CN115692718A - 水系电池 - Google Patents

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陈璞
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Abstract

本发明公开了一种水系电池，该水系电池包括：正极和电解液，所述正极包括正极集流体和正极活性物质，所述正极活性物质形成在所述正极集流体表面上，并且所述正极集流体包括铝箔和涂炭层，所述涂炭层形成在所述铝箔的表面上；所述电解液包括电解液主盐、氧化成膜剂和沉淀成膜剂。本申请的水系电池具有优异的耐腐蚀性，从而使得该水系电池具有优异的库仑效率和循环稳定性。

Description

水系电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，具体涉及一种水系电池。
背景技术
在水系电池中，正极集流体除了要具备良好的导电性，还需具有较强的耐氧化能力与优异的抗电解液腐蚀能力。因此，适合用做水系电池正极集流体的金属材料较少。目前，以镍氢、镍锌等为代表的环保型水系电池中，电解液为强碱溶液，金属镍做为正极集流体使用时，镍表面可以形成一层致密的氧化层，抑制金属镍被持续氧化，因此在碱性电解液中，镍金属可以做为正极集流体使用。然而在中性和偏酸性电解液中，传统、大宗类的金属类集流体(除金属钛)均难以有效抵抗正极区的电化学腐蚀。因此，正极集流体的选择及其可靠性在一定程度上限制了此类电池的大规模推广应用。
锂电池级铝箔是一种纯度较高的铝合金制品，价格低廉，具有导电、耐氧化、抗腐蚀等优异特性,是理想的有机系锂电池正极集流体。然而，在弱酸性及中性水性电解液中，铝箔作为正极集流体应用，不可避免地存在氢氧根、质子对铝箔表面氧化层(Al2O3)的破坏，在正极高电位情形下，铝箔迅速发生电化学腐蚀，导致正极失效。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出一种水系电池，本申请的水系电池具有优异的耐腐蚀性，从而使得该水系电池具有优异的库仑效率和循环稳定性。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种水系电池。根据本发明的实施例，所述水系电池包括：
正极极片，所述正极极片包括正极集流体和正极活性物质，所述正极活性物质形成在所述正极集流体表面上，并且所述正极集流体包括铝箔和涂炭层，所述涂炭层形成在所述铝箔的表面上；
电解液，所述电解液包括电解液主盐、氧化成膜剂和沉淀成膜剂。
根据本发明实施例的水系电池，其正极极片中的正极集流体采用铝箔和在铝箔上形成涂炭层组成，使得正极集流体具有良好的耐腐蚀性能，同时通过在铝箔和正极活性物质之间形成涂炭层，可以提高正极活性物质与铝箔的界面接触面积及在水性电解液中接触力的可靠性，从而最大限度的降低和稳定界面电子传导能量壁垒，提高界面导电性及导电稳定性。并且涂炭层同正极活性物质接触面属于非金属与非金属接触，电子传导能量壁垒较低，接触电阻偏小，不影响电芯性能。另外，在电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏，从而进一步提高正极集流体的耐腐蚀性能。由此，本申请的水系电池中正极极片具有优异的耐腐蚀性，从而提高其库仑效率和循环稳定性。
另外，根据本发明上述实施例的水系电池还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述涂炭层采用导电浆料形成，所述导电浆料包括含碳导电剂、分散剂、粘结剂和溶剂。由此，可以显著提高正极集流体的耐腐蚀性。
在本发明的一些实施例中，所述含碳导电剂、所述分散剂、所述粘结剂和所述溶剂的质量比为(30～60)：(10～15)：(15～30)：(50～65)。由此，可以显著提高正极集流体的耐腐蚀性。
在本发明的一些实施例中，所述含碳导电剂包括KS6、KS15、SP和乙炔黑中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述分散剂包括聚氨酯和丙烯酸树脂中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述粘结剂包括SBR和851型高分子粘结剂中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述溶剂为水溶液或水与NMP的混合液或水与DMF混合液。
在本发明的一些实施例中，所述涂炭层的厚度为0.5～20μm。由此，可以显著提高正极集流体的耐腐蚀性。
在本发明的一些实施例中，所述正极活性物质包括主材、导电剂及粘结剂，所述主材、导电剂及粘结剂质量比为(86～91)：(8～10)：(1～4)。
在本发明的一些实施例中，所述水系电池的电解液中，所述电解液主盐、所述氧化成膜剂和所述沉淀成膜剂的摩尔比为(2.5～3)：(0.05～0.1)：(0.05～0.1)。由此，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏。
在本发明的一些实施例中，所述电解液主盐包括硫酸锂和硫酸锌中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述氧化成膜剂包括钼酸钠、钼酸钾和钼酸铵中的至少之一。由此，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏。
在本发明的一些实施例中，所述沉淀成膜剂包括磷酸二氢钠、磷酸二氢铵和磷酸氢二铵中的至少之一。由此，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是实施例1中水系电池在0.5C测试200周后铝箔拆解图；
图2是对比例1的水系电池在0.5C测试5周后铝箔拆解图；
图3是实施例1的电芯在0.5C充放电测试过程中充电直流内阻变化曲线；
图4是对比例1的电芯在0.5C充放电测试过程中充电直流内阻变化曲线；
图5是实施例2中水系电池在45℃环境下0.5C测试100周后铝箔拆解图；
图6是对比例2的水系电池在45℃环境下0.5C测试50周后铝箔拆解图；
图7是实施例3的软包电池0.2C循环性能图；
图8是实施例4的方形电池0.2C循环性能图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种水系电池。根据本发明的实施例，该水系电池包括正极极片、负极极片、隔膜和电解液。
根据本发明的实施例，正极极片包括正极集流体和正极活性物质，正极活性物质形成在正极集流体表面上，并且正极集流体包括铝箔和涂炭层，涂炭层形成在铝箔的表面上，优选涂炭层形成在铝箔的双面上。发明人发现，正极极片中的正极集流体采用铝箔和在铝箔上形成涂炭层组成，使得正极集流体具有良好的耐腐蚀性能，同时通过在铝箔和正极活性物质之间形成涂炭层，可以提高正极活性物质与铝箔的界面接触面积及在水性电解液中接触力的可靠性，从而最大限度的降低和稳定界面电子传导能量壁垒，提高界面导电性及导电稳定性。并且涂炭层同正极活性物质接触面属于非金属与非金属接触，电子传导能量壁垒较低，接触电阻偏小，不影响电芯性能。
进一步地，上述涂炭层采用导电浆料形成，导电浆料包括含碳导电剂、分散剂、粘结剂和溶剂。根据本发明的一个具体实施例，上述含碳导电剂包括KS6、KS15、导电炭黑和乙炔黑的至少之一；分散剂包括聚氨酯和丙烯酸树脂中的至少之一；粘结剂包括SBR和851型高分子粘结剂中的至少之一；溶剂为水溶液或水与NMP的混合液或水与DMF混合液。具体的：(1)SBR和/或851型高分子粘结剂对铝箔具有良好的粘接作用，且具有优异的耐水溶性，可以保障活性物质同铝箔接触的稳定性；(2)聚氨酯和/或丙烯酸树脂具有优异的防水性，可有效缓解水溶液对铝箔的侵蚀；(3)导电剂的添加可以显著降低涂炭铝箔的界面导电性。根据本发明的一个具体实施例，含碳导电剂、分散剂、粘结剂和溶剂的质量比为(30～60)：(10～15)：(15～30)：(50～65)。发明人发现：(1)含碳导电剂具有良好的导电性，适量添加可提高涂层的导电能力；(2)分散剂具有优异的分散性能，适量使用可提高浆料的均一性；(3)粘结剂的用量决定着涂层的粘结力，用量过少涂层容易剥离，涂炭层界面电阻会显著增加，相反，粘结剂导电性较差，用量过多涂层绝缘性增强，电阻增加。由此，采用本申请上述组成的导电浆料组成制备涂炭层，可以在提高涂炭层导电性能的同时提高其稳定性，从而使得正极极片具有优异的耐腐蚀性，进而提高电池的库仑效率和循环稳定性。
进一步地，上述涂炭层的厚度为0.5～20μm。发明人发现，若涂炭层较薄对涂覆设备投入要求越高；而若涂炭层过厚，集流体厚度大，会降低电芯体积能量密度。由此，采用本申请的上述厚度的涂炭层，可以在降低成本的同时保证电芯的体积能量密度。需要说明的是，该涂炭层的厚度指铝箔上一面上的厚度。
进一步地，上述正极活性物质形成在上述正极集流体的两侧表面上，并且所述正极活性物质包括主材、导电剂及粘结剂，主材、导电剂及粘结剂质量比为：(86～91)：(8～10)：(1～4)。进一步地，上述水系电池的电解液包括电解液主盐、氧化成膜剂和沉淀成膜剂。发明人发现，在电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂，在铝箔表面形成耐酸碱性的钝化膜，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏，从而进一步提高正极集流体的耐腐蚀性能。根据本发明的一个具体实施例，上述电解液中电解液主盐、氧化成膜剂和沉淀成膜剂的摩尔比为(2.5～3)：(0.05～0.1)：(0.05～0.1)。发明人发现，若电解液主盐浓度偏低或偏高都会导致离子电导率降低，影响电芯倍率性能；而若氧化成膜剂和沉淀成膜剂添加过多会导致钝化膜偏厚，集流体导电性下降，反之，添加过少会导致钝化膜偏薄，防腐性能不佳。由此，采用上述组成的电解液，可以显著提高正极集流体的耐腐蚀性能。
进一步地，上述电解液中电解液主盐包括硫酸锂和硫酸锌中的至少之一，优选电解液主盐同时包括硫酸锂和硫酸锌；氧化成膜剂包括钼酸钠、钼酸钾和钼酸铵中的至少之一；沉淀成膜剂包括磷酸二氢钠、磷酸二氢铵和磷酸氢二铵中的至少之一。
需要说明的是，本领域技术人员可以根据需要对该水系电池的负极极片和隔膜进行选择，例如负极极片采用多孔锌。
根据本发明实施例的水系电池，其正极极片中的正极集流体采用铝箔和在铝箔上形成涂炭层组成，使得正极集流体具有良好的耐腐蚀性能，同时通过在铝箔和正极活性物质之间形成涂炭层，可以提高正极活性物质与铝箔的界面接触面积及在水性电解液中接触力的可靠性，从而最大限度的降低和稳定界面电子传导能量壁垒，提高界面导电性及导电稳定性。并且涂炭层同正极活性物质接触面属于非金属与非金属接触，电子传导能量壁垒较低，接触电阻偏小，不影响电芯性能。另外，在电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂，可以有效抑制氢氧根、质子对铝箔表面氧化而对其的破坏，从而进一步提高正极集流体的耐腐蚀性能。由此，本申请的水系电池中正极极片具有优异的耐腐蚀性，从而提高其库仑效率和循环稳定性。
下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。
实施例1
水系电池的正极极片包括正极集流体和正极活性物质，其中，正极集流体包括铝箔和涂炭层(厚度为0.5μm)，涂炭层采用采用导电浆料形成，导电浆料包括含碳导电剂乙炔黑、分散剂聚氨酯、粘结剂SBR和溶剂NMP，并且含碳导电剂、分散剂、粘结剂和溶剂质量比为5：15：30:50。正极活性物质包括锰酸锂、SBR、KS6，锰酸锂、SBR、KS6的质量比为87:3:10。
水系电池的负极极片采用多孔锌，电解液包括硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵，硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵的摩尔比为1：2：0.05：0.1，隔膜采用玻璃纤维隔膜。
对比例1
水系电池中正极集流体为纯铝箔，其他同于实施例1。
实施例1的水系电池在0.5C测试200周后，拆解图如图1所示，对比例1的水系电池在0.5C测试5周后，拆解图如图2所示。
从图1和图2中铝箔拆解对比图可以看出，实施例1的具有涂炭层的铝箔循环200周，未见明显腐蚀，而对比例1的纯铝箔循环5周即产生严重穿孔腐蚀，表明：通过在铝箔上形成涂炭层可以显著提高铝箔的耐腐蚀性。其中主要原因为：相对于正极活性浆料直接涂覆纯铝箔的正极极片，采用耐水溶性的涂炭层与铝箔接触，可以提高非金属(碳)与金属(铝箔)的界面接触面积及在水性电解液中接触力的可靠性，最大限度的降低和稳定界面电子传导能量壁垒，提高界面导电性及导电稳定性。此外涂炭层同正极浆料涂层接触面属于非金属与非金属接触，电子传导能量壁垒较低，接触电阻偏小，不影响电芯性能。并且纯铝箔电芯及具有涂炭层的铝箔电芯在0.5C充放电测试过程中充电直流内阻变化如图3和图4，对比图3和4可知，涂炭处理可以显著稳定电芯充电直流内阻的降低水平。
实施例2
水系电池的正极极片包括正极集流体和正极活性物质，其中，正极集流体包括铝箔和涂炭层(厚度为15μm)，涂炭层采用采用导电浆料形成，导电浆料包括含碳导电剂KS6、SP、分散剂聚氨酯、粘结剂SBR和溶剂NMP，并且KS6、SP、聚氨酯、SBR和NMP质量比为21.5：0.5：11：22:45。正极活性物质包括锰酸锂、SBR、KS6，锰酸锂、SBR、KS6的质量比为87:3:10。水系电池的负极极片采用多孔锌，电解液包括硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵，硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵的摩尔比为1：2：0.05：0.1，隔膜采用玻璃纤维隔膜。
对比例2
水系电池中电解液包括硫酸锂和硫酸锌，其他同于实施例2。
实施例2的水系电池在45℃环境下0.5C测试100周后，拆解图如图5所示，对比例2的水系电池在45℃环境下0.5C测试50周后，拆解图如图6所示。
从图5和图6中铝箔拆解对比图可以看出：高温下(45℃)，对比例2中的具有涂炭层的铝箔在无氧化成膜剂和沉淀成膜剂的电解液中腐蚀严重，极片表面有严重的腐蚀堆积物；而实施例2中的具有涂炭层的铝箔在包括氧化成膜剂和沉淀成膜剂的电解液中，未见明显腐蚀，表明电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂可以显著抑制铝箔的高温腐蚀，并且实施例2中去除涂炭层表面活性物质后，仍未见涂炭处理的铝箔表面有腐蚀堆积物且铝箔未见明显穿孔。由此表明，电极液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂，可显著提高铝箔的耐腐蚀性。
实施例3
水系电池的正极极片包括正极集流体和正极活性物质，其中，正极集流体包括铝箔和涂炭层(厚度为20μm)，涂炭层采用采用导电浆料形成，导电浆料包括含碳导电剂KS15、SP、分散剂聚氨酯、粘结剂SBR和溶剂NMP，并且KS15、SP、聚氨酯、SBR和NMP质量比为21：1：11：22:45。正极活性物质包括锰酸锂、SBR、KS6，锰酸锂、SBR、KS6质量比为87:3:10。水系电池的负极极片采用多孔锌，电解液包括硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵，硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵的摩尔比为1：2：0.05：0.1，隔膜采用玻璃纤维隔膜。
对比例3
水系电池中正极集流体为纯铝箔，其他同于实施例3。
实施例3和对比例3的测试电池容量为60mAh，正极极片尺寸为6*6mm，负极极片尺寸为6.5*6.5mm，隔膜尺寸为6.5*7mm。充放电电压为1.5V～2.1V，在0.2C电流下电池性能如表1所示：
表1实施例3和对比例3软包电池性能
Figure BDA0003178264550000061
Figure BDA0003178264550000071
从表1中软包电池的性能对比数据可以看出：相比于对比例3中正极集流体采用纯铝箔，具有涂炭层的铝箔作为正极集流体，并且电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂的软包电池，在0.2C电流下，内阻较小、库伦效率较高，循环稳定性较佳，详见图7；而采用纯铝箔作为正极集流体的对比例3，并且电解液中添加氧化成膜剂和沉淀成膜剂的软包电池，在0.2C电流下，内阻超大、库伦效率较低，电芯快速失效。由此可知，具有涂炭层的铝箔作为正极集流体在软包结构电池中使用较为可靠。
实施例4
水系电池的正极极片包括正极集流体和正极活性物质，其中，正极集流体包括铝箔和涂炭层(厚度为15μm)，涂炭层采用采用导电浆料形成，导电浆料包括含碳导电剂KS6、乙炔黑、分散剂聚氨酯、粘结剂SBR和溶剂DMF，并且KS6、乙炔黑、聚氨酯、SBR和DMF质量比为21.5：0.5：11：22:45。正极活性物质包括锰酸锂、SBR、KS6，锰酸锂、SBR、KS6的质量比为87:3:10。水系电池的负极极片采用多孔锌，电解液包括硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵，硫酸锂、硫酸锌、钼酸钠和磷酸二氢铵的摩尔比为1：2：0.05：0.1，隔膜采用玻璃纤维隔膜，组装为3AH方形电池。
实施例4的测试电池容量为3Ah，正极极片尺寸为80*95mm，负极极片尺寸为85*100mm，隔膜尺寸为85*105mm。充放电电压为1.5V～2.1V，在0.2C电流下电池性能如表2所示：
表2实施例4的3AH方形电池性能
正极集流体类型 实施例4
内阻(mΩ) ＜0.02Ω
库伦效率 ～99.4％
循环性能 ＞92％(150周次)
从表2中3AH电池性能数据可以看出：具有涂炭层的铝箔作为正极集流体的方形电池具有较低的内阻，稳定的库伦效率及良好的循环性能，详见附图8。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。而且，第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”可是第一特征在第二特征正上方或斜上方，或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”可以是第一特征在第二特征正下方或斜下方，或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种水系电池，其特征在于，包括：
正极极片，所述正极极片包括正极集流体和正极活性物质，所述正极活性物质形成在所述正极集流体表面上，并且所述正极集流体包括铝箔和涂炭层，所述涂炭层形成在所述铝箔的表面上；
电解液，所述电解液包括电解液主盐、氧化成膜剂和沉淀成膜剂。
2.根据权利要求1所述的水系电池，其特征在于，所述涂炭层采用导电浆料形成，所述导电浆料包括含碳导电剂、分散剂、粘结剂和溶剂。
3.根据权利要求2所述的水系电池，其特征在于，所述含碳导电剂、所述分散剂、所述粘结剂和所述溶剂的质量比为：(30～60)：(10～15)：(15～30)：(50～65)。
4.根据权利要求2或3所述的水系电池，其特征在于，所述含碳导电剂包括KS6、KS15、SP和AB中的至少之一；
任选地，所述分散剂包括聚氨酯和丙烯酸树脂中的至少之一；
任选地，所述粘结剂包括SBR和851型高分子粘结剂中的至少之一；
任选地，所述溶剂为水溶液或水与NMP的混合液或水与DMF混合液。
5.根据权利要求1所述的水系电池，其特征在于，所述涂炭层的厚度为0.5～20μm。
6.根据权利要求1所述的水系电池，其特征在于，所述正极活性物质包括主材、导电剂及粘结剂，所述主材、导电剂及粘结剂质量比为(86～91)：(8～10)：(1～4)。
7.根据权利要求1所述的水系电池，其特征在于，所述水系电池的电解液中，所述电解液主盐、所述氧化成膜剂和所述沉淀成膜剂的摩尔比为(2.5～3)：(0.05～0.1)：(0.05～0.1)。
8.根据权利要求1或7所述的水系电池，其特征在于，所述电解液主盐包括硫酸锂和硫酸锌中的至少之一。
9.根据权利要求1或7所述的水系电池，其特征在于，所述氧化成膜剂包括钼酸钠、钼酸钾和钼酸铵中的至少之一。
10.根据权利要求1或7所述的水系电池，其特征在于，所述沉淀成膜剂包括磷酸二氢钠、磷酸二氢铵和磷酸氢二铵中的至少之一。
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