CN116020854A - 一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于固体废弃物能源化技术领域,提供了一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法。该方法包含下列步骤:将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后在80~140℃下反应3~15h,完成处理;其中,废弃塑料为聚乙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯;硫酸盐为硫酸铜或硫酸亚铁。本发明在构建过渡金属活化过一硫酸盐均相催化体系的同时,合理调控了反应过程中的各个参数,最终将废弃塑料定向转化为C7H12和C10H12燃料,实现了废弃塑料的高效回收利用,工序简便,具有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及固体废弃物能源化技术领域,尤其涉及一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法。
背景技术
近年来,随着工农业和渔业的不断发展,全球对塑料的需求迅速增加,导致塑料垃圾年产量逐年递增。塑料是一种结构稳定的高分子聚合物,在自然界中不易被微生物破坏,会影响土壤功能和农业生产,威胁动物生存,造成白色污染,还会产生微塑料,危害生态安全。焚烧处置对原料预处理的需求很低,操作方便、处置效率高、成本相对较低、且工艺较为成熟。然而,废塑料焚烧会伴随着多环芳烃、二噁英及呋喃等有毒有机气体的产生;含氯、氮的塑料(如PVC、PU等)及添加剂(如含溴阻燃剂)在焚烧过程中也会释放NOx、HCl、HBr及HCN等无机污染物,极易造成环境的二次污染。且由于各类塑料热值差异明显,原料组成的不稳定性亦会造成燃烧的不稳定性。此外,绝大部分塑料的生产原料(如乙烯、苯乙烯、苯酚和甲醛等)都是极其重要的化工原料,具有较高的回收利用的价值,因而将塑料直接焚烧是一种对资源的浪费。填埋具有成本低、工艺简单、适用性强的特点,但塑料中含氮、氯等元素的分子键及部分添加剂进一步增强了高分子聚合物的稳定性,降低了塑料的自然降解率。据推算,土壤中的PVC地膜完全自然降解需花费200~400年。因而填埋方式会长期大量占用土地资源。此外,长期填埋过程中塑料会发生老化,其中所含的有毒有害物质将向填埋场土地浸出并扩散;塑料的老化亦会导致大量温室气体的排放。因此,如何提供一种能够实现废塑料回收利用的高效处理方法具有十分重要的意义。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中存在的问题,提供一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法。
为了实现上述发明目的,本发明提供以下技术方案:
本发明提供了一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法,包含下列步骤:
将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后进行反应,完成处理。
作为优选,所述废弃塑料为聚乙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯。
作为优选,所述硫酸盐为硫酸铜或硫酸亚铁。
作为优选,所述过一硫酸盐为过一硫酸钾或过一硫酸钠。
作为优选,所述混合的溶液中废弃塑料的质量浓度为1~5g/L。
作为优选,所述混合的溶液中硫酸的浓度为5×10-4~5×10-3mol/L。
作为优选,当硫酸盐为硫酸铜时,所述混合的溶液中硫酸铜的浓度为0.08~0.49mmol/L;
当硫酸盐为硫酸亚铁时,所述混合的溶液中硫酸亚铁的浓度为3~13mmol/L。
作为优选,所述混合的溶液中过一硫酸盐的浓度为3~13mmol/L。
作为优选,所述反应的温度为80~140℃。
作为优选,所述反应的时间为3~15h。
本发明的有益效果是:
本发明提供了一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法,包含下列步骤:将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后在80~140℃下反应3~15h,完成处理;其中,废弃塑料为聚乙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯;硫酸盐为硫酸铜或硫酸亚铁。本发明在构建过渡金属(二价铜和二价铁)活化过一硫酸盐均相催化体系的同时,合理调控了反应过程中的各个参数,最终将废弃塑料定向转化为C7H12和C10H12燃料,实现了废弃塑料的高效回收利用,工序简便,具有广泛的应用前景。
附图说明
图1为实施例2中各产物种类及质量分数结果图;
图2为实施例6中各产物种类及质量分数结果图;
图3为实施例9中各产物种类及质量分数结果图;
图4为实施例10中各产物种类及质量分数结果图。
具体实施方式
本发明提供了一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法,包含下列步骤:
将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后进行反应,完成处理。
在本发明中,所述废弃塑料优选为聚乙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯。
在本发明中,所述硫酸盐优选为硫酸铜或硫酸亚铁。
在本发明中,所述过一硫酸盐优选为过一硫酸钾或过一硫酸钠。
在本发明中,所述混合的溶液中废弃塑料的质量浓度优选为1~5g/L,进一步优选为2~4g/L,更优选为2.5~3.5g/L。
在本发明中,所述混合的溶液中硫酸的浓度优选为5×10-4~5×10-3mol/L,进一步优选为6×10-4~4×10-3mol/L,更优选为7×10-4~3×10-3mol/L。
在本发明中,当硫酸盐为硫酸铜时,所述混合的溶液中硫酸铜的浓度优选为0.08~0.49mmol/L,进一步优选为0.10~0.47mmol/L,更优选为0.15~0.42mmol/L;
当硫酸盐为硫酸亚铁时,所述混合的溶液中硫酸亚铁的浓度优选为3~13mmol/L,进一步优选为5~11mmol/L,更优选为7~9mmol/L。
在本发明中,所述混合的溶液中过一硫酸盐的浓度优选为3~13mmol/L,进一步优选为5~11mmol/L,更优选为7~9mmol/L。
在本发明中,所述反应的温度优选为80~140℃,进一步优选为90~130℃,更优选为100~120℃。
在本发明中,所述反应的时间优选为3~15h,进一步优选为5~13h,更优选为7~11h。
在本发明中,基于过硫酸盐体系将废弃塑料转化为燃料的具体机理如下:
在废弃塑料中加入硫酸盐和过一硫酸盐(PMS)后,硫酸盐中的金属离子活化过一硫酸氢根(HSO5 -)生成高价态金属、SO4 ·-和·OH。此外,两个HSO5 -分子通过相互作用生成单线态氧(1O2),电子(e-)与溶解氧反应可生成超氧自由基(O2 ·-)。·OH与碳链(RH)的相互作用可产生R·自由基。在Cu(III),SO4 ·-,1O2和O2 ·-的共同作用下,塑料中聚合物C-C键发生断裂,最终转变为C7H12和C10H12燃料。
下面结合实施例对本发明提供的技术方案进行详细的说明,但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸铜的浓度为0.0813mmol/L,过一硫酸钠的浓度为3.25mmol/L,在140℃下反应6h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为54.48%,C10H12燃料的质量分数为45.52%。
实施例2
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸铜的浓度为0.0813mmol/L,过一硫酸钠的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比,得到各产物种类及质量分数结果图,如图1所示,从图中可以看出,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为63.77%,C10H12燃料的质量分数为36.23%。
实施例3
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸铜的浓度为0.0813mmol/L,过一硫酸钠的浓度为3.25mmol/L,在140℃下反应6h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例4
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为2g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸亚铁的浓度为3.25mmol/L,过一硫酸钠的浓度为3.25mmol/L,在80℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例5
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为2g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸亚铁的浓度为3.25mmol/L,过一硫酸钾的浓度为3.25mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为10.96%,C10H12燃料的质量分数为89.04%。
实施例6
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸亚铁的浓度为3.25mmol/L,过一硫酸钾的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比,得到各产物种类及质量分数结果图,如图2所示,从图中可以看出,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为55.93%,C10H12燃料的质量分数为44.07%。
实施例7
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为3g/L,硫酸的浓度为5×10-4mol/L,硫酸铜的浓度为0.1625mmol/L,过一硫酸钾的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为62.90%,C10H12燃料的质量分数为37.10%。
实施例8
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为3g/L,硫酸的浓度为5×10-4mol/L,硫酸铜的浓度为0.1625mmol/L,过一硫酸钾的浓度为6.50mmol/L,在120℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例9
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-4mol/L,硫酸铜的浓度为0.1625mmol/L,过一硫酸钠的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比,得到各产物种类及质量分数结果图,如图3所示,从图中可以看出,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为6.95%,C10H12燃料的质量分数为93.05%。
实施例10
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸亚铁的浓度为6.50mmol/L,过一硫酸钠的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比,得到各产物种类及质量分数结果图,如图4所示,从图中可以看出,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为9.71%,C10H12燃料的质量分数为90.29%。
实施例11
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为3g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸亚铁的浓度为6.50mmol/L,过一硫酸钠的浓度为6.50mmol/L,在140℃下反应3h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例12
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为4g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸铜的浓度为0.3250mmol/L,过一硫酸钾的浓度为9.75mmol/L,在80℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例13
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为4g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸铜的浓度为0.3250mmol/L,过一硫酸钾的浓度为9.75mmol/L,在140℃下反应15h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为6.95%,C10H12燃料的质量分数为93.05%。
实施例14
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为5g/L,硫酸的浓度为5×10-4mol/L,硫酸亚铁的浓度为9.75mmol/L,过一硫酸钾的浓度为9.75mmol/L,在140℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例15
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钾和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为5g/L,硫酸的浓度为5×10-4mol/L,硫酸亚铁的浓度为9.75mmol/L,过一硫酸钾的浓度为9.75mmol/L,在100℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例16
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸铜的浓度为0.4875mmol/L,过一硫酸钠的浓度为13mmol/L,在100℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例17
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸铜、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为1g/L,硫酸的浓度为5×10-3mol/L,硫酸铜的浓度为0.4875mmol/L,过一硫酸钠的浓度为13mmol/L,在80℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例18
将聚乙烯(PE)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PE的质量浓度为2g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸亚铁的浓度为13mmol/L,过一硫酸钠的浓度为13mmol/L,在140℃下反应3h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
实施例19
将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、硫酸、硫酸亚铁、过一硫酸钠和水混合均匀得到混合溶液,其中,混合溶液中PET的质量浓度为2g/L,硫酸的浓度为5×10-3.5mol/L,硫酸亚铁的浓度为13mmol/L,过一硫酸钠的浓度为13mmol/L,在80℃下反应12h,完成处理。
将得到的样品自然冷却至室温,用注射器取0.9mL悬浊液通过0.22μm的有机滤膜过滤,结束后用0.9mL甲苯萃取滤液,最后通过气相色谱-质谱联用仪定性分析产物的种类及各类物质的占比。结果显示,本实施例所得产物中C7H12燃料的质量分数为0%,C10H12燃料的质量分数为100%。
由以上实施例可知,本发明提供了一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法,包含下列步骤:将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后在80~140℃下反应3~15h,完成处理。本发明在构建过渡金属(二价铜和二价铁)活化过一硫酸盐均相催化体系的同时,合理调控了反应过程中的各个参数,最终将废弃塑料定向转化为C7H12和C10H12燃料,实现了废弃塑料的高效回收利用,工序简便,具有广泛的应用前景。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种基于过硫酸盐体系处理废弃塑料的方法,其特征在于,包含下列步骤:
将废弃塑料、硫酸、硫酸盐、过一硫酸盐和水混合后进行反应,完成处理。
2.如权利要求1所述的方法,其特征在于,所述废弃塑料为聚乙烯或聚对苯二甲酸乙二醇酯。
3.如权利要求2所述的方法,其特征在于,所述硫酸盐为硫酸铜或硫酸亚铁。
4.如权利要求3所述的方法,其特征在于,所述过一硫酸盐为过一硫酸钾或过一硫酸钠。
5.如权利要求3或4所述的方法,其特征在于,所述混合的溶液中废弃塑料的质量浓度为1~5g/L。
6.如权利要求5所述的方法,其特征在于,所述混合的溶液中硫酸的浓度为5×10-4~5×10-3mol/L。
7.如权利要求6所述的方法,其特征在于,当硫酸盐为硫酸铜时,所述混合的溶液中硫酸铜的浓度为0.08~0.49mmol/L;
当硫酸盐为硫酸亚铁时,所述混合的溶液中硫酸亚铁的浓度为3~13mmol/L。
8.如权利要求7所述的方法,其特征在于,所述混合的溶液中过一硫酸盐的浓度为3~13mmol/L。
9.如权利要求7或8所述的方法,其特征在于,所述反应的温度为80~140℃。
10.如权利要求9所述的方法,其特征在于,所述反应的时间为3~15h。
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- 2023-02-03 CN CN202310078264.8A patent/CN116020854A/zh active Pending
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