CN114497498B - 电化学装置和电子装置 - Google Patents
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Abstract
本申请的实施例提供了电化学装置和电子装置。电化学装置包括正极极片和负极极片。正极极片包括正极活性材料层，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的单位面积的容量为A。负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料，负极活性材料包括硅基材料和碳材料。负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的单位面积的容量为B，B/A为0.96至1.06。负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的容量衰减速率为C，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的容量衰减速率为D，C/D为1.1至1.5。本申请的电化学装置的循环性能可以得到明显改善。
Description
技术领域
本申请涉及电化学储能领域，具体地涉及电化学装置和电子装置。
背景技术
伴随电化学储能技术的发展，对电化学装置(例如，锂离子电池)的能量密度和循环性能提出了越来越高的要求。虽然目前的电化学装置已经能够得到相对较好的循环性能，但是期望这方面的进一步改进。
发明内容
本申请提供了一种电化学装置，电化学装置包括正极极片和负极极片。正极极片包括正极活性材料层，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的单位面积的容量为A。负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料，负极活性材料包括硅基材料和碳材料。负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的单位面积的容量为B，B/A为0.96至1.06。负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的容量衰减速率为C，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的容量衰减速率为D，C/D为1.1至1.5。
在一些实施例中，正极活性材料层包括正极活性材料，正极活性材料包括钴酸锂。在一些实施例中，负极活性材料中的硅基材料的质量含量为3％至25％。在一些实施例中，碳材料包括石墨。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料或硅碳材料中的至少一种。在一些实施例中，电化学装置的最大充电电压为4.5V至4.6V。在一些实施例中，电化学装置还包括隔离膜，隔离膜设置在正极极片和负极极片之间。在一些实施例中，正极活性材料层还包括粘结剂和导电剂。在一些实施例中，负极活性材料层还包括粘结剂和导电剂。
本申请的实施例还提供了一种电子装置，包括上述的电化学装置。
本申请通过使得正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的单位面积的容量A与负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的单位面积的容量B的比率B/A为0.96至1.06，并且使得负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的容量衰减速率C与正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的容量衰减速率D的比率C/D为1.1至1.5，可以明显改善电化学装置的循环性能。
具体实施方式
下面的实施例可以使本领域技术人员更全面地理解本申请，但不以任何方式限制本申请。
电化学装置(例如，锂离子电池)的能量密度的进一步提升的意义重大，提升正极极片和负极极片的容量是提升能量密度的最直接有效的途径。通过提升正极极片的正极活性材料(例如，钴酸锂)的充电电压，使正极活性材料的脱锂量增加从而提升容量。另外，通过引入高容量的硅基材料负极可显著提升负极极片的容量。然而，正极活性材料的充电电压的提升会导致正极活性材料的不可逆相变，晶格释氧，钴溶出，电解液高压分解等一系列问题，导致循环过程(尤其是高温循环)中的容量快速衰减。目前，针对正极活性材料的改性主要集中在材料的改性上，比如高压钴酸锂通常通过金属元素掺杂、表面包覆等策略来提升钴酸锂在高电压下的稳定性，然而这些策略难以完全解决高电压下(尤其是当电压超过4.5V以上时)带来的上述问题。
本申请的一些实施例提供了一种电化学装置，电化学装置包括正极极片和负极极片。在一些实施例中，正极极片包括正极活性材料层，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的单位面积的容量为A。在一些实施例中，负极极片包括负极活性材料层，负极活性材料层包括负极活性材料。在一些实施例中，负极活性材料包括硅基材料和碳材料。在一些实施例中，负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的单位面积的容量为B。在一些实施例中，B/A为0.96至1.06。单位面积的容量可以由单位面积的活性材料的重量乘以相应活性材料的克容量计算得到。如果比率B/A太大，则影响电化学装置的能量密度；如果比率B/A太小，则容易出现负极极片表面析出锂枝晶，导致活性锂损失，容量快速衰减，且存在潜在安全风险等问题。
在一些实施例中，负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的容量衰减速率为C，正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的容量衰减速率为D。在一些实施例中，C/D为1.1至1.5。容量衰减速率是指负极极片或正极极片每100圈循环衰减的比例，在45℃情况下基于负极极片或正极极片与金属锂片组装扣式电池，然后进行恒流充放电循环测试得到。应该理解，该测试方法仅是示例性的，还可以采用其他合适的测试方法。如果比率C/D太小，则不利于循环初期的正极电位的降低；如果比率C/D太大，则会由于负极活性材料层的容量衰减速率太大而影响电化学装置的整体循环性能。
一方面，通过使B/A足够低，可以降低初始正极电位；另一方面，通过使负极活性材料层的初始衰减速率大于正极活性材料层的初始衰减速率，在循环过程中B/A逐渐减小，正极电位逐渐降低，这样有利于正极极片的稳定。另外，利用硅基材料0.8V以上还可提供容量的特点，由于负极活性材料层的衰减速率大于正极活性材料层的衰减速率，在循环过程中硅基材料在0.8V以上的容量得以逐渐释放，这样，在循环后期，硅基材料提供额外的锂离子和储锂空位，一方面缓解负极活性材料层的容量衰减速率，另一方面避免负极储锂空位不足导致的析锂。因此，本申请提供的电化学装置在循环初期，硅基材料的容量快速衰减，有利于降低正极电位，起到稳定正极的作用；在循环后期，硅基材料的容量衰减结束，负极极片也趋于稳定，使得正极极片和负极极片均较为稳定，进而可以提升电化学装置的整体循环性能。例如，在80％循环容量保持率的情况下，采用本申请的技术方案，可以将电化学装置的循环圈数从500圈提升到800圈。
在一些实施例中，正极活性材料层包括正极活性材料，正极活性材料包括钴酸锂。在一些实施例中，碳材料包括石墨。在一些实施例中，硅基材料包括硅、硅氧材料或硅碳材料中的至少一种。硅基材料具有较高的克容量，有利于提升电化学装置的能量密度。
在一些实施例中，负极活性材料中的硅基材料的质量含量为3％至25％。如果负极活性材料中的硅基材料的质量含量太小，则在循环初期，由于硅基材料的容量衰减而降低正极电位的作用相对较小。如果负极活性材料中的硅基材料的质量含量太大，则达到负极的容量衰减较为稳定的状态所需的时间较长，会减弱对电化学装置的循环性能的提升作用。
在一些实施例中，电化学装置的最大充电电压为4.5V至4.6V。在这个电压区间，正极活性材料的容量能够得到提升，并且此时的正极活性材料的结构也相对稳定，如果太高则容易引起正极活性材料的不可逆相变。
在一些实施例中，正极极片还包括正极集流体。在一些实施例中，正极集流体可以采用铝箔，当然，也可以采用本领域常用的其他正极集流体。在一些实施例中，正极活性材料层可以设置在正极集流体的一侧或两侧的表面。在一些实施例中，正极集流体的厚度可以为1μm至50μm。在一些实施例中，正极活性材料层可以仅涂覆在正极集流体的部分区域上。
在一些实施例中，正极活性材料层还可以包括导电剂和粘结剂。在一些实施例中，正极极片的导电剂可以包括导电炭黑、片层石墨、石墨烯或碳纳米管中的至少一种。在一些实施例中，正极极片中的粘结剂可以包括聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯中的至少一种。在一些实施例中，正极活性材料层中的正极活性材料、导电剂和粘结剂的质量比为(80-99)：(0.1-10)：(0.1-10)，但是这仅是示例，可以采用任何其他合适的质量比。
在一些实施例中，负极极片还可以包括负极集流体。在一些实施例中，负极活性材料层可以位于负极集流体的一侧或两侧上。在一些实施例中，负极活性材料层还可以包括导电剂和粘结剂。在一些实施例中，负极活性材料层中的导电剂可以包括导电炭黑、科琴黑、片层石墨、石墨烯、碳纳米管或碳纤维中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的粘结剂可以包括羧甲基纤维素(CMC)、聚丙烯酸、聚乙烯基吡咯烷酮、聚苯胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚硅氧烷、丁苯橡胶、环氧树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂或聚芴中的至少一种。在一些实施例中，负极活性材料层中的负极活性材料、导电剂和粘结剂的质量比可以为(78至98.5)：(0.1至10)：(0.1至10)。应该理解，以上所述仅是示例，可以采用任何其他合适的材料和质量比。在一些实施例中，负极集流体可以采用铜箔、镍箔或碳基集流体中的至少一种。
在一些实施例中，电化学装置还可以包括隔离膜，隔离膜设置在正极极片和负极极片之间。在一些实施例中，隔离膜包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺或芳纶中的至少一种。例如，聚乙烯包括选自高密度聚乙烯、低密度聚乙烯或超高分子量聚乙烯中的至少一种。尤其是聚乙烯和聚丙烯，它们对防止短路具有良好的作用，并可以通过关断效应改善电池的稳定性。在一些实施例中，隔离膜的厚度在约3μm至20μm的范围内。
在一些实施例中，隔离膜的表面还可以包括多孔层，多孔层设置在隔离膜的至少一个表面上，多孔层包括无机颗粒和粘结剂，无机颗粒选自氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)、氧化镁(MgO)、氧化钛(TiO2)、二氧化铪(HfO2)、氧化锡(SnO2)、二氧化铈(CeO2)、氧化镍(NiO)、氧化锌(ZnO)、氧化钙(CaO)、氧化锆(ZrO2)、氧化钇(Y2O3)、碳化硅(SiC)、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种。在一些实施例中，隔离膜的孔具有在约0.01μm至1μm的范围的直径。多孔层的粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素钠、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯中的至少一种。隔离膜表面的多孔层可以提升隔离膜的耐热性能、抗氧化性能和电解质浸润性能，增强隔离膜与极片之间的粘结性。
在一些实施例中，电化学装置包括锂离子电池，但是本申请不限于此。在一些实施例中，电化学装置还包括电解液，电解液包括氟醚、氟代碳酸乙烯酯或醚腈中至少一种。在一些实施例中，电解液还包括锂盐，锂盐包括双(氟磺酰基)酰亚胺锂和六氟磷酸锂，锂盐的浓度为1mol/L至2mol/L，且双(氟磺酰基)酰亚胺锂和六氟磷酸锂的质量比为0.06至5。在一些实施例中，电解液还可以包括非水溶剂。非水溶剂可为碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物、其它有机溶剂或它们的组合。
碳酸酯化合物可为链状碳酸酯化合物、环状碳酸酯化合物、氟代碳酸酯化合物或其组合。
链状碳酸酯化合物的实例为碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)及其组合。所述环状碳酸酯化合物的实例为碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)或者其组合。所述氟代碳酸酯化合物的实例为碳酸氟代亚乙酯(FEC)、碳酸1,2-二氟亚乙酯、碳酸1,1-二氟亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟亚乙酯、碳酸1,1,2,2-四氟亚乙酯、碳酸1-氟-2-甲基亚乙酯、碳酸1-氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,2-二氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟-2-甲基亚乙酯、碳酸三氟甲基亚乙酯或者其组合。
羧酸酯化合物的实例为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯、己内酯、甲酸甲酯或者其组合。
醚化合物的实例为二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃或者其组合。
其它有机溶剂的实例为二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯、和磷酸酯或者其组合。
本申请的实施例还提供了包括上述电化学装置的电子装置。本申请实施例的电子装置没有特别限定，其可以是用于现有技术中已知的任何电子装置。在一些实施例中，电子装置可以包括，但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、无人机、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
下面列举了一些具体实施例和对比例以更好地对本申请进行说明，其中，采用锂离子电池作为示例。
对比例1
负极极片的制备：集流体采用铜箔，负极活性材料采用人造石墨，粘结剂采用丁苯橡胶和羧甲基纤维素。将负极活性材料、丁苯橡胶和羧甲基纤维素钠按质量百分含量比96：1.3：2.7混合后分散于去离子水中形成浆料，搅拌均匀后涂布于铜箔上，干燥，形成负极活性材料层，冷压、分条后得到负极极片。
正极极片制备：将正极活性材料钴酸锂、导电炭黑、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按质量百分含量比94.8：2.8：2.4在N-甲基吡咯烷酮溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上，得到正极活性材料层。再经烘干、冷压，得到正极极片。
隔离膜的制备：将聚丙烯酸酯搅拌形成均匀浆料，将浆料涂布到多孔基材(聚乙烯)的两侧表面上，烘干后形成隔离膜。
电解液的制备：在含水量小于10ppm的环境下，将六氟磷酸锂与非水有机溶剂(碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸亚丙酯(PC)：丙酸丙酯(PP)：碳酸亚乙烯酯(VC)＝20：30：20：28：2，质量百分含量比)按质量百分含量比8：92配制以形成锂盐浓度为1mol/L的电解液。
锂离子电池的制备：将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序依次叠好，使隔离膜处于正极极片和负极极片中间起到隔离的作用，并卷绕得到电极组件。将电极组件置于外包装铝塑膜中，在80℃下脱去水分后，注入上述电解液并封装，经过化成、脱气、整形等工艺流程得到锂离子电池。
实施例1至4的制备步骤同对比例1，不同之处在于负极活性材料采用硅和石墨，其中实施例1的负极活性材料由质量含量为12％的硅和88％的石墨组成；实施例2的负极活性材料由质量含量为4％的硅和96％的石墨组成；实施例3的负极活性材料由质量含量为25％的硅和75％的石墨组成；实施例4的负极活性材料由质量含量为15％的硅和85％的石墨组成。其中对比例1、实施例1和实施例2的锂离子电池的满充电压为4.5V，实施例3和实施例4的锂离子电池的满充电压为4.55V。
另外，在本申请中，采用如下方法测量相应的参数。
1.负极活性材料层的容量衰减速率测试：
步骤一：负极极片制备
将负极极片冲成所需的特定大小的圆片；
步骤二：扣式电池组装
在氩气手套箱中，将步骤一制备的负极极片，隔离膜，金属锂片叠成“三明治”结构，隔离膜位于中间，置于扣式电池钢壳中，滴入电解液，封装，组装成扣式电池；
步骤三：循环测试
将步骤二组装的扣式电池，置于多通道电池测试系统上测试，采用恒流充放电流程(具体如下)在45℃环境下循环测试100圈；
恒流充放电流程：(本流程只作为示例，采用本领域常用的其它类似流程亦可)
1)静置5min；
2)0.5C恒流充电至0.8V；
3)静置5min；
4)0.2C恒流放电至0.005V；
5)循环步骤1)至4)100次；
步骤四：容量衰减速率计算
提取第100圈容量和第2圈容量，采用如下公式计算即得到容量衰减速率数值：
容量衰减速率＝(第2圈容量-第100圈容量)/第2圈容量。
2.正极活性材料层的容量衰减速率测试：
步骤一：正极极片制备
将正极极片冲成所需的特定大小的圆片；
步骤二：扣式电池组装
在氩气手套箱中，将步骤一制备的正极极片，隔离膜，金属锂片叠成“三明治”结构，隔离膜位于中间，置于扣式电池钢壳中，滴入电解液，封装，组装成扣式电池；
步骤三：循环测试
将步骤二组装的扣式电池，置于多通道电池测试系统上测试，采用恒流充放电流程(具体如下)在45℃环境下循环测试100圈；
恒流充放电流程：(本流程只作为示例，采用本领域常用的其它类似流程亦可)
1)静置5min；
2)0.5C恒流充电至满充电位(4.5V-4.6V，根据实际情况确定)；
3)静置5min；
4)0.2C恒流放电至3.0V；
5)循环步骤1)至4)100次；
步骤四：容量衰减速率计算
提取第100圈容量和第2圈容量，采用如下公式计算即得到容量衰减速率数值：
容量衰减速率＝(第2圈容量-第100圈容量)/第2圈容量。
3.循环性能测试(80％容量保持率下的循环圈数)：
采用多通道电池测试系统，采用如下充放电流程(本流程只作为示例，采用本领域常用的其它类似流程亦可)在45℃环境测试得到：
1)静置30min；
2)1.5C恒流充电至4.25V,恒压充电至1C；
3)1C恒流充电至4.35V,恒压充电至0.7C；
4)0.7C恒流充电至4.5V,恒压充电至0.05C；
5)静置5min；
6)0.7C恒流放电至3V；
7)静置5min；
8)循环第2步到第7步，直到循环容量保持率为80％或循环1000次；
循环中第51-1000次每50次的第1次按如下流程：
1)静置5min；
2)0.7C恒流充电至4.5V,恒压充电至0.05C；
3)静置5min；
4)0.2C恒流放电至3V；
5)静置5min。
表1示出了实施例1至4和对比例1的各项参数和评估结果。
表1
对比例1通过钴酸锂搭配石墨，在45℃循环下，钴酸锂衰减速率会明显快于石墨，随着循环的进行，正极电位会逐渐升高，从而进一步恶化正极活性材料层的容量衰减，会导致在循环约200圈后衰减速率出现明显加速的现象；而基于实施例1得到的锂离子电池，由于B/A设定为1.00，因此初始正极电位更低，另外搭配12％硅基材料的负极活性材料层的循环衰减速率是钴酸锂正极活性材料层的1.3倍，因此在锂离子电池的循环过程中，正极电位会进一步降低，从而保证正极极片的稳定。锂离子电池在前200圈由于包含硅基材料的负极活性材料层的容量衰减速率快，导致锂离子电池的衰减速率也会比对比例1更快，但200圈后，由于正极极片和负极极片均更稳定，导致循环衰减速率显著减缓，最终在80％的容量保持率下，实施例1可循环800圈，而对比例1只能循环500圈。
实施例2通过搭配4％的硅基材料，使负极活性材料层的容量衰减速率是钴酸锂正极活性材料层的1.1倍，可保证循环过程中正极电位不升高，因此基于实施例2得到的锂离子电池循环过程未出现容量衰减速率明显加速的现象，从而锂离子电池的循环性能得到明显提升。同样地，实施例3和实施例4得到的锂离子电池的循环性能也得到较为明显的提升。
以上描述仅为本申请的较佳实施例以及对所运用技术原理的说明。本领域技术人员应当理解，本申请中所涉及的公开范围，并不限于上述技术特征的特定组合而成的技术方案，同时也应涵盖由上述技术特征或其等同特征进行任意组合而形成的其它技术方案。例如上述特征与本申请中公开的具有类似功能的技术特征进行互相替换而形成的技术方案。
Claims (9)
1.一种电化学装置，其包括：
正极极片，所述正极极片包括正极活性材料层，所述正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的单位面积的容量为A；
负极极片，所述负极极片包括负极活性材料层，所述负极活性材料层包括负极活性材料，所述负极活性材料包括硅基材料和碳材料，所述负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的单位面积的容量为B，B/A为0.96至1.06；
其中，所述负极活性材料层在0.005V至0.8V的电位区间的容量衰减速率为C，所述正极活性材料层在3.0V至4.6V的电位区间的容量衰减速率为D，C/D为1.1至1.5；
所述负极活性材料中的所述硅基材料的质量含量为3％至25％。
2.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述正极活性材料层包括正极活性材料，所述正极活性材料包括钴酸锂。
3.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述碳材料包括石墨。
4.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述硅基材料包括硅、硅氧材料或硅碳材料中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述电化学装置的最大充电电压为4.5V至4.6V。
6.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述电化学装置还包括隔离膜，所述隔离膜设置在所述正极极片和所述负极极片之间。
7.根据权利要求2所述的电化学装置，其中，所述正极活性材料层还包括粘结剂和导电剂。
8.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述负极活性材料层还包括粘结剂和导电剂。
9.一种电子装置，包括根据权利要求1至8中任一项所述的电化学装置。
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