CN115881832B - 一种太阳能电池钝化结构与制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种太阳能电池钝化结构，其至少包括钙钛矿层，在钙钛矿层的单侧或双侧设置有局部钝化层，局部钝化层与电子传输层或空穴传输层接触，所述局部钝化层为不连续的钝化层。本发明技术方案解决了钙钛矿太阳单结和叠层电池钝化传输结构开路电压与填充因子难以平衡的问题，以及现有局部钝化结构制备成本高、难以扩大化的问题，实现大面积低成本的高效钙钛矿太阳能单结电池和叠层电池。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域，具体涉及一种太阳能电池钝化结构与制备方法。
背景技术
目前金属卤化物钙钛矿太阳能电池已经实现25.7％以上的转化效率，而进一步基于不同带隙钙钛矿构建的叠层太阳电池(例如，钙钛矿-钙钛矿叠层、钙钛矿-晶硅叠层、钙钛矿-铜铟镓硒叠层电池等)的效率可以超过单结的极限效率，目前可以实现接近30％转换效率的钙钛矿-晶硅叠层太阳电池。不论是钙钛矿单结电池还是上述基于钙钛矿的叠层太阳电池，太阳能电池器件通常面临吸收层表面缺陷浓度高的问题，这就需要采用钝化策略来降低非辐射复合损失；然而钝化层通常是绝缘的，这给有效的电荷传输带来了新的挑战。因此通常情况下都把钝化层做得超薄，利用隧穿原理进行电荷转移；同时，超薄钝化层也给制备过程带来了更多挑战：旋涂和热蒸发是制备薄膜的常用方法，但这会给厚度控制带来一定的不确定性。其中的每一层钙钛矿太阳电池和子结必须要有合适的钝化结构(单层或多层结构)。这种钝化结构需要同时具备优异的钝化特性和传输特性，但目前这两种特性很难同时兼得。具体而言，高效的钝化层利于提高开路电压，但是一般导电性较差，电荷传输会受到影响；高效的电荷传输层有利于提高填充因子，但一般界面缺陷较多，开路电压会受到影响。目前大多数高效的p-i-n器件仍然使用单面钝化策略：通过铵盐形成二维钙钛矿界面，通过硫化物和LiF形成Pb-S键等。这些钝化策略减少了钙钛矿与电子传输层的非辐射复合(C60、PCBM等)，从而增加开路电压。为了实现钝化结构中两种优点的同时获得，可以采用局部钝化的概念，而目前已报告的钙钛矿电池的局部钝化技术基于光刻技术，虽然具有提升小面积器件性能的可行性，但是存在材料和制备成本高、工艺难以大面积扩大化的缺点。
因此亟需一种能解决现有钙钛矿太阳能电池难以同时提高开路电压和填充因子问题以及成本问题的太阳能电池钝化结构。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明面向钙钛矿单结太阳电池和基于钙钛矿的叠层太阳电池开发了一种物理沉积与化学沉积制备的局部钝化结构，并提供了其制备方法，该结构及方法兼具低成本、可扩大化的优点，可实现开路电压与填充因子的同时提高，能够实现大面积低成本的制备高效钙钛矿太阳能单结电池和叠层电池。
为实现上述目的及其它相关目的，本发明提供了如下技术方案：一种太阳能电池钝化结构，其至少包括钙钛矿层，在钙钛矿层的单侧或双侧设置有局部钝化层，局部钝化层与电子传输层或空穴传输层接触，所述局部钝化层为不连续的钝化层。
进一步地，所述局部钝化层为有机材料或无机材料；
所述无机材料为LiF、MgF2、NaF、BaF2、CaF2、KF、RbF、CsF中的一种或任几种；
所述有机材料为哌嗪一氢碘酸盐、苯乙胺氢碘酸盐、辛胺氢碘酸盐中的一种或任几种；
进一步地，所述局部钝化层通过热蒸发，电子束蒸发，激光脉冲沉积，磁控溅射，原子层沉积，化学气相法沉积或化学浴沉积制备。
进一步地，所述电子传输层为富勒烯或氧化锡。
进一步地，所述空穴传输层为酞菁铜、酞菁或氧化镍。
本发明还提供了如上所述的太阳能电池钝化结构的制备方法，具体步骤如下：
1)在干净的ITO衬底上制备空穴传输层或电子传输层；
2)在步骤1)得到的层上使用掩膜片制备局部钝化层；
3)在步骤2)得到的层上沉积钙钛矿层；
4)在步骤3)得到的层上制备电子传输层或空穴传输层；
5)在步骤4)得到的层上制备空穴阻挡层；
6)在步骤5)得到的空穴阻挡层上制备背电极。
本发明还提供了另一种如上所述的太阳能电池钝化结构的制备方法，具体步骤如下：
1)在干净的ITO衬底上制备空穴传输层或电子传输层；
2)在步骤1)得到的层上使用掩膜片制备局部钝化层；
3)在步骤2)得到的层上沉积钙钛矿层；
4)在步骤3)得到的钙钛矿层上使用掩膜片制备局部钝化层；
5)在步骤4)得到的层上制备电子传输层或空穴传输层；
6)在步骤5)得到的层上制备空穴阻挡层；
7)在步骤6)得到的空穴阻挡层上制备背电极。
进一步地，所述掩膜片为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径为50nm-5um，孔径间距为20nm-3um；开口面积比，也即圆形孔径面积除以总面积，范围为40％-80％。
进一步地，所述掩膜片开孔形状为圆形，矩形或菱形，厚度为50um,材质为不锈钢。
本发明还提供了一种太阳能电池，包括如上所述的太阳能电池钝化结构或如上所述的制备方法制备得到的结构。
由于采用了以上技术，本发明与现有技术相比，其显著优点为：
1)本发明通过设置双面局部钝化层的策略，为平衡钝化和电荷传输的问题提供了合理的解决方案；此外，基于这种策略，通过将开路电压从1.09V提高到1.16V，将FF从79％提高到84％，在倒置钙钛矿太阳能电池中实现了24.9％的功率转换效率；同时，该策略提高了钙钛矿的稳定性，能够实现在太阳能最大功率点跟踪1000小时下保持初始90％的效率；
2)本发明采用的物理沉积或者化学沉积中利用掩膜片来实现局部接触钝化和传输的沉积方式，一方面实现了钝化层与钙钛矿的大部分接触，从而降低界面辐射复合；且同时仍有钙钛矿能与电子传输层或空穴传输层进行充分的电荷传输。本发明不仅可以解决传统钝化层会降低填充因子的问题，有效地在兼顾开路电压的情况下提高填充因子，从而提高钙钛矿的光电转化效率，相对于现有技术具有成本更低且更容易扩大化生产的优势。
附图说明
图1为具有本发明的太阳能电池钝化结构的p-i-n结构的钙钛矿太阳能电池示意图；
图2为具有本发明的太阳能电池钝化结构的n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池示意图；
图3为本发明实施例1中使用的掩膜片的光学显微镜图像；
图4为本发明实施例1，4和对比例1中p-i-n结构单结太阳能电池的电流密度-电压曲线；
图5为具有本发明的太阳能电池钝化结构的钛矿-钙钛矿叠层结构示意图；
图6为本发明实施例3和对比例3中p-i-n结构单结太阳能电池的电流密度-电压曲线。
具体实施方式
为了更好地理解本发明，以下结合具体实施案例对本发明做进一步详细说明。这些实施例是用于说明本发明的主要反应及基本特征，不受以下实施案例的限制，实施案例中采用的实施条件可以根据具体要求做进一步的调整，未注明的实施条件通常为常规实验中的条件。
如图1及图2所示，本发明设计了一种物理沉积或者化学沉积中利用特殊图案的掩膜片来实现局部接触钝化和传输的沉积方式，被用于钙钛矿太阳能电池中的各个钝化层和部分电荷传输层。
如图1所示，所述钙钛矿太阳能电池为p-i-n结构，由下至上为透明导电衬底，p型空穴传输层1，钝化层1或p型空穴传输层2，钙钛矿，钝化层2或n型电子传输层2，n型电子传输层1，空穴阻挡层，金属电极或透明导电电极。本发明采用的物理沉积或者化学沉积中利用特殊图案的掩膜片来实现局部接触钝化和传输的沉积方式主要用于钝化层1或p型空穴传输层2，钝化层2或n型电子传输层2。
如图2所示，所述钙钛矿太阳能电池为n-i-p结构，由下至上为透明导电衬底，n型电子传输层1，钝化层1或n型电子传输层2，钙钛矿，钝化层2或p型空穴传输层2，p型空穴传输层1，(电子阻挡层)，金属电极或透明导电电极。本发明采用的物理沉积或者化学沉积中利用特殊图案的掩膜片来实现局部接触钝化和传输的沉积方式主要用于钝化层1或n型电子传输层2，钝化层2或p型空穴传输层2。
在本发明的局部接触的结构中，p型空穴传输层1与n型电子传输层1主要是起到传输电荷，提高填充因子的作用，钝化层1和钝化层2主要是起到钝化钙钛矿，降低界面缺陷复合速率的作用，p型空穴传输层2与n型电子传输层2主要是起到扩大与钙钛矿接触面积，加快载流子传输的作用，提升填充因子，并起到一定的钝化作用。空穴(电子)阻挡层主要是来阻挡空穴(电子)，从而提高填充因子。
在本发明中，p型空穴传输层1与2可以采用氧化镍(NiO)、氧化钼(MoO3)、氧化亚铜(Cu2O)、碘化铜(CuI)、酞菁铜(CuPc)、硫氰酸亚铜(CuSCN)、氧化还原石墨烯、聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)、2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(Spiro-OMeTAD)、聚3，4-乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)、4-丁基-N,N-二苯基苯胺均聚物(Poly-TPD)、聚乙烯基咔唑(PVK)等一种或多种p型半导体材料制成，但不限于上述所列的p型半导体材料。
N型电子传输层1与2可以采用富勒烯(C60、C70)等及其衍生物、氧化钛(TiO2)、氧化锡(SnO2)、氧化锌(ZnO)、氧化钒(V2O5)、氧化锌锡(Zn2SnO4)等一种或多种n型半导体材料制成，但不限于上述所列的n型半导体材料。
钝化层1与2可以采用LiF、MgF2、NaF、CaF2、KF、RbF、CsF等无机材料与哌嗪一氢碘酸盐(PI)，苯乙胺氢碘酸盐(PEAI)、辛胺氢碘酸盐(OAI)等有机材料，但不限于上述材料。
钝化层1与2，p型空穴传输层与n型电子传输层的沉积方法使用(如图3)部分镂空的掩膜片盖住有效区域。镂空尺寸和图案包含不仅限于图3所示。沉积方法包含物理沉积与化学沉积方法。物理沉积方法包含但不限于真空蒸发法、溅射、离子束沉积、脉冲激光沉积等；化学沉积方法包括但不仅限于化学气相沉积、原子层沉积、溶胶-凝胶旋涂法等。
下面结合具体实施例对上述方案作进一步说明。
实施例1
本实施例1采用图1结构制备p-i-n结构钙钛矿太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
3)在制备好的层上旋涂沉积一层1.54eV带隙的钙钛矿，厚度约700nm；
4)在制备好的钙钛矿上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约25nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层浴铜灵(BCP)，厚度为5nm；
7)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为100nm。
实施例1器件结果与对照例1的结果如图4所示，在一个太阳光照的条件下，在开路电压几乎不变的情况下，使用了掩膜片的器件(实施例1)的填充因子会远高于未使用掩膜片的器件(对照例1)，从而大大提高器件效率。
实施例2
本实施例2用图5所示的器件结构制备钙钛矿-钙钛矿叠层太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
3)在制备好的对照组和实验组上旋涂沉积一层1.77eV带隙的钙钛矿，厚度约500nm；
4)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约15nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层原子层沉积的SnO2，厚度为15nm；
7)连接层采用热蒸发蒸镀的Au，厚度为1nm；
8)制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
9)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
10)在制备好的对照组和实验组上旋涂沉积一层1.24eV带隙的钙钛矿，厚度约900nm；
11)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片(如图3所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
12)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约15nm；
13)使用热蒸发在C60上生长一层原子层沉积的SnO2，厚度为15nm；
14)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为150nm。
实施例3
本实施例3采用图1结构制备p-i-n结构钙钛矿太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的MgF2，使用特制掩膜片(如图4所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
3)在制备好的层上旋涂沉积一层1.54eV带隙的钙钛矿，厚度约700nm；
4)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的MgF2，使用特制掩膜片(如图4所示)为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距50um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约25nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层浴铜灵(BCP)，厚度为5nm；
7)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为100nm。
实施例3器件结果与对照例3的结果如图6所示，相对于实施例1和对照例1，尽管换了一种钝化层材料，效果依然明显，在一个太阳光照的条件下，在开路电压几乎不变的情况下，使用了掩膜片的器件(实施例3)的填充因子会远高于未使用掩膜片的器件(对照例3)，从而大大提高器件效率。
实施例4
本实施例1采用图1结构制备p-i-n结构钙钛矿太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250um左右，孔径间距100um；其开口面积比72％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
3)在制备好的层上旋涂沉积一层1.54eV带隙的钙钛矿，厚度约700nm；
4)在制备好的钙钛矿上热蒸发3nm的LiF，使用特制掩膜片为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径250nm左右，孔径间距100um；其开口面积比62％，；开孔形状圆形，厚度50um，材质不锈钢；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约25nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层浴铜灵(BCP)，厚度为5nm；
7)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为100nm。
实施例4器件结果与对照例1和实施例1的结果如图4所示，相对于实施例1，开口面积比下降些许，还能保证在一个太阳光照的条件下，在开路电压几乎不变的情况下，使用了掩膜片的器件(实施例4)的填充因子会远高于未使用掩膜片的器件(对照例1)，从而大大提高器件效率；但开口面积比下降，实施例4开路电压略小于实施例1。
对照例1
制备p-i-n结构钙钛矿太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF；
3)在制备好的层上旋涂沉积一层1.54eV带隙的钙钛矿，厚度约700nm；
4)在制备好的钙钛矿上热蒸发3nm的LiF
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约25nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层浴铜灵(BCP)，厚度为5nm；
7)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为100nm。
对照例2
制备钙钛矿-钙钛矿叠层太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF；
3)在制备好的对照组和实验组上旋涂沉积一层1.77eV带隙的钙钛矿，厚度约500nm；
4)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约15nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层原子层沉积的SnO2，厚度为15nm；
7)连接层采用热蒸发蒸镀的Au，厚度为1nm；
8)制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
9)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF；
10)在制备好的对照组和实验组上旋涂沉积一层1.2eV带隙的钙钛矿，厚度约900nm；
11)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的LiF；
12)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约15nm；
13)使用热蒸发在C60上生长一层原子层沉积的SnO2，厚度为15nm；
14)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为150nm。。
对照例3
制备p-i-n结构钙钛矿太阳能电池，具体制备过程如下：
1)在清洗干净的ITO衬底上制备一层20nm左右的聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)作为空穴传输层；
2)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的MgF2；
3)在制备好的层上旋涂沉积一层1.54eV带隙的钙钛矿，厚度约700nm；
4)在制备好的空穴传输层上热蒸发3nm的MgF2；
5)利用热蒸发制备一层富勒烯(C60)作为电子传输层，厚度大约25nm；
6)使用热蒸发在C60上生长一层浴铜灵(BCP)，厚度为5nm；
7)电极采用热蒸发蒸镀的Ag，厚度为100nm。
上述实施例仅为本发明的优选技术方案，而不应视为对于本发明的限制，本发明的保护范围应以权利要求记载的技术方案，包括权利要求记载的技术方案中技术特征的等同替换方案为保护范围，即在此范围内的等同替换改进，也在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种太阳能电池钝化结构，其至少包括钙钛矿层，其特征在于，在钙钛矿层的单侧或双侧设置有局部钝化层，局部钝化层与电子传输层或空穴传输层接触，所述局部钝化层为不连续的钝化层，为通过掩膜片制备，所述掩膜片为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径为50nm-250um，孔径间距为20nm-100um；开口面积比，也即圆形孔径面积除以总面积，范围为40%-80%；
所述局部钝化层为哌嗪一氢碘酸盐、苯乙胺氢碘酸盐、辛胺氢碘酸盐中的一种或几种或LiF、MgF2、NaF、BaF2、CaF2、KF、RbF、CsF中的一种或几种。
2.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构，其特征在于，所述局部钝化层为LiF。
3.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构，其特征在于，所述局部钝化层通过热蒸发，电子束蒸发，激光脉冲沉积，磁控溅射，原子层沉积，化学气相法沉积或化学浴沉积制备。
4.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构，其特征在于，所述电子传输层为富勒烯或氧化锡。
5.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构，其特征在于，所述空穴传输层为酞菁铜、酞菁或氧化镍。
6.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：
1）在干净的ITO衬底上制备空穴传输层或电子传输层；
2）在步骤1）得到的层上使用掩膜片制备局部钝化层；
3）在步骤2）得到的层上沉积钙钛矿层；
4）在步骤3）得到的层上制备电子传输层或空穴传输层；
5）在步骤4）得到的层上制备空穴阻挡层；
6）在步骤5）得到的空穴阻挡层上制备背电极。
7.如权利要求1所述的太阳能电池钝化结构的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：
1）在干净的ITO衬底上制备空穴传输层或电子传输层；
2）在步骤1）得到的层上使用掩膜片制备局部钝化层；
3）在步骤2）得到的层上沉积钙钛矿层；
4）在步骤3）得到的钙钛矿层上使用掩膜片制备局部钝化层；
5）在步骤4）得到的层上制备电子传输层或空穴传输层；
6）在步骤5）得到的层上制备空穴阻挡层；
7）在步骤6）得到的空穴阻挡层上制备背电极。
8.如权利要求6或7所述的制备方法，其特征在于，所述掩膜片为具有阵列开孔的掩膜片，开孔直径为50nm-5um，孔径间距为20nm-3um；开口面积比，也即圆形孔径面积除以总面积，范围为40%-80%。
9.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述掩膜片开孔形状为圆形，矩形或菱形，厚度为50um,材质为不锈钢。
10.一种太阳能电池，其特征在于，包括如权利要求1-5任一项所述的太阳能电池钝化结构或如权利要求6-9任一项所述的制备方法制备得到的结构。
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