CN115228428A - 一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本申请涉及水体处理技术领域,具体公开了一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物及其制备方法和应用。一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和/或掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物;其制备方法为:分别制备混合盐溶液和混合碱溶液后,将两者迅速混合并滴入反应器中,剧烈搅拌,经陈化、过滤、洗涤和烘干,得到产物;本申请的组合物可用于去除水体中Cl‑;另外,本申请的制备方法具有安全环保、操作方便快捷,省时省力优点。
Description
技术领域
本申请涉及水体处理技术领域,更具体地说,它涉及一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物及其制备方法和应用。
背景技术
在自然界中,地壳运动、降雨季风气候等使水体中Cl-含量增多,同时,地下水冲击富含氯化物地层,导致沉积物溶解,水流区域中的Cl-总体含量上升。目前中国工业技术水平相对较低,与同期发达国家相比,化工厂的原料利用率低、能源消耗高而且污染排放量大,很多废水废料未经处理即违规排放进入长江和黄河水系中,造成严重的水体高盐污染问题。除化工厂外,其它行业如食品、制革、造纸、采矿等行业产也会产生大量的工业废水,例如,泡菜所产生的盐渍废水中的Cl-浓度以氯气计可达150000mg·L-1。可见,Cl-对水体的污染问题不容小觑,目前对Cl-去除的方法主要有溶剂萃取技术、复合絮凝剂絮凝处理、膜处理技术,吸附法作为一种操作简单、经济可行的除氯方法近年来逐渐受到重视,其中类水滑石材料是一类典型、有效的氯吸附剂。
类水滑石材料是一类具有层状结构的新型无机功能材料,它是由带正电荷的主体层板和层间阴离子通过非共价键的相互作用组装而成的化合物,它的结构类似于水镁石Mg(OH)2,由MgO6八面体共用棱形成单元层,位于层上的Mg2+可在一定的范围内被Al3+同晶取代,使得层板带正电荷,层间有可交换的CO3 2-与层板上的正电荷平衡,使其整体结构呈电中性。而且,由于层板和层间阴离子通过氢键连接,使其层间阴离子具有可交换性,将一些功能性客体物质引入层间空隙并将层板距离撑开从而形成层柱化合物。典型的类水滑石化合物是镁铝碳酸根型水滑石:Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O,基于水滑石与类水滑石的特殊层状结构,使该类材料的焙烧产物具有较大的比表面积、大量的碱性及其“记忆效应”,容易接受客体水分子,被用来作为吸附剂,用于废水的治理,但仅仅用镁铝碳酸根型水滑石吸附水中的Cl-效果远远不够。
发明内容
为了提高类水滑石化合物对水体中Cl-的吸附能力,本申请提供一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物及其制备方法和应用。
第一方面,本申请提供一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,采用如下的技术方案:
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和/或掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
通过采用上述技术方案,由于在镁铝碳酸根水滑石中掺杂了二价金属阳离子M元素和/或三价金属阳离子N元素,在Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O的基础上另外加入一种或多种金属元素,使Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O的熵增加,进而使以镁铝碳酸根水滑石的分散性好,吸附能力增强。
优选的,所述二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;所述高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
通过采用上述技术方案,在以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的基础上,二价金属阳离子M元素选择M3M2M1中的一种、二种或三种,N元素选择N1N2N3中的一种、二种或三种,确定M元素和N元素后,用Mg元素的摩尔数6减去M元素的摩尔数,用Al元素的摩尔数减去N元素的摩尔数,从而得到加入M元素和N元素后Mg、Al元素的摩尔数,从而得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,并且实现高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物中阴阳离子平衡,整体结构呈电中性。
优选的,所述二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,所述M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
通过采用上述技术方案,由于自然界中元素大部分呈化合态,直接将含有M元素的M盐和含有N元素的N盐放进反应体系中反应,不仅加快了反应速率,而且不会对反应体系造成污染。
优选的,所述二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;所述三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In。
通过采用上述技术方案,选用上述二价金属阳离子和三价金属阳离子,它们都与Mg2+具有相近的离子半径,由于二价金属阳离子和三价金属阳离子的半径越接近越容易形成稳定的层板,使所得高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物稳定,且吸附效率高。
优选的,所述掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:
Mg5ZnAl2(OH)16CO3·4H2O;
Mg5ZnAlNi(OH)16CO3·4H2O;
Mg4CuZnAlNi(OH)16CO3·4H2O;
Mg4CuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg3FeCuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg3FeCuZnAl0.5Ni0.5Mn0.5Ti0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg5BeAlIn(OH)16CO3·4H2O;
Mg5CoAlV(OH)16CO3·4H2O。
通过采用上述技术方案,试验结果表明,采用本申请中的方法得到的上述8种高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物无毒无污染,不仅结构稳定,而且对水中Cl-的吸附效率明显优于镁铝碳酸根水滑石(Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O)基体。
第二方面,本申请提供一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,采用如下的技术方案:
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M、N元素,确定X、Y的摩尔比,根据摩尔比换算出M盐和N盐的量,M盐和N盐为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物溶液,将金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物溶液配成混合盐溶液SolS;
(2)将氢氧化钠或氢氧化钾或氨水与碳酸盐按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB;
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB按一定的滴速同时滴入反应器中,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应3~8h;
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5~24小时,最后经过滤、洗涤、烘干,得到产物。
通过采用上述技术方案,首先根据选定的M、N元素,选择适宜的M盐和N盐,根据摩尔比确定M盐和N盐的量,混合制成混合盐溶液,再配置混合碱溶液,将混合盐溶液和混合碱溶液按一定比例加蒸馏水放入反应容器中反应,得到浆状液后,陈化、过滤、洗涤和烘干等操作,最终得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,该反应步骤安全环保,且操作方便快捷,省时省力。
优选的,步骤(3)中SolS和SolB同时滴入蒸馏水中时维持反应体系的pH=8~9。
通过采用上述技术方案,试验表明,当pH=8~9时,反应充分,且无副产品产生,既保证了反应的正常进行,又减少了资源的浪费。
优选的,步骤(4)中洗涤至洗涤水的pH值小于7,干燥温度为65~75℃,烘干时间为16~24h。
通过采用上述技术方案,当洗涤水的pH值小于8时,说明已洗涤干净,在上述温度和时间范围内进行干燥,既不会对所得产物造成影响,也能使产物干燥充分。
第三方面,本申请提供一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,采用如下的技术方案:
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,所述高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
通过采用上述技术方案,相比于传统的去除水体中Cl-的方法,利用上述制备的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物去除遭受污染的水体中的Cl-,吸附效果好,安全环保,可反复利用,而且对水体不会造成二次污染。
综上所述,本申请具有以下有益效果:
1、由于本申请采用在镁铝碳酸根水滑石中掺杂了二价金属阳离子M元素和/或三价金属阳离子N元素,在Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O的基础上另外加入一种或多种金属元素,使Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O的熵增加,进而使以镁铝碳酸根水滑石的分散性好,吸附能力增强。
2、本申请的方法首先根据选定的M、N元素,选择适宜的M盐和N盐,根据摩尔比确定M盐和N盐的量,混合制成混合盐溶液,再配置混合碱溶液,将混合盐溶液和混合碱溶液按一定比例加蒸馏水放入反应容器中反应,得到浆状液后,陈化、过滤、洗涤和烘干等操作,最终得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,该反应步骤安全环保,且操作方便快捷,省时省力。
3、本申请用于去除遭受污染的水体中的Cl-,吸附效果好,安全环保,可反复利用,而且对水体不会造成二次污染。
具体实施方式
以下结合实施例和对比例对本申请作进一步详细说明。
实施例
实施例1
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg5ZnAl2(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Zn,确定X1=1,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg5ZnAl2(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),将Zn(NO3)2·6H2O、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钠(NaOH)与碳酸钠(Na2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=8,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应3h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为65℃,烘干时间为16h,最终得到Mg5ZnAl2(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例2
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg5ZnAlNi(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Zn,N1为Ni,确定X1=1,Y1=1,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg5ZnAlNi(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐和N盐的量,本实施例中M盐为六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),N盐为六水合氯化镍(NiCl2·6H2O),将Zn(NO3)2·6H2O、Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O和NiCl2·6H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钠钾(KOH)与碳酸钠(K2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=8.5,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应5h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化10小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为70℃,烘干时间为20h,最终得到Mg5ZnAlNi(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例3
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg4CuZnAlNi(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Cu,M2为Zn,N1为Ni,确定X1=1,X2=1,Y1=1,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg4CuZnAlNi(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合硝酸铜(Cu(NO3)2·6H2O)和六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),N盐为六水合氯化镍(NiCl2·6H2O),将Cu(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O、NiCl2·6H2O、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O溶于按一定比例去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氨水(NH3·H2O)与碳酸钠(Na2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=9,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应8h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化24小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为75℃,烘干时间为24h,最终得到Mg4CuZnAlNi(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例4
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg4CuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Cu,M2为Zn,N1为Ni,N2为Mn,确定X1=1,X2=1,Y1=0.5,Y2=0.5,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg4CuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合硝酸铜(Cu(NO3)2·6H2O)和六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),N盐为六水合氯化镍(NiCl2·6H2O)和硫酸锰(MnSO4),将Cu(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O、NiCl2·6H2O、MnSO4、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钠(NaOH)与碳酸钾(K2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=8,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应3h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为65℃,烘干时间为16h,最终得到Mg4CuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例5
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg3FeCuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Fe,M2为Cu,M3为Zn,N1为Ni,N2为Mn,确定X1=1,X2=1,X3=1,Y1=0.5,Y2=0.5,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg3FeCuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合硫酸铁(Fe2(SO4)3·9H2O)、六水合硝酸铜(Cu(NO3)2·6H2O)和六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),N盐为六水合氯化镍(NiCl2·6H2O)和硫酸锰(MnSO4),将Fe2(SO4)3·9H2O、Cu(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O、NiCl2·6H2O、MnSO4、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钠氨水(NH3·H2O)与碳酸钠(Na2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=8.5,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应5h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化10小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为70℃,烘干时间为20h,最终得到Mg3FeCuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例6
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg3FeCuZnAl0.5Ni0.5Mn0.5Ti0.5(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Fe,M2为Cu,M3为Zn,N1为Ni,N2为Mn,N3为Ti,确定X1=1,X2=1,X3=1,Y1=0.5,Y2=0.5,Y3=0.5,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg3FeCuZnAl0.5Ni0.5Mn0.5Ti0.5(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合硫酸铁(Fe2(SO4)3·9H2O)、六水合硝酸铜(Cu(NO3)2·6H2O)和六水合硝酸锌(Zn(NO3)2·6H2O),N盐为六水合氯化镍(NiCl2·6H2O)、硫酸锰(MnSO4)和六水合三氯化钛(TiCl3·6H2O),将Fe2(SO4)3·9H2O、Cu(NO3)2·6H2O、Zn(NO3)2·6H2O、NiCl2·6H2O、MnSO4、TiCl3·6H2O、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钾(KOH)与碳酸钾(K2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=9,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应8h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化24小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为75℃,烘干时间为24h,最终得到Mg3FeCuZnAl0.5Ni0.5Mn0.5Ti0.5(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例7
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg5BeAlIn(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Be,N1为In,确定X1=1,Y1=1,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg5BeAlIn(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为四水合氯化铍(BeCl2·4H2O),N盐为四水合氯化铟(InCl3·4H2O),将BeCl2·4H2O、InCl3·4H2O、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钠氨水(NH3·H2O)与碳酸钾(K2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=8,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应3h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为65℃,烘干时间为16h,最终得到Mg5BeAlIn(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
实施例8
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In;
掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:Mg5CoAlV(OH)16CO3·4H2O。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,包括以下步骤:
(1)选择M1为Co,N1为V,确定X1=1,Y1=1,根据摩尔比确定高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:Mg5CoAlV(OH)16CO3·4H2O,再根据摩尔比换算出M盐的量,本实施例中M盐为六水合氯化钴(CoCl2·6H2O),N盐为六水合硫酸钒(VSO4·6H2O),将CoCl2·6H2O、VSO4·6H2O、Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O按一定比例溶于去离子水制成混合盐溶液SolS。
(2)将氢氧化钾(KOH)与碳酸钠(Na2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB。
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB迅速混合后按一定的滴速同时滴入反应器中,维持反应体系的pH=9,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应8h。
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化24小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为75℃,烘干时间为24h,最终得到Mg5CoAlV(OH)16CO3·4H2O产物。
一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
对比例
取一定量的Mg(NO3)2·6H2O和Al(NO3)3·9H2O,溶于去离子水制成混合盐溶液SolS;再按一定比例将氢氧化钠(NaOH)与碳酸钠(Na2CO3)按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB;然后将混合盐溶液SolS和混合碱溶液SolB迅速混合并搅拌,维持反应体系的pH=8,得到浆状液,把浆状液立即转移至高压釜中反应3h,反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5小时,最后经过滤、洗涤至洗涤水的pH值小于8,再经高温干燥箱烘干,干燥温度为65℃,烘干时间为16h,最终得到Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O产物。
性能检测试验
高熵镁铝碳酸根型水滑石对水中Cl-的吸附量分析。
试验方法
Cl-的吸附实验
用蒸馏水和氯化钾配成Cl-浓度依次为100mg/L、200mg/L、250mg/L和320mg/L的测试液,准备4组四口瓶,每组9个,在四口瓶中均倒入2000mL测试液,第1组四口瓶中Cl-浓度均为100mg/L,第2组四口瓶中Cl-浓度均为200mg/L,第3组四口瓶中Cl-浓度均为250mg/L,第4组四口瓶中Cl-浓度均为320mg/L,控制一定的搅拌速度,通N2气保护,水浴恒温,再分别在每组四口瓶对应加入10g上述实施例1~8和对比例中所制备的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,反应进行5~6h,在反应中按一定的时间间隔移取5mL的反应液,抽滤,保留滤液,作为参照,待反应结束后,用分光光度法测定各反应液中Cl-浓度,记录反应结束后反应液中Cl-浓度,计算各高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物对Cl-吸附量。
表1
表2
结合表1和表2可以看出,本申请中所制备的掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物对水中Cl-的吸附效果较好,在Cl-浓度依次增加的测试液中加入同等质量的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,加入的Cl-浓度越大,吸附量越小,这说明高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物吸附Cl-有一定的限度,但只要调整好高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的量与Cl-浓度的比例,高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物就能很好地吸附水中的Cl-。
结合实施例1和对比例1并结合表1和表2可以看出,相对于单纯使用镁铝碳酸根水滑石(Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O)吸附水中的Cl-,本申请所制备的掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的吸附效果更佳。
本具体实施例仅仅是对本申请的解释,其并不是对本申请的限制,本领域技术人员在阅读完本说明书后可以根据需要对本实施例做出没有创造性贡献的修改,但只要在本申请的权利要求范围内都受到专利法的保护。
Claims (9)
1.一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,其特征在于,包括以Mg6Al2(OH)16CO3·4H2O为基体的镁铝碳酸根水滑石中掺杂一种或几种二价金属阳离子M元素和/或掺杂一种或几种三价金属阳离子N元素,构成2~8元素高熵镁铝碳酸根水滑石化合物。
2.根据权利要求1所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,其特征在于,所述二价金属阳离子M元素包括M3M2M1中的一种、二种或三种元素,三价金属阳离子N元素包括N1N2N3中的一种、二种或三种元素;所述高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的化学式为:
M3X3M2X2M1X1Mg6-X1-X2-X3Al2-Y1-Y2-Y3N1Y1N2Y2N3Y3(OH)16CO3·4H2O,其中,X为二价金属阳离子M元素的摩尔数,Y为三价金属阳离子N元素的摩尔数,0≦X≦5.8,0≦Y≦1.8,按照所选M、N元素,确定X、Y摩尔比,得到高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物质的分子结构。
3.根据权利要求2所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,其特征在于,所述二价阳离子M元素存在于M盐中,三价阳离子N元素存在于N盐中,所述M盐和N盐均为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物。
4.根据权利要求2所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,其特征在于,所述二价金属阳离子M3M2M1包括下列元素1种或2种或3种:Be,Cu,Ni,Co,Zn,Fe,Mn,Cd,Ca;所述三价金属阳离子N1N2N3N包括下列元素1种或2种或3种:Ga,Ni,Co,Fe,Mn,Cr,V,Ti,In。
5.根据权利要求4所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物,其特征在于,所述掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物包括以下几种:
Mg5ZnAl2(OH)16CO3·4H2O;
Mg5ZnAlNi(OH)16CO3·4H2O;
Mg4CuZnAlNi(OH)16CO3·4H2O;
Mg4CuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg3FeCuZnAlNi0.5Mn0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg3FeCuZnAl0.5Ni0.5Mn0.5Ti0.5(OH)16CO3·4H2O;
Mg5BeAlIn(OH)16CO3·4H2O;
Mg5CoAlV(OH)16CO3·4H2O。
6.一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)选择M、N元素,确定X、Y的摩尔比,根据摩尔比换算出M盐和N盐的量,M盐和N盐为金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物溶液,将金属硝酸盐或硫酸盐或氯化物溶液配成混合盐溶液SolS;
(2)将氢氧化钠或氢氧化钾或氨水与碳酸盐按照水滑石组成比例配成混合碱溶液SolB;
(3)在反应器中预先装入一定量的蒸馏水,加热至100℃,将SolS和SolB按一定的滴速同时滴入反应器中,剧烈搅拌,然后将得到的浆状液立即转移至高压釜中反应3~8h;
(4)反应完毕后,在100℃条件下继续搅拌陈化5~24小时,最后经过滤、洗涤、烘干,得到产物。
7.根据权利要求6所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,其特征在于,步骤(3)中SolS和SolB同时滴入蒸馏水中时维持反应体系的pH=8~9。
8.根据权利要求6所述的一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的制备方法,其特征在于,步骤(4)中洗涤至洗涤水的pH值小于8,干燥温度为65~75℃,烘干时间为16~24h。
9.一种掺杂不同价态元素的高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物的应用,所述高熵镁铝碳酸根型水滑石化合物应用于水体中Cl-的有效去除。
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