CN115275407B - 一种镍锌电池的充电方法 - Google Patents

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Abstract

本申请提供了一种镍锌电池的充电方法，所述镍锌电池的正极活性物质包括氢氧化亚镍；负极活性物质包括氧化锌；所述充电方法为阶段充放电，包括三个阶段；第一阶段为：第一恒流充电和第一恒流放电；第二阶段为：第二恒流充电和第二恒流放电；第二恒流充电的充电倍率不高于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率不高于第一恒流放电的放电倍率；第三阶段为：第三恒流恒压充电；第三恒流恒压充电的充电倍率不高于第二恒流充电的充电倍率。本申请通过阶段性的充放电程序，可以快速提升电池容量，破坏正负极表面的钝化膜，促进活性物质的转化，降低电池的内阻极化。

Description

一种镍锌电池的充电方法
技术领域
本申请涉及镍锌电池技术领域，具体涉及一种镍锌电池的充电方法。
背景技术
相比于铅酸电池，镍锌电池具有更高的能量密度，更优异的倍率性能以及更绿色环保等优点而备受关注。但仍存在循环寿命较低、循环稳定性差等缺点而制约其进一步应用，主要原因在于其在循环过程中，正负极与电解液界面处羟基的持续消耗，导致电池内部浓差极化较为严重，造成电池充电不完全，活性物质发挥不充分；另外，目前针对镍锌电池的充电方法多为常规的恒流+恒压相结合方式，该种充电方式易导致电池内部浓差极化严重，使得固液界面环境的迅速改变，导致正负极表面易被氧化锌、氢氧化锌等钝化物覆盖，进一步增加电池内阻；且随着充放电次数的增加，电池内阻逐渐增大，使得恒流充电时间逐渐变短，恒压时间逐渐增长，长时间恒压充电导致电解液被分解析氢析氧加剧；最终，电池容量持续衰减，电解液逐渐干涸，导致电池失效；
因此，有必要开发出一种简单高效的充电方法，有效降低电池内部浓差极化，减少循环过程中正负极表面钝化膜的产生，实现镍锌电池活性物质高效利用，实现镍锌电池长循环表现。
发明内容
针对上述存在的问题，本申请提出了一种镍锌电池的充电方法；其通过阶段性的充放电，可以快速提升电池容量，破坏正负极表面的钝化膜，促进活性物质的转化，降低电池极化内阻，克服背景技术中提到的不足和缺陷。
为实现上述目的，本申请采用了以下技术方案：
本申请的发明点是提供一种镍锌电池的充电方法，所述镍锌电池的正极活性物质包括氢氧化亚镍；负极活性物质包括氧化锌；所述充电方法为阶段充放电，包括三个阶段；第一阶段为：第一恒流充电和第一恒流放电；第二阶段为：第二恒流充电和第二恒流放电；第二恒流充电的充电倍率不高于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率不高于第一恒流放电的放电倍率；第三阶段为：第三恒流恒压充电；第三恒流恒压充电的充电倍率不高于第二恒流充电的充电倍率。
可选地，第一恒流放电和第二恒流放电均为短时放电；所述短时放电的时间不高于60s。
可选地，第二恒流放电时间小于第一恒流放电时间；优选第一恒流放电时间比第二恒流放电时间长5s~10s；更优选，第一恒流放电的时间为10s~60s；第二恒流放电的时间为5s~60s。
可选地，第三恒流恒压充电包括第三恒流充电和第三恒压充电；当第三恒流充电至第三充电截止电压时，进行恒压充电；当第三恒压充电至电流截止倍率时，充电完成。
可选地，第三恒流充电的充电倍率为0.1C~0.3C；第三充电截止电压为1.90V~1.95V；优选第三充电截止电压为1.90V~1.91V；第三恒压充电的电流截止倍率为0.01C~0.05C。
可选地，第二恒流充电的充电倍率低于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率低于第一恒流放电的放电倍率。
可选地，第一恒流充电的充电倍率为1C~2C；第二恒流充电的充电倍率为0.3C~1C。
可选地，第一恒流放电的放电倍率为1C～5C；第二恒流放电的放电倍率为1C~3C。
可选地，当第一恒流充电至第一充电截止电压时，进行恒流放电；第一充电截止电压为1.90V~1.95V。
可选地，当第二恒流充电至第二充电截止电压时，进行恒流放电；第二充电截止电压为1.90V~1.95V，优选为1.90V~1.93V。
与现有技术相对比，本申请具有以下优点：
本申请通过多阶段的充放电的方法，有效破除正负极表面的钝化膜，使得原本被钝化膜覆盖的活性物质再次进行氧化还原反应，提高电池容量；另外，通过放电优选为短时放电，采用高放电倍率使得电池内部产生高强度电场，从而控制电解液内部尤其是固液界面处OH-的均匀分布，减少电池浓差极化程度；之后进行第二阶段的充放电循环，在第一阶段上进行更细致的活性物质转化和局部的OH-均匀分布，进一步提升电池的容量和减少电池内阻；第三阶段则是以更低的充电倍率进行充电，可促进正负极活性物质转化更加充分，确保电池容量。通过三步阶段式的充放电，可以减少正负极以及隔膜表面钝化物质生成，降低电池浓差极化程度，恢复电池原有的容量，并且提升相应的循环寿命。
附图说明
图1为本申请试验例1提供的电池的循环-放电容量/效率图；横坐标为循环圈数，单位为N；纵坐标为放电容量，单位为Ah；纵坐标为库伦效率，单位为%。
图2为本申请对比例1提供的电池的循环-放电容量/效率图；横坐标为循环圈数，单位为N；纵坐标为放电容量，单位为Ah；纵坐标为库伦效率，单位为%。
图3为本申请试验例2提供的DOD80%循环放电容量/放电终压图；横坐标为循环圈数，单位为N；纵坐标为放电终压，单位为V；纵坐标为放电容量，单位为Ah。
图4为本申请对比例2提供的DOD80%循环放电容量/放电终压图；横坐标为循环圈数，单位为N；纵坐标为放电终压，单位为V；纵坐标为放电容量，单位为Ah。
图5为本申请试验例3提供的DOD80%循环放电容量/放电终压图；横坐标为循环圈数，单位为N；纵坐标为放电终压，单位为V；纵坐标为放电容量，单位为Ah。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚明了，下面对本申请进行进一步详细说明。但是应该理解，此处所描述仅仅用以解释本申请，并不用于限制本申请的范围。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术术语和科学术语与属于本申请的技术领域的技术人员通常理解的含义相同，本文中在本申请的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在限制本申请。本文中所使用的试剂和仪器均商购可得，所涉及的表征手段均可参阅现有技术中的相关描述，本文中不再赘述。
为了进一步了解本申请，下面结合最佳实施例对本申请作进一步的详细说明。
实施例1
本实施例提供了一种镍锌电池的充电方法，所述镍锌电池的正极活性物质包括氢氧化亚镍；负极活性物质包括氧化锌；所述充电方法为阶段充放电，包括三个阶段；第一阶段为：第一恒流充电和第一恒流放电；第二阶段为：第二恒流充电和第二恒流放电；第二恒流充电的充电倍率不高于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率不高于第一恒流放电的放电倍率；第三阶段为：第三恒流恒压充电；第三恒流恒压充电的充电倍率不高于第二恒流充电的充电倍率。
第一阶段的第一恒流充电可以快速提升电池容量，促进正负极活性物质快速转化。第一恒流充电采用大电流进行充电，即充电倍率的数值较高，高于一般的充电倍率；优选第一恒流充电的充电倍率为1C~2C，例如可以为1C、1.1C、1.2C、1.3C、1.4C、1.5C、1.6C、1.7C、1.8C、1.9C或2C。所述的充电倍率可保证电池快速充电同时，确保电池正常工作；过高倍率充电易导致正极活性物质结构崩塌以及负极锌枝晶、锌形变等问题，不利于电池长寿命发挥。过低倍率充电则无法实现快速正负极活性物质相转变，对于被钝化膜覆盖的活性物质再次活化不明显，同时过低的充电倍率易造成充电时间延长，不利于实际充电需求。
通过上述的充电倍率充电，使得负极中活性物质氧化锌快速得电子被还原成密度更高的锌单质，同样，正极活性物质氢氧化亚镍快速失电子被氧化为密度更高的羟基氧化镍，进而使得正负极体积发生迅速改变，使得在循环过程中正负极表面的钝化膜破裂，原本被钝化膜覆盖的活性物质再次活化，从而能够提高电池容量。
当第一恒流充电至第一充电截止电压时，进行恒流放电。
第一恒流充电可使得活性物质体积迅速改变，进而正负极表面钝化膜发生破裂，那么被钝化膜覆盖的活性物质再次与电解液接触，能够实现氧化还原反应，贡献电池容量，使得之前电池损失的容量进一步得到释放，从而提升电池的整体容量。
第一充电截止电压为1.90V~1.95V，例如可以为1.90V、1.91V、1.92V、1.93V、1.94V或1.95V。所述充电截止电压可确保正极活性物质氢氧化亚镍被氧化为羟基氧化镍，同时，一定程度上缓解因电池极化导致的电压虚高，充电不彻底等问题。
第一恒流放电优选为短时放电，短时放电需通过较高的放电倍率来实现，其大倍率放电使得电池内部迅速建立高强度电场，有效缓解电池充电过程中造成的OH-的浓度分布不均，尤其是有效调节电极与电解液界面处OH-环境，进而减少因OH-浓度变化导致正负极表面氧化锌、氢氧化锌等钝化物的生成，降低电池内阻。
所述短时放电的时间不高于60s；第一恒流放电的时间优选为10s~60s，例如可以为10s、20s、30s、40s、50s或60s。第一恒流放电的放电倍率为1C～5C，例如可以为1C、2C、3C、4C或5C。
之后进入第二阶段，第二阶段为第二恒流充电和第二恒流放电；第二恒流充电的充电倍率不高于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率不高于第一恒流放电的放电倍率。
优选第二恒流充电的充电倍率低于第一恒流充电的充电倍率；优选第二恒流充电的充电倍率为0.3C~1C，例如可以为0.3C、0.4C、0.5C、0.6C、0.7C、0.8C、0.9C或1C。
通过降低的充电倍率对于镍锌电池进行充电，可以促进电池未充电充分的活性物质近一步转化，弥补第一恒流充电时较高的充电倍率遗留的部分活性物质未转化或者转化不彻底的问题。并且该较低充电倍率可以进行缓慢充电，降低正负极体积的变化程度，使得正负极活性物质转化更加均匀稳定；由于第一阶段是为了破除活性物质表面的钝化膜需要正负极体积迅速改变，在此之后的第二阶段可以使得正负极稍微缓慢进行，可以进一步破除遗留的小部分钝化膜，也可以避免多次正负极体积急剧变化引起的分布不均匀等问题。
当第二恒流充电至第二充电截止电压时，进行恒流放电。第二充电截止电压为1.90V~1.95V，例如可以为1.90V、1.91V、1.92V、1.93V、1.94V或1.95V，优选为1.90V~1.93V。
第二恒流放电的放电倍率低于第一恒流放电的放电倍率。
第二恒流放电也为短时放电，但是放电程度相对第一恒流放电进行降低；这是由于第二阶段不需要调节整体的电场，仅仅需要缓解充电过程中造成的正负极与电解液界面处的OH-浓度不均匀的问题，减少正极表面因OH-浓度降低导致的钝化物质的生成；同时其放电倍率降低，可有效降低对电池稳态的影响。
优选第二恒流放电的放电倍率为1C~3C，例如可以为1C、2C或3C。
由于第二恒流充电所需的强度不大，时间也进行缩短，第二恒流放电时间小于第一恒流放电时间即可；优选第一恒流放电时间比第二恒流放电时间长5s~10s；更优选，第二恒流放电的时间为5s~60s，例如可以为5s、10s、15s、20s、25s、30s、35s、40s、45s、50s、55s或60s。
第一阶段和第二阶段的恒流充电可以将正极活性物质氢氧化亚镍转变为具有导电性的羟基氧化镍、负极活性物质氧化锌或氢氧化锌转变为导电性良好的锌单质，以及短时放电对浓差极化的消除，使得电池整体的内阻极化较小。
并且第二阶段可以进一步有效缩短第三阶段的充电时间，因经第一阶段大倍率充电，电池极化导致未充电部分仍存在，第二阶段可以使得未充电的部分进行充电，从而进一步提高电池的容量，使得电池的活性物质全部活化，为后续的充电做好铺垫。若直接从第一阶段跳至第三阶段，则会导致充电时间较长，还会使得电池可能存在部分电量无法使用，造成电池容量未完全开发。
第三阶段为恒流恒压充电，不需要放电。
该第三阶段的充电倍率相比于第一阶段和第二阶段进一步降低，以较低的充电倍率进行充电。其低倍率恒流恒压充电可促进正负极活性物质转化更加充分，进一步确保电池的容量。
优选，第三恒流恒压充电包括第三恒流充电和第三恒压充电；当第三恒流充电至第三充电截止电压时，进行恒压充电；当第三恒压充电至电流截止倍率时，充电完成。第三恒流充电的充电倍率为0.1C~0.3C，例如可以为0.1C、0.2C或0.3C；第三充电截止电压为1.90V~1.95V，例如可以为1.90V、1.91V、1.92V、1.93V、1.94V或1.95V，优选为1.90V~1.91V。
恒流阶段，电压逐步上升，直至到达充电截止电压。但是此时电压有一部分是“极化电压”，如果此时停止充电，电量没有充满；为了把电池充满，就需要消除极化，恒压充电时，电流逐步减小，能消除电池的极化。
第三恒压充电的电流截止倍率为0.01C~0.05C，例如可以为0.01C、0.02C、0.03C、0.04C或0.05C。
实施例2
根据本申请的内容，对实施例1的充电方法进行了具体说明，具体描述如下所示。
试验例1
电池充电程序包括三个阶段；第一阶段：第一恒流充电倍率为1C，第一恒流充电截止电压为1.92V，当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第一恒流放电为2C，放电时间20s，静置时间30s; 第二阶段：第二恒流充电倍率为0.5C, 第二恒流充电截止电压为1.92V, 当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第二恒流放电为1C，放电时间10s，静置时间30s; 第三阶段：采用恒流恒压充电方式，恒流充电截止电压为1.91V, 充电倍率为0.2C, 恒流充电完成后伴随恒压充电，充电电压与恒流充电截止电压保持一致，恒压充电截止条件为电流倍率降至0.05C。
充电结束后对电池进行循环测试，其中，放电倍率为0.5C，放电截止电压为1.2V。电池循环性能测试结果如图1所示。
试验例2
电池充电程序与试验例1相同，只是充电结束后的循环测试方法与试验例1不同，本试验采用DOD80%方法对电池进行循环测试，其放电倍率为0.5C，放电截止条件为放电容量，放电容量设置为初始电池可逆容量的80%（如图2所示的1.5Ah的80%，即1.2Ah），当放电容量达到初始可逆容量的80%时，放电结束。电池循环性能测试结果如图2所示。
试验例3
将对比例2测试失效的电池采用试验例2方法重新进行充电（也和试验例1的充电方法相同），循环性能测试也和试验例2相同，其电池循环性能测试结果如图5所示。
试验例4
电池充电程序包括三个阶段；第一阶段：第一恒流充电倍率为2C，第一恒流充电截止电压为1.95V，当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第一恒流放电为5C，放电时间15s，静置时间30s; 第二阶段：第二恒流充电倍率为0.3C, 第二恒流充电截止电压为1.91V, 当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第二恒流放电为1C，放电时间5s，静置时间30s; 第三阶段：采用恒流恒压充电方式，恒流充电截止电压为1.91V, 充电倍率为0.1C, 恒流充电完成后伴随恒压充电，充电电压与恒流充电截止电压保持一致，恒压充电截止条件为电流倍率降至0.02C。
充电结束后对电池进行循环测试，其中，放电倍率为0.5C，放电截止电压为1.2V。电池循环100圈，其容量保持率为95.5%，平均库伦效率大于98%。
试验例5
电池充电程序包括三个阶段；第一阶段：第一恒流充电倍率为1.5C，第一恒流充电截止电压为1.93V，当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第一恒流放电为3C，放电时间 20s，静置时间30s; 第二阶段：第二恒流充电倍率为0.5C, 第二恒流充电截止电压为1.92V, 当充电至截止电压时，进行静置，静置时间30s；进行第二恒流放电为1C，放电时间10s，静置时间30s; 第三阶段：采用恒流恒压充电方式，恒流充电截止电压为1.90V,充电倍率为0.2C, 恒流充电完成后伴随恒压充电，充电电压与恒流充电截止电压保持一致，恒压充电截止条件为电流倍率降至0.03 C。
充电结束后对电池进行循环测试，其中，放电倍率为0.3C，放电截止电压为1.2V。电池循环100圈，其容量保持率为97.5%，平均库伦效率大于98%。
对比例1
与试验例1基本相同，区别在于无第一阶段和第二阶段，仅为第三阶段的充电方式；其中，第三充电阶段中的恒流充电倍率为0.5C，与试验例1不同，其他数值和方法与试验例1的第三阶段相同；电池循环性能测试方法与试验例1相同，电池循环性能测试结果如图2所示。
对比例2
与试验例2基本相同，区别在于无第一阶段和第二阶段，仅为第三阶段的充电方式；其中，第三充电阶段中的恒流充电倍率为0.5C，与试验例1不同，其他数值和方法与试验例1的第三阶段相同; 电池循环性能测试方法与试验例2相同，电池循环性能测试结果如图4所示。
从图1和图2中可得，采用本发明的充电方法，其电池循环测试过程中放电容量无明显衰减，放电库伦效率较高，循环100圈，容量保持率为97.4%；而采用常规充电方法，其前期放电容量衰减较为缓慢，且在循环50圈后，放电容量出现明显波动，并在循环65圈后出现明显的容量衰减，最终循环100圈，容量保持率为49.5%，远低于采用本发明充电方法的电池循环性能。
为进一步延长电池循环寿命，控制电池实际放电深度是较为常见的方法，图3和图4采用DOD80%放电深度进行循环测试，其相同的放电容量背后对应的放电截止电压可进一步表征实际电池循环性能，从图3中可得，电池每圈放电容量为初始可逆容量的80%，即1.2Ah，循环240圈，其放电终止电压在1.4V左右，远高于其电池实际放电截止电压1.2V；从图4中可得，采用常规充电方法，在电池循环过程中，其放电终止电压逐渐下降，循环65圈时，其放电终止电压已降至1.2V，在循环90圈时，为保持放电容量1.2Ah，其放电终止电压（0.9V）已低于正常镍锌电池放电的截止电压(1.2V)，表明电池在正常电压范围内已不足维持80%的放电容量，且过放电对电池造成不可逆的容量损失。
将上述对比例2失效的电池改用本发明的充电方法，重新进行循环性能测试，放电深度仍为DOD80%，如图5所示，采用本发明的充电方法后，其放电容量1.2Ah的放电终止电压为1.48V，最终循环240圈，其放电终止电压为1.26V；表明采用本发明充电方法可有效降低电池充电过程中的极化程度，同时可使得原本被钝化膜覆盖的活性物质与电解液接触再次被活化，贡献电池容量，提升电池循环性能。
以上所述仅为本申请的较佳实施例而已，并不用以限制本申请，凡在本申请的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换或改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种镍锌电池的充电方法，其特征在于，所述镍锌电池的正极活性物质包括氢氧化亚镍；负极活性物质包括氧化锌；
所述充电方法为阶段充放电，包括三个阶段；
第一阶段为：第一恒流充电和第一恒流放电；
第二阶段为：第二恒流充电和第二恒流放电；第二恒流充电的充电倍率低于第一恒流充电的充电倍率；第二恒流放电的放电倍率低于第一恒流放电的放电倍率；第一恒流放电和第二恒流放电均为短时放电；
第三阶段为：第三恒流恒压充电；第三恒流恒压充电的充电倍率低于第二恒流充电的充电倍率。
2.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，所述短时放电的时间不高于60s。
3.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，第二恒流放电时间小于第一恒流放电时间。
4.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，第三恒流恒压充电包括第三恒流充电和第三恒压充电；
当第三恒流充电至第三充电截止电压时，进行恒压充电；
当第三恒压充电至电流截止倍率时，充电完成。
5.根据权利要求4所述的充电方法，其特征在于，第三恒流充电的充电倍率为0.1C~0.3C；第三充电截止电压为1.90V~1.95V；第三恒压充电的电流截止倍率为0.01C~0.05C。
6.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，第一恒流充电的充电倍率为1C~2C；第二恒流充电的充电倍率为0.3C~1C。
7.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，第一恒流放电的放电倍率为1C～5C；第二恒流放电的放电倍率为1C~3C。
8.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，当第一恒流充电至第一充电截止电压时，进行恒流放电；第一充电截止电压为1.90V~1.95V。
9.根据权利要求1所述的充电方法，其特征在于，当第二恒流充电至第二充电截止电压时，进行恒流放电；第二充电截止电压为1.90V~1.95V。
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