CN115403931A - 一种柔性导热垫及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种柔性导热垫及其制备方法,属于热界面材料领域。本发明将室温液态金属填料与固体导热填料共同作为导热填料和聚合物混合,通过液态金属与固体导热填料的协同作用,既能提高导热垫的热导率,又能保持较小的弹性模量,解决了传统导热垫高导热与高柔性不能兼得的难题。
Description
技术领域
本发明涉及热界面材料领域,具体涉及的是一种柔性导热垫及其制备方法。
背景技术
导热垫是用于填充界面间隙的一类导热功能材料,理想的导热垫材料应具备高热导率和低杨氏模量。然而,材料的高热导与低应力是一对内在矛盾。从原子尺度上来解释,强相互作用力会吸引原子或分子彼此靠近,增强材料热输运能力的同时也会增加硬度。通常,导热垫的制备是在柔性聚合物中添加高导热固体颗粒。目前工业上主流的导热填料是α-氧化铝,典型的导热填料还包括氮化铝、氮化硼、石墨烯等,但由于固体导热填料的力学强度(~GPa)远大于聚合物(~100kPa),导致高掺杂复合材料的柔顺性较差。
形成导热通路可以增加复合材料热导率,并减小固体填料的掺杂量,研究人员通过冷冻干燥法、模板法、原位生长法等技术制备固体填料连续结构,但连续的力学结构使复合材料的弹性模量急剧增加,可达到GPa量级;增加固体颗粒与聚合物之间的结合力可以增强载热子的界面输运,进而提高复合材料的热导率,但牢固的界面结构减小了复合材料的柔韧性。总体来说,增强材料热输运能力的同时也会增加硬度。目前,大多数研究着重于提高材料的热导率,而忽略了硬度调控,这导致大部分材料无法在实际电子器件散热中应用。
除了上述方法,寻找兼具高导热性和良好柔顺性的导热填料也是高性能导热垫发展的重要途径。室温液态金属一大类熔点在室温附近的合金,兼具良好的流动性(1.7mPa·s)和高导热性(~20W/(m·K))。将其作为液体填料,可具有固体填料无可比拟的一系列优异性质,包括低弹性模量(小于聚合物),良好的分散性(超声破碎的液滴直径小于20nm),以及高容许掺杂量(>90%)等。然而,室温液态金属本身的热导率只有20W/(m·K)左右,在掺杂量为40%时,热导率仅为1.0W/(m·K)。总体来说,基于室温液态金属填料的导热垫具有良好的柔性,但其热导率提升幅度较小。
发明内容
为了解决传统导热垫高导热与高柔性不能兼得的痛点,本发明提供了一种柔性导热垫及其制备方法,本发明提出了固液填料协同掺杂的策略,将室温液态金属填料与固体填料共同作为导热填料,制备出兼具高导热与高柔性的导热垫。
本发明首先提供了一种柔性导热垫,包括液态金属、固体导热填料和聚合物。
具体的,所述柔性导热垫由液态金属、固体导热填料和聚合物组成。
所述液态金属作为主体导热填料,起到导热通路作用;固体导热填料起到增强导热的作用;聚合物是保证导热垫可压缩性并维持填料形态的基础;由于固体导热填料的掺杂量较小,导热垫的弹性模量只会略微增加;通过液态金属与固体导热填料的协同作用,既能提高导热垫的热导率,又能保持较小的弹性模量。
上述的柔性导热垫中,所述液态金属作为主体导热填料,起到导热通路作用;固体导热填料起到增强导热的作用;聚合物是保证导热垫可压缩性并维持填料形态的基础;由于固体导热填料的掺杂量较小,导热垫的弹性模量只会略微增加;通过液态金属与固体导热填料的协同作用,既能提高导热垫的热导率,又能保持较小的弹性模量。
上述的柔性导热垫,所述液态金属为熔点在室温附近的纯金属或合金;
具体的,所述液态金属为镓、镓铟、镓铟锡和镓铟锡锌中的至少一种。
所述固体导热填料为具有较高热导率的微纳固体材料;具体的,所述微纳固体材料为球形、纤维、片状或不规则形状。
所述固体导热填料具体可为氧化铝、氢氧化铝、氮化硼、氮化铝、石墨烯、碳纤维、碳纳米管、铝粉、铜粉、铜纳米线和银纳米线中的至少一种。
所述聚合物为具有良好柔性的有机物;具体可为硅橡胶、水凝胶、共聚酯和聚乙烯醇中的至少一种。
所述聚合物还可以为多种有机材料的复合物;具体可为硅橡胶、水凝胶、共聚酯和聚乙烯醇中的至少一种中添加硅油来调节粘度和硬度。
具体的,所述硅橡胶为Ecoflex-0030或聚二甲基硅氧烷。
以体积百分数计,所述柔性导热垫中,液态金属的含量为1%~80%,固体导热填料的含量为1%~30%,聚合物的含量为10%~98%。
具体的,所述柔性导热垫为如下任一种:(1)以体积百分数计,镓铟合金20%,铜粉20%,Ecoflex-0030 60%;
(2)以体积百分数计,镓铟合金30%,铜粉20%,Ecoflex-0030 50%;
(3)以体积百分数计,镓铟合金40%,铜粉20%,Ecoflex-0030 40%;
(4)以体积百分数计,镓铟合金50%,铜粉20%,Ecoflex-0030 30%;
(5)以体积百分数计,镓铟合金50%,氮化硼粉末20%,Ecoflex-0030 30%;
(6)以体积百分数计,镓铟合金50%,多壁碳纳米管5%,Ecoflex-0030 45%;
(7)以体积百分数计,镓铟合金50%,铜粉20%,聚二甲基硅氧烷30%。
本发明还提供了上述柔性导热垫的制备方法,包括如下步骤:
将液态金属倒入聚合物中,在空气环境下搅拌,使液态金属均匀分散到聚合物中;然后,将固体导热填料加入所述聚合物中充分搅拌后放置于真空干燥箱中抽真空,然后固化。
上述的制备方法中,所述抽真空的时间为30~120分钟;
所述搅拌的方法为机械搅拌、电磁搅拌、超声搅拌或离心搅拌。
所述固化的温度为70~100℃,具体可为80℃;时间为30~120分钟。
在搅拌过程中,少量液态金属发生氧化,使得液态金属浆体的表面张力小于液态金属的表面张力,而表面张力减小有利于固体导热填料的加入。
本发明将室温液态金属填料与固体填料共同作为导热填料,同时获得了良好的柔性和高导热性的导热垫。
附图说明
图1为本发明实施例1柔性导热垫的结构示意图;图中,1液态金属,2固体导热填料,3聚合物。
图2为本发明实施例1中柔性导热垫的制备流程图。
图3为本发明实施例2柔性导热垫的结构示意图;图中,1液态金属,2固体导热填料,3聚合物。
图4为本发明实施例3柔性导热垫的结构示意图;图中,1液态金属,2固体导热填料,3聚合物。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述,给出的实施例仅为了阐明本发明,而不是为了限制本发明的范围。
下述实施例中的实验方法,如无特殊说明,均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
下述实施例中所用镓铟合金购自湖南稀能新材料有限公司;Ecoflex-0030购自美国Smooth-On;聚二甲基硅氧烷(PDMS)购自杭州微思创科技有限公司。
图1是本发明柔性导热垫的结构示意图。由图1可见,液态金属1均匀分散在聚合物3中,由于液态金属1的体积分数大,构成了连续相,起到导热通路的作用。固体导热填料2均匀分散在液态金属1和聚合物3中,由于固体导热填料2的热导率大于液态金属1,少量掺杂可起到增强导热的作用。此图详细展示了液态金属与固体导热填料的协同作用。由于固体导热填料的掺杂量较小,柔性导热垫的弹性模量只会略微增加。
实施例1
本发明提供的柔性导热垫包括液态金属1,固体导热填料2,聚合物3;示意图如图1所示。
所述固体导热填料2为铜粉,铜粉均匀分散在液态金属和聚合物中。
所述液态金属为熔点在室温附近的纯金属或合金,如镓、镓铟、镓铟锡、镓铟锡锌等。
所述聚合物为具有良好柔性的有机物,如硅橡胶、水凝胶、共聚酯、聚乙烯醇等。所述聚合物也可以是多种有机材料的复合物。
本实施例具体的柔性导热垫的制备流程如下:如图2所示,首先铜粉倒入0.5mol/L盐酸中去除表面氧化膜,烘干后备用;将体积分数为5份的镓铟合金倒入3份聚合物中,在空气环境下搅拌,使镓铟合金均匀分散到Ecoflex-0030中;然后,将2份直径为5微米的铜粉加入烧杯中充分搅拌后,放置于真空干燥箱中抽真空30分钟后,80℃下2小时进行固化。使用差式扫描量热仪和激光闪光法对导热垫的比热容和热扩散系数进行测量,进而计算出热导率为3.64W/(m·K),此时弹性模量为1480kPa。表1列出了不同掺杂比时(均以体积分数计),导热垫的热导率和弹性模量数据。
表1不同导热垫的热导率和弹性模量
掺杂比 | 热导率(W/(m·K)) | 弹性模量(kPa) |
2GaIn-2Cu-6Ecoflex | 0.55 | 154 |
3GaIn-2Cu-5Ecoflex | 1.43 | 196 |
4GaIn-2Cu-4Ecoflex | 1.95 | 412 |
5GaIn-2Cu-3Ecoflex | 3.64 | 1480 |
由表1可见,随着液态金属体积分数增加,热导率逐渐增加;随着Ecoflex-0030体积分数的减小,弹性模量逐渐增加。
实施例2
本实施例的柔性导热垫结构示意图如图3所示,与实施例1不同之处在于,所使用固体导热固体填料为氮化硼粉末。氮化硼的热导率小于铜,但是氮化硼为无机非金属材料,能够与镓铟合金长期共存,而铜会与镓发生轻微腐蚀。在实验测试中采用2份5微米的氮化硼粉末、5份镓铟合金、3份Ecofelx-0030来制备导热垫。测量热导率为3.51W/(m·K),弹性模量为1630kPa,与铜粉掺杂的结果接近。
实施例3
本实施例的柔性导热垫结构示意图如图4所示,与实施例1不同之处在于,所使用固体导热填料为多壁碳纳米管,该多壁碳纳米管直径为2~10纳米,长度为1~20微米。由于多壁碳纳米管长径比大,在长度方向上具有高热导率,因此在少量掺杂下,可以获得较高的热导率。在实验测试中采用0.5份多壁碳纳米管,5份镓铟合金、4.5份Ecoflex-0030来制备导热垫。测量热导率为3.8W/(m·K),弹性模量为1090kPa。
实施例4
与实施例1不同之处在于,所使用的聚合物为聚二甲基硅氧烷(PDMS)。当掺杂体积比为5GaIn:2Cu:3PDMS时,导热垫的热导率为3.9W/(m·K),而弹性模量增加为15MPa。这是由于PDMS基底的热导率与Ecoflex基本相等,而PDMS弹性模量远大于Ecoflex-0030。
实施例5
采用实施例1的方法制备下述四种导热垫,分别是:Ecoflex-0030本身、5GaIn-5Ecoflex、3GaIn-2Cu-5Ecoflex和5Cu-5Ecoflex。其制备得到的导热垫的热导率和弹性模型见表2。由表2可知,3GaIn-2Cu-5Ecoflex(196kPa)接近Ecoflex的弹性模量,远小于5Cu-5Ecoflex(4.0MPa)。3GaIn-2Cu-5Ecoflex的热导率最大,约为Ecoflex本身导热系数的8倍。这是因为液态金属在聚合物内部形成了一个导热网络,有利于传热。虽然铜的导热系数大于液态金属,但高体积分数的固态铜粉难以掺杂并分散到Ecoflex中,从而导致导热垫的导热系数较低(0.85W/(m.K))。由此说明了液态金属与铜粉共同掺杂能够获得良好的热导率和弹性模量。
表2不同导热垫的热导率和弹性模量
材料名称 | 热导率W/(mK) | 弹性模量kPa |
Ecoflex-0030 | 0.17 | 65 |
5GaIn-5Ecoflex | 1.12 | 40 |
3GaIn-2Cu-5Ecoflex | 1.43 | 196 |
5Cu-5Ecoflex | 0.85 | 4000 |
最后所应说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制。尽管参照实施例对本发明进行了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,都不脱离本发明技术方案的精神和范围,其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (9)
1.一种柔性导热垫,包括液态金属、固体导热填料和聚合物。
2.根据权利要求1所述的柔性导热垫,其特征在于:所述液态金属为熔点在室温附近的纯金属或合金;
具体的,所述液态金属为镓、镓铟、镓铟锡和镓铟锡锌中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的柔性导热垫,其特征在于:所述固体导热填料为具有较高热导率的微纳固体材料;
具体的,所述微纳固体材料为球形、纤维、片状或不规则形状。
4.根据权利要求3所述的柔性导热垫,其特征在于:所述固体导热填料为氧化铝、氢氧化铝、氮化硼、氮化铝、石墨烯、碳纤维、碳纳米管、铝粉、铜粉、铜纳米线和银纳米线中的至少一种。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的柔性导热垫,其特征在于:所述聚合物为具有良好柔性的有机物;
具体可为硅橡胶、水凝胶、共聚酯和聚乙烯醇中的至少一种。
6.根据权利要求1-4中任一项所述的柔性导热垫,其特征在于:所述聚合物为多种有机材料的复合物;
具体可为硅橡胶、水凝胶、共聚酯和聚乙烯醇中的至少一种中添加硅油来调节粘度和硬度。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的柔性导热垫,其特征在于:以体积百分数计,所述柔性导热垫中,液态金属的含量为1%~80%,固体导热填料的含量为1%~30%,聚合物的含量为10%~98%。
8.权利要求1-7中任一项所述的柔性导热垫的制备方法,包括如下步骤:
将液态金属倒入聚合物中,在空气环境下搅拌,使液态金属均匀分散到聚合物中;然后,将固体导热填料加入所述聚合物中充分搅拌后放置于真空干燥箱中抽真空,然后固化。
9.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于:所述抽真空的时间为30~120分钟;
所述搅拌的方法为机械搅拌、电磁搅拌、超声搅拌或离心搅拌。
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