性能量线固化型胶粘剂的偏振板的制造方法
CN104903096A (zh) * 2012-12-07 2015-09-09 东曹株式会社 复合板及其制造方法
WO2014196496A1 (ja) * 2013-06-03 2014-12-11 電気化学工業株式会社 樹脂含浸窒化ホウ素焼結体およびその用途
CN105263886A (zh) * 2013-06-03 2016-01-20 电化株式会社 树脂浸渗氮化硼烧结体及其用途
JP2016103611A (ja) * 2014-11-28 2016-06-02 デンカ株式会社 窒化ホウ素樹脂複合体回路基板
JP2016111171A (ja) * 2014-12-05 2016-06-20 デンカ株式会社 セラミックス樹脂複合体回路基板及びそれを用いたパワー半導体モジュール
CN107774325A (zh) * 2016-08-26 2018-03-09 恩亿凯嘉股份有限公司 蜂窝结构体、蜂窝结构型催化剂以及制造方法
JP2018158531A (ja) * 2017-03-23 2018-10-11 株式会社デンソー 成形体の製造方法、多孔質焼結体の製造方法
WO2020004600A1 (ja) * 2018-06-29 2020-01-02 デンカ株式会社 塊状窒化ホウ素粒子、窒化ホウ素粉末、窒化ホウ素粉末の製造方法、樹脂組成物、及び放熱部材

Also Published As

Publication number Publication date
WO2022071294A1 (ja) 2022-04-07
JPWO2022071294A1 (zh) 2022-04-07
EP4206165A4 (en) 2024-02-14
EP4206165A1 (en) 2023-07-05
JP7257592B2 (ja) 2023-04-13
US20230366829A1 (en) 2023-11-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP3940768A1 (en) Composite, method for producing composite, laminate, and method for producing laminate
JP7217391B1 (ja) 複合体及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
JP7248867B2 (ja) 複合体シート及び積層体
CN116134005A (zh) 对复合体的粘接可靠性及散热性能进行评价的方法以及复合体
WO2022209971A1 (ja) 複合体及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
JP7458479B2 (ja) 複合体及び複合体の製造方法
WO2021200965A1 (ja) 複合体シート
EP4206164A1 (en) Composite sheet and method for producing same, and multilayer body and method for producing same, and power device
CN116034017A (zh) 复合片材、层叠体及对复合片材的粘接性进行推定的评价方法
JP7263634B1 (ja) 複合シート、及び複合シートの製造方法、並びに、積層基板
JP7176159B2 (ja) 複合シート及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
JP7148758B1 (ja) 複合シート及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
CN115298150B (zh) 氮化硼烧结体及其制造方法、以及复合体及其制造方法
CN115335348B (zh) 氮化硼烧结体、复合体及它们的制造方法、以及散热构件
JP7165844B2 (ja) 複合シート及びその製造方法、並びに、積層体及びその製造方法
WO2023054031A1 (ja) 積層部品、及びその製造方法、並びに、積層体、及びその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination