CN115188893A - 一种钙钛矿太阳能电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种钙钛矿太阳能电池及制备方法。通过在制备钙钛矿吸光层之前,在电子传输层上先制备一层胍氢卤酸盐层,在涂覆上钙钛矿前驱体溶液时,胍氢卤酸盐和钙钛矿前驱体溶液反应会生成一层含胍阳离子的钙钛矿薄膜,这层含胍阳离子的钙钛矿薄膜其低的价带能级形成了光生空穴向电子传输层传输的势垒,抑制了光生空穴向电子传输层传输,从而提高器件的短路电流和填充因子;同时在涂覆上钙钛矿前驱体溶液时,部分胍阳离子也可以进入钙钛矿吸光层内部,对钙钛矿吸光层的内部缺陷起钝化作用;另外这层胍氢卤酸盐薄膜可以作为钙钛矿吸光层生长的模板层,增大钙钛矿晶粒的尺寸,降低钙钛矿吸光层的孔洞和缺陷浓度,提高电池的光电转换效率和稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及半导体技术领域,尤其涉及一种钙钛矿太阳能电池及制备方法。
背景技术
环境污染和各种能源的逐渐枯竭是人类面临的全球性问题,开发能起替代作用的新式能源是现阶段的迫切需求,太阳能光伏发电技术因为对环境无污染、利用率高、而且属于可再生能源,所以成为最受关注的研究对象之一。有机/无机复合钙钛矿材料具有直接带隙、载流子迁移率高、激子扩散长度长、带隙可调、与柔性基板兼容等特点,自2009年被应用于光伏发电领域后,其光电转换效率在十余年间从3.8%提高到了25.5%。
钙钛矿太阳能电池一般由基板、导电阴极、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层、导电阳极六部分组成。其中,钙钛矿吸光层的性能是决定器件性能最关键的因素。钙钛矿吸光层通常采用溶液加工法制备,所制备的钙钛矿吸光层为多晶薄膜,在晶粒的表面和内部常存在大量的缺陷,这些缺陷可形成光生载流子的非辐射复合中心,造成光生载流子的非辐射复合损失,降低了器件的短路电流和开路电压。因此如何调控钙钛矿吸光层的生长过程,降低钙钛矿吸光层中的缺陷浓度,有助于提升钙钛矿太阳能电池的性能。
钝化技术是一种有效降低缺陷浓度,提高钙钛矿太阳能电池性能的方法。胍氢卤酸盐(胍氢碘酸盐GAI、胍氢溴酸盐GABr、胍氢氯酸盐GACl)常被用于作为缺陷的钝化材料。在使用的过程中,胍氢卤酸盐可以加入到钙钛矿前驱体溶液中,形成一种含有胍(GA)阳离子的混合钙钛矿吸光层,其中GA阳离子均匀分布在这层钙钛矿吸光层中,即钙钛矿吸光层具有均匀的能级分布,无法阻挡光生空穴往电子传输层方向传输。另一种办法是将胍氢卤酸盐旋涂到已经制备好钙钛矿吸光层上,从而在钙钛矿吸光层上部形成一层含GA阳离子的钙钛矿薄膜。这层含GA阳离子的钙钛矿薄膜位于钙钛矿吸光层和空穴传输层之间。由于含GA阳离子的钙钛矿材料的禁带宽度比常规钙钛矿材料大,其价带能级比常规的钙钛矿材料低,二者的能级差形成了光生空穴向空穴传输层传输的势垒,降低了光生空穴的收集效率,进而降低钙钛矿太阳能电池的短路电流和填充因子。
发明内容
针对上述问题,本发明提供了一种钙钛矿太阳能电池及制备方法。
为解决上述技术问题,本发明所采用的技术方案是:一种钙钛矿太阳能电池,包括阴极导电基板、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和导电阳极,其特征在于:还包括设置在电子传输层与钙钛矿吸光层之间的胍氢卤酸盐层;所述胍氢卤酸盐层为胍氢碘酸盐GAI、胍氢溴酸盐GABr、胍氢氯酸盐GACl中的一种;所述电子传输层包括但不限于TiO2、SnO2、ZnO及PCBM;所述钙钛矿吸光层中含有Cl-、Cs+中的一种或多种离子;所述空穴传输层包括但不限于NiO、Cu2O、P3HT、PTAA及Spiro-OMeTAD;所述导电阳极包括但不限于Au、Ag、Cu、Pt及C电极。
进一步的,所述阴极导电基板包括基板、设于基板上的导电阴极;所述导电阴极包括但不限于ITO、FTO及Ag纳米线;所述基板包括但不限于玻璃、硅片、PET及PI。
进一步的,所述电子传输层的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。
进一步的,所述钙钛矿吸光层包括但不限于CH3NH3PbI3-xClx、CH(NH2)2PbI3-xClx、CsPbI3及CsSnI3。
进一步的,所述空穴传输层的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。
进一步的,所述导电阳极的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。
本发明还提供了一种制备钙钛矿太阳能电池的方法,包括如下步骤:
(1)清洗阴极导电基板,烘干后用紫外臭氧对其进行处理;
(2)在阴极导电基板上制备电子传输层;
(3)电子传输层上制备一层胍氢卤酸盐层的制备步骤如下:先将胍氢卤酸盐材料溶于有机溶剂中,以配置成胍氢卤酸盐溶液,后根据所选胍氢卤酸盐材料的不同分别选择溶液旋涂法、喷墨打印法在电子传输层的表面制作胍氢卤酸盐层;
(4)在胍氢卤酸盐层上制备钙钛矿吸光层的制备步骤如下:
S1、制备钙钛矿前驱体溶液:将钙钛矿材料以一定的摩尔比溶于有机溶剂中,配置成一定浓度的钙钛矿前驱体溶液,并对其在一定温度下搅拌混合均匀;
S2、根据选择钙钛矿材料的不同分别选择溶液旋涂法、喷墨打印法在胍氢卤酸盐层的表面上制作钙钛矿吸光层;
(5)在钙钛矿吸光层上制备空穴传输层;
(6)在空穴传输层上制备导电阳极,得到钙钛矿太阳能电池。
进一步的,所述有机溶剂为DMF、DMSO中的一种或多种的混合。
由上述对本发明结构的描述可知,和现有技术相比,本发明具有如下优点:
1、本发明采用一种工艺简单,成本低廉,并且与目前的钙钛矿太阳能电池制备工艺兼容的方法制备钙钛太阳电池,同时能够提高器件的光电转换效率和稳定性。
2、本发明通过在制备钙钛矿吸光层之前,在电子传输层上先制备一层胍氢卤酸盐层,在涂覆上钙钛矿前驱体溶液时,胍氢卤酸盐和钙钛矿前驱体溶液反应会生成一层含胍(GA)阳离子的钙钛矿薄膜,这层含胍(GA)阳离子的钙钛矿薄膜其低的价带能级形成了光生空穴向电子传输层传输的势垒,抑制了光生空穴向电子传输层传输,从而提高器件的短路电流和填充因子;同时在涂覆上钙钛矿前驱体溶液时,部分胍(GA)阳离子也可以进入钙钛矿吸光层内部,对钙钛矿吸光层的内部缺陷起钝化作用;另外这层胍氢卤酸盐薄膜可以作为钙钛矿吸光层生长的模板层,增大钙钛矿晶粒的尺寸,降低钙钛矿吸光层的孔洞和缺陷浓度,提高电池的光电转换效率和稳定性。
附图说明
构成本申请的一部分的附图用来提供对本发明的进一步理解,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。在附图中:
图1为本发明的钙钛矿太阳能电池的结构示意图;
图2为钙钛矿太阳能电池电流-电压曲线;
图3为钙钛矿太阳能电池的光电转换效率衰减曲线;
图4为对比例1的钙钛矿吸光层的表面扫描电镜图;
图5为对比例3加入GAI后的钙钛矿吸光层的表面扫描电镜图;
图6为本申请加入GAI和MACl后的钙钛矿吸光层的表面扫描电镜图。
具体实施方式
下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
对比例1
(1)采用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮和异丙醇依次超声清洗导电阴极基板,时间均为10分钟,在鼓风干燥箱中120℃下烘1小时,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(2)将浓度为15%的SnO2溶液与去离子水按照体积比为1:3配置成SnO2分散液,在导电基底上以3000转/分钟的转速旋涂30秒,接着150℃退火30分钟,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(3)将PbI2和甲基碘化铵MAI以摩尔比为1:1的比例溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为1.2mol/L的钙钛矿前驱体溶液,前驱体溶液在70℃下搅拌2小时;
(4)在SnO2表面旋涂钙钛矿前驱体溶液,第一阶段以1000转/分钟的转速旋涂5秒,第二阶段以2200转/分钟的转速旋转60秒,在第40秒时滴加150μL氯苯,旋涂完毕后在105℃下退火20分钟;
(5)将72.6mg的Spiro-OMeTAD溶解在1mL氯苯溶液中,将Li-TFSI溶解在乙腈溶液中,浓度为20mg/mL,然后依次将0.035mL的Li-TFSI溶液和0.03ml的TBP溶液作为添加剂加入Spiro-OMeTAD溶液中形成空穴传输层溶液,在钙钛矿吸光层上旋涂空穴传输层溶液,转速为4000转/分钟,旋转30秒;
(6)将基板放入真空镀膜机,采用真空热沉积的方法蒸镀80nm的Au电极;
(7)采用太阳能模拟器、数字源表对器件电流-电压曲线进行表征,如图2所示;
(8)在大气环境中采用太阳能模拟器、数字源表对器件的稳定性进行测量,如图3所示;
(9)采用扫描电子显微镜对钙钛矿薄膜的表面形貌进行测量,如图4所示。
对比例2
(1)采用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮和异丙醇依次超声清洗导电阴极基板,时间均为10分钟,在鼓风干燥箱中120℃下烘1小时,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(2)将浓度为15%的SnO2溶液与去离子水按照体积比为1:3配置成SnO2分散液,在导电基底上以3000转/分钟的转速旋涂30秒,接着150℃退火30分钟,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(3)将PbI2和甲基碘化铵MAI以摩尔比为1:1的比例溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为1.2mol/L的钙钛矿前驱体溶液,前驱体溶液在70℃下搅拌2小时;
(4)将GAI溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为0.12mol/L的GAI溶液,在SnO2表面旋涂GAI溶液,转速2200转/分钟;
(5)在GAI表面旋涂钙钛矿前驱体溶液,第一阶段以1000rpm的转速旋涂5秒,第二阶段以2200rpm的转速旋转60秒,在第40秒时滴加150μL氯苯,旋涂完毕后在105℃下退火20分钟;
(6)将72.6mg的Spiro-OMeTAD溶解在1mL氯苯溶液中,将Li-TFSI溶解在乙腈溶液中,浓度为20mg/mL,然后依次将0.035mL的Li-TFSI溶液和0.03ml的TBP溶液作为添加剂加入Spiro-OMeTAD溶液中形成空穴传输层溶液,在钙钛矿吸光层上旋涂空穴传输层溶液,转速为4000转/分钟,旋转30秒;
(7)将基板放入真空镀膜机,采用真空热沉积的方法蒸镀80nm的Au电极;
(8)采用太阳能模拟器、数字源表对器件电流-电压曲线进行表征,如图2所示。
对比例3
(1)采用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮和异丙醇依次超声清洗导电阴极基板,时间均为10分钟,在鼓风干燥箱中120℃下烘1小时,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(2)将浓度为15%的SnO2溶液与去离子水按照体积比为1:3配置成SnO2分散液,在导电基底上以3000转/分钟的转速旋涂30秒,接着150℃退火30分钟,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(3)将PbI2和甲基碘化铵MAI以摩尔比为1:1的比例溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为1.2mol/L的钙钛矿前驱体溶液,将甲基氯化铵MACl按照10mg/mL的浓度作为添加剂加入钙钛矿前驱体溶液中,前驱体溶液在70℃下搅拌2小时;
(4)在SnO2表面旋涂钙钛矿前驱体溶液,第一阶段以1000转/分钟的转速旋涂5秒,第二阶段以2200转/分钟的转速旋转60秒,在第40秒时滴加150μL氯苯,旋涂完毕后在105℃下退火20分钟;
(5)将72.6mg的Spiro-OMeTAD溶解在1mL氯苯溶液中,将Li-TFSI溶解在乙腈溶液中,浓度为20mg/mL,然后依次将0.035mL的Li-TFSI溶液和0.03ml的TBP溶液作为添加剂加入Spiro-OMeTAD溶液中形成空穴传输层溶液,在钙钛矿吸光层上旋涂空穴传输层溶液,转速为4000转/分钟,旋转30秒;
(6)将基板放入真空镀膜机,采用真空热沉积的方法蒸镀80nm的Au电极;
(7)采用太阳能模拟器、数字源表对器件电流-电压曲线进行表征,如图2所示;
(8)在大气环境中采用太阳能模拟器、数字源表对器件的稳定性进行测量,如图3所示。
(9)采用扫描电子显微镜对钙钛矿薄膜的表面形貌进行测量,如图5所示。
实施例1
本发明提供的钙钛矿太阳能电池,包括阴极导电基板、电子传输层3、钙钛矿吸光层5、空穴传输层6和导电阳极7,还包括设置在电子传输层3与钙钛矿吸光层5之间的胍氢卤酸盐层4;其中,阴极导电基板包括基板1、设于基板1上的导电阴极2。
本发明提供一种制备钙钛矿太阳能电池的方法,具体按如下步骤:
(1)采用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮和异丙醇依次超声清洗导电阴极基板,时间均为10分钟,在鼓风干燥箱中120℃下烘1小时,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(2)将浓度为15%的SnO2溶液与去离子水按照体积比为1:3配置成SnO2分散液,在导电基底上以3000转/分钟的转速旋涂30秒,接着150℃退火30分钟,然后用紫外-臭氧清洗机处理20分钟;
(3)将PbI2和甲基碘化铵MAI以摩尔比为1:1的比例溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为1.2mol/L的钙钛矿前驱体溶液,将甲基氯化铵MACl按照10mg/mL的浓度作为添加剂加入钙钛矿前驱体溶液中,前驱体溶液在70℃下搅拌2小时;
(4)将GAI溶于体积比为7:3的DMF和DMSO的混合有机溶剂中,配置成浓度为0.12mol/L的GAI溶液,在SnO2表面旋涂GAI溶液,转速2200转/分钟;
(5)在GAI表面旋涂钙钛矿前驱体溶液,第一阶段以1000转/分钟的转速旋涂5秒,第二阶段以2200转/分钟的转速旋转60秒,在第40秒时滴加150μL氯苯,旋涂完毕后在105℃下退火20分钟;
(6)将72.6mg的Spiro-OMeTAD溶解在1mL氯苯溶液中,将Li-TFSI溶解在乙腈溶液中,浓度为20mg/mL,然后依次将0.035mL的Li-TFSI溶液和0.03ml的TBP溶液作为添加剂加入Spiro-OMeTAD溶液中形成空穴传输层溶液,在钙钛矿吸光层上旋涂空穴传输层溶液,转速为4000转/分钟,旋转30秒;
(7)将基板放入真空镀膜机,采用真空热沉积的方法蒸镀80nm的Au电极;
(8)采用太阳能模拟器、数字源表对器件电流-电压曲线进行表征,如图2所示;
(9)在大气环境中采用太阳能模拟器、数字源表对器件的稳定性进行测量,如图3所示;
(10)采用扫描电子显微镜对钙钛矿薄膜的表面形貌进行测量,如图6所示。
通过对比实施例和对比例的电流-电压曲线(如图2)可以看出,在SnO2上直接制备的钙钛矿太阳能电池的短路电流、开路电压、填充因子和光电转换效率分别为19.15mA/cm2、1.00V、0.745和14.26%。在SnO2电子传输层加入GAI后,钙钛矿太阳能电池的短路电流、开路电压、填充因子和光电转换效率分别为19.97mA/cm2、1.03V、0.568和11.74%。由此可以看出,仅在SnO2电子传输层加入GAI不仅没有提高器件的光电转换效率,反而使器件的光电转换效率下降。而在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl后,钙钛矿太阳能电池的短路电流、开路电压、填充因子和光电转换效率分别为20.70mA/cm2、1.04V、0.730和15.67%。由此可以看出,钙钛矿前驱体溶液中加入MACl可以显著提高器件的光电转换效率。如果在SnO2电子传输层加入GAI,同时在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl,钙钛矿太阳能电池的短路电流、开路电压、填充因子和光电转换效率分别为21.29mA/cm2、1.05V、0.727和16.25%。由此可以看出,同时加入GAI和MACl可以使器件的光电转换效率进一步提高。这是由于稳定的钙钛矿材料的容忍因子需要在0.77~1.10之间。而GA+离子半径比较大,使得含GA+离子钙钛矿材料的容忍因子偏离这个范围,不容易形成稳定的二维或者三维钙钛矿结构。在前驱体溶液中加入离子半径比较小的Cl-,可以有效中和GA+离子对容忍因子的影响,有利于获得稳定的钙钛矿结构。同时,从室温下、湿度为20-30%的避光环境中测试得到的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率衰减曲线可以看出(如图3),放置了60天后,不加入添加剂的器件的光电转换效率衰减到初始值的50%,在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl后,器件的光电转换效率衰减到初始值的79%,而在SnO2电子传输层加入GAI,同时在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl,器件的光电转换效率衰减到初始值的82%。由此可以看出,同时加入GAI和MACl对改善钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性具有更佳效果。
对比钙钛矿薄膜的扫描电镜图片可以发现,在SnO2上直接制备的钙钛矿吸光层晶粒尺寸较小,存在部分孔洞(如图4),而在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl后,钙钛矿吸光层晶粒尺寸显著增大,但是还存在部分孔洞(如图5),而在SnO2电子传输层加入GAI,同时在钙钛矿前驱体溶液中加入MACl,钙钛矿吸光层晶粒尺寸进一步增大,薄膜致密,不存在孔洞(如图6)。由此可以看出,GAI可以作为模板层调控钙钛矿薄膜的生长过程,获得晶粒尺寸更大、更加致密的钙钛矿薄膜。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种钙钛矿太阳能电池,包括阴极导电基板、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和导电阳极,其特征在于:还包括设置在电子传输层与钙钛矿吸光层之间的胍氢卤酸盐层;所述胍氢卤酸盐层为胍氢碘酸盐GAI、胍氢溴酸盐GABr、胍氢氯酸盐GACl中的一种;所述电子传输层包括但不限于TiO2、SnO2、ZnO及PCBM;所述钙钛矿吸光层中含有Cl-、Cs+中的一种或多种离子;所述空穴传输层包括但不限于NiO、Cu2O、P3HT、PTAA及Spiro-OMeTAD;所述导电阳极包括但不限于Au、Ag、Cu、Pt及C电极。
2.根据权利要求1所述的一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述阴极导电基板包括基板、设于基板上的导电阴极;所述导电阴极包括但不限于ITO、FTO及Ag纳米线;所述基板包括但不限于玻璃、硅片、PET及PI。
3.根据权利要求1所述的一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述电子传输层的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。。
4.根据权利要求1所述的一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述钙钛矿吸光层包括但不限于CH3NH3PbI3-xClx、CH(NH2)2PbI3-xClx、CsPbI3及CsSnI3。
5.根据权利要求1所述的一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述空穴传输层的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。
6.根据权利要求1所述的一种钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述导电阳极的制备方法选自旋涂法、喷墨打印法、真空热沉积法、电子束蒸发法、磁控溅射法、原子层沉积法中的任意一种。
7.一种制备如权利要求1至6任一项所述的钙钛矿太阳能电池的方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)清洗阴极导电基板,烘干后用紫外臭氧对其进行处理;
(2)在阴极导电基板上制备电子传输层;
(3)电子传输层上制备一层胍氢卤酸盐层的制备步骤如下:先将胍氢卤酸盐材料溶于有机溶剂中,以配置成胍氢卤酸盐溶液,后根据所选胍氢卤酸盐材料的不同分别选择溶液旋涂法、喷墨打印法在电子传输层的表面制作胍氢卤酸盐层;
(4)在胍氢卤酸盐层上制备钙钛矿吸光层的制备步骤如下:
S1、制备钙钛矿前驱体溶液:将钙钛矿材料以一定的摩尔比溶于有机溶剂中,配置成一定浓度的钙钛矿前驱体溶液,并对其在一定温度下搅拌混合均匀;
S2、根据选择钙钛矿材料的不同分别选择溶液旋涂法、喷墨打印法在胍氢卤酸盐层的表面上制作钙钛矿吸光层;
(5)在钙钛矿吸光层上制备空穴传输层;
(6)在空穴传输层上制备导电阳极,得到钙钛矿太阳能电池。
8.根据权利要求7所述的一种制备所述的钙钛矿太阳能电池的方法,其特征在于:所述有机溶剂为DMF、DMSO中的一种或多种的混合。
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CN115835743A (zh) * | 2022-12-16 | 2023-03-21 | 杭纳半导体装备(杭州)有限公司 | 一种钙钛矿吸光层制备方法和一种太阳能电池及其制备方法 |
CN115843205A (zh) * | 2023-02-20 | 2023-03-24 | 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司 | 一种钙钛矿膜层的制备方法及钙钛矿太阳能电池 |
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2022
- 2022-06-30 CN CN202210761677.1A patent/CN115188893A/zh active Pending
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN115835743A (zh) * | 2022-12-16 | 2023-03-21 | 杭纳半导体装备(杭州)有限公司 | 一种钙钛矿吸光层制备方法和一种太阳能电池及其制备方法 |
CN115835743B (zh) * | 2022-12-16 | 2024-01-23 | 杭纳半导体装备(杭州)有限公司 | 一种钙钛矿吸光层制备方法和一种太阳能电池及其制备方法 |
CN115843205A (zh) * | 2023-02-20 | 2023-03-24 | 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司 | 一种钙钛矿膜层的制备方法及钙钛矿太阳能电池 |
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