CN115244753A - 层叠电池的制造方法 - Google Patents

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古贺英一
西田耕次
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Abstract

一种层叠电池的制造方法，所述层叠电池是分别具有负极层、正极层、以及位于所述负极层与所述正极层之间的固体电解质层的多个单位电池单元层叠而成的，所述制造方法包括：测定所述多个单位电池单元各自的特性的测定工序；将测定了所述特性的所述多个单位电池单元层叠的层叠工序；以及基于在所述层叠工序中层叠的所述多个单位电池单元各自的所述特性，以所述层叠电池的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的所述多个单位电池单元一并切断来调整层叠的所述多个单位电池单元的面积的切断工序。

Description

层叠电池的制造方法
技术领域
本公开涉及层叠电池的制造方法。
背景技术
专利文献1公开了将使用石墨烯作为导电助剂的电池单元串联连接的蓄电装置。
专利文献2公开了基于电池容量的测定结果而将电池容量不同的单位电池(单体电池)组合层叠，将层叠的单位电池并联连接而制作单元片。
专利文献3公开了以在层叠电池的周边部变强的方式实施加压分布。
在先技术文献
专利文献1：日本特开2016-85965号公报
专利文献2：日本特开2017-054871号公报
专利文献3：日本特开2013-200940号公报
发明内容
发明要解决的课题
现有技术中，期望电池的电池容量精度和可靠性的进一步提高。
在层叠电池中，为了在防止过充电和过放电而提高可靠性上得到优异性能，关键在于电池容量精度高。
另一方面，构成层叠电池的包含固体电解质等的单位电池单元的厚度薄，因此具有在切断时切断面附近容易发生崩落和内部断裂的课题，在缩短切断的间隔时间的情况下，切断面的课题会显著发生。
因此，本公开提供一种能够以高的生产率制造出可靠性提高了的层叠电池的制造方法。
用于解决课题的手段
本公开的一个技术方案涉及一种层叠电池的制造方法，所述层叠电池是分别具有负极层、正极层、以及位于所述负极层与所述正极层之间的固体电解质层的多个单位电池单元层叠而成的，所述制造方法包括：测定所述多个单位电池单元各自的特性的测定工序；将测定了所述特性的所述多个单位电池单元层叠的层叠工序；以及基于在所述层叠工序中层叠的所述多个单位电池单元各自的所述特性，以所述层叠电池的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的所述多个单位电池单元一并切断来调整层叠的所述多个单位电池单元的面积的切断工序。
发明的效果
根据本公开，能够以高的生产率制造可靠性提高了的层叠电池。
附图说明
图1是表示实施方式中的层叠电池的大致结构的剖视图。
图2是表示实施方式中的具备密封构件的层叠电池的大致结构的剖视图。
图3是表示实施方式的变形例中的层叠电池的大致结构的剖视图。
图4是表示实施方式的变形例中的具备密封构件的层叠电池的大致结构的剖视图。
图5是用于说明实施方式中的层叠电池的制造方法的流程图。
图6A是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6B是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6C是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6D是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6E是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6F是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6G是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图6H是表示实施方式的层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。
图7A是表示实施方式的压缩工序中形成的单位电池单元的层叠结构的例子的剖视图。
图7B是表示实施方式的压缩工序中形成的单位电池单元的层叠结构的例子的剖视图。
图7C是表示实施方式的压缩工序中形成的单位电池单元的层叠结构的例子的剖视图。
图8是表示实施方式中的单位电池单元的充电初期的充电电量与电压之间的关系的示意图。
图9是表示实施方式的切断工序中通过倾斜地一并切断而形成的层叠电池的大致结构的剖视图。
图10A是用于说明实施方式中的层叠了的单位电池单元的切断位置的例子的俯视图。
图10B是用于说明实施方式中的层叠了的单位电池单元的切断位置的例子的俯视图。
具体实施方式
(本公开的概要)
本公开的一个技术方案中的全固体电池的制造方法，是一种层叠电池的制造方法，所述层叠电池是分别具有负极层、正极层、以及位于所述负极层与所述正极层之间的固体电解质层的多个单位电池单元层叠而成的，所述制造方法包括：测定所述多个单位电池单元各自的特性的测定工序；将测定了所述特性的所述多个单位电池单元层叠的层叠工序；以及基于在所述层叠工序中层叠的所述多个单位电池单元各自的所述特性，以所述层叠电池的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的所述多个单位电池单元一并切断来调整层叠的所述多个单位电池单元的面积的切断工序。
由此，在层叠工序之前对构成层叠电池的单位电池单元各自的特性进行测定，例如能够基于所测定的特性来推测在层叠工序中层叠了的多个单位电池单元的电池容量。因此，基于所测定的特性，通过将层叠了的单位电池单元一并切断来调整与层叠电池的电池容量成正比的层叠电池的面积，由此能够高精度地调节电池容量。从而能够提高层叠电池的电池容量精度。另外，在切断工序中，对通过层叠而使多个单位电池单元一体化的强固的被切断体进行一并切断，由此能够抑制在切断面附近发生崩落和内部断裂。从而能够提高层叠电池的可靠性。另外，与将多个单位电池单元分别切断的情况相比，通过一并切断能够大幅削减切断次数。由此，层叠电池的生产率提高。
另外，在一并切断后，进而为了调节电池容量再次进行调整面积的切断的情况下，由于调整量小，因此被切断体的厚度相对于切断幅度的比率过大，容易导致切断面品质降低。本实施方式涉及的制造方法，基于事先测定的特性，调整在层叠工序中层叠了的多个单位电池单元的面积，因此能够准确地确定层叠电池的切断位置。其结果，无需再次进行小的调整量的切断，能够使层叠电池的切断面品质提高。
由此，通过本实施方式涉及的层叠电池的制造方法，能够以高的生产率制造层叠电池。
另外，例如可以在所述测定工序中，作为所述特性，测定所述多个单位电池单元各自的充放电特性。
由此，通过充放电特性的测定，对与电池容量相关的电量和电压进行测定，因此能够高精度地推测在层叠工序中层叠了的多个单位电池单元的电池容量。
另外，例如可以在所述测定工序中，在所述多个单位电池单元的电池容量的10％以下的区域测定所述充放电特性。
由此，在单位电池单元的电池容量的一部分区域测定充放电特性，因此与满充电的情况相比，能够缩短充放电特性的测定时间。另外，由于单位电池单元在充电初期相对于充电电量的电压的上升量与电池容量具有相关性，因此即使是在电池容量的一部分区域所测定的充放电特性，也能够导出单位电池单元的电池容量。由此，能够以高的生产率制造层叠电池。另外，由于充电的电量少，因此即使在制造中负极层与正极层接触而发生了短路等的情况下，流动的电流量也少，能够抑制发热等。由此，能够提高层叠电池的制造时的安全性。
另外，例如所述充放电特性的测定时间可以为1分钟以下。
由此，即使充放电特性的测定时间为短时间，由于单位电池单元在充电初期相对于充电电量的电压的上升量与电池容量具有相关性，因此也能够导出单位电池单元的电池容量。由此，能够以高的生产率制造层叠电池。
另外，例如可以在所述测定工序中，作为所述特性，测定所述多个单位电池单元各自的阻抗。
由此，由于单位电池单元的阻抗与电池容量具有相关性，因此仅通过测定单位电池单元的阻抗就能够导出单位电池单元的电池容量。由此，能够以高的生产率制造层叠电池。
另外，例如所述一并切断的切断方向可以相对于所述多个单位电池单元的层叠方向倾斜。
由此，能够增大切断面中的负极层与正极层之间的距离，能够减少切断面中的短路风险。由此，能够制造可靠性更高的层叠电池。
以下，参照附图对本公开的实施方式进行说明。
再者，以下说明的实施方式都表示概括或具体的例子。以下的实施方式所示的数值、形状、材料、构成要素、构成要素的配置位置和连接形态、步骤、步骤的顺序等只是一个例子，其主旨并不限定本公开。另外，关于以下的实施方式中的构成要素之中未记载于独立权利要求的构成要素，作为任意的构成要素进行说明。
另外，各图是示意图，并不一定严格地图示。因此，例如各图中尺寸比例等并不一定一致。另外，在各图中，对实质相同的结构附带相同标记，省略或简化重复的说明。
另外，在本说明书中，平行等表示要素之间的关系的用语和矩形等表示要素形状的用语以及数值范围，并不仅表示严格的含义，其表示实质相同的范围，例如也包含百分之几左右的差异。
另外，在本说明书和附图中，x轴、y轴和z轴表示三维直角坐标系的三个轴。在各实施方式中，将z轴方向设为电池的厚度方向。另外，将z轴的正方向设为z轴方向上侧，将z轴的负方向设为z轴方向下侧。另外，在本说明书中，“厚度方向”是指沿着层叠电池和单位电池单元中的层叠方向的方向，换言之为与各层的主面垂直的方向。
另外，在本说明书中，“俯视”是指沿着厚度方向观察层叠电池和单位电池单元的情况。
另外，在本说明书中，层叠电池和单位电池单元的“面积”是指俯视时的层叠电池和单位电池单元的面积。
另外，在本说明书中，有时会将负极集电体和正极集电体统一简称为“集电体”。另外，有时会将负极活性物质层和正极活性物质层统一简称为“活性物质层”。
(实施方式)
首先，对本实施方式涉及的层叠电池的构成进行说明。
图1是表示本实施方式中的层叠电池1000的大致结构的剖视图。
如图1所示，本实施方式中的层叠电池1000具备多个单位电池单元2000。具体而言，层叠电池1000具有多个单位电池单元2000层叠的结构。多个单位电池单元2000串联电连接，构成层叠电池1000。层叠电池1000例如是能够反复充放电的二次电池。图示的例子中层叠有5个单位电池单元2000，但对于层叠的单位电池单元2000的数量没有特别限制。层叠的单位电池单元2000的数量可以为2个以上且4个以下，也可以为6个以上。
各个单位电池单元2000具有负极层100、正极层200、以及位于负极层100与正极层200之间的固体电解质层300。多个单位电池单元2000分别以电极的朝向相同的方式层叠。也就是说，在层叠电池1000中，以相邻的单位电池单元2000之中一方的单位电池单元2000的负极层100与另一方的单位电池单元2000的正极层200相邻的方式层叠。由此，层叠电池1000成为多个单位电池单元2000串联电连接的串联型层叠电池。
负极层100与正极层200隔着固体电解质层300相对。再者，图示的例子中，单位电池单元2000具有隔着固体电解质层300相对的一对负极层100和正极层200，但不限于此，单位电池单元2000也可以具有2个以上负极层100、正极层200和固体电解质层300中的至少一者。
各个单位电池单元2000中，负极层100、固体电解质层300和正极层200沿着单位电池单元2000的厚度方向(z轴方向)依次层叠。更详细而言，在各个单位电池单元2000中，负极集电体120、负极活性物质层110、固体电解质层300、正极活性物质层210和正极集电体220沿着单位电池单元2000的厚度方向依次层叠。
负极层100包含负极活性物质层110和负极集电体120。负极活性物质层110位于固体电解质层300与负极集电体120之间。负极活性物质层110的厚度例如为5μm以上且300μm以下，但不限于此。
负极活性物质层110例如包含负极活性物质作为电极材料。作为负极活性物质层110所含有的负极活性物质，例如可以使用石墨、金属锂等负极活性物质。作为负极活性物质的材料，可以使用能够使锂(Li)或镁(Mg)等离子脱离和插入的各种材料。
另外，作为负极活性物质层110所含有的材料，例如可以使用无机系固体电解质等固体电解质。作为无机系固体电解质，例如可以使用硫化物固体电解质或氧化物固体电解质等。作为硫化物固体电解质，例如可以使用硫化锂(Li2S)和五硫化二磷(P2S5)的混合物。另外，作为负极活性物质层110所含有的材料，例如可以使用乙炔黑、炭黑、石墨、碳纤维等导电剂，或者例如可以使用聚偏二氟乙烯等粘结用粘合剂等。
负极集电体120与负极活性物质层110相接。负极集电体120的厚度例如为5μm以上且100μm以下，但不限于此。负极集电体120是具有导电性的部件。负极集电体120例如可以是具有导电性的薄膜。作为构成负极集电体120的材料，例如可以使用不锈钢(SUS)、铝(Al)、铜(Cu)和镍(Ni)等金属。具体而言，作为负极集电体120，例如可以使用SUS箔、Cu箔、Ni箔等金属箔。
再者，可以在负极活性物质层110与负极集电体120之间设置由导电性材料构成的接合层等其他层。另外，负极层100可以不含负极集电体120，例如相邻的单位电池单元2000的集电体、取出用的电极、或支持层叠电池1000的基板等可以作为负极活性物质层110的集电体发挥作用。也就是说，负极层100可以在负极活性物质层110与负极集电体120之中仅包含负极活性物质层110。
正极层200包含正极活性物质层210和正极集电体220。正极活性物质层210位于固体电解质层300与正极集电体220之间。正极活性物质层210的厚度例如为5μm以上且300μm以下，但不限于此。
正极活性物质层210例如包含正极活性物质作为电极材料。正极活性物质是构成负极活性物质的对电极的材料。
作为正极活性物质层210所含有的正极活性物质，例如可以使用钴酸锂复合氧化物(LCO)、镍酸锂复合氧化物(LNO)、锰酸锂复合氧化物(LMO)、锂锰镍复合氧化物(LMNO)、锂锰钴复合氧化物(LMCO)、锂镍钴复合氧化物(LNCO)、锂镍锰钴复合氧化物(LNMCO)等正极活性物质。
作为正极活性物质的材料，可以使用能够使Li或Mg等的离子脱离和插入的各种材料。
另外，作为正极活性物质层210所含有的材料，例如可以使用无机系固体电解质等固体电解质。作为无机系固体电解质，可以使用硫化物固体电解质或氧化物固体电解质等。作为硫化物固体电解质，例如可以使用硫化锂(Li2S)和五硫化二磷(P2S5)的混合物。正极活性物质的表面可以被固体电解质涂布。另外，作为正极活性物质层210所含有的材料，例如可以使用乙炔黑、炭黑、石墨、碳纤维等导电剂，或者例如可以使用聚偏二氟乙烯等粘结用粘合剂等。
正极集电体220与正极活性物质层210相接。正极集电体220的厚度例如为5μm以上且100μm以下，但不限于此。正极集电体220是具有导电性的部件。正极集电体220例如可以是具有导电性的薄膜。作为构成负极集电体120的材料，例如可以使用不锈钢(SUS)、铝(Al)、铜(Cu)和镍(Ni)等金属。具体而言，作为正极集电体220，例如可以使用SUS箔、Cu箔、Ni箔等金属箔。
再者，可以在正极活性物质层210与正极集电体220之间设置由导电性材料构成的接合层等其他层。另外，正极层200可以不含正极集电体220，例如相邻的单位电池单元2000的集电体、取出用的电极、或支持层叠电池1000的基板等，可以作为正极活性物质层210的集电体发挥作用。也就是说，正极层200可以在正极活性物质层210与正极集电体220之中仅包含正极活性物质层210。
固体电解质层300配置于负极活性物质层110与正极活性物质层210之间。固体电解质层300与负极活性物质层110和正极活性物质层210分别相接。固体电解质层300的厚度可以为5μm以上且300μm以下，也可以为5μm以上且100μm以下。
本实施方式中，负极活性物质层110、正极活性物质层210和固体电解质层300维持平行平板状。由此，能够抑制由弯曲导致的断裂或崩落发生。再者，可以使负极活性物质层110、正极活性物质层210和固体电解质层300一起平滑地弯曲。
固体电解质层300是包含电解质材料的层。作为电解质材料，可以使用一般公知的电池用的电解质。固体电解质层300包含固体电解质作为电解质。单位电池单元2000例如可以是全固体电池。
作为固体电解质，例如可以使用无机系固体电解质等固体电解质。作为无机系固体电解质，可以使用硫化物固体电解质或氧化物固体电解质等。作为硫化物固体电解质，例如可以使用硫化锂(Li2S)和五硫化二磷(P2S5)的混合物。再者，固体电解质层300中除了电解质材料以外，例如还可以含有聚偏二氟乙烯等粘结用粘合剂等。
层叠电池1000例如通过构成层叠电池1000的单位电池单元2000粘接或接合等而一体化。另外，层叠电池1000的侧端面(与层叠方向垂直的方向的端面)，通过将层叠了的多个单位电池单元2000全部沿层叠方向一并切断而形成。由此，以层叠电池1000的电池容量成为预定值范围内的方式调整面积。关于用于使电池容量成为预定值范围内的面积的调整方法，会在后面进行说明。
另外，本实施方式涉及的层叠电池可以还具备密封构件。图2是表示本实施方式中的具备密封构件700的层叠电池1000A的大致结构的剖视图。如图2所示，层叠电池1000A除了上述层叠电池1000的结构以外，还具备密封构件700、负极集电引线320和正极集电引线330。
负极集电引线320和正极集电引线330，与层叠方向的两端的单位电池单元2000的负极集电体120和正极集电体220分别连接，是用于从层叠电池1000A取出电流的端子。作为构成负极集电引线320和正极集电引线330的材料，例如可以使用镍、不锈钢、铝、铜等金属。
密封构件700被配置为将层叠了的多个单位电池单元2000全部被覆。负极集电引线320和正极集电引线330的一部分没有被密封构件700被覆而露出。密封构件700例如使用电绝缘材料形成。
例如，密封构件700是包含第1材料的部件。密封构件700例如可以是包含第1材料作为主成分的部件。密封构件700例如可以是仅由第1材料构成的部件。
作为第1材料，例如可以使用密封剂等一般公知的电池的密封构件的材料。作为第1材料，例如可以使用树脂材料。再者，第1材料可以是绝缘性并且不具有离子传导性的材料。例如，第1材料可以是环氧树脂和丙烯酸树脂和聚酰亚胺树脂和倍半硅氧烷之中的至少一种。
密封构件700可以包含粒子状的金属氧化物材料。作为金属氧化物材料，可以使用氧化硅、氧化铝、氧化钛、氧化锌、氧化铈、氧化铁、氧化钨、氧化锆、氧化钙、沸石、玻璃等。例如，密封构件700可以使用分散有由金属氧化物材料构成的多个粒子的树脂材料形成。
通过配置密封构件700，能够在层叠电池1000A的可靠性、机械强度、防短路和防湿等各方面有所提高。
[变形例]
接着，对实施方式的变形例进行说明。再者，以下的说明中，以与上述的实施方式的不同点为中心进行说明，适当省略或简化共通点的说明。
图3是表示本变形例中的层叠电池1100的大致结构的剖视图。在多个单位电池单元2000并联电连接这一点上与实施方式的层叠电池1000不同。
如图3所示，本变形例中的层叠电池1100具备多个单位电池单元2000。具体而言，层叠电池1100具有多个单位电池单元2000层叠的结构。多个单位电池单元2000并联电连接，构成层叠电池1100。另外，层叠电池1100具备负极集电引线340和正极集电引线350。
在多个单位电池单元2000之中，相邻的单位电池单元2000反转电极的朝向而层叠。也就是说，在层叠电池1100中，以相邻的两个单位电池单元2000的负极层100彼此或正极层200彼此邻接的方式层叠多个单位电池单元2000。由此，层叠电池1100成为多个单位电池单元2000并联电连接的并联型层叠电池。
在各个单位电池单元2000中，负极层100、固体电解质层300和正极层200沿着单位电池单元2000的厚度方向(z轴方向)交替依次反转(逆向)层叠。
负极集电引线340和正极集电引线350是用于充放电和端子间电压的监视等的导线。负极集电引线340与多个单位电池单元2000各自的负极层100的负极集电体120电连接。正极集电引线350与多个单位电池单元2000各自的正极层200的正极集电体220电连接。
图3所示的层叠电池1100，例如通过构成层叠电池1100的单位电池单元2000粘接或接合等而一体化。另外，层叠电池1100的侧端面(与层叠方向垂直的方向的端面)，通过将层叠了的多个单位电池单元2000全部沿着层叠方向一并切断而形成。由此，以层叠电池1100的电池容量成为预定值范围内的方式调整面积。关于用于使电池容量成为预定值范围内的面积的调整方法，会在后面进行说明。
另外，本变形例涉及的层叠电池可以还具备密封构件。图4是表示本变形例中的具备密封构件700的层叠电池1100A的大致结构的剖视图。如图4所示，层叠电池1100A中除了上述层叠电池1100的结构以外，还具备密封构件700。
密封构件700被配置为将层叠了的多个单位电池单元2000全部被覆。负极集电引线340和正极集电引线350的一部分没有被密封构件700被覆而露出。
通过配置密封构件700，能够得到与上述层叠电池1000A同样的效果。
[层叠电池的制造方法]
接着，对本实施方式涉及的层叠电池的制造方法进行说明。以下，主要对层叠电池1000的制造方法进行说明，但关于层叠电池1100也可以采用同样的方法制造。
本实施方式涉及的层叠电池的制造方法，包括层叠体形成工序、压缩工序、测定工序、选择工序、层叠工序和切断工序。以下，对各工序进行详细说明。图5是用于说明本实施方式中的层叠电池的制造方法的流程图。再者，以下的各工序的说明中的制造方法只是一个例子，并不限定于以下的方法。
(1)层叠体形成工序
首先，对层叠体形成工序进行说明。本实施方式涉及的层叠电池的制造方法中，最初进行层叠体形成工序。在层叠体形成工序中，将构成单位电池单元2000的各层的材料层叠，形成层叠体(图5的步骤S11)。
图6A～图6H是表示在层叠体形成工序中形成的层叠体的层叠结构的例子的剖视图。在层叠体形成工序中，例如图6A和图6B所示，形成在负极集电体120上层叠有负极活性物质层110的层叠体、以及在正极集电体220上层叠有正极活性物质层210的层叠体。
另外，可以如图6C和图6D所示，形成在图6A所示的层叠体的负极活性物质层110以及图6B所示的层叠体的正极活性物质层210上分别层叠有固体电解质层300的层叠体。
另外，可以如图6E和图6F所示，形成在负极集电体120的两面层叠有负极活性物质层110的层叠体以及在正极集电体220的两面层叠有正极活性物质层210的层叠体。
另外，可以如图6G所示，形成在图6C所示的层叠体的固体电解质层300上层叠有正极活性物质层210的层叠体。另外，可以如图6H所示，形成在图6D所示的层叠体的固体电解质层300上层叠有负极活性物质层110的层叠体。再者，图6A～图6H所示的层叠体只是一个例子，层叠体的层叠结构不限于图6A～图6H所示的例子。例如，层叠体也可以是与单位电池单元2000相同的层叠结构。
上述层叠体例如可以通过以下方式形成：将负极活性物质层110、正极活性物质层210和固体电解质层300各自的材料与溶剂一起混炼，将所得到的糊状的涂料涂布在集电体或各层的面上并进行干燥。另外，可以将所形成的层叠体在层叠方向上压缩。
对于压缩的方法没有特别限定，可以应用平板压制、辊压制、空气压或气压袋压制、静水压力压制或其他各种方法。
(2)压缩工序
接着，对压缩工序进行说明。在压缩工序中，将在层叠体形成工序中形成的层叠体根据需要组合并压缩，形成单位电池单元2000(图5的步骤S12)。
在压缩工序中，例如将图6A～图6H所示的层叠体之中的至少两个，以负极活性物质层110与正极活性物质层210隔着固体电解质层300相对的方式层叠。此时，将至少两个层叠体以负极活性物质层110、固体电解质层300和正极活性物质层210中的任一者与负极活性物质层110、固体电解质层300和正极活性物质层210中的任一者相对的方式层叠，并在层叠方向上压缩，由此将层叠体彼此接合。另外，在层叠体包含单位电池单元2000的所有层的情况下，可以不组合层叠体，而是在层叠方向上压缩。由此，例如形成单位电池单元2000。
再者，在压缩工序中形成的单位电池单元的层叠结构不限于单位电池单元2000的层叠结构。图7A～图7C是表示在压缩工序中形成的单位电池单元的层叠结构的例子的剖视图。如图7A和图7B所示，在使用图6G和图6H所示的层叠体的情况下，特别是可以不与其他层叠体组合，而是在层叠方向上压缩，形成由负极活性物质层110、固体电解质层300和正极活性物质层210以及负极集电体120或正极集电体220构成的单位电池单元2000A或2000B。另外，可以如图7C所示，形成在两个集电体各自的两面层叠有活性物质层、在该活性物质层的与集电体相反的一侧进一步层叠有固体电解质层300的结构的单位电池单元2000C。另外，单位电池单元2000C的位于层叠方向的两端的固体电解质层300之中的一方可以不层叠。另外，图7A～图7C所示的单位电池单元只是一个例子，单位电池单元的层叠结构不限于图7A～图7C所示的例子。
对于压缩工序中的压缩的方法没有特别限定，可以应用平板压制、辊压制、空气压或气压袋压制、静水压力压制或其他各种方法。
在层叠体形成工序和压缩工序中，例如形成层叠电池1000所需数量的多个单位电池单元2000。另外，例如形成以相同材料和形状设计的多个单位电池单元2000。
再者，在本实施方式中，只要形成构成层叠电池的单位电池单元2000，对于单位电池单元2000的形成方法就没有特别限制，可以通过上述两个工序以外的工序形成单位电池单元2000。
(3)测定工序
接着，对测定工序进行说明。在测定工序中，对在压缩工序中形成的多个单位电池单元2000各自的特性进行测定(图5的步骤S13)。具体而言，在测定工序中，对多个单位电池单元2000各自的用于导出电池容量的特性进行测定。也就是说，基于测定出的多个单位电池单元2000各自的特性，导出多个单位电池单元2000各自的电池容量。电池容量是满充电时的电量。
在测定工序中，例如作为特性，测定充放电特性等电行为的电特性。另外，在测定工序中，作为特性，也可以测定压缩时的机械行为等机械特性。例如，可以通过作为电特性测定满充电时的充放电特性，直接导出单位电池单元2000的电池容量，也可以通过测定与电池容量相关的电特性或机械特性并推测电池容量，由此导出单位电池单元2000的电池容量。
作为电行为的电特性的测定，例如可以采用阻抗测定或充放电特性测定等。也就是说，在测定工序中，作为特性，可以测定多个单位电池单元2000各自的阻抗或充放电特性。
在阻抗测定中，随着单位电池单元2000的电池容量越大，有阻抗降低的倾向。另外，伴随单位电池单元2000的压缩接合进行，单位电池单元2000的电池容量增加，并且单位电池单元2000的阻抗降低。通过利用该现象测定阻抗，推测单位电池单元2000的电池容量。
例如，通过预先准备压缩接合的进行程度不同的多个测试用的单位电池单元，准备了电池容量不同的多个测试用的单位电池单元。作为测试用的单位电池单元，准备与构成要制造的层叠电池的单位电池单元相同材料和层叠结构的单位电池单元。并且，对准备的多个测试用的单位电池单元分别测定电池容量和阻抗，取得电池容量与阻抗之间的相关性。由此，在测定工序中，通过测定单位电池单元2000的阻抗，能够根据测定出的阻抗与取得的相关性，推测单位电池单元2000的压缩接合的进行程度和电池容量，能够导出单位电池单元2000的电池容量。由此，仅通过测定单位电池单元2000的阻抗就能够导出单位电池单元2000的电池容量，因此能够以高的生产率制造层叠电池1000。
再者，准备电池容量不同的测试用的单位电池单元的方法不限于上述方法。例如也可以使用相同的材料，准备面积或厚度改变了的多个测试用的单位电池单元，由此准备电池容量不同的多个测试用的单位电池单元。
在充放电特性的测定中，例如通过对单位电池单元2000进行满充电，测定充放电特性，根据充放电的电量导出电池容量。
另外，作为充放电特性的测定，可以测定以一定的电流(即一定的充放电速度)进行充电的情况下单位电池单元2000在充电初期相对于充电电量的电压的上升特性。在这样的测定中也能够推测电池容量。图8是表示单位电池单元2000的充电初期的充电电量与电压的关系的示意图。图8中示出以一定的电流对单位电池单元2000进行充电的情况下的电压(纵轴)和充电电量(横轴)。在图8中，单位电池单元2000的电池容量相对较小的情况由虚线表示，单位电池单元2000的电池容量相对较大的情况由实线表示。如图8所示，在单位电池单元2000的电池容量小的情况下，充电初期的电压的上升大，在单位电池单元2000的电池容量大的情况下，充电初期的电压的上升小。即、在单位电池单元2000的材料和形状相似或相同的情况下，显示出以一定的电流进行充电时的充电初期的几秒～几分钟左右的短时间的电压的上升越大，满充电时的电池容量越小的相关性。利用该现象，通过短时间的充放电特性测定，推测单位电池单元2000的电池容量。
例如，与上述阻抗测定的情况同样地，准备电池容量不同的多个测试用的单位电池单元。并且，对于准备的多个测试用的单位电池单元分别测定电池容量和短时间的每单位时间的电压的上升量，取得电池容量与短时间的每单位时间的电压的上升量之间的相关性。由此，通过测定单位电池单元2000的短时间的充放电特性，能够根据测定出的每单位时间的电压的上升量以及取得的相关性，推测单位电池单元2000的压缩接合的进行程度和电池容量，能够导出单位电池单元2000的电池容量。由此，即使在短时间内也能够预测单位电池单元2000的电池容量，因此能够迅速移至层叠电池的制造的下一工序。从而能够以高的生产率制造层叠电池1000。另外，由于充电的电量少，因此即使在制造中负极层100与正极层200接触而发生短路等的情况下，流动的电流量也少，能够抑制发热等。由此，能够提高层叠电池1000的制造时的安全性。
另外，在电池容量与短时间的每单位时间的电压的上升量之间的相关性的取得中，可以在多个测试用的单位电池单元的充放电速度(换言之为充放电时的电流量)不同的多种条件下测定充放电特性，取得各个充放电速度下的相关性。在测定的充放电速度之中，可以从相关性和测定时间等观点出发来确定最适合于充放电特性的测定的充放电速度。另外，为了提高单位电池单元2000的电池容量的推测的精度，可以以多种充放电速度测定单位电池单元2000的充放电特性。
在短时间的充放电特性测定中，例如在多个单位电池单元2000的电池容量的10％以下的区域测定充放电特性。另外，从以短时间进行测定的观点出发，可以在多个单位电池单元2000的电池容量的5％以下的区域测定充放电特性，可以在2％以下的区域测定充放电特性，也可以在1％以下的区域测定充放电特性。另外，从以高的生产率制造层叠电池1000的观点出发，充放电特性的测定时间例如为1分钟以下。另外，从能够以更高的生产率制造层叠电池1000的观点出发，充放电特性的测定时间可以为30秒以下，可以为10秒以下，也可以为3秒以下。
另外，在短时间的充放电特性测定中，可以在确认了充电初期的电压的上升量之后进行放电。另外，在以短时间测定充放电特性的情况下，由于充电后即使不放电，流动的电流量也小，因此可以不进行放电而进入下一制造工序。另外，在进行放电的情况下，可以确认由放电导致的电压的下降量。
作为机械特性的测定，例如测定机械变形量、密度或硬度等。如上所述，伴随单位电池单元2000的压缩接合进行，单位电池单元2000的电池容量增加。因此，通过作为能够确认单位电池单元2000的压缩接合的进行程度的机械特性，测定机械变形量、密度或硬度等，能够推测单位电池单元2000的电池容量。例如，随着机械变形量、密度和硬度越大，单位电池单元的电池容量越大。
(4)选择工序
接着，对选择工序进行说明。在选择工序中，基于在测定工序中测定的多个单位电池单元2000各自的特性，从所形成的多个单位电池单元2000之中选择在后面的层叠工序中使用的单位电池单元2000(图5的步骤S14)。具体而言，基于根据在测定工序中测定出的多个单位电池单元2000各自的特性而导出的电池容量，从所形成的多个单位电池单元2000之中选择在后面的层叠工序中使用的单位电池单元2000。例如，从所形成的多个单位电池单元2000之中选择电池容量为预定值范围内的单位电池单元2000。
例如，在串联型层叠电池1000的制造中，预定值范围是层叠电池1000中的多个单位电池单元2000的电池容量的设计值以上的范围。由此，在层叠电池1000中不包含容易由于过充电或过放电而发生劣化和发热等的电池容量小的单位电池单元2000，因此能够提高层叠电池1000的可靠性。
另外，例如在并联型层叠电池1100的制造中，预定值范围是多个单位电池单元2000的电池容量的参差变动为一定以下的范围。所选择的多个单位电池单元2000各自的电池容量之差例如为5％以下，可以为3％以下，也可以为1％以下。由此，能够减小在从电极引出电流的集电引线中流动的电流的参差变动，因此能够抑制由于过升温等引起的单位电池单元2000的局部发热。从而能够提高层叠电池1100的可靠性。再者，在串联型层叠电池1000的制造中，预定值范围可以是多个单位电池单元2000的电池容量的参差变动为一定以下的范围。由此，能够抑制由于单位电池单元2000的过充电或过放电而发生劣化和发热等，提高层叠电池1100的可靠性。
(5)层叠工序
接着，对层叠工序进行说明。在层叠工序中，将在测定工序中测定了特性并在选择工序中选择出的多个单位电池单元2000层叠(图5的步骤S15)。再者，在本实施方式涉及的制造方法中，可以不进行选择工序，而进行层叠工序。也就是说，对于在测定工序中测定了特性的多个单位电池单元2000，可以不特别选择地在层叠工序中使用。
在层叠工序中，如单位电池单元2000那样在单位电池单元2000的层叠方向的两端配置有集电体的情况下，使多个单位电池单元2000的集电体彼此相对而层叠。在制造串联型的层叠电池1000的情况下，以相邻的单位电池单元2000之中的一方的负极集电体120与另一方的正极集电体220相对的方式层叠。也就是说，在相邻的单位电池单元2000中，以一方的单位电池单元2000的负极层100与另一方的单位电池单元2000的正极层200相邻的方式将多个单位电池单元2000层叠。另外，在制造并联型层叠电池1100的情况下，以相邻的单位电池单元2000的负极集电体120彼此或正极集电体220彼此相对的方式层叠。也就是说，以相邻的两个单位电池单元2000的负极层100彼此或正极层200彼此相邻的方式将多个单位电池单元2000层叠。
另外，例如可以以集电体彼此电连接的方式，将相邻的单位电池单元2000隔着导电性材料层叠。导电性材料例如可以使用金属、导电性树脂或导电性粘接剂等。在相邻的单位电池单元2000通过导电性材料而接合的情况下，能够形成更强固的单位电池单元2000的层叠结构。
另外，多个单位电池单元2000通过层叠而一体化，由此形成在之后的切断工序中的一并切断时切断面附近的崩落和内部断裂得到了抑制的强固且具有厚度的多个单位电池单元2000的层叠结构。
另外，在层叠工序中，例如可以像图7A和图7B所示的单位电池单元2000A和2000B那样，在单位电池单元中层叠方向的两端配置集电体和活性物质层的情况下，相邻的单位电池单元之中一方的活性物质层与另一方的集电体相对而层叠。
另外，在层叠工序中，例如可以像图7C所示的单位电池单元2000C那样，在单位电池单元的层叠方向的两端配置有固体电解质层300的情况或在两端配置有固体电解质层300和活性物质层的情况下，相邻的单位电池单元之中一方的固体电解质层300与另一方的活性物质层或固体电解质层300相对而层叠。
这样，通过将单位电池单元2000A、2000B或2000C层叠，并根据需要将不足的集电体或活性物质层进一步层叠，也能够制造层叠电池。
(6)切断工序
接着，对切断工序进行说明。在切断工序中，首先基于在测定工序中测定出的多个单位电池单元2000各自的特性，对在层叠工序中层叠的多个单位电池单元2000的电池容量进行预测(图5的步骤S16)。然后，基于在步骤S16中预测的电池容量，以层叠电池1000的电池容量成为预定值范围内的范式，将层叠的多个单位电池单元2000一并切断来调整层叠的多个单位电池单元2000的面积(图5的步骤S17)。也就是说，在切断工序中，通过基于在层叠工序中层叠的多个单位电池单元2000各自的特性，以层叠电池1000的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的多个单位电池单元2000一并切断来调整层叠的多个单位电池单元2000的面积。由此，可得到层叠电池1000。
具体而言，在步骤S16中，基于根据在测定工序中测定出的多个单位电池单元2000各自的特性而导出的电池容量，对在层叠工序中层叠的多个单位电池单元2000的电池容量进行预测。例如，在制造串联型的层叠电池1000的情况下，通过计算出在层叠工序中层叠的单位电池单元2000各自的电池容量的平均值，对层叠的多个单位电池单元2000的电池容量进行预测。
另外，例如在制造并联型层叠电池1100的情况下，通过计算出在层叠工序中层叠的单位电池单元2000各自的电池容量的合计值，对层叠的单位电池单元2000的电池容量进行预测。
在步骤S17中，首先基于在步骤S16中预测出的层叠的多个单位电池单元2000的电池容量，确定层叠的多个单位电池单元2000的面积，以使层叠电池1000的电池容量成为预定值范围内。然后，通过以成为确定的面积的方式，将层叠的多个单位电池单元2000全部一并切断，来调整层叠的多个单位电池单元2000的面积。由此，能够提高所制造的层叠电池1000的电池容量精度。另外，对通过层叠而使多个单位电池单元2000一体化的强固的被切断体进行一并切断，由此能够抑制在切断面附近发生崩落和内部断裂。
电池容量的预定值范围，通过层叠电池1000的电池容量的设计等而确定，例如是相对于层叠电池1000的电池容量的设计值，参差变动在一定范围内的范围。预定值范围例如相对于层叠电池1000的电池容量的设计值，可以在±2.5％的范围内，可以在±1.5％的范围内，也可以在±0.5％的范围内。
层叠电池1000的电池容量，例如与层叠电池1000的面积成正比。因此，例如作为一并切断的单位电池单元2000，制作假定层叠的多个单位电池单元2000的电池容量的预测值比层叠电池1000的电池容量的设计值大的面积的单位电池单元2000。然后，根据层叠电池1000的电池容量的设计值与层叠的多个单位电池单元2000的电池容量的预测值之差，确定层叠的多个单位电池单元2000的切断的面积。该情况下，多个单位电池单元2000的每一个中，以切断的面积相同的方式一并切断。例如，在将层叠电池1000的电池容量的设计值设为Cs、将层叠的多个单位电池单元2000的电池容量的预测值设为Cp、并将切断前的层叠的多个单位电池单元2000的面积设为X的情况下，层叠的多个切断的面积Y通过Y＝X×(Cp-Cs)/Cp而算出。
切断工序中的一并切断的切断方向例如为沿着多个单位电池单元2000的层叠方向的方向，换言之为与层叠面垂直的方向。由此，形成如图1或图3所示的切断面与层叠方向平行的层叠电池1000或1100。
另外，除了在沿着与多个单位电池单元2000的层叠面垂直的方向切断的方法以外，也可以采用沿着从层叠电池的层叠面的法线方向倾斜的方向切断的方法。也就是说，一并切断的切断方向可以相对于多个单位电池单元2000的层叠方向倾斜。图9是表示在本实施方式的切断工序中通过倾斜地一并切断而形成的层叠电池1000B的大致结构的剖视图。图9中由虚线表示在切断工序中一并切断的部位。如图9所示，通过使层叠电池1000B的切断面从层叠电池1000B的层叠面的法线方向倾斜，能够增大切断面中的负极层100与正极层200之间的距离。因此，能够降低切断面中的短路风险。由此，能够制造可靠性进一步提高了的层叠电池1000B。
另外，在这样的倾斜方向的切断中，与垂直于层叠面的方向的切断相比，切断的距离变长，因此容易发生各层的剥离和脱落等。在本实施方式涉及的制造方法中，通过像层叠的单位电池单元2000那样一体化的强固的被切断体被一并切断，与单位电池单元2000以单体被切断相比，不易发生各层的崩落和内部断裂等，因此本实施方式涉及的制造方法特别有效。
另外，如图9所示，例如在倾斜地一并切断的情况下，在相对于层叠方向倾斜的方向上切断两处。另外，两处切断面以平行的方式一并切断。由此，确保层叠的多个单位电池单元2000各自的面积相同。
再者，两处切断面可以不平行，也可以仅使一处倾斜地一并切断。例如，在层叠工序中，基于根据在测定工序中测定出的多个单位电池单元2000各自的特性而导出的电池容量，以在测定工序中导出的单位电池单元2000的电池容量沿着层叠方向的顺序增大或减小的方式，将多个单位电池单元2000层叠。然后，以电池容量大的单位电池单元2000的切断后的面积变小的方式倾斜而一并切断。由此，能够减小多个单位电池单元2000的电池容量之差，能够进一步提高层叠电池的可靠性。
另外，图10A和图10B是用于说明层叠的单位电池单元2000的切断位置的例子的俯视图。如图10A所示，例如在层叠工序中层叠的单位电池单元2000，在俯视时在沿着矩形的单位电池单元2000的1条边的虚线C1的位置被切断。另外，可以如图10B所示，在层叠工序中层叠的单位电池单元2000，以切断的部位包含单位电池单元2000的角部的方式，在俯视时在穿过单位电池单元2000的正交的2条边的虚线C2的位置被切断。通过在虚线C2的位置被切断，抗外部冲击能力弱的单位电池单元2000的角部被除去，因此能够提高层叠电池1000的可靠性。另外，即使在将单位电池单元2000切断的面积小的情况下，也能够像沿着俯视时的单位电池单元2000的边进行切断的情况那样，无需除去细长的区域，从而容易地切断。再者，在图示的例子中，仅1处被切断，但也可以是多处被切断。
一并切断的方法，例如可以采用剪切切割、刻痕切割、刮刀切割、超声波切割、激光切割、喷射切割或其他各种切割方法。另外，例如在剪切切割中，例如可以使用门形狭缝刀片、槽形狭缝刀片、旋转切碎刀片或剪切刀片等各种切割刀片。另外，在一并切断中也可以使用汤姆逊刀片。
另外，在一并切断之后，可以将层叠的多个单位电池单元2000在层叠方向上压缩。由此，能够提高层叠电池1000的电池容量和体积能量密度。
最后，根据需要，作为完成层叠电池的工序，对所得到的层叠电池配置引线、密封构件和外装体等(图5的步骤S18)。再者，在步骤S18之后，可以对层叠电池进一步压缩。
如上所述，本实施方式涉及一种层叠电池的制造方法，层叠电池1000是分别具有负极层100、正极层200、以及位于负极层100与正极层200之间的固体电解质层300的多个单位电池单元2000层叠而成的。层叠电池1000的制造方法包括测定工序、层叠工序和切断工序。测定工序中，测定多个单位电池单元2000各自的特性。层叠工序中，将在测定工序中测定了特性的多个单位电池单元2000层叠。切断工序中，基于在层叠工序中层叠的多个单位电池单元2000各自的特性，以层叠电池1000的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的多个单位电池单元2000一并切断来调整层叠的多个单位电池单元2000的面积。
由此，在层叠工序之前，对构成层叠电池1000的单位电池单元2000各自的特性进行测定，例如能够基于测定出的特性，对在层叠工序中层叠的多个单位电池单元2000的电池容量进行预测。因此，基于测定出的特性，通过将层叠的多个单位电池单元2000一并切断来调整与层叠电池1000的电池容量成正比的层叠电池1000的面积，由此能够高精度地调节电池容量。从而能够提高层叠电池1000的电池容量精度。另外，在切断工序中，对通过层叠而使多个单位电池单元2000一体化的强固的被切断体进行一并切断，由此能够抑制在切断面附近发生崩落和内部断裂。从而能够提高层叠电池1000的可靠性。另外，与将多个单位电池单元2000分别切断的情况相比，通过一并切断能够大幅削减切断次数。由此，层叠电池1000的生产率提高。
另外，在一并切断后，为了调节电池容量再次进行调整面积的切断的情况下，由于调整量小，因此被切断体的厚度相对于切断幅度的比率过大，容易导致切断面品质降低。本实施方式涉及的制造方法，基于事先测定的特性，调整在层叠工序中层叠了的多个单位电池单元2000的面积，因此能够准确地确定层叠电池的切断位置。其结果，无需再次进行小的调整量的切断，能够使层叠电池1000的切断面品质提高。
由此，通过本实施方式涉及的层叠电池的制造方法，能够以高的生产率制造可靠性提高了的层叠电池1000。
(其他实施方式)
以上，基于实施方式对本公开涉及的层叠电池进行了说明，但本公开并不限定于这些实施方式。只要不脱离本公开的主旨，将本领域技术人员能够想到的各种变形施加于实施方式而得到的方案、将实施方式中的一部分构成要素组合而构建的其它方案，都包含在本公开的范围内。
例如，上述实施方式中，层叠电池是串联型或并联型的层叠电池，但不限于此。层叠电池也可以是以串联型的层叠电池的正极层或负极层彼此电连接的方式层叠而成的、将串联与并联组合的层叠电池。
另外，上述实施方式中，多个单位电池单元分别通过单独将构成单位电池单元的各层层叠并压缩而形成，但不限于此。例如，多个单位电池单元也可以通过形成能够分割成两个以上的大小的单位电池单元并将该单位电池单元分割而形成。
另外，上述实施方式可以在权利要求的范围或与其均等的范围内进行各种变更、替换、附加、省略等。
产业可利用性
本公开涉及的层叠电池可用作电子设备、电气器具装置和电动车辆等的电池。
附图标记说明
100 负极层
110 负极活性物质层
120 负极集电体
200 正极层
210 正极活性物质层
220 正极集电体
300 固体电解质层
320、340 负极集电引线
330、350 正极集电引线
700 密封构件
1000、1000A、1100、1100A 层叠电池
2000、2000A、2000B、2000C 单位电池单元

Claims (6)

1.一种层叠电池的制造方法，
所述层叠电池是分别具有负极层、正极层、以及位于所述负极层与所述正极层之间的固体电解质层的多个单位电池单元层叠而成的，
所述制造方法包括测定工序、层叠工序和切断工序，
所述测定工序中，测定所述多个单位电池单元各自的特性，
所述层叠工序中，将测定了所述特性的所述多个单位电池单元层叠，
所述切断工序中，基于在所述层叠工序中层叠的所述多个单位电池单元各自的所述特性，以所述层叠电池的电池容量成为预定值范围内的方式，将层叠的所述多个单位电池单元一并切断来调整层叠的所述多个单位电池单元的面积。
2.根据权利要求1所述的层叠电池的制造方法，
所述测定工序中，作为所述特性，测定所述多个单位电池单元各自的充放电特性。
3.根据权利要求2所述的层叠电池的制造方法，
所述测定工序中，在所述多个单位电池单元的电池容量的10％以下的区域测定所述充放电特性。
4.根据权利要求2或3所述的层叠电池的制造方法，
所述充放电特性的测定时间为1分钟以下。
5.根据权利要求1所述的层叠电池的制造方法，
所述测定工序中，作为所述特性，测定所述多个单位电池单元各自的阻抗。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的层叠电池的制造方法，
所述一并切断的切断方向相对于所述多个单位电池单元的层叠方向倾斜。
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