CN115298870A - 电化学装置及其控制方法、电子装置和存储介质 - Google Patents

电化学装置及其控制方法、电子装置和存储介质 Download PDF

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Abstract

本申请提供了电化学装置及其控制方法、电子装置和存储介质。电化学装置的控制方法包括步骤a)和b)：a)当电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以第一电压和第二电压进行充放电；b)当所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压。通过监测电化学装置的内阻变化率的变化，并且基于内阻变化率对电化学装置进行相应控制，从而在保持电化学装置的高能量密度的同时，改善电化学装置的循环性能。

Description

电化学装置及其控制方法、电子装置和存储介质
技术领域
本申请涉及电化学储能领域，尤其涉及电化学装置及其控制方法、电子装置和存储介质。
背景技术
随着电化学装置(例如，锂离子电池)的发展和进步，对其循环性能和能量密度提出了越来越高的要求。目前，在改善电化学装置的能量密度方面，在负极中采用硅基材料是当前的趋势。除了对材料的改进，也期望其他方面的改进以提升电化学装置的循环性能和能量密度。
发明内容
本申请的一些实施例提供了一种电化学装置的控制方法，电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压，控制方法包括步骤a)和步骤b)：a)当电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以第一电压和第二电压进行充放电；b)当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压。
在一些实施例中，当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压包括：c)当电化学装置的内阻变化率大于或等于第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，其中，第二阈值大于第一阈值；d)当电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。通过采用本申请的控制方法，在使用电化学装置时，在内阻变化率较小的前期阶段，能够充分利用电化学装置的高能量密度特性。此外，在循环过程中，能够自动监测电化学装置的内阻变化率状态，智能地确定是否要以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压或执行与电化学装置的充放电状态有关的操作，进而在保持电化学装置的高能量密度的同时，提升电化学装置的循环寿命。
在一些实施例中，电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括硅基材料。通过采用硅基材料，可以提升电化学装置的能量密度。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料、硅碳材料或硅氧碳材料中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。如果负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例太小，则提升电化学装置的能量密度的作用相对有限；如果负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例太大，则硅基材料的循环膨胀太大而影响电化学装置的循环性能。
在一些实施例中，第一电压的取值范围为2.5V至3.5V，第二电压的取值范围为4.2V至4.6V。当第一电压太高时，不利于充分利用电化学装置的能量密度；当第一电压太低时，容易造成电化学装置的不可逆损害。当第二电压太高时，容易造成电化学装置的不可逆损害；当第二电压太低时，不利于充分利用电化学装置的能量密度。在一些实施例中，第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。如果第一阈值设置得太小，会使得在电化学装置的循环状态较好的时候就提升放电截止电压，进而不利于充分利用电化学装置的能量密度。如果第一阈值设置得太大，会使得提升电化学装置的循环寿命的作用相对受限。在一些实施例中，第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。如果第二阈值设置得太小，会使得在电化学装置的循环状态较好的时候就要执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。如果第二阈值设置得太大，会使得提升电化学装置的循环寿命和改善电化学装置的安全性能的作用相对受限。在一些实施例中，第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。如果第一提升量的取值太小，则可能需要频繁进行提升放电截止电压的操作，或者提升电化学装置的循环寿命的作用相对受限。如果第一提升量的取值太大，则会使得电化学装置的放电截止电压太大而不利于充分利用电化学装置的能量密度。在一些实施例中，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的e)至f)中的至少一个：e)停止电化学装置的充放电操作；f)发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息。在电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，此时电化学装置的循环可能存在异常，通过停止电化学装置的充放电操作和/或发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息，例如，提醒用户更换电池，可以避免发生电池胀气等安全风险。
本申请的另一实施例提供了一种计算机可读存储介质，其中，计算机可读存储介质内存储有计算机程序，计算机程序被处理器执行时实现电化学装置的上述控制方法。
本申请的另一实施例提供了一种充电装置，包括处理器和计算机可读存储介质，计算机可读存储介质存储有能够被处理器执行的计算机可执行指令，处理器执行计算机可执行指令时，实现电化学装置的上述控制方法。
本申请的另一实施例提供了一种电化学装置，其中，包括处理器和计算机可读存储介质，电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压，计算机可读存储介质存储有能够被处理器执行的计算机可执行指令，处理器执行计算机可执行指令时，实现控制方法，控制方法包括步骤a)和步骤b)：a)当电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以第一电压和第二电压进行充放电；b)当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压。
在一些实施例中，当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压包括：c)当电化学装置的内阻变化率大于或等于第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，其中，第二阈值大于第一阈值；d)当电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。
在一些实施例中，电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括硅基材料。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料、硅碳材料或硅氧碳材料中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
在一些实施例中，第一电压的取值范围为2.5V至3.5V，第二电压的取值范围为4.2V至4.6V。在一些实施例中，第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％，第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。在一些实施例中，第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。在一些实施例中，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的e)至f)中的至少一个：e)停止电化学装置的充放电操作；f)发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息。
本申请的实施例还提供了一种电子装置，包括上述电化学装置。
本申请的实施例通过监测电化学装置的内阻变化率的变化，并且基于内阻变化率对电化学装置进行相应控制，从而在保持电化学装置的高能量密度的同时，改善电化学装置的循环性能。
附图说明
图1示出了本申请的一些实施例的电化学装置的控制方法的示意图。
图2为本申请的一些实施例的充电装置的结构示意图。
图3为本申请的一些实施例的系统的结构示意图。
具体实施方式
下面的实施例可以使本领域技术人员更全面地理解本申请，但不以任何方式限制本申请。
如图1所示，本申请的一些实施例提供了一种电化学装置的控制方法。在一些实施例中，电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压。电化学装置的初始放电截止电压指的是电化学装置不能再继续放电(即放电至荷电状态(SOC)为0％)时的电压，电化学装置的初始充电截止电压指的是电化学装置充电至SOC为100％时的电压。在一些实施例中，电化学装置包括但不限于锂离子电池。在一些实施例中，本申请的控制方法包括步骤a)和步骤b)。
在步骤a)中，当电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以第一电压和第二电压进行充放电，即，以初始充电截止电压和初始放电截止电压进行充放电。在本申请中，电化学装置的内阻变化率是指以一次充电和一次放电过程作为一个循环，电化学装置的当前内阻相对于100次循环之前的内阻的变化率。例如，通过内阻仪测试电化学装置未使用状态下的内阻为n，每隔100次循环测试电化学装置的内阻为m，则内阻变化率为(m-n)/n。例如，从采用电化学装置的电子装置中取出电化学装置，通过内阻仪测试电化学装置的内阻，然后通过使电化学装置进行放电和充电循环，每隔100次循环(放电一次和充电一次整体视为一次循环)通过内阻仪测试电化学装置的内阻。应该理解，这仅是示例性的，也可以采用其他合适的内阻变化率测试方法。随着电化学装置的不断循环，电化学装置的内阻有增大的趋势。当电化学装置的内阻在每100次循环内的变化率小于第一阈值时，表明电化学装置的循环处于可控范围，可以按照初始的设置条件进行充放电循环。
在步骤b)中，当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压。随着电化学装置的循环的进行，电化学装置的内阻变化率提高到第一阈值，此时通过以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，即使用满充浅放模式，提升放电截止电压可以降低负极极片的充放电深度，使得负极活性材料处于满充浅放模式，进而可以提升电化学装置的循环寿命。
在一些实施例中，当电化学装置的内阻变化率大于等于第一阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压包括步骤c)和d)。在步骤c)中，当电化学装置的内阻变化率大于或等于第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，其中，第二阈值大于第一阈值。随着电化学装置的循环的进行，电化学装置的内阻变化率提高到第一阈值以上并且在第二阈值以下，此时通过以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，即使用满充浅放模式，提升放电截止电压可以降低负极极片的充放电深度，使得负极活性材料处于满充浅放模式，进而可以提升电化学装置的循环寿命。
在步骤d)中，当电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。在一些实施例中，与电化学装置的充放电状态有关的操作包括影响电化学装置的充放电的任意操作，包括但不限于停止电化学装置的充放电操作以及发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息。随着电化学装置的循环的进行，电化学装置的内阻变化率提高到第二阈值之上，此时判定电化学装置的循环存在异常，需要进行更大的干预，即执行与电化学装置的充放电状态有关的操作，以提升电化学装置的循环寿命并且减小安全事故发生的可能性。
通过采用本申请的控制方法，在使用电化学装置时，在内阻变化率较小的前期阶段，能够充分利用电化学装置的高能量密度特性。此外，在循环过程中，能够根据电化学装置的内阻变化率状态，确定是否要以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压或执行与电化学装置的充放电状态有关的操作，进而在保持电化学装置的高能量密度的同时，提升电化学装置的循环寿命。
在一些实施例中，第一电压的取值范围为2.5V至3.5V，第二电压的取值范围为4.2V至4.6V。当第一电压太高时，不利于充分利用电化学装置的能量密度；当第一电压太低时，容易造成电化学装置的不可逆损害。当第二电压太高时，容易造成电化学装置的不可逆损害；当第二电压太低时，不利于充分利用电化学装置的能量密度。
在一些实施例中，第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。在1％≤第一阈值≤10％时，表明此时电化学装置的内部变化率较小，电化学装置的循环处于可控范围，可以按照初始的设置条件进行充放电循环。如果第一阈值设置得太小，会使得在电化学装置的循环状态较好的时候就提升放电截止电压，进而不利于充分利用电化学装置的能量密度。如果第一阈值设置得太大，会使得提升电化学装置的循环寿命的作用相对受限。在一些实施例中，第一阈值可以为1％、3％、5％、7％、10％或其他合适的值。
在一些实施例中，第二阈值满足：10％＜第二阈值≤20％。在电化学装置的内部变化率在第一阈值和第二阈值之间时，通过以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，即采用满充浅放的方式，可以提升电化学装置的循环寿命。如果第二阈值设置得太小，会使得在电化学装置的循环状态较好的时候就要执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。如果第二阈值设置得太大，会使得提升电化学装置的循环寿命和改善电化学装置的安全性能的作用相对受限。在一些实施例中，第二阈值可以为11％、13％、15％、17％、20％或其他合适的值。
在一些实施例中，第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。如果第一提升量的取值太小，则可能需要频繁进行提升放电截止电压的操作，或者提升电化学装置的循环寿命的作用相对受限。如果第一提升量的取值太大，则会使得电化学装置的放电截止电压太大而不利于充分利用电化学装置的能量密度。在一些实施例中，第一提升量的值可以为0.03V、0.1V、0.2V、0.3V、0.4V、0.5V、0.6V或其他合适的值。在一些实施例中，当电化学装置的内阻变化率满足相应的条件时，可以多次以第一提升量提升放电截止电压，直到电化学装置的放电截止电压达到3.9V或者电化学装置的内阻变化率大于第二阈值。
在一些实施例中，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的e)至f)中的至少一个：e)停止电化学装置的充放电操作；f)发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息。在电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，此时电化学装置的循环可能存在异常，通过停止电化学装置的充放电操作和/或发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息，例如，提醒用户更换电池，可以避免发生电池胀气等安全风险。
在一些实施例中，电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括硅基材料。通过采用硅基材料，可以提升电化学装置的能量密度。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料、硅碳材料或硅氧碳材料中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。在一些实施例中，如果负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例太小，则提升电化学装置的能量密度的作用相对有限；如果负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例太大，则硅基材料的循环膨胀太大而影响电化学装置的循环性能。在一些实施例中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为5％至50％，此时既可以实现提升电化学装置的能量密度，又可以使得最小化硅基材料的循环膨胀的不利影响。更进一步地，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为5％至20％。
本申请中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例的测试方法可通过电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)：首先，对负极极片进行前处理，前处理的方法是取电池单体中的负极极片放在400℃的烘箱中烘烤1h，然后使得负极材料层从集流体中脱落，得到负极材料，称取负极材料0.2g，放入50mL塑料容量瓶中，通过微波消解的方法进行溶解处理，消解所用的酸为10mL HNO3+5mL HF，所得的溶液经过过滤后即可通过ICP测试，得到Si元素的浓度(mg/L)，电感耦合等离子体发射光谱仪测试方法属于本领域技术人员公知的技术，在此不展开描述。需要说明的是，测试中所采用的锂离子电池单体，作为示例，可使用化成之后的锂离子电池，在此不做限定。
在一些实施例中，电化学装置可以包括电极组件，电极组件包括正极极片、负极极片、设置在正极极片和负极极片之间的隔离膜。
在一些实施例中，负极极片还包括负极集流体。在一些实施例中，负极活性材料层可以位于负极集流体的一侧或两侧上。在一些实施例中，负极活性材料层中还可以包括导电剂和粘结剂。在一些实施例中，负极活性材料层中的导电剂可以包括导电炭黑、科琴黑、片层石墨、石墨烯、碳纳米管或碳纤维中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的粘结剂可以包括羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚苯胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚硅氧烷、丁苯橡胶、环氧树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂或聚芴中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的负极活性材料、导电剂和粘结剂的质量比可以为(78至98.5)：(0.1至10)：(0.1至10)。应该理解，以上所述仅是示例，可以采用任何其他合适的材料和质量比。在一些实施例中，负极集流体可以采用铜箔、镍箔或碳基集流体中的至少一种。
在一些实施例中，正极极片包括正极集流体和设置在正极集流体上的正极活性材料层，正极活性材料层可以包括正极活性材料。在一些实施例中，正极活性材料包括钴酸锂、磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、磷酸铁钠、磷酸钒锂、磷酸钒钠、磷酸钒氧锂、磷酸钒氧钠、钒酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、富锂锰基材料或镍钴铝酸锂中的至少一种。在一些实施例中，正极活性材料层还可以包括导电剂。在一些实施例中，正极活性材料层中的导电剂可以包括导电炭黑、科琴黑、片层石墨、石墨烯、碳纳米管或碳纤维中的至少一种。在一些实施例中，正极活性材料层还可以包括粘结剂，正极活性材料层中的粘结剂可以包括羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚苯胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚硅氧烷、丁苯橡胶、环氧树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂或聚芴中的至少一种。在一些实施例中，正极活性材料层中的正极活性材料、导电剂和粘结剂的质量比可以为(80至99)：(0.1至10)：(0.1至10)。在一些实施例中，正极活性材料层的厚度可以为10μm至500μm。应该理解，以上所述仅是示例，正极活性材料层可以采用任何其他合适的材料、厚度和质量比。
在一些实施例中，正极集流体可以采用Al箔，当然，也可以采用本领域常用的其他集流体。在一些实施例中，正极集流体的厚度可以为1μm至50μm。在一些实施例中，正极活性材料层可以仅涂覆在正极的集流体的部分区域上。
在一些实施例中，隔离膜包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺或芳纶中的至少一种。例如，聚乙烯包括选自高密度聚乙烯、低密度聚乙烯或超高分子量聚乙烯中的至少一种。尤其是聚乙烯和聚丙烯，它们对防止短路具有良好的作用，并可以通过关断效应改善电池的稳定性。在一些实施例中，隔离膜的厚度在约3μm至20μm的范围内。
在一些实施例中，隔离膜表面还可以包括多孔层，多孔层设置在隔离膜的至少一个表面上，多孔层包括无机颗粒和粘结剂，无机颗粒选自氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)、氧化镁(MgO)、氧化钛(TiO2)、二氧化铪(HfO2)、氧化锡(SnO2)、二氧化铈(CeO2)、氧化镍(NiO)、氧化锌(ZnO)、氧化钙(CaO)、氧化锆(ZrO2)、氧化钇(Y2O3)、碳化硅(SiC)、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种。在一些实施例中，隔离膜的孔具有在约0.01μm至1μm的范围的直径。多孔层的粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素钠、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯中的至少一种。隔离膜表面的多孔层可以提升隔离膜的耐热性能、抗氧化性能和电解质浸润性能，增强隔离膜与极片之间的粘结性。
在一些实施例中，电化学装置包括锂离子电池，但是本申请不限于此。在一些实施例中，电化学装置还包括电解液，电解液包括氟醚、氟代碳酸乙烯酯或醚腈中至少一种。在一些实施例中，电解液还包括锂盐，锂盐包括双(氟磺酰基)酰亚胺锂和六氟磷酸锂，锂盐的浓度为1mol/L至2mol/L，且双(氟磺酰基)酰亚胺锂和六氟磷酸锂的质量比为0.06至5。在一些实施例中，电解液还可以包括非水溶剂。非水溶剂可为碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物、其它有机溶剂或它们的组合。
碳酸酯化合物可为链状碳酸酯化合物、环状碳酸酯化合物、氟代碳酸酯化合物或其组合。
链状碳酸酯化合物的实例为碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)及其组合。所述环状碳酸酯化合物的实例为碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)或者其组合。所述氟代碳酸酯化合物的实例为碳酸氟代亚乙酯(FEC)、碳酸1,2-二氟亚乙酯、碳酸1,1-二氟亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟亚乙酯、碳酸1,1,2,2-四氟亚乙酯、碳酸1-氟-2-甲基亚乙酯、碳酸1-氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,2-二氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟-2-甲基亚乙酯、碳酸三氟甲基亚乙酯或者其组合。
羧酸酯化合物的实例为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯、己内酯、甲酸甲酯或者其组合。
醚化合物的实例为二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃或者其组合。
其它有机溶剂的实例为二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯、和磷酸酯或者其组合。
在本申请的一些实施例中，电化学装置的电极组件为卷绕式电极组件、堆叠式电极组件或折叠式电极组件。在一些实施例中，电化学装置的正极极片和/或负极极片可以是卷绕或堆叠式形成的多层结构，也可以是单层正极、隔离膜、单层负极叠加的单层结构。
在本申请的一些实施例中，以锂离子电池为例，将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序卷绕或堆叠成电极组件，之后装入例如铝塑膜中进行封装，注入电解液，化成、封装，即制成锂离子电池。然后，对制备的锂离子电池进行性能测试。
本领域的技术人员将理解，以上描述的电化学装置(例如，锂离子电池)的制备方法仅是实施例。在不背离本申请公开的内容的基础上，可以采用本领域常用的其他方法。
下面列举了一些具体实施例和对比例以更好地对本申请进行说明，其中，采用锂离子电池作为示例。
对比例1
正极极片的制备：将正极活性材料钴酸锂、导电炭黑(Super P)、聚偏二氟乙烯(PVDF)按照重量比97：1.4：1.6进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，搅拌均匀。将浆料(固含量为72wt％)均匀涂覆在正极集流体铝箔上，涂覆厚度为80μm，在85℃下烘干，然后经过冷压、裁片、分切后，在85℃的真空条件下干燥4小时，得到正极极片。
负极极片的制备：将人造石墨、粘结剂聚丙烯酸和羧甲基纤维素钠(CMC)按重量:97：1.5：1.5的比例溶于去离子水中，形成负极浆料(固含量为40wt％)。采用10μm厚度铜箔作为负极集流体，将负极浆料涂覆于负极的集流体上，涂覆厚度为50μm，在85℃下烘干，然后经过冷压、裁片、分切后，在120℃的真空条件下干燥12小时，得到负极极片。
隔离膜的制备：隔离膜为7μm厚的聚乙烯(PE)。
电解液的制备：在干燥的氩气气氛手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)按照质量比为EC：PC：DEC＝1：1：1进行混合，溶解并充分搅拌后加入锂盐LiPF6，混合均匀后获得电解液，其中LiPF6的浓度为1mol/L。
锂离子电池的制备：将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序依次叠好，使隔离膜处于正极和负极中间，起到隔离的作用，并卷绕得到电极组件。将电极组件置于外包装铝塑膜中，在80℃下脱去水分后，注入上述电解液并封装，经过化成，脱气，切边等工艺流程得到锂离子电池。
采用单一循环条件不变化，其中，第一电压为3.0V，第二电压为4.45V。
其他实施例和对比例是在对比例1的步骤的基础上对硅基材料的含量和充放电方法进行变更，具体变更的参数如下所述。
下面描述本申请的各个参数的测试方法。
1.电池充电截止电压、电池放电截止电压测试：可使用电池电压内阻测试仪或者万用表测试。
2.内阻变化率测试：设备为电池电压内阻测试仪，首先测试电化学装置未使用状态下的内阻为n，每隔100次循环测试电化学装置的内阻为m，则内阻变化率为(m-n)/n。
3.电池循环数测试：通过循环测试仪器(选用市面上的新威电池测试仪)对电池单体按照设置的充放电截止电压进行恒流恒压充放电测试。例如一单体电池的充电截止电压为4.45V，放电截止电压为3.0V，循环测试仪在25℃下以3C恒流充电充电到4.45V，再以1C放电到3.0V作为一次循环，不断反复测试作为单体电池的不同循环数。容量衰减至80％时的循环数测试：对化成后的电池单体进行在25℃下以3C恒流充电，再以1C放电，此时的容量记为初始容量，电池容量首次衰减至初始容量80％(或小于初始容量80％)时对应的循环数记为容量衰减至80％时的循环数。
4.能量密度测试：在25℃下，将制备得到的锂离子电池以3C倍率满充、以1C倍率满放，记录此时的放电容量；在25℃下，使用电子天平对该锂离子电池进行称重；锂离子电池放电容量与锂离子电池重量的比值即为锂离子电池的能量密度。
应该理解，锂离子电池电压、内阻、循环寿命的测试属于本领域技术人员公知的技术，在此不展开描述，并且测试方法不限于本申请描述的方法，还可以采用其他合适的测试方法。
对比例1-6：
根据对比例1的步骤，将部分人造石墨替换为硅基材料氧化亚硅(SiOx，0＜x＜2)，设计Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例分别为1％、5％、25％、50％、90％时，设置第一电压为3.0V，第二电压为4.45V，可以从表1中看出该电化学装置的能量密度随着Si含量增加有增加，但是循环寿命随着Si含量增加有明显衰减。
表1：
Figure BDA0003851899600000121
对比例7-13：
根据对比例1的步骤，将部分人造石墨替换为硅基材料SiC，设计Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例分别为25％时，通过设置不同第一电压，第二电压保持4.45V不变，实施例中对第一电压设置为2.5V、2.8V、3.0V、3.2V、3.3V、3.4V、3.5V时，通过表2可以看出该电化学装置的循环寿命随着第一电压的抬升，循环寿命明显改善。
表2：
Figure BDA0003851899600000122
Figure BDA0003851899600000131
对比例14-17：
根据对比例1的步骤，将部分人造石墨替换为硅基材料Si，设计Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例分别为25％时，通过设置第一电压为3.0V不变，设置不同第二电压4.2V、4.3V、4.45V、4.6V时，该电化学装置的循环寿命随着第二电压的抬升而下降，如表3所示。
表3：
Figure BDA0003851899600000132
实施例1-5：
表5示出了设置不同的第一阈值，电化学装置对应的放电电压开始抬升时的循环数和衰减至80％的循环数。放电电压开始抬升时的循环数为首次抬升放电电压时对应的循环数。即对应电化学装置的内阻变化率首次不小于第一阈值时的循环数。
根据对比例1的步骤，将部分人造石墨替换为硅基材料SiC，设计Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例分别为25％时，第一电压为3.0V，第二电压为4.5V，第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。在1％≤第一阈值≤10％时，表明此时电化学装置的内部变化率较小，电化学装置的循环处于可控范围，可以按照初始的设置条件进行充放电循环。如果第一阈值设置得较小(如实施例中设置值为1％)，会使得在电化学装置的循环100次时就提升放电截止电压(本实施例第一提升量的值为0.2V)，进而不利于充分利用电化学装置的能量密度。如果第一阈值设置得较大(如实施例中设置值为10％)，会使得在电化学装置的循环600次时才提升放电截止电压(通常地，锂离子电池的容量衰减至80％的循环数要求达到800-1000次。循环600次时才开始提升放电截止电压的话，循环性能改善效果相对受限)，从而电化学装置的循环寿命提升相对受限，如表4所示。
表4：
Figure BDA0003851899600000141
实施例6-11：
根据对比例1的步骤，将部分人造石墨替换为硅基材料SiC，设计Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例分别为25％时，第一电压为3.0V，第二电压为4.5V，设置第一阈值a为5％，第一提升量的值为0.2V，通过实施例4可知，在300次循环后达到第一阈值，从而提升放电截止电压到3.2V。进一步循环中，进行第二阈值的设置，第二阈值满足：10％＜第二阈值≤20％。其中，实施例6未设置第二阈值，在内阻变化率大于第一阈值5％时，放电截止电压提升0.2V，直到放电截止电压达到4.4V时执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。在实施例7-11中，当放电截止电压达到4.2V时，停止抬升放电电压。在电化学装置的内部变化率在第一阈值和第二阈值之间时，通过以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，即采用满充浅放的方式，可以提升电化学装置的循环寿命。如果第二阈值设置得太小，会使得在电化学装置的循环状态较好的时候就要执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。如果第二阈值设置得太大，会使得提升电化学装置的循环寿命和改善电化学装置的安全性能的作用相对受限。在实施例中，第二阈值可以为11％、13％、15％、17％、20％，结果如表5所示。
表5：
Figure BDA0003851899600000151
另外，本申请实施例还提供了一种充电装置，该充电装置包括处理器和计算机可读存储介质。计算机可读存储介质存储有能够被处理器执行的计算机可执行指令，处理器执行计算机可执行指令时，实现上述任一实施方案所述的控制方法步骤。在一些实施例中，处理器和计算机可读存储介质既可以安装在同一载体(例如，电路板)上，也可以分布在不同的载体上，例如，处理器可以通过各种通信方式(有线或无线)访问远程的计算机可读存储介质中的计算机可执行指令。计算机可读存储介质和处理器可以设置在电化学装置、与电化学装置连接的电子装置、与电化学装置连接的充电装置中的其中一个或者多个上。在一些实施例中，计算机可读存储介质和处理器可以设置在同一个装置(例如，电化学装置、或电子装置或充电装置)上。在一些实施例中，计算机可读存储介质和处理器可以分别设置在两个不同的装置上。例如，计算机可读存储介质可以设置在电化学装置上，处理器可以设置在充电装置上。
本申请实施例还提供了一种电化学装置，该电化学装置包括处理器和计算机可读存储介质。电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压。计算机可读存储介质存储有能够被处理器执行的计算机可执行指令，处理器执行计算机可执行指令时，实现上述任一实施方案所述的控制方法步骤。
在一些实施例中，处理器用于：当电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，控制电化学装置以第一电压和第二电压进行充放电；当电化学装置的内阻变化率大于或等于第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压，其中，第二阈值大于第一阈值；当电化学装置的内阻变化率大于第二阈值时，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作。
在一些实施例中，电化学装置包括负极极片，负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括硅基材料。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料、硅碳材料或硅氧碳材料中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的Si元素的质量占负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
在一些实施例中，第一电压为2.5V至3.5V，第二电压为4.2V至4.6V。在一些实施例中，第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。在一些实施例中，第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。在一些实施例中，第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。在一些实施例中，执行与电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的d)至e)中的至少一个：d)停止电化学装置的充放电操作；e)发送停止电化学装置的充放电操作的提示信息。
通过采用本申请的电化学装置，在内阻变化率较小的前期阶段，能够充分利用电化学装置的高能量密度特性。此外，在循环过程中，能够根据电化学装置的内阻变化率状态，确定是否要以第一提升量提升电化学装置的放电截止电压或执行与电化学装置的充放电状态有关的操作，进而在保持电化学装置的高能量密度的同时，提升电化学装置的循环寿命。
本申请实施例还提供了一种充电装置，如图2所示，该充电装置500包括处理器501和机器可读存储介质502，该充电装置500还可以包括检测电路模块503、充放电电路504、接口505、电源接口506、整流电路507。其中，检测电路模块503用于检测锂离子电池的内阻变化率，并将检测结果发送至处理器501；充放电电路504用于接收处理器501发出的指令，对锂离子电池605进行充电或放电操作；接口505用于与锂离子电池605电连接；电源接口506用于与外部电源连接；整流电路507用于对输入电流进行整流；机器可读存储介质502存储有能够被处理器执行的机器可执行指令，处理器501执行机器可执行指令时，实现上述任一实施方案所述的方法步骤。
本申请实施例还提供了一种系统，如图3所示，该系统600包括第二处理器601和第二机器可读存储介质602，该系统600还可以包括检测电路模块603、充放电电路604、锂离子电池605以及第二接口606。其中，检测电路模块603用于检测锂离子电池605的内阻变化率，并将检测结果发送至第二处理器601；充放电电路604用于接收第二处理器601发出的指令，从而对锂离子电池605进行充电或放电操作；第二接口606用于与外部充电器700的接口连接；外部充电器700用于提供电力；第二机器可读存储介质602存储有能够被处理器执行的机器可执行指令，第二处理器601执行机器可执行指令时，实现上述任一实施方案所述的方法步骤。外部充电器700可以包括第一处理器701、第一机器可读存储介质702、第一接口703及相应的整流电路，该外部充电器可以是市售充电器，本申请实施例对其结构不做具体限定。本申请实施例还提供了一种计算机可读存储介质，计算机可读存储介质内存储有计算机程序，计算机程序被处理器执行时，实现上述任一实施方案所述的控制方法步骤。计算机可读存储介质可以包括随机存取存储器(Random Access Memory，简称RAM)，也可以包括非易失性存储器(non-volatile memory)，例如至少一个磁盘存储器。可选的，存储器还可以是至少一个位于远离前述处理器的存储装置。上述的处理器可以是通用处理器，包括中央处理器(Central Processing Unit，简称CPU)、网络处理器(Network Processor，简称NP)等；还可以是数字信号处理器(Digital Signal Processing，简称DSP)、专用集成电路(Application Specific Integrated Circuit，简称ASIC)、现场可编程门阵列(Field-Programmable Gate Array，简称FPGA)或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件。应该理解，上述的处理器可以包括在电化学装置内、充电装置内或含有电化学装置的电子装置(例如，移动电话等)内。
本申请的实施例还提供了包括上述电化学装置的电子装置。本申请实施例的电子装置没有特别限定，其可以是用于现有技术中已知的任何电子装置。在一些实施例中，电子装置可以包括，但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、无人机、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。示例性地，该电子装置可以是移动电话、平板电脑等内置锂离子电池、具有数据处理能力的装置。
对于充电装置/电化学装置/计算机可读存储介质/电子装置实施例而言，由于其基本相似于方法实施例，所以描述的比较简单，相关之处参见方法实施例的部分说明即可。
以上描述仅为本申请的较佳实施例以及对所运用技术原理的说明。本领域技术人员应当理解，本申请中所涉及的公开范围，并不限于上述技术特征的特定组合而成的技术方案，同时也应涵盖由上述技术特征或其等同特征进行任意组合而形成的其它技术方案。例如上述特征与本申请中公开的具有类似功能的技术特征进行互相替换而形成的技术方案。
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.一种电化学装置的控制方法，所述控制方法包括：
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值，提升所述电化学装置的放电截止电压或执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
2.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述响应于所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值，提升所述电化学装置的放电截止电压或执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作步骤包括：
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值并且小于或等于第二阈值，提升所述电化学装置的放电截止电压，其中，所述第二阈值大于所述第一阈值；
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于所述第二阈值，执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
3.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，还包括：响应于所述电化学装置的放电截止电压大于或等于电压阈值，执行所述与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
4.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述电化学装置包括负极极片，所述负极极片包括负极活性材料层，所述负极活性材料层包括硅基材料。
5.根据权利要求4所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
6.根据权利要求5所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为5％至50％。
7.根据权利要求6所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为5％至20％。
8.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。
9.根据权利要求2所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。
10.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述提升所述电化学装置的放电截止电压包括：将所述电化学装置的放电截止电压提升0.03V至0.6V。
11.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤a)至b)中的至少一个：
a)停止所述电化学装置的充放电操作；
b)发送停止所述电化学装置的充放电操作的提示信息。
12.一种计算机可读存储介质，其中，所述计算机可读存储介质内存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现权利要求1至11中任一项所述的控制方法。
13.一种充电装置，包括处理器和计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有能够被所述处理器执行的计算机可执行指令，所述处理器执行所述计算机可执行指令时，实现权利要求1至11中任一项所述的控制方法。
14.一种电化学装置，其中，包括处理器和计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有能够被所述处理器执行的计算机可执行指令，所述处理器执行所述计算机可执行指令时，实现控制方法，所述控制方法包括：
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值，提升所述电化学装置的放电截止电压或执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
15.根据权利要求14所述的电化学装置，其中，所述响应于所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，提升所述电化学装置的放电截止电压或执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作步骤包括：
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值并且小于或等于第二阈值，提升所述电化学装置的放电截止电压，其中，所述第二阈值大于所述第一阈值；
响应于所述电化学装置的内阻变化率大于所述第二阈值，执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
16.根据权利要求14所述的电化学装置的控制方法，还包括：响应于所述电化学装置的放电截止电压大于或等于电压阈值，执行所述与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
17.根据权利要求14所述的电化学装置，其中，所述电化学装置包括负极极片，所述负极极片包括负极活性材料层，所述负极活性材料层包括硅基材料。
18.根据权利要求17所述的电化学装置，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
19.根据权利要求18所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为5％至50％。
20.根据权利要求19所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为5％至20％。
21.根据权利要求15所述的电化学装置，其中，所述第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％，和/或所述第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。
22.根据权利要求14所述的电化学装置，其中，所述提升所述电化学装置的放电截止电压包括：将所述电化学装置的放电截止电压提升0.03V至0.6V。
23.根据权利要求14所述的电化学装置，其中，所述执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤a)至b)中的至少一个：
a)停止所述电化学装置的充放电操作；
b)发送停止所述电化学装置的充放电操作的提示信息。
24.一种电子装置，包括根据权利要求14至23中任一项所述的电化学装置。

Claims (20)

1.一种电化学装置的控制方法，所述电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压，所述控制方法包括步骤a)和b)：
a)当所述电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以所述第一电压和所述第二电压进行充放电；
b)当所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，以第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压。
2.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，当所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，以所述第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压包括：
c)当所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以所述第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压，其中，所述第二阈值大于所述第一阈值；
d)当所述电化学装置的内阻变化率大于所述第二阈值和/或当所述电化学装置的放电截止电压被提升至第一电压阈值时，执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
3.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述电化学装置包括负极极片，所述负极极片包括负极活性材料层，所述负极活性材料层包括硅基材料。
4.根据权利要求3所述的电化学装置的控制方法，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
5.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第一电压的取值范围为2.5V至3.5V，所述第二电压的取值范围为4.2V至4.6V。
6.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％。
7.根据权利要求2所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。
8.根据权利要求1所述的电化学装置的控制方法，其中，所述第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。
9.根据权利要求2所述的电化学装置的控制方法，其中，所述执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的e)至f)中的至少一个：
e)停止所述电化学装置的充放电操作；
f)发送停止所述电化学装置的充放电操作的提示信息。
10.一种计算机可读存储介质，其中，所述计算机可读存储介质内存储有计算机程序，所述计算机程序被处理器执行时实现权利要求1至9中任一项所述的控制方法。
11.一种充电装置，包括处理器和计算机可读存储介质，所述计算机可读存储介质存储有能够被所述处理器执行的计算机可执行指令，所述处理器执行所述计算机可执行指令时，实现权利要求1至9中任一项所述的控制方法。
12.一种电化学装置，其中，包括处理器和计算机可读存储介质，所述电化学装置的初始放电截止电压为第一电压，初始充电截止电压为第二电压，所述计算机可读存储介质存储有能够被所述处理器执行的计算机可执行指令，所述处理器执行所述计算机可执行指令时，实现控制方法，所述控制方法包括步骤a)和b)：
a)当所述电化学装置的内阻变化率小于第一阈值时，以所述第一电压和所述第二电压进行充放电；
b)当所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，以第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压。
13.根据权利要求12所述的电化学装置，其中，当所述电化学装置的内阻变化率大于等于所述第一阈值时，以所述第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压包括：
c)当所述电化学装置的内阻变化率大于或等于所述第一阈值并且小于或等于第二阈值时，以所述第一提升量提升所述电化学装置的放电截止电压，其中，所述第二阈值大于所述第一阈值；
d)当所述电化学装置的内阻变化率大于所述第二阈值和/或当所述电化学装置的放电截止电压被提升至第一电压阈值时，执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作。
14.根据权利要求12所述的电化学装置，其中，所述电化学装置包括负极极片，所述负极极片包括负极活性材料层，所述负极活性材料层包括硅基材料。
15.根据权利要求14所述的电化学装置，其中，所述负极活性材料层中的Si元素的质量占所述负极活性材料层的质量的比例为1％至90％。
16.根据权利要求12所述的电化学装置，其中，所述第一电压的取值范围为2.5V至3.5V，所述第二电压的取值范围为4.2V至4.6V。
17.根据权利要求13所述的电化学装置，其中，所述第一阈值满足：1％≤第一阈值≤10％，所述第二阈值满足10％＜第二阈值≤20％。
18.根据权利要求12所述的电化学装置，其中，所述第一提升量的取值范围为0.03V至0.6V。
19.根据权利要求13所述的电化学装置，其中，所述执行与所述电化学装置的充放电状态有关的操作包括步骤的e)至f)中的至少一个：
e)停止所述电化学装置的充放电操作；
f)发送停止所述电化学装置的充放电操作的提示信息。
20.一种电子装置，包括根据权利要求12至19中任一项所述的电化学装置。
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