CN115298150B - 氮化硼烧结体及其制造方法、以及复合体及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供氮化硼烧结体，其为具有多孔质结构的氮化硼烧结体，且包含氮化硼的一次粒子聚集而形成的粒径为15μm以上的块状粒子。还提供氮化硼烧结体的制造方法，其具有：氮化工序，将包含碳化硼的原料粉末在含氮的气氛下进行烧成，得到包含块状粒子的烧成物，所述块状粒子具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部、和包围芯部的壳部；和烧成工序，进行含有烧结助剂和包含块状粒子的烧成物的配合物的成型及加热，得到具有多孔质结构且包含氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体。
Description
技术领域
本公开文本涉及氮化硼烧结体及其制造方法、以及复合体及其制造方法。
背景技术
在功率器件、晶体管、晶闸管、CPU等构件中，要求对使用时产生的热高效地进行散热。根据这样的要求，以往进行了下述操作：实现印刷布线板(其供电子部件安装)的绝缘层的高导热化；或者，将电子部件或印刷布线板介由具有电绝缘性的热界面材料(ThermalInterface Materials)而安装于散热器。作为这样的绝缘层及热界面材料，使用了陶瓷。
作为陶瓷的一种的氮化硼，润滑性、导热性及绝缘性优异。因此，正在研究将氮化硼以及使其与其他材料复合而得的材料用作上述这样的绝缘层及热界面材料。例如，专利文献1中提出了下述技术：将氮化硼成型体与树脂复合化，且使氮化硼的取向度及石墨化指数在规定的范围内，从而导热率优异、并且降低了导热率的各向异性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-162697号公报
发明内容
发明所要解决的课题
伴随着近年来的半导体器件等设备中的电路的高集成化，要求构成设备的各种构件以高的位置精度被搭载、具有高的可靠性。为此，本公开文本提供能够形成与其他构件的粘接性优异的复合体的氮化硼烧结体及其制造方法。另外，本公开文本提供与其他构件的粘接性优异的复合体及其制造方法。
用于解决课题的手段
在一个方面，本公开文本提供氮化硼烧结体，其为具有多孔质结构的氮化硼烧结体，且包含氮化硼的一次粒子聚集而形成的粒径为15μm以上的块状粒子。这样的氮化硼烧结体由于具有多孔质结构，因此能够含浸树脂组合物而制造复合体。并且，一次粒子聚集而形成具有规定以上的粒径的块状粒子，因此，在氮化硼烧结体的内部，树脂的流动不易被一次粒子阻碍。因此，能够使树脂的流动顺畅。因此，当形成了包含氮化硼烧结体和树脂的复合体时，与其他构件连接时的树脂的渗出量增多，能够提高粘接性。
在将由扫描电子显微镜观察的氮化硼烧结体的截面放大500倍而显示的图像中，180μm×255μm的长方形视野中包含的粒径为15μm以上的块状粒子的个数平均可以为5个以上。由此，能够使氮化硼烧结体内部的树脂的流动更顺畅，使得与其他构件连接时的树脂从复合体渗出的量进一步增多。因此，能够进一步提高复合体的粘接性。
上述块状粒子的纵横比的平均值可以为1～6。由此，树脂流动的各向异性及偏流得以降低，能够使得树脂从复合体渗出的量进一步增多。因此，能够进一步提高复合体的粘接性。
上述块状粒子可以具有：氮化硼的一次粒子聚集的芯部；和包围芯部的壳部。由此，在块状粒子的表面附近，树脂的流动不易被阻碍，能够进一步提高树脂的流动性。
氮化硼烧结体的取向性指数可以为10以上。由此，含浸树脂组合物时的各向异性降低，能够将树脂以高的均匀性填充于氮化硼烧结体的内部。因此，能够进一步提高复合体的电绝缘性。
氮化硼烧结体包含多个块状粒子，多个块状粒子中的至少一个可以具有贯通孔。通过具有这样的贯通孔，树脂的流通更顺畅，能够使得与其他构件连接时的树脂从复合体渗出的量更进一步增多。因此，能够更进一步提高复合体的粘接性。
在一个方面，本公开文本提供氮化硼烧结体的制造方法，其具有：氮化工序，将包含碳化硼的原料粉末在含氮的气氛下进行烧成，得到包含块状粒子的烧成物，所述块状粒子具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部、和包围芯部的壳部；和烧成工序，进行含有烧结助剂和包含块状粒子的烧成物的配合物的成型及加热，得到具有多孔质结构且包含氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体。
在上述制造方法中，使用包含具有芯部和壳部的块状粒子的烧成物来进行烧成工序。因此，在烧成工序中，能够得到包含足够大的氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体。这样的氮化硼烧结体由于具有多孔质结构，因此能够含浸树脂组合物而制造复合体。并且，由于包含足够大的块状粒子，因此在氮化硼烧结体的内部，树脂的流动不易被阻碍。因此，能够使树脂的流动顺畅。因此，当形成了包含氮化硼烧结体和树脂的复合体时，与其他构件连接时的树脂的渗出量增多，能够提高粘接性。
上述块状粒子可以是氮化硼的一次粒子聚集而形成的，且具有15μm以上的粒径。由此，氮化硼烧结体内部的树脂的流动不易被一次粒子阻碍，能够使得与其他构件连接时的树脂的渗出量进一步增多。
上述烧成工序中使用的烧成物及配合物中的至少一者的比表面积可以小于12m2/g。由此，能够在氮化硼烧结体中形成足够大的块状粒子。由此，能够使氮化硼烧结体内部的树脂的流动更顺畅。
在一个方面，本公开文本提供复合体，其包含：上述任一氮化硼烧结体；和填充于该氮化硼烧结体的气孔中的树脂。这样的复合体由于具备上述氮化硼烧结体，因此能够使树脂的流动顺畅，充分地增多树脂的渗出量。因此，能够提高与其他构件的粘接性。
在一个方面，本公开文本提供复合体的制造方法，其具有使树脂组合物含浸于由上述任一制造方法得到的氮化硼烧结体的气孔中的含浸工序，其中，所述复合体具有氮化硼烧结体和填充于该氮化硼烧结体的气孔的至少一部分中的树脂。该制造方法中，由于使用上述氮化硼烧结体，因此能够使所得的复合体中的树脂的流动顺畅，充分地增多树脂的渗出量。这样的复合体能够提高与其他构件的粘接性。
上述制造方法可以具有使含浸于氮化硼烧结体的气孔中的树脂组合物半固化的半固化工序。由此，能够充分确保对其他构件进行压接而连接时的树脂的渗出量，并且能够维持氮化硼烧结体内部的树脂的填充量。
发明的效果
能够提供可形成与其他构件的粘接性优异的复合体的氮化硼烧结体及其制造方法。另外，能够提供与其他构件的粘接性优异的复合体及其制造方法。
附图说明
[图1]图1为示意性地示出一个实施方式的氮化硼烧结体中包含的氮化硼的块状粒子的截面的图。
[图2]图2为示出一个实施方式的氮化硼烧结体的截面的一例的SEM(扫描电子显微镜)照片。
[图3]图3为示出由氮化工序得到的碳氮化硼的块状粒子的一例的SEM照片。
[图4]图4为示出成型体的截面的一例的SEM照片。
[图5]图5为烧成物中包含的块状粒子的截面的SEM照片。
[图6]图6为比较例1中将烧成物粉碎而得到的碳氮化硼粉末的SEM照片。
[图7]图7为示出比较例1的氮化硼烧结体的截面的SEM照片。
具体实施方式
以下，根据情况，参照附图对本公开文本的实施方式进行说明。但是，以下的实施方式为用于说明本公开文本的示例，其主旨并不在于将本公开文本限定于以下的内容。
一个实施方式涉及的氮化硼烧结体具有多孔质结构，且包含氮化硼的一次粒子聚集而形成的氮化硼的块状粒子。氮化硼烧结体由于具有多孔质结构，因此能够含浸树脂组合物而制造复合体。块状粒子的粒径为15μm以上。由此，当形成了包含氮化硼烧结体和树脂的复合体时，与其他构件连接时的树脂的渗出量增多，能够提高粘接性。从使得氮化硼烧结体内部的树脂的流动更顺畅的观点考虑，块状粒子的粒径可以为20μm以上，也可以为25μm以上。
图1为示意性地示出氮化硼烧结体中包含的氮化硼的块状粒子的截面的图。这样的截面图像可以使用扫描电子显微镜将氮化硼烧结体的截面放大500倍来观察。如图1所示，可以在块状粒子10中绘制彼此正交的第1线段L1和第2线段L2。第1线段L1及第2线段L2均为虚拟线段。第1线段L1和第2线段L2按以下的步骤绘制。在块状粒子10的图像中，选择块状粒子10的外缘上间隔最大的2个点。连结这2个点的线段成为第1线段L1。另外，在与该第1线段L1正交的方向上，选择外缘上间隔最大的另2个点。连结这2个点的线段成为第2线段L2。
本说明书中的块状粒子的粒径由(La+Lb)/2的计算式求出。La及Lb分别表示第1线段L1及第2线段L2的长度。因此，La与Lb满足La＞Lb的关系。需要说明的是，在按图1的要领绘制的2条线段的长度相同的情况下，La＝Lb。La及Lb的测定可以将图1所示这样的观察图像导入图像分析软件(例如，株式会社Mountech制的“Mac-view”等)来进行。
块状粒子10的纵横比的平均值可以为1～6，可以为1～5，也可以为1～4。由此，树脂的流动的各向异性及偏流得以降低，能够使树脂从复合体渗出的量进一步增多。因此，能够进一步提高复合体的粘接性。本说明书中的纵横比由La/Lb算出。本说明书中的纵横比的平均值以由La/Lb算出的纵横比的算术平均的形式而求出。
图2为示出本实施方式的氮化硼烧结体的截面的一例的SEM照片。图2所示的氮化硼烧结体的截面的图像包含一次粒子聚集而形成的氮化硼的块状粒子。如该图像所示，氮化硼烧结体具有多孔质结构。在图2所示的氮化硼烧结体的截面的图像中，包含多个粒径为15μm以上的块状粒子(例如，块状粒子13、14、15)。
如图2所示，氮化硼烧结体在将由扫描电子显微镜(SEM)观察的截面放大500倍而显示的图像中，180μm×255μm(纵×横)的长方形视野中包含的粒径为15μm以上的块状粒子的个数平均可以为5个以上。由此，能够使得氮化硼烧结体内部的树脂的流动更顺畅，与其他构件连接时的树脂从复合体渗出的量进一步增多。因此，能够进一步提高复合体的粘接性。上述视野中包含的粒径为15μm以上的块状粒子的个数平均可以为7个以上，可以为8个以上，也可以为9个以上。
利用扫描电子显微镜进行的截面观察在彼此不同的5处以上的视野进行。然后，求出各视野中观察到的粒径为15μm以上的块状粒子的个数的平均值。由此，能够充分地降低因视野的选择而产生的偏差。块状粒子的个数的平均值是将5处以上的视野中测定的个数进行平均而求出的。各视野中的粒子数优选为100个以上。这是为了排除如下情况：随意地仅选择不包含块状粒子或者块状粒子的数量少的视野，具有规定粒径以上的块状粒子的个数以少于实际情况的方式被计数。
需要说明的是，即使是如图2所示的块状粒子16这样仅一部分被映出的块状粒子，以被映出的部分测定粒径，只要为15μm以上，则也作为粒径为15μm以上的块状粒子进行计数。从同样的观点考虑，粒径为30μm以上的块状粒子的个数平均可以为5个以上，可以为8个以上，也可以为9个以上。
氮化硼的块状粒子可以具有：氮化硼的一次粒子聚集的芯部；和包围芯部的壳部。由此，在由氮化硼烧结体得到复合体时，在块状粒子的表面附近，树脂的流动不易被阻碍，能够进一步提高树脂的流动性。
本实施方式的氮化硼烧结体的取向性指数可以为10以上，也可以为12以上。由此，含浸树脂组合物时的各向异性降低，能够将树脂以高的均匀性填充于氮化硼烧结体的内部。因此，能够进一步提高复合体的电绝缘性。取向性指数可以通过由X射线衍射装置测得的氮化硼的(002)面与(100)面的峰强度比[I(002)/I(100)]而算出。
氮化硼烧结体的形状没有特别限定，例如可以为片状(薄板形状)，也可以为块状。氮化硼烧结体可以用于绝缘层、及热界面材料等。氮化硼烧结体及其中包含的块状粒子包含氮化硼作为主成分，也可以包含氮化硼以外的副成分。作为副成分，可举出碳化硼、碳氮化硼、碳、及钙化合物等。氮化硼烧结体中的氮化硼的含有比率可以为90质量％以上，可以为95质量％以上，也可以为98质量％以上。氮化硼的含有比率可利用例如X射线衍射测定来测定。
以上述方式得到的氮化硼烧结体能够形成与其他构件的粘接性优异的复合体。这样的复合体是树脂填充于氮化硼烧结体而得的。复合体能够合适地用作半导体器件等各种设备的构件。具有多孔质结构的氮化硼烧结体可以包含闭气孔和开气孔这两者。氮化硼烧结体的气孔率可以为45～65体积％，也可以为50～60体积％。气孔率可以基于氮化硼烧结体的理论密度和堆密度而求出。
一个实施方式涉及的复合体具有：上述氮化硼烧结体；和填充于氮化硼烧结体的气孔中的树脂。该复合体由于具备上述氮化硼烧结体，因此能够使树脂的流动顺畅，使得压接于其他构件(被粘物)时的树脂的渗出量充分地增多。因此，与其他构件的粘接性优异。无需在氮化硼烧结体的所有气孔中填充树脂，可以是一部分气孔中不填充树脂。复合体可以包含闭气孔和开气孔这两者。
从充分提高粘接力的观点考虑，复合体中的树脂的含量可以为20质量％以上，可以为25质量％以上，也可以为35质量％以上。另一方面，从将复合体的导热率维持得充分高的观点考虑，复合体中的树脂的含量可以为45质量％以下，也可以为40质量％以下。
树脂可以为树脂组合物，也可以为将树脂组合物半固化而得到的半固化物。半固化(B阶段)是指能够通过后续的固化处理进一步固化。也可以利用半固化的状态而临时压接于金属基板等其他构件，然后通过加热与其他构件粘接。通过对半固化物进一步实施固化处理，能够成为“完全固化”(也称为C阶段)的状态。树脂是否处于半固化的状态例如可以通过差示扫描量热仪来确认。
树脂可以为热固性树脂组合物及/或光固性树脂组合物，也可以为其半固化物。热固性树脂组合物可以含有：选自由具有氰氧基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物组成的组中的至少1种化合物；和固化剂。
作为具有氰氧基的化合物，例如，可举出二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)双氰酸酯、及双(4-氰氧基苯基)甲烷等。二甲基亚甲基双(1,4-亚苯基)双氰酸酯例如可作为TACN(三菱瓦斯化学株式会社制，商品名)以商购获得。
作为具有双马来酰亚胺基的化合物，例如，可举出N,N’-[(1-甲基乙叉基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺、及4,4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺等。N,N’-[(1-甲基乙叉基)双[(对亚苯基)氧基(对亚苯基)]]双马来酰亚胺例如可作为BMI-80(K·IChemical Industry Co.,LTD.制，商品名)以商购获得。
作为具有环氧基的化合物，可举出双酚F型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、联苯型环氧树脂、及多官能环氧树脂等。例如，也可以为作为HP-4032D(DIC株式会社制，商品名)能够以商购获得的1,6-双(2,3-环氧丙烷-1-基氧基)萘等。
固化剂可以含有膦系固化剂及咪唑系固化剂。膦系固化剂可通过具有氰氧基的化合物或氰酸酯树脂的三聚化来促进三嗪生成反应。作为膦系固化剂，例如，可举出四对甲苯基硼化四苯基膦、及四苯基硼化四苯基膦等。四对甲苯基硼化四苯基膦例如可作为TPP-MK(北兴化学工业株式会社制，商品名)以商购获得。
咪唑系固化剂生成噁唑啉，促进具有环氧基的化合物或环氧树脂的固化反应。作为咪唑系固化剂，例如，可举出1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑、及2-乙基-4-甲基咪唑等。1-(1-氰基甲基)-2-乙基-4-甲基-1H-咪唑例如可作为2E4MZ-CN(四国化成工业株式会社制，商品名)以商购获得。
相对于具有氰氧基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份而言，膦系固化剂的含量例如可以为5质量份以下、4质量份以下或3质量份以下。相对于具有氰氧基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份而言，膦系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以上或0.5质量份以上。
相对于具有氰氧基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份而言，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.1质量份以下、0.05质量份以下或0.03质量份以下。相对于具有氰氧基的化合物、具有双马来酰亚胺基的化合物及具有环氧基的化合物的总量100质量份而言，咪唑系固化剂的含量例如可以为0.001质量份以上或0.005质量份以上。
树脂组合物不限于上述物质，可以适当使用能够含浸于氮化硼烧结体中的物质。
一个实施方式涉及的氮化硼烧结体的制造方法具有：氮化工序，将包含碳化硼的原料粉末在含氮的气氛下进行烧成，得到包含下述块状粒子的烧成物，所述块状粒子具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部、和包围芯部的壳部；和烧成工序，进行含有烧结助剂和包含块状粒子的烧成物的配合物的成型及加热，得到具有多孔质结构的氮化硼烧结体。
包含碳化硼的粉末可利用例如以下的步骤制备。将硼酸与乙炔黑混合后，在非活性气体气氛中，于1800～2400℃加热1～10小时，得到包含碳化硼的块状物。将该块状物粉碎，进行清洗、杂质除去、及干燥，从而能够制备包含碳化硼的粉末。
在氮化工序中，将包含碳化硼的粉末在含氮的气氛下进行烧成，得到包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物。氮化工序中的烧成温度可以为1800℃以上，也可以为1900℃以上。另外，该烧成温度可以为2400℃以下，也可以为2200℃以下。该烧成温度例如可以为1800～2400℃。
氮化工序中的氮分压可以为0.6MPa以上，也可以为0.7MPa以上。氮分压可以为1.0MPa以下，也可以为0.9MPa以下。氮分压例如可以为0.6～1.0MPa。若氮分压过低，则有碳化硼的氮化难以进行的倾向。另一方面，若该压力过高，则有制造成本上升的倾向。需要说明的是，本公开文本中的压力为绝对压力。
氮化工序中的含氮的气氛的氮气浓度可以为95体积％以上，也可以为99.9体积％以上。氮化工序中的烧成时间只要是在碳化硼的氮化充分进行的范围内即可，没有特别限定，例如可以为6～30小时，也可以为8～20小时。
图3为示出氮化工序中得到的碳氮化硼的块状粒子的一例的SEM照片。图3所示的块状粒子20具有：多个碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部21；和包围芯部21的壳部22。壳部22在块状粒子20的整周上形成块状粒子20的轮廓。通过在维持这样的块状粒子20的壳部22的同时进行烧成工序，从而能够得到包含块状粒子的氮化硼烧结体。
另一例的块状粒子可以在芯部的中央部具有贯通孔。将烧成物与烧结助剂混合来制备配合物并进行烧成以维持块状粒子的贯通孔。由此，能够得到包含具有贯通孔的氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体。通过包含这样的具有贯通孔的块状粒子，能够使氮化硼烧结体中的树脂的流通更顺畅。
烧结助剂具有由碳氮化硼生成氮化硼、并且促进氮化硼的致密化的功能。烧结助剂可以包含具有氧作为构成元素的硼化合物、和钙化合物。从得到杂质少的氮化硼烧结体的观点考虑，配合物中的碳氮化硼的含量可以为70质量％以上，也可以为80质量％以上。就配合物而言，相对于烧成物100质量份，合计可以包含1～50质量份、可以包含3～47质量份、也可以包含5～45质量份、的硼化合物及钙化合物。若配合物中的烧结助剂的含量过量，则有氮化硼的一次粒子的粒生长过度进行的倾向。另一方面，若配合物中的烧结助剂的含量过少，则有氮化硼的生成及粒生长难以进行、氮化硼烧结体的导热率降低的倾向。
就配合物而言，相对于构成硼化合物的硼100原子％，可以包含0.5～70原子％、也可以包含1～69原子％的构成钙化合物的钙。通过以这样的比率含有硼及钙，从而能够促进粒生长而提高氮化硼烧结体的导热率。
关于具有氧作为构成元素的硼化合物，可举出硼酸、氧化硼、硼砂、三氧化二硼等。作为钙化合物，可举出碳酸钙、及氧化钙等。烧结助剂可以包含除了硼化合物及碳酸钙以外的成分。作为这样的成分，例如，可举出碳酸锂、碳酸钠等碱金属的碳酸盐。另外，为了提高成型性，可以在配合物中配合粘结剂。作为粘结剂，可举出丙烯酸化合物等。
烧成物与烧结助剂的配合可以使用例如亨舍尔混合机等混合机进行。此时，为了抑制碳氮化硼的块状粒子的壳部被破坏，只要通过以低转速短时间进行混合等使混合条件温和即可。碳氮化硼的块状粒子的壳部的破坏程度可以通过烧成物、及/或包含烧成物和烧结助剂的配合物的比表面积来进行评价。烧成物、及/或包含烧成物和烧结助剂的配合物的比表面积可以小于12m2/g，也可以小于11.5m2/g。由此，能够使氮化硼烧结体中包含的氮化硼的块状粒子的粒径充分地增大。本公开文本中的比表面积利用BET单点法进行测定。从在烧成工序中促进氮化硼的生成及致密化的观点考虑，上述比表面积可以为5m2/g以上，可以为7m2/g以上，也可以为9m2/g以上。需要说明的是，氮化工序中得到的包含碳氮化硼的烧成物可以使用粉碎机进行粉碎。
也可以通过粉末压制或模具成型而将配合烧成物和烧结助剂所得到的配合物制成块状或片状的成型体。或者，也可以利用刮刀法将上述配合物制成片状的成型体。成型压力例如可以为5～350MPa。
图4为示出成型体的截面的一例的SEM照片。如图4所示，成型体包含：多个碳氮化硼的块状粒子；和处于该块状粒子之间的气孔。将这样的成型体在例如电气炉中加热而进行烧成。烧成工序中的加热温度例如可以为1800℃以上，也可以为1900℃以上。该加热温度例如可以为2200℃以下，也可以为2100℃以下。若加热温度过低，则有粒生长未充分进行的倾向。加热时间可以为0.5小时以上，也可以为1小时以上、3小时以上、5小时以上、或10小时以上。该加热时间可以为40小时以下，也可以为30小时以下、或20小时以下。该加热时间例如可以为0.5～40小时，也可以为1～30小时。若加热时间过短，则有粒生长未充分进行的倾向。另一方面，若加热时间过长，则有制造成本上升的倾向。加热气氛例如可以为氮气、氦气、氩气等非活性气体气氛。在配合物中配合粘合剂的情况下，可以在上述加热之前，在粘合剂分解的温度和气氛下进行预烧而脱脂。利用以上的制造方法，能够得到具有多孔质结构、含有氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体。
一个实施方式涉及的复合体的制造方法具有使树脂组合物含浸于上述制造方法中得到的氮化硼烧结体的含浸工序。含浸工序是使树脂组合物附着于氮化硼烧结体而进行的。例如，可以将氮化硼烧结体浸渍于树脂组合物来进行。也可以在浸渍的状态下以加压或减压条件进行。如此，能够将树脂填充于氮化硼烧结体的气孔中。作为树脂组合物，可以使用上述热固性树脂组合物。氮化硼烧结体具有多孔质结构，并且包含粒径为规定值以上的块状粒子，因此树脂组合物的含浸也能够顺畅地进行。因此，树脂的含量也能够充分地提高。
含浸工序可以使用具备密闭容器的含浸装置来进行。作为一例，可以在含浸装置内以减压条件进行含浸后，提高含浸装置内的压力而使其高于大气压，以加压条件进行含浸。通过如此进行减压条件和加压条件这两者，能够在氮化硼烧结体的气孔中充分地填充树脂。也可以将减压条件和加压条件重复多次来进行。含浸工序可以一边加热一边进行。就含浸于氮化硼烧结体的气孔中的树脂组合物而言，可以发生溶剂挥发、或者进行固化或半固化。如此，得到具有氮化硼烧结体和填充于其气孔中的树脂的复合体。
可以在含浸工序之后具有使填充于气孔内的树脂半固化的半固化工序。在半固化工序中，例如，将填充有树脂的复合体从含浸装置中取出，根据树脂组合物(或者根据需要而添加的固化剂)的种类，通过加热、及/或光照射使树脂组合物半固化。
以上述方式得到的复合体为片状，具有薄的厚度。因此，薄型且轻质，在作为电子部件等构件使用时，能够实现电子部件等的小型化及轻质化。另外，由于氮化硼烧结体的气孔中充分地填充有树脂，因此绝缘性也优异。但是，其用途并不限于散热构件。
以上对几个实施方式进行了说明，但本公开文本不受上述实施方式任何限定。例如，在烧成工序中，可以通过同时地进行成型和加热的热压制而得到氮化硼烧结体。
实施例
参照实施例及比较例来更详细地说明本公开文本的内容，但本公开文本不限于下述的实施例。
[氮化硼烧结体]
(实施例1)
＜碳氮化硼粉末的制备＞
使用亨舍尔混合机，将新日本电工株式会社制的原硼酸100质量份与Denka株式会社制的乙炔黑(商品名：HS100)35质量份混合。将得到的混合物填充于石墨制的坩埚中，使用电弧炉，在氩气的气氛下，于2200℃加热5小时，得到块状的碳化硼(B4C)。用颚式破碎机对得到的块状物进行粗粉碎，得到碳化硼(B4C)的粗粉。利用具有碳化硅制的球的球磨机将该粗粉进一步粉碎，得到粉碎粉。得到的碳化硼粉末的碳量为19.9质量％。利用碳/硫同时分析仪测定碳量。
将制备的碳化硼粉末填充于氮化硼制的坩埚中。然后，使用电阻加热炉，在氮气气氛下，在2000℃、0.85MPa的条件下加热10小时。如此，得到包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物。
＜比表面积的测定＞
使用株式会社Mountech制的比表面积测定装置(商品名：Macsorb HM Model-1200)，利用BET单点法，对包含碳氮化硼的烧成物的比表面积进行测定。测定结果如表1所示。
＜碳氮化硼的含量的测定＞
根据氮含量的实测值D[质量％]、和碳氮化硼中的理论氮含量(50.4质量％)，利用以下的计算式(1)求出包含碳氮化硼的烧成物的碳氮化硼的含量。
碳氮化硼的含量(质量％)＝D/50.4×100(1)
氮含量的实测值D使用株式会社堀场制作所制的氧·氮分析装置(商品名：EMGA-920)来测定。基于计算式(1)的碳氮化硼的含量为98质量％。
＜基于扫描电子显微镜(SEM)的观察＞
使用离子铣削装置将包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物切断，得到截面。使用扫描电子显微镜(株式会社日立高科技制，装置名：SU6600)，将烧成物的截面放大500倍，进行观察。图5为烧成物中包含的块状粒子的截面的SEM照片。如图5所示，确认到烧成物中包含的块状粒子具有：碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部21；和包围芯部21的壳部22。在彼此不同的20个视野中，分别拍摄图5所示这样的图像，对各SEM照片中包含的各块状粒子进行观察。结果确认到，在任意块状粒子中，均具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部、和包围该芯部的壳部。
＜氮化硼烧结体的制造＞
将粉末状的硼酸与碳酸钙配合，制备烧结助剂。在制备时，相对于100质量份的硼酸，配合1.9质量份的碳酸钙。就此时的硼与钙的原子比率而言，相对于100原子％的硼，钙为1.2原子％。相对于上述的包含碳氮化硼的块状粒子的烧成物100质量份而言，配合19质量份的烧结助剂，使用亨舍尔混合机，以740rpm混合3分钟，得到配合物。与烧成物的比表面积的测定同样地测定所得的配合物的比表面积。结果如表1所示。
使用粉末压制机，将配合物以150MPa加压30秒，得到四棱柱状(纵×横×厚＝50mm×50mm×50mm)的成型体。将成型体放入氮化硼制容器中，并导入间歇式高频炉中。在间歇式高频炉中，在常压、氮流量为5L/分钟、2000℃的条件下加热5小时。然后，从氮化硼容器中取出氮化硼烧结体。如此，得到四棱柱状的氮化硼烧结体。氮化硼烧结体的厚度为53mm。
＜气孔率的测定＞
根据堆密度B和氮化硼的理论密度(2280kg/m3)，利用以下的计算式(2)求出气孔率。气孔率如表1所示。
气孔率(体积％)＝[1-(B/2280)]×100(2)
＜取向性指数的测定＞
使用X射线衍射装置(株式会社Rigaku制，商品名：ULTIMA-IV)，求出氮化硼烧结体的取向性指数[I(002)/I(100)]。对设置于X射线衍射装置的试样支架上的测定试样(氮化硼烧结体)照射X射线，进行基线校正。然后，算出氮化硼的(002)面与(100)面的峰强度比。将其作为取向性指数[I(002)/I(100)]。结果如表1所示。
＜基于扫描电子显微镜(SEM)的截面观察＞
使用CP研磨机将氮化硼烧结体沿着厚度方向切断，得到截面。利用扫描电子显微镜(株式会社日立高科技制，装置名：SU6600)放大500倍对该截面进行观察。图2为示出实施例1的氮化硼烧结体的截面的SEM照片。在彼此不同的5个视野(纵×横＝180μm×255μm)中，对图2所示这样的氮化硼烧结体的截面进行观察，结果确认到平均包含5个以上的粒径为15μm以上的块状粒子。粒径为15μm以上的块状粒子的纵横比的平均值为2。在表1中的“SEM观察”一栏中，示出180μm×255μm的长方形视野所包含的粒径为15μm以上的块状粒子的个数(平均值)。
(实施例2)
将粉末状的硼酸与碳酸钙配合，制备烧结助剂。在制备时，相对于100质量份的硼酸，配合95.6质量份的碳酸钙。相对于由与实施例1相同的步骤制备的包含碳氮化硼的块状粒子的烧成物100质量份，配合44.3质量份的该烧结助剂，使用亨舍尔混合机，以740rpm混合3分钟，得到配合物。除了使用该配合物以外，与实施例1同样地操作，制造氮化硼烧结体。与实施例1同样地操作，进行烧成物及配合物的比表面积的测定、以及氮化硼烧结体的各测定及SEM观察。
在彼此不同的5个视野(纵×横＝180μm×255μm)中，对图2所示这样的氮化硼烧结体的截面进行观察，结果确认到平均包含5个以上的粒径为15μm以上的块状粒子。粒径为15μm以上的块状粒子的纵横比的平均值为2。其他测定结果如表1所示。
(实施例3)
使用球磨机将实施例1中得到的包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物粉碎2小时，制成粉末状。与实施例1同样地操作，进行粉末状烧成物的SEM观察，结果确认到含有块状粒子，其具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部21、和包围芯部21的壳部22。与实施例1同样地操作来测定该粉末状的烧成物的比表面积。测定结果如表1的“烧成物”一栏所示。使用亨舍尔混合机，将该烧成物和烧结助剂以740rpm混合3分钟，制备配合物。使用该配合物，与实施例1同样地操作，制造氮化硼烧结体。与实施例1同样地操作，进行配合物的比表面积的测定、以及氮化硼烧结体的各测定及SEM观察。
在彼此不同的5个视野(纵×横＝180μm×255μm)中，对图2所示这样的氮化硼烧结体的截面进行观察，结果确认到平均包含5个以上的粒径为15μm以上的块状粒子。粒径为15μm以上的块状粒子的纵横比的平均值为2。其他测定结果如表1所示。
(比较例1)
利用与实施例1相同的步骤，制备包含碳氮化硼(B4CN4)的烧成物。与实施例1同样地操作来测定烧成物的比表面积，测定结果如表1所示。使用球磨机将该烧成物粉碎16小时，制成粉末状。将烧成物粉碎而得到的碳氮化硼粉末的SEM照片如图6所示。如图6所示，确认到对于将烧成物粉碎而得到的碳氮化硼粉末而言，在任意块状粒子中，壳部均消失，一次粒子均在块状粒子的外缘露出。
使用亨舍尔混合机，将以上述方式得到的碳氮化硼粉末与烧结助剂混合，制备配合物。使用该配合物，与实施例1同样地操作，制造氮化硼烧结体。与实施例1同样地操作，进行配合物的比表面积的测定、以及氮化硼烧结体的各测定及SEM观察。各测定的结果如表1所示。氮化硼烧结体的截面的SEM照片如图7所示。在彼此不同的5个视野(纵×横＝180μm×255μm)中，对图7所示这样的氮化硼烧结体的截面进行观察，结果比较例1的氮化硼烧结体连一个粒径为15μm以上的块状粒子也不包含。
[表1]
[复合体]
＜复合体的制作＞
在压力被调控为0.03kPa的含浸装置内，分别将实施例1～3及比较例1的氮化硼烧结体浸渍于包含环氧树脂(三菱化学株式会社制，商品名：EPIKOTE 807)和固化剂(日本合成化学工业株式会社制，商品名：Acmex H-84B)的树脂组合物中，使树脂组合物含浸于氮化硼烧结体。含浸后，在大气压下、于150℃的温度加热60分钟，使树脂组合物半固化，得到复合体。该复合体具有与氮化硼烧结体同等的厚度。
＜树脂的含量的测定＞
将复合体在空气中于600℃烧成5小时，根据烧成前后的质量变化由下述式(3)求出树脂的含量。结果如表2所示。
复合体的树脂的含量(质量％)＝(烧成前的复合体的质量-烧成后的复合体的质量)/烧成前的复合体的质量×100···(3)
＜粘接强度的评价＞
使用多切线锯(multi-cut wire saw)，将复合体加工成规定尺寸(纵×横×厚＝40mm×20mm×0.4mm)，得到片状的试样。将上述片状的试样配置于片状的铜箔(纵×横×厚＝100mm×20mm×0.035mm)与平板状的铜板(纵×横×厚＝100mm×20mm×1mm)之间，得到依次具备铜箔、复合体及铜板的层叠体。将该层叠体在200℃及5MPa的条件下加热及加压5分钟而进行压接，然后，在200℃及大气压的条件下加热处理2小时。
实施上述处理后，按照JIS K 6854-1：1999“粘接剂-剥离粘接强度试验方法”进行90°剥离试验，使用万能试验机(株式会社A&D制，商品名：RTG-1310)求出20℃时的复合体的剥离强度。在试验速度为50mm/min、载荷传感器为5kN、测定温度为室温(20℃)的条件下进行测定。结果如表2的“粘接强度评价”一栏所示。需要说明的是，聚集破坏部分是指复合体已破坏的部分的面积。
A：聚集破坏部分的面积比率为70面积％以上
B：聚集破坏部分的面积比率小于70面积％
[表2]
产业上的可利用性
根据本公开文本，提供能够形成与其他构件的粘接性优异的复合体的氮化硼烧结体及其制造方法。另外，提供与其他构件的粘接性优异的复合体及其制造方法。
附图标记说明
10，13，14，15，16，20…块状粒子、21…芯部、22…壳部。
Claims (9)
1.氮化硼烧结体，其为具有多孔质结构的氮化硼烧结体，且包含氮化硼的一次粒子聚集而形成的粒径为15μm以上的块状粒子，
所述块状粒子具有：氮化硼的一次粒子聚集的芯部；和包围所述芯部的壳部，
在将由扫描电子显微镜观察的截面放大500倍而显示的图像中，180μm×255μm的长方形视野中包含的粒径为15μm以上的所述块状粒子的个数平均为5个以上。
2.如权利要求1所述的氮化硼烧结体，其中，所述块状粒子的纵横比的平均值为1～6。
3.如权利要求1或2所述的氮化硼烧结体，其取向性指数为10以上。
4.如权利要求1或2所述的氮化硼烧结体，其包含多个所述块状粒子，多个所述块状粒子中的至少一个具有贯通孔。
5.氮化硼烧结体的制造方法，其具有：
氮化工序，将包含碳化硼的原料粉末在含氮的气氛下进行烧成，得到包含块状粒子的烧成物，所述块状粒子具有碳氮化硼的一次粒子聚集的芯部、和包围所述芯部的壳部；和
烧成工序，进行含有烧结助剂和包含所述块状粒子的所述烧成物的配合物的成型及加热，得到具有多孔质结构、且包含氮化硼的块状粒子的氮化硼烧结体，
所述氮化硼烧结体中的块状粒子是氮化硼的一次粒子聚集而形成的，且具有15μm以上的粒径，该块状粒子具有：氮化硼的一次粒子聚集的芯部；和包围所述芯部的壳部，
在将由扫描电子显微镜观察的截面放大500倍而显示的图像中，180μm×255μm的长方形视野中包含的粒径为15μm以上的所述块状粒子的个数平均为5个以上。
6.如权利要求5所述的氮化硼烧结体的制造方法，其中，所述烧成物及所述配合物中的至少一者的比表面积小于12m2/g。
7.复合体，其包含：
权利要求1～4中任一项所述的氮化硼烧结体；和
填充于所述氮化硼烧结体的气孔中的树脂。
8.复合体的制造方法，其具有使树脂组合物含浸于由权利要求5或6所述的制造方法得到的氮化硼烧结体的气孔中的含浸工序，其中，所述复合体具有所述氮化硼烧结体和填充于该氮化硼烧结体的所述气孔的至少一部分中的树脂。
9.如权利要求8所述的复合体的制造方法，其具有使含浸于所述气孔中的树脂组合物半固化的半固化工序。
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