CN115516659A - 双狭缝模具涂布机及使用其涂布电极活性材料浆料的方法 - Google Patents

双狭缝模具涂布机及使用其涂布电极活性材料浆料的方法 Download PDF

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Abstract

根据本公开内容的双狭缝模具涂布机是包括下狭缝和上狭缝的双狭缝模具涂布机，用于通过下狭缝或上狭缝中的至少一者将电极活性材料浆料挤压涂布在连续移动的集流体的表面上，该双狭缝模具涂布机包括下板、位于下板上的中间板和位于中间板上的上板，下狭缝形成在下板与中间板之间，且上狭缝形成在中间板与上板之间，其中下板、中间板和上板具有下模具唇、中间模具唇和上模具唇，下模具唇、中间模具唇和上模具唇的每个分别相对于集流体形成前端，并且下模具唇的厚度大于上模具唇的厚度和中间模具唇的厚度。

Description

双狭缝模具涂布机及使用其涂布电极活性材料浆料的方法
技术领域
本公开内容涉及能够同时形成双层结构的双狭缝模具涂布机及使用该双狭缝模具涂布机涂布电极活性材料浆料的方法。本申请要求享有于2020年9月17日在韩国递交的韩国专利申请第10-2020-0119919号的优先权，通过引用将该韩国专利申请的公开内容并入本文。
背景技术
随着技术发展的不断增长及对移动装置的需求不断增加，对作为能量源的二次电池的需求快速增加，并且二次电池主要包括电极组件，该电极组件是电能产生元件。电极组件包括堆叠至少一次的正极、隔膜和负极，并且分别通过在由铝箔制成的集流体和由铜箔制成的集流体上涂布正极活性材料浆料和负极活性材料浆料并使其干燥而制造正极和负极。通常，二次电池包括正极活性材料，例如层状晶体结构的含锂氧化钴(LiCoO2)、含锂氧化锰(诸如层状晶体结构的LiMnO2、尖晶石晶体结构的LiMn2O4)和含锂氧化镍(LiNiO2)。另外，负极活性材料主要包括碳基材料，并且近来，随着对高能量锂二次电池的需求不断增长，已提出与硅基材料和氧化硅基材料混合，所述硅基材料和氧化硅基材料具有比碳基材料高至少10倍的有效容量。为了二次电池的均匀充电/放电特性，必须在集流体上均匀地涂布正极活性材料浆料和负极活性材料浆料。
为了提高二次电池的性能，关注点引向了具有在集流体上的双层结构的活性材料层的电极结构的开发。为了在集流体上形成双层结构的活性材料层，可以使用能够同时涂布两种类型的电极活性材料浆料的双狭缝模具涂布机。
图1示出使用双狭缝模具涂布机的涂布方法的示例，并且图2是图1中的部分A的放大图。
参照图1和图2，可以通过利用涂布辊10的旋转移动集流体15的同时从双狭缝模具涂布机20输送两种类型的电极活性材料浆料30、40而在集流体15上同时形成双层的电极活性材料层。从双狭缝模具涂布机20输送的电极活性材料浆料30、40被涂布在集流体15的一个表面之上以形成电极活性材料层。
双狭缝模具涂布机20通过组装三个板构件，即三个模具块21、22、23，而构建。在相邻模具块之间形成狭缝(总共两个狭缝)以通过分别与各狭缝连通的出口24、25同时输送两种类型的电极活性材料浆料30、40，这样第一电极活性材料浆料30首先涂布，然后另一第二电极活性材料浆料40涂布在第一电极活性材料浆料30上，以同时形成双层的电极活性材料层。附图标记26和27表示在其中接收涂布溶液的歧管。
然而，由于使用从不同出口24、25同时输送的电极活性材料浆料30、40，因此使用双狭缝模具涂布机20的处理在将每个电极活性材料层形成为期望的厚度方面具有一些问题。
从出口24、25到集流体15的表面的间隙G是涂布间隙，并且是确定电极活性材料层的涂布质量的非常重要的变量。通常，每个电极活性材料层的厚度受通过出口24、25输送的电极活性材料浆料的量、电极活性材料浆料的类型和涂布间隙的影响。另外，稳定的涂布要求在集流体的宽度方向(TD方向)上有均匀的涂布间隙，并且宽度方向涂布间隙偏差严重地影响涂布宽度和未涂布区边界形状。电极活性材料层的厚度是几十μm至几百μm的非常小的值，即使是几μm的变化也显著影响涂布质量，因此需要非常严格的管理，并且为了在集流体的宽度方向上稳定地实现均匀的涂布，必须进行非常严格的控制以在宽度方向上实现均匀的尺寸精度。然而，为了提高生产量，当双狭缝模具涂布机20的宽度随着集流体的宽度增加而增加时，更加难以在宽度方向上进行均匀的涂布，从而涂布间隙的精确控制更加必要。
此外，由于从不同出口24、25同时输送电极活性材料浆料30、40，因此使用双狭缝模具涂布机20的涂布处理具有诸如泄漏和边环的问题。在这些问题中，泄漏是指由在模具唇21a的外侧上游的一些涂布溶液的损失造成的不稳定，如图2所示。这属于预先计量的涂布溶液的损失，使得难以评估最终涂布厚度。由于泄漏，涂布溶液可停留较长时间并转变成固体或者可能出现宽度方向涂布厚度偏差。特别地，当涂布间隙G减小到几百μm而在高压下输送涂布溶液以实现薄膜涂布或减少涂层的宽度方向厚度偏差时，泄漏可能变得更加严重。
当在涂布之后干燥电极活性材料浆料30、40时，涂层形状可能由于浆料的液体成分的表面张力而改变，因此在涂布时应考虑此因素。例如，在干燥期间发生从涂层边缘向内的马兰戈尼流(Marangoni flow)，并且在干燥之后，可能出现厚边缘图案缺陷，从而导致厚边缘。为了防止厚边缘图案缺陷，必须将边缘涂布得较薄。当出口24、25在较小涂布间隙G下更接近集流体15时，边缘可被涂布得较薄。然而，当涂布间隙G较小时，泄漏变得更严重。
在泄漏区域与边环区域之间存在窗口裕度。窗口裕度越宽，生产率越高。由于上述涂布间隙G显著影响在涂布期间在集流体15与模具唇21a之间形成的涂布液珠的大小和形状，因此常规狭缝涂布处理通过重复地调整诸如涂布间隙、涂布溶液的性质和涂布溶液的流动体积和速率之类的初始条件来防止泄漏。然而，难以设定初始条件并且需要较长时间来找到最佳处理条件。相应地，较宽的窗口裕度使得较易于控制涂布间隙或设定初始条件。
发明内容
技术问题
本公开内容被设计来解决上述问题，因此本公开内容旨在提供一种通过减少泄漏的出现和加宽窗口裕度而具有较高生产率的双狭缝模具涂布机以及使用该双狭缝模具涂布机来涂布电极活性材料浆料的方法。
然而，本公开内容要解决的问题不限于上述问题，本领域技术人员将将从以下详细描述清楚地了解其他问题。
技术方案
为了解决上述问题，根据本公开内容的双狭缝模具涂布机是包括下狭缝和上狭缝的双狭缝模具涂布机，用于通过下狭缝或上狭缝中的至少一者将电极活性材料浆料挤压涂布在连续移动的集流体的表面上，该双狭缝模具涂布机包括下板、位于下板上的中间板和位于中间板上的上板，下狭缝形成在下板与中间板之间，且上狭缝形成在中间板与上板之间，其中下板、中间板和上板具有下模具唇、中间模具唇和上模具唇，下模具唇、中间模具唇和上模具唇的各者分别相对于集流体形成前端，并且下模具唇的厚度大于上模具唇的厚度和中间模具唇的厚度。
在本公开内容中，下模具唇的厚度:上模具唇的厚度可以是1.2:1或更大。
在本公开内容中，下模具唇的厚度:中间模具唇的厚度可以是1.2:1或更大。
在本公开内容中，在下模具唇与中间模具唇之间可形成与下狭缝连通的下出口，在中间模具唇与上模具唇之间可形成与上狭缝连通的上出口，形成下浆料层的浆料可通过下出口输送到集流体上，并且形成上浆料层的浆料可通过上出口输送到集流体上的下浆料层上，上出口在涂布方向上的下游与下出口间隔开。
在本公开内容中，上模具唇和中间模具唇之间较薄的模具唇的厚度优选是80μm或更大。
在本公开内容中，集流体与上模具唇之间的距离可大于集流体与下模具唇之间的距离和集流体与中间模具唇之间的距离。
在本公开内容中，优选地，集流体通过直径为350至400mm的圆形涂布辊的旋转而移动，并且集流体具有依据涂布辊的曲率，并且下模具唇、中间模具唇和上模具唇的厚度使得在对应于下板顶部、中间板底部、中间板顶部和上板底部的位置处的曲率的增加的平均值不超过50μm，下板顶部是下模具唇的沿着集流体的移动方向位于最下游侧上的区域，中间板底部是中间模具唇的沿着集流体的移动方向位于最上游侧上的区域，中间板顶部是中间模具唇的沿着集流体的移动方向位于最下游侧上的区域，上板底部是上模具唇的沿着集流体的移动方向位于最上游侧上的区域。
在本公开内容中，上模具唇的厚度的范围可为0.08至4.5mm，中间模具唇的厚度的范围可为0.08至8.8mm，且下模具唇的厚度的范围可为1至4.5mm。
根据本公开内容的用于涂布电极活性材料浆料的方法包括使用根据本公开内容的双狭缝模具涂布机通过在从下模具唇向上模具唇移动集流体的同时供应电极活性材料浆料而在集流体上形成电极活性材料浆料。
在根据本公开内容的用于涂布电极活性材料浆料的方法中，可将电极活性材料浆料层形成为具有60μm或更大的厚度。
在根据本公开内容的用于涂布电极活性材料浆料的方法中，电极活性材料浆料可具有1000cps或更大的粘度。
根据本公开内容的用于涂布电极活性材料浆料的另一方法如下所述。用于涂布电极活性材料浆料的方法使用包括下狭缝和上狭缝的双狭缝模具涂布机，用于通过下狭缝和上狭缝在连续移动的集流体的表面上同时挤压涂布两种类型的电极活性材料浆料，该双狭缝模具涂布机包括下板、位于下板上的中间板和位于中间板上的上板，下狭缝形成在下板与中间板之间，且上狭缝形成在中间板与上板之间，其中下板、中间板和上板具有下模具唇、中间模具唇和上模具唇，下模具唇、中间模具唇和上模具唇的各者分别相对于集流体形成前端，并且下模具唇的厚度大于上模具唇的厚度和中间模具唇的厚度，所述方法包括通过下出口和上出口在从下模具唇到上模具唇的方向上移动的集流体上同时输送两种类型的电极活性材料浆料，以形成包括下浆料层和涂布在下浆料层上的上浆料层的双层结构，其中与下狭缝连通的下出口形成在下模具唇与中间模具唇之间，与上狭缝连通的上出口形成在中间模具唇与上模具唇之间，并且上出口在涂布方向上的下游与下出口间隔开。
这里，形成下浆料层的电极活性材料浆料与形成上浆料层的电极活性材料浆料的流量比可以是1:1。
有益效果
根据本公开内容，在双狭缝模具涂布机的下模具唇、中间模具唇和上模具唇中，下模具唇的厚度最大。随着下模具唇的厚度越大，窗口裕度越宽。相应地，根据本公开内容，生产率增加，并且动态接触线可根据所欲的涂布产品和质量使用于较宽范围的涂布应用中。
根据本公开内容，可提高泄漏极限。另外，可减小边环区域。当涂布间隙减小时，动态接触线沿与涂布方向相反的方向移动，当其超过预定水平时，发生泄漏，但本公开内容通过增加下模具唇的厚度而实现了较宽的窗口裕度，从而即使当涂布间隙减小时也防止泄漏。这是因为电极活性材料浆料不泄漏而较大量的电极活性材料浆料驻留在下模具唇中。根据本公开内容，可在涂布间隙较小或相对于集流体的移动速度以较大的量供应浆料时防止泄漏，从而形成具有良好涂布质量的电极活性材料浆料层。
根据本公开内容，可防止泄漏，而不必重复地调整初始条件(诸如涂布间隙、涂布溶液的性质及涂布溶液流的体积和速度)来防止泄漏。为了防止由干燥期间来自边缘的马兰戈尼流造成厚边缘，必须在涂布步骤中将边缘涂布得较薄，但当涂布辊与模具唇之间的距离或涂布间隙较小时，泄漏变得更加严重。根据本公开内容，由于即使当涂布间隙减小时也防止泄漏，因此可防止诸如厚边缘的图案缺陷。
附图说明
附图示出本公开内容的优选实施方并与本公开内容的详细描述一起用于提供对本公开内容的技术特征的进一步理解，因此，本公开内容不被解释为限制于附图。
图1是常规双狭缝模具涂布机的示意截面图。
图2是图1中的部分A的放大图。
图3是根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机的示意截面图。
图4是根据本公开内容实施方的双狭缝模具涂布机的示意性分解透视图。
图5是图3的部分B的放大图，示出使用根据本公开内容实施方的双狭缝模具涂布机进行的电极活性材料浆料涂布处理。
图6是示出根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机中的每个模具唇的厚度范围的图。
图7是多个实验例的模拟图。
具体实施方式
以下，将参照附图详细描述本公开内容的优选实施方式。在描述之前，应理解的是，在说明书和所附权利要求书中使用的术语或用语不应被解释为限制于一般的和词典的含义，而是应在允许发明人为了最佳解释而适当地定义术语的原则的基础上基于对应于本公开内容的技术方面的含义和概念进行解释。因此，本文描述的实施方式和附图的图示仅是本公开内容的一些优选实施方式，而没有完全地描述本公开内容的技术特征，因此应理解的是，在递交本申请时也可对本公开内容做出各种其他等同物和修改。
本公开内容的双狭缝模具涂布机是包括下狭缝和上狭缝以在基板上涂布双层的涂布溶液的设备。以下所述的‘基板’是集流体，且涂布溶液是‘电极活性材料浆料’。通过下狭缝输送的浆料和通过上狭缝输送的浆料可以是具有相同或不同组成(活性材料、导电材料和粘合剂的类型)、量(活性材料、导电材料和粘合剂的量)或性质的电极活性材料浆料。本公开内容的双狭缝模具涂布机针对通过同时涂布两种类型的电极活性材料浆料制造的电极、或通过以交替方式涂布两种类型的电极活性材料浆料进行的图案涂布、或通过以交替方式进行两种类型的电极活性材料浆料的供应和停止而进行的间歇式涂布而被最佳化。然而，本公开内容的范围不必限制于此。
图3是根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机的示意截面图。图4是根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机的示意性分解透视图。图5是图3的部分B的放大图，示出使用根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机进行的电极活性材料浆料涂布处理。
参照图3至图5，根据本公开内容的双狭缝模具涂布机100包括下狭缝101和上狭缝102，并且是能够通过下狭缝101和上狭缝102在集流体300上同时地、交替地或间歇地涂布相同类型的电极活性材料浆料或两种不同类型的电极活性材料浆料的设备。
双狭缝模具涂布机100包括下板110、位于下板110上的中间板120和位于中间板120上的上板130。下板110、中间板120和上板130通过诸如螺栓之类的紧固件组装在一起。下板110是双狭缝模具涂布机100的块中的最下方的块，且面向中间板120的表面朝向底表面(X-Z平面)倾斜约30°至60°的角度。
下狭缝101可形成在下板110与中间板120彼此面对的位置处。例如，第一间隔件113插入在下板110与中间板120之间以在两者之间形成间隙，并且可形成对应于用于第一电极活性材料浆料150的流动的通道的下狭缝101。在此情况中，第一间隔件113的厚度确定下狭缝101的垂直宽度(Y轴方向，狭缝间隙)。
如图4所示，第一间隔件113具有在一区域处被切割的第一开口部分113a，并且可插入在下板110与中间板120的各者的面对表面的除边缘区域中的一侧以外的剩余部分中。相应地，下出口101a(第一电极活性材料浆料150通过下出口101a而出现)仅形成在下板110的前端与中间板120的前端之间。下板110的前端和中间板120的前端分别定义为下模具唇111和中间模具唇121，换句话说，下出口101a由下模具唇111与中间模具唇121之间的间隔形成。
用于参考，第一间隔件113充当密封垫以防止第一电极活性材料浆料150通过下板110与中间板120之间的除形成下出口101a的区域之外的间隙泄漏，并且因此第一间隔件113优选由具有密封能力的材料制成。
下板110包括在面向中间板120的表面上的具有预定深度的第一歧管112，并且第一歧管112与下狭缝101连通。尽管在图中未示出，但第一歧管112经由供应管连接至安装在外面的第一电极活性材料浆料供应室(未示出)并被供应第一电极活性材料浆料150。当第一歧管112被填满第一电极活性材料浆料150时，沿着下狭缝101引导第一电极活性材料浆料150的流动并且第一电极活性材料浆料150从下出口101a流出。
中间板120是设置在双狭缝模具涂布机100的模具块的中间中的块，并且插入在下板110与上板130之间以形成双狭缝。该实施方式的中间板120的截面是直角三角形，但不必限制于此，例如，中间板120的截面可以是例如等腰三角形。
上板130面向与底表面平行的中间板120的上表面定位。如以上描述的，上狭缝102形成在中间板120和上板130彼此面对的位置处。
用与以上描述的下狭缝101相同的方式，第二间隔件133可插入在中间板120与上板130之间以在两者之间形成间隙。相应地，形成对应于用于第二电极活性材料浆料160的流动的通道的上狭缝102。在该情况中，上狭缝102的垂直宽度(Y轴方向，狭缝间隙)由第二间隔件133确定。
另外，具有与第一间隔件113类似的结构的第二间隔件133具有在一区域处被切割的第二开口部分133a，并且插入在中间板120与上板130的各者的面对表面的除边缘区域中的一侧以外的剩余部分中。同样的，除上狭缝102的前侧以外的周围方向被阻挡，且上出口102a仅形成在中间板120的前端与上板130的前端之间。上板130的前端定义为上模具唇131，换句话说，上出口102a由中间模具唇121与上模具唇131之间的间隔形成。
另外，上板130包括在面向中间板120的表面上的具有预定深度的第二歧管132，并且第二歧管132与上狭缝102连通。尽管在图中未示出，但第二歧管132经由供应管连接至安装在外面的用于第二电极活性材料浆料160的供应室并被供应第二电极活性材料浆料160。当从外部源沿着供应管供应第二电极活性材料浆料160并且第二歧管132被填满第二电极活性材料浆料160时，沿着与第二歧管132连通的上狭缝102引导第二电极活性材料浆料160的流动并且第二电极活性材料浆料160从上出口102a流出。
上狭缝102和下狭缝101形成预定角度，且该角度可以是约30o至60o。上狭缝102和下狭缝101可在一点处相交，且上出口102a和下出口101a可设在相交点附近。相应地，第一电极活性材料浆料150和第二电极活性材料浆料160出现的位置可汇集到大约一个点。
第一歧管112和第二歧管132分别形成在下板110和上板130中。在该情况中，结构上最脆弱的中间板120可较不易于变形。
同时，双狭缝模具涂布机100可进一步包括用以打开/关闭通过下出口101a的输送的第一阀、用以打开/关闭通过上出口102a的输送的第二阀和控制第一和第二阀的打开/关闭的阀控制单元。
根据具有上述构造的双狭缝模具涂布机100，可旋转涂布辊200定位在双狭缝模具涂布机100的前侧上，且涂布辊200可旋转以移动待涂布的集流体300，同时使第一电极活性材料浆料150和第二电极活性材料浆料160与集流体300的表面连续地接触，由此集流体300可被同时涂布双层结构。或者，可通过由阀控制单元对第一阀和第二阀进行的关闭/打开控制来以交替方式执行第一电极活性材料浆料150的供应和停止及第二电极活性材料浆料160的供应和停止，而在集流体300上间歇地形成图案涂布。
第一电极活性材料浆料150被涂布在集流体300上以形成下浆料层，并且几乎同时，第二电极活性材料浆料160被涂布在下浆料层上以形成上浆料层。
进一步参照图5，将详细描述根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机的模具唇的结构和使用该双狭缝模具涂布机涂布电极活性材料浆料的方法。根据本公开内容的双狭缝模具涂布机100在上板/中间板/下板之间具有不同的唇厚度。
下模具唇厚度D1大于上模具唇厚度D3，且下模具唇厚度D1大于中间模具唇厚度D2。相应地，下模具唇厚度D1大于上模具唇厚度D3和中间模具唇厚度D2的平均厚度。如以上描述的，下模具唇厚度D1是最大的。D1>D2，D1>D3，D1>(D2+D3)/2。上模具唇厚度D3可等于中间模具唇厚度D2。
下模具唇厚度D1:上模具唇厚度D3可以是1.2:1或更大。也就是说，下模具唇厚度D1可以是上模具唇厚度D3的至少1.2倍。当下模具唇厚度D1大于上模具唇厚度D3时，窗口裕度如预期的那样变宽，但当下模具唇厚度D1是上模具唇厚度D3的至少1.2倍时，可防止泄漏。当下模具唇厚度D1等于上模具唇厚度D3或者上模具唇厚度D3大于下模具唇厚度D1时，出现泄漏。
下模具唇厚度D1:中间模具唇厚度D2可以是1.2:1或更大。也就是说，下模具唇厚度D1是中间模具唇厚度D2的至少1.2倍。当下模具唇厚度D1大于中间模具唇厚度D2时，窗口裕度如预期的那样变宽，但当下模具唇厚度D1是中间模具唇厚度D2的至少1.2倍时，可防止泄漏。当下模具唇厚度D1等于中间模具唇厚度D2时，出现泄漏。当中间模具唇厚度D2大于下模具唇厚度D1时，不出现泄漏，但出现图案缺陷。
根据本公开内容，下模具唇111的厚度最大。发明人发现，当下模具唇111较厚时，窗口裕度就较宽。相应地，可较容易控制涂布间隙或设定初始条件。因而，根据本公开内容，生产率增加，并且可根据想要的涂布产品和质量在较宽范围的涂布应用中使用动态接触线涂布。
根据本公开内容，随着窗口裕度变宽，可提高泄漏极限。另外，可减小边环区域。当涂布间隙减小时，动态接触线在相反于涂布方向的方向上移动，当其超过预定水平时，出现泄漏，但本公开内容可通过增大下模具唇111的厚度而减少泄漏。这是因为电极活性材料浆料没有泄漏且电极活性材料浆料有较大的量驻留在下模具唇111中。根据本公开内容，即使当涂布间隙较小或相对于集流体300的移动速度以较大的量供应浆料时，也可减少泄漏。
依据根据本公开内容的双狭缝模具涂布机和使用该双狭缝模具涂布机涂布电极活性材料浆料的方法，在集流体上形成双层结构的活性材料层可增加过程效率并减小缺陷率。
可取的是，满足下模具唇111、上模具唇131和中间模具唇121的厚度条件，并且上模具唇131和中间模具唇121中最薄的模具唇的厚度等于或大于80μm(0.08mm)。当最薄的模具唇的厚度小于80μm时，模具板块太薄且狭缝间隙改变，这使得难以实现均匀的涂布。因此，厚度是至少80μm。当最薄模具唇的厚度是80μm时，下模具唇111的厚度可等于或大于96μm，96μm最薄模具唇的厚度的1.2倍。
优选地，最薄模具唇的厚度等于或大于800μm。该值可考虑到流出的电极活性材料浆料的压力。更优选地，最薄模具唇的厚度等于或大于1mm。这可以是为精密加工设定的值。当最薄模具唇的厚度是800μm时，下模具唇111的厚度可等于或大于0.96mm，0.96mm是最薄模具唇的厚度的1.2倍。更优选地，最薄模具唇的厚度等于或大于1mm。这也可以是为精密加工设定的值。集流体300与上模具唇131之间的距离H3可大于集流体300与中间模具唇121之间的距离H2和集流体300与下模具唇111之间的距离H1。可通过沿与下模具唇111(其为下板110的唇)和中间模具唇121(其为中间板120的唇)输送方向相反的方向向后移动上模具唇131(其为上板130的唇)以使其远离集流体300，以形成唇阶梯而形成该距离差异。可通过唇之间的阶梯减小装填缺失(loading out)区域。集流体300与下模具唇111之间的距离H1可等于集流体300与中间模具唇121之间的距离H2。
为了形成唇阶梯，双狭缝模具涂布机100可进一步包括控制单元，该控制单元用以在将下模具唇111、中间模具唇121和上模具唇131相对于集流体300线性对准放置之后单独向后移动上模具唇131。在此配置中，相比于下模具唇111和中间模具唇121，上模具唇131设置在距离集流体300更向后的位置。
相应地，该预定阶梯形成在下出口101a和上出口102a之间。该阶梯是从集流体300与上模具唇131之间的距离H3减去集流体300与下模具唇111之间的距离H1的结果。下出口101a和上出口102a由该阶梯而沿着水平方向彼此间隔开，由此防止从上出口102a流出的第二电极活性材料浆料160进入下出口101a，或者从下出口101a流出的第一电极活性材料浆料150进入上出口102a。此外，中间模具唇121向下挤压第一电极活性材料浆料150，但上模具唇131不向下挤压第二电极活性材料浆料160，因此由第一电极活性材料浆料150涂布的下浆料层的宽度等于由第二电极活性材料浆料160涂布的上浆料层的宽度。
如图中所示，当设定唇位置时，上出口102a在涂布方向上的下游与下出口101a间隔开。通过在从下模具唇111向上模具唇131移动集流体300的同时经由下出口101a和上出口102a同时输送第一电极活性材料浆料150和第二电极活性材料浆料160，可在集流体300上形成双层结构的活性材料层。
从下出口101a涌出的第一电极活性材料浆料150被涂布在集流体300上以形成下浆料层，与此同时，从上出口102a涌出的第二电极活性材料浆料160被涂布在下浆料层上以形成上浆料层。本公开内容的双狭缝模具涂布机100可形成包括位于下浆料层上的上浆料层的双层结构。
由通过下出口101a出现的第一电极活性材料浆料150形成的下浆料层的平均厚度和由通过上出口102a出现的第二电极活性材料浆料160形成的上浆料层的平均厚度的各者可以是60μm或更大。每个平均厚度可以是200μm或更小。通常，二次电池活性材料的平均颗粒尺寸是约10μm，但该颗粒尺寸遵循常用的正态分布，因此通常是d(90)或d(最大)大于10μm。(这里，平均颗粒尺寸是d(50)，且可定义为通过激光衍射测量的颗粒尺寸分布曲线中对应于50％累积质量百分比的颗粒尺寸。将理解的是，d(90)是指总颗粒的90％具有等于或小于上述值的颗粒尺寸)。由于浆料层包括活性材料，因此难以将浆料层形成为厚度小于40μm。另外，当浆料层的厚度等于或大于60μm时，可平滑地进行涂布而通常不会在涂布间隙处保持活性材料堵塞。另外，当浆料层的厚度等于或大于200μm时，可为有利的，但难以实际地实现在二次电池中实际使用的大于200μm的涂布量。
例如，可将本公开内容的涂布电极活性材料浆料的方法应用于二次电池的正极的制造。正极包括集流体和形成在集流体的表面上的正极活性材料层。集流体可包括表现出导电性的任何材料，例如Al、Cu，并且可根据二次电池领域中熟知的电极的集流体的极性使用适当的材料。正极活性材料层可进一步包括正极活性材料颗粒、导电材料或粘合剂中的至少之一。另外，正极可进一步包括各种类型的添加剂以增强或提高电气和化学性质。
活性材料不限于特定类型并且可包括用于锂离子二次电池的正极活性材料的任何材料。其非限制性示例可包括层状化合物或具有一或多种过度金属取代的化合物中的至少一种，诸如锂锰复合氧化物(LiMn2O4、LiMnO2)、锂钴氧化物(LiCoO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)；化学式为Li1+xMn2-xO4(x是0～0.33)的锂锰氧化物，LiMnO3、LiMn2O3、LiMnO2；锂铜氧化物(Li2CuO2)；氧化钒，例如LiV3O8、LiV3O4、V2O5、Cu2V2O7；由化学式LiNi1-xMxO2(M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga，x＝0.01～0.3)表示的Ni位点锂镍氧化物；由化学式LiMn2-xMxO2(M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta，x＝0.01～0.1)或Li2Mn3MO8(M＝Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；在化学式中以碱土金属离子部分替代Li的LiMn2O4；二硫化合物；或Fe2(MoO4)3。在本公开内容中，正极可包括固态电解质材料，例如聚合物基固态电解质、氧化物基固态电解质或硫化物基固态电解质中的至少一种。
通常可基于包括电极活性材料的混合物的总重量添加1重量％至20重量％的导电材料。导电材料不限于特定类型，并且可包括具有导电性质而不会对相应电池造成任何化学变化的任何材料，例如，所述材料至少选自：石墨，例如天然石墨或人造石墨；炭黑，例如炭黑、乙炔黑、科琴(Ketjen)黑、槽法炭黑、炉黑、灯黑、热裂法炭黑；导电纤维，例如碳纤维或金属纤维；金属粉末，例如氟化碳、铝和镍粉末；导电晶须，例如氧化锌和钛酸钾；导电金属氧化物，例如氧化钛；和导电材料，例如聚苯衍生物。
粘合剂不限于特定类型并且可包括有助于粘合活性材料和导电材料并粘合至集流体的任何材料，例如，聚偏氟乙烯聚乙烯醇、羟甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶、氟橡胶及前述物质的各种共聚物。通常可基于电极层的100重量％包含1重量％至30重量％或1重量％至10重量％范围的粘合剂。
电极可以是负极。负极包括集流体和形成在集流体的表面上的负极活性材料层。负极活性材料层可进一步包括负极活性材料颗粒、导电材料或粘合剂中的至少一种。另外，负极可进一步包括各种添加剂以增强或提高电气和化学性质。
负极活性材料可包括：碳材料，例如石墨、无定形碳、金刚石相碳、富勒烯、碳纳米管和碳纳米角；锂金属材料；基于合金的材料，例如基于硅或锡合金的材料；基于氧化物的材料，例如Nb2O5、Li5Ti4O12、TiO2或上述材料的复合物。对于负极的导电材料、粘合剂和集流体，可参考正极。
特别地，根据本公开内容制造的电极优选是正极。优选地，正极具有其中下活性材料层和上活性材料层顺序形成在集流体上的结构。下活性材料层包含较大量的导电材料，而上活性材料层包含较小量的导电材料。在该情况中，下活性材料层中的导电材料的量可被调整在0.5重量％与5重量％之间的范围。可通过减少上活性材料层中的导电材料的量而增加电极表面上的活性材料的量并将电导率降低为预定水平。特别地，当上活性材料层中的导电材料的量被控制为0.02重量％的非常低的水平时，可在电池内部短路的情况中减少发热反应。
在另一示例中，形成下活性材料层的活性材料的平均颗粒尺寸P1在形成上活性材料层的活性材料的平均颗粒尺寸P2的50和95％之间的范围中。在此情况下，将小颗粒尺寸的活性材料应用于下活性材料层，并且将较大颗粒尺寸的活性材料应用于上活性材料层，这使得电解质溶液易于浸湿并诱导离子或空穴的平滑移动。
这里，第一电极活性材料浆料150与第二电极活性材料浆料160的流量比可以是1:1。第一电极活性材料浆料150和第二电极活性材料浆料160可包括石墨、导电材料、CMC和粘合剂。第一电极活性材料浆料150和第二电极活性材料浆料160的粘度可等于或高于1000cps。用于形成二次电池电极的浆料的粘度可以是2000cps至30000cps。例如，负极活性材料浆料可具有2000cps至4000cps。正极活性材料浆料可以具有8000cps至30000cps的粘度。由于本公开内容的双狭缝模具涂布机100被配置为涂布具有1000cps或更高粘度的涂布溶液，因此本公开内容的双狭缝模具涂布机100不同于用于涂布具有较低粘度的涂布溶液的装置的结构，并且不能通过修改这种装置而得到，所述具有较低粘度的涂布溶液诸如常用的树脂溶液，例如光敏乳胶、磁性流体、抗反射溶液、防眩光溶液、用于增大视角的溶液和用于滤色片的染液。由于本公开内容的双狭缝模具涂布机被配置为涂布包括具有约10μm的平均颗粒尺寸的二次电池活性材料的浆料，因此本公开内容的双狭缝模具涂布机100不同于用于涂布不具有上述颗粒尺寸的颗粒的涂布溶液的装置的结构，并且不能通过修改这种装置而得到。本公开内容的双狭缝模具涂布机100对于用于电极的涂布机是最佳的。
尽管图5的图示没有考虑涂布辊200的曲率，但实际上置于涂布辊200上的集流体300由于涂布辊200的曲率而也具有曲率，并且因此模具唇111、121、131与集流体300之间的涂布间隙根据位置而变化。当下模具唇111较厚时，窗口裕度较宽，但涂布间隙偏差增大。其他模具唇121、131也有相同的情况。相应地，发明人提出每个模具唇111、121、131的优选厚度范围，包括最厚的下模具唇111。也就是说，由于涂布辊200是圆形的，因此当模具唇111、121、131太厚时，在每个位置处的涂布间隙发生变化。为了实现涂布均匀性同时通过使下模具唇111最厚而防止厚边缘，本公开内容提出每个模具唇111、121、131的厚度的最大值。
图6是示出根据本公开内容实施方式的双狭缝模具涂布机中的每个模具唇的厚度范围的图。
模具唇111、121、131直线对齐。下模具唇111的沿着集流体的移动方向位于最上游侧的区域被定义为下板底部111a，并且下模具唇111的位于最下游侧的区域被定义为下板顶部111b。中间模具唇121的沿着集流体的移动方向位于最上游侧的区域被定义为中间板底部121a，并且中间模具唇121的位于最下游侧的区域被定义为中间板顶部121b。上模具唇131的沿着集流体的移动方向位于最上游侧的区域被定义为上板底部131a，并且上模具唇131的位于最下游侧的区域被定义为上板顶部131b。
中间板底部涂布间隙G2a是在中间板底部121a处的涂布间隙，其是目标涂布间隙PV+在对应于中间板底部121a的位置处的曲率增加。同样地，下板顶部涂布间隙G1b是在下板顶部111b处的涂布间隙，其是目标涂布间隙PV+在对应于下板顶部111b的位置处的曲率增加。上板底部涂布间隙G3a是在上板底部131a处的涂布间隙，其是目标涂布间隙PV+在对应于上板底部131a的位置处的曲率增加。同样地，中间板顶部涂布间隙G2b是在中间板顶部121b处的涂布间隙，其是目标涂布间隙PV+在对应于中间板顶部121b的位置处的曲率增加。
当在对应于中间板底部121a的位置处的曲率增加和在对应于下板顶部111b的位置处的曲率增加的平均值是AV'，并且在对应于上板底部131a的位置处的曲率增加和在对应于中间板顶部121b的位置处的曲率增加的平均值是AV，AV'和AV取决于涂布辊200的直径、每个模具唇111、121、131的厚度、所使用的的间隔件113、133的厚度、以及双狭缝模具涂布机100的与涂布辊200中心对准的部分而改变。
在间隔件113、133的厚度是0.2至3mm、涂布辊200的直径是350至400mm、且涂布辊200的中心与上板底部131a或下板顶部111b对准的情况中，当AV'和AV等于或小于50μm时，涂布质量不受影响。当AV'和AV不超过50μm时，上模具唇131的厚度D3的最大值是4.5mm。中间模具唇121的厚度D2的最大值是8.8mm。下模具唇111的厚度D1的最大值是4.5mm。
相应地，当一起考虑以上描述的每个模具唇的最小值时，上模具唇131的厚度D3可在0.08至4.5mm的范围内，中间模具唇121的厚度D2可在0.08至8.8的范围内，且下模具唇111的厚度D1可在1至4.5mm的范围内。
以下，将通过实验例更详细地描述本公开内容。
(实验例)
为了电极质量评估，以模具唇111、121、131的变化的厚度形成双层结构的电极活性材料浆料层。电极活性材料浆料150、160是比例为95:1:1:3的石墨:导电材料:CMC:粘合剂在水中的混合物。涂布间隙是80μm，且上层浆料和下层浆料的流量比是1:1。涂布速率是40m/分钟。
表1总结了模具唇厚度和厚度比例，以及电极质量结果。
[表1]
Figure BDA0003898167620000161
在实验例1中，与本公开内容相反，上模具唇131、中间模具唇121和下模具唇111的厚度均等于1mm。模拟和实际测试的结果是出现泄漏。在模拟中使用了Carreau-Yasuda粘度模型。
在实验例2中，上模具唇131、中间模具唇121和下模具唇111的每一者的厚度是2mm。每个模具唇的厚度是实验例1的两倍，但其比例均等于1:1:1。以与实验例1相同的方式，模拟和实际测试的结果是出现泄漏。作为实验例2的模拟结果，图7的(c)示出在下模具唇111中出现第一电极活性材料浆料150的泄漏。
在实验例3至5中，下模具唇111是最厚的。也就是说，满足了本公开内容的模具唇厚度要求。实验例3至5的模拟和实际测试的结果显示，没有出现泄漏或边环，并且涂布质量良好。图7的(a)示出实验例3，且(b)示出实验例4。箭头指示动态接触线。实验例4的下模具唇111比实验例3较厚。在实验例4中，能够看到，动态接触线设置于下模具唇111的内侧位置。也就是说，窗口裕度较宽。因而，根据本公开内容，如实验例3至5所示，利用下模具唇111的增加的厚度，可防止泄漏并实现较宽的窗口裕度。下模具唇111的厚度不是没有限制地增加，而是在涂布时根据所要的涂布产品和质量调整下模具唇111的厚度以使动态接触线置于适当位置。
在实验例6中，与本公开内容相反，上模具唇131是最厚的。模拟结果显示，出现泄漏。
在实验例7中，与本公开内容相反，中间模具唇121的厚度最大。模拟结果显示，没有出现泄漏，但在实际测试中，出现了厚边缘图案缺陷，从而导致厚电极边缘。
虽然已关于有限数量的实施方式和附图描述了本公开内容，但本公开内容不限于此，并且对本领域技术人员显而易见的是，可在本公开内容的技术方面和所附权利要求书及其等同范围内对本公开内容做出各种改变和修改。
尽管本文中使用了指示方向的术语，诸如上、下、左和右，但这些术语仅被用来便于说明，对本领域技术人员显而易见的是，这些术语可根据目标物体或观察者的位置而改变。

Claims (15)

1.一种包括下狭缝和上狭缝的双狭缝模具涂布机，用于通过所述下狭缝或所述上狭缝中的至少一者将电极活性材料浆料挤压涂布在连续移动的集流体的表面上，所述双狭缝模具涂布机包括：
下板、位于所述下板上的中间板和位于所述中间板上的上板，所述下狭缝形成在所述下板与所述中间板之间，且所述上狭缝形成在所述中间板与所述上板之间，
其中所述下板、所述中间板和所述上板具有下模具唇、中间模具唇和上模具唇，所述下模具唇、所述中间模具唇和所述上模具唇的各者分别相对于所述集流体形成前端，并且
所述下模具唇的厚度大于所述上模具唇的厚度和所述中间模具唇的厚度。
2.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述下模具唇的厚度:所述上模具唇的厚度是1.2:1或更大。
3.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述下模具唇的厚度:所述中间模具唇的厚度是1.2:1或更大。
4.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中在所述下模具唇与所述中间模具唇之间形成与所述下狭缝连通的下出口，在所述中间模具唇与所述上模具唇之间形成与所述上狭缝连通的上出口，形成下浆料层的浆料通过所述下出口输送到所述集流体上，并且形成上浆料层的浆料通过所述上出口输送到所述集流体上的所述下浆料层上，所述上出口在涂布方向的下游与所述下出口间隔开。
5.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述上模具唇和所述中间模具唇之间较薄的模具唇的厚度是80μm或更大。
6.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述集流体与所述上模具唇之间的距离大于所述集流体与所述下模具唇之间的距离和所述集流体与所述中间模具唇之间的距离。
7.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述集流体通过直径为350至400mm的圆形涂布辊的旋转而移动，并且所述集流体具有依据所述涂布辊的曲率，并且
所述下模具唇、所述中间模具唇和所述上模具唇的厚度使得在对应于下板顶部、中间板底部、中间板顶部和上板底部的位置处的曲率的增加的平均值不超过50μm，所述下板顶部是所述下模具唇的沿着所述集流体的移动方向位于最下游侧上的区域，所述中间板底部是所述中间模具唇的沿着所述集流体的移动方向位于最上游侧上的区域，所述中间板顶部是所述中间模具唇的沿着所述集流体的移动方向位于最下游侧上的区域，所述上板底部是所述上模具唇的沿着所述集流体的移动方向位于最上游侧上的区域。
8.根据权利要求1所述的双狭缝模具涂布机，其中所述上模具唇的厚度的范围为0.08至4.5mm，所述中间模具唇的厚度的范围为0.08至8.8mm，且所述下模具唇的厚度的范围为1至4.5mm。
9.一种用于涂布电极活性材料浆料的方法，包括：
使用根据权利要求1至8中任一项所述的双狭缝模具涂布机通过在从所述下模具唇向所述上模具唇移动集流体的同时供应电极活性材料浆料而在所述集流体上形成电极活性材料浆料。
10.根据权利要求9所述的用于涂布电极活性材料浆料的方法，其中将所述电极活性材料浆料层形成为具有60μm或更大的厚度。
11.根据权利要求9所述的用于涂布电极活性材料浆料的方法，其中所述电极活性材料浆料具有1000cps或更大的粘度。
12.一种用于涂布电极活性材料浆料的方法，所述方法使用包括下狭缝和上狭缝的双狭缝模具涂布机，用于通过所述下狭缝和所述上狭缝在连续移动的集流体的表面上同时挤压涂布两种类型的电极活性材料浆料，所述双狭缝模具涂布机包括下板、位于所述下板上的中间板和位于所述中间板上的上板，所述下狭缝形成在所述下板与所述中间板之间，且所述上狭缝形成在所述中间板与所述上板之间，其中所述下板、所述中间板和所述上板具有下模具唇、中间模具唇和上模具唇，所述下模具唇、所述中间模具唇和所述上模具唇的各者分别相对于所述集流体形成前端，并且所述下模具唇的厚度大于所述上模具唇的厚度和所述中间模具唇的厚度，所述方法包括：
通过下出口和上出口在从所述下模具唇到所述上模具唇的方向上移动的所述集流体上同时输送所述两种类型的电极活性材料浆料，以形成包括下浆料层和涂布在所述下浆料层上的上浆料层的双层结构，其中与所述下狭缝连通的所述下出口形成在所述下模具唇与所述中间模具唇之间，与所述上狭缝连通的所述上出口形成在所述中间模具唇与所述上模具唇之间，并且所述上出口在涂布方向的下游与所述下出口间隔开。
13.根据权利要求12所述的用于涂布电极活性材料浆料的方法，其中所述下浆料层和所述上浆料层的每一者被形成为具有60μm或更大的厚度。
14.根据权利要求12所述的用于涂布电极活性材料浆料的方法，其中所述电极活性材料浆料具有1000cps或更大的粘度。
15.根据权利要求12所述的用于涂布电极活性材料浆料的方法，其中形成所述下浆料层的所述电极活性材料浆料与形成所述上浆料层的所述电极活性材料浆料的流量比是1:1。
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