CN114975854B - 一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池，利用金属纤维添加到负极片中改善了电池挤压和重物冲击等破坏性测试，具体的讲，将金属纤维添加到负极集流体表面的涂覆层中，且第一涂覆层中第一金属纤维的含量大于第二涂覆层中第二金属纤维的含量时，电芯发生破坏时，破坏的铝箔首先和负极侧的金属纤维接触进行放电，电池的电压会迅速下降到一定程度，避免负极涂覆层和铝箔直接接触发生剧烈反应。

Description

一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，具体涉及一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池。
背景技术
锂电池应用场景广泛，比如手机、MP3、耳机、笔记本等数码产品，电动汽车、储能系统等，但其使用过程中由于使用不当，往往会带来安全风险。安全性能的评估和改善是目前锂电池研究的热点，特别是同时改善重物冲击和针刺性能是一个难点。
发明内容
为了改善现有技术的不足，本发明的目的是提供一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池。本发明通过在负极中引入含有金属纤维的涂层结构，改善电池的重物冲击、针刺等破坏性安全性能。
研究发现，在重物冲击、针刺等破坏性实验发生的过程中，失效模式分为正极活性物质层-负极活性物质层、负极集流体-正极活性物质层、正极集流体-负极集流体、正极集流体-负极活性物质层四种失效模式，其中负极活性物质层和正极集流体接触会瞬间释放大量的热，且其接触释放的热量远远大于其它三种失效模式。因此如何避免在失效过程中负极活性物质层和正极集流体接触，成为改善重物冲击、针刺等破坏性安全测试的关键因素。
本申请的发明人在实验过程中出人意料地发现，当在负极涂覆层中添加金属纤维、且采用本发明提出的金属纤维分布方式时，能够改善破坏性的安全性能，这主要是由于电池在发生破坏的过程中，正极集流体会与靠近负极集流体的涂覆层中的金属纤维接触，造成电压下降，避免了正极集流体和负极涂膏接触，改善了安全性能。
本发明目的是通过如下技术方案实现的：
一种负极片，所述负极片包括负极集流体、第一涂覆层和第二涂覆层；所述第一涂覆层设置在负极集流体的至少一侧表面，所述第二涂覆层设置在第一涂覆层表面；
所述第一涂覆层包括第一负极活性物质和第一金属纤维；所述第二涂覆层包括第二负极活性物质和第二金属纤维；
所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量大于所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量。
根据本发明的实施方式，所述第一金属纤维和所述第二金属纤维相同或不同，彼此独立地选自铜纤维、铝纤维和银纤维；具体的，可以选自铜纤维。
根据本发明的实施方式，所述第一金属纤维的直径和所述第二金属纤维的直径相同或不同，彼此独立地选自为20nm～500nm，例如为20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、100nm、120nm、150nm、180nm、200nm、220nm、250nm、280nm、300nm、350nm、400nm、450nm或500nm。
根据本发明的实施方式，所述第一金属纤维的长度和所述第二金属纤维的长度相同或不同，彼此独立地选自为20nm～50μm，例如为20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、100nm、120nm、150nm、180nm、200nm、220nm、250nm、280nm、300nm、350nm、400nm、450nm、500nm、1μm、2μm、5μm、810μm、20μm、30μm、40μm或50μm。
根据本发明的实施方式，所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量与所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量满足：1011×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和>第一涂覆层中第一金属纤维的截面面积总和>32×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和。
根据本发明的实施方式，通过在负极集流体表面的涂覆层中按照上述方式引入第一金属纤维和第二金属纤维，可以有效改善锂离子电池重物冲击、针刺等破坏性安全性能测试。具体地，当所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量大于所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量时，电芯发生破坏时，破坏的正极集流体会和涂覆层中的金属纤维接触，进行放电，当所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量与所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量满足：1011×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和>第一涂覆层中第一金属纤维的截面面积总和>32×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和时，破坏的正极集流体会和涂覆层中的金属纤维接触放电后，电池的电压会迅速下降到一定程度，规避了正极集流体和负极活性物质的直接接触，降低热失控的危险。此外，相比于传统的在涂覆层中添加大量的金属纤维，本申请的金属纤维的加入量不会影响负极活性物质的含量，不会造成电芯能量密度的降低。
根据本发明的实施方式，所述的第一金属纤维的截面面积总和是指对负极片进行切割得到的截面中第一涂覆层中第一金属纤维的面积总和(例如可以通过几何计算的方式获得)；所述的第二金属纤维的截面面积总和是指对负极片进行切割得到的截面中第二涂覆层中第二金属纤维的面积总和(例如可以通过几何计算的方式获得)。
根据本发明的实施方式，所述第一涂覆层还包括第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述第二涂覆层还包括第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述第一涂覆层是将第一金属纤维、第一负极活性物质、任选添加或不添加地第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂中的至少一种混合后制备得到的，或者是将第一金属纤维包覆在第一负极活性物质表面后与任选添加或不添加地第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂的至少一种混合后制备得到的。
根据本发明的实施方式，所述第二涂覆层是将第二金属纤维、第二负极活性物质、任选添加或不添加地第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂中的至少一种混合后制备得到的，或者是将第二金属纤维包覆在第二负极活性物质表面后与任选添加或不添加地第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂的至少一种混合后制备得到的。
根据本发明的实施方式，采用喷雾干燥的方法将第一金属纤维包覆在第一负极活性物质表面；或者是采用溶液法将第一金属纤维包覆在第一负极活性物质表面。
根据本发明的实施方式，采用喷雾干燥的方法将第二金属纤维包覆在第二负极活性物质表面；或者是采用溶液法将第二金属纤维包覆在第二负极活性物质表面。
根据本发明的实施方式，所述溶液法包括以下步骤：a)配置包覆剂溶液；b)将金属纤维分散到包覆剂溶液中；c)将负极活性物质分散到步骤b)所得溶液中，碳化，得到金属纤维包覆的负极活性物质。
其中，所述包覆剂选自沥青、环氧树脂、酚醛树脂中的至少一种。
其中，包覆剂溶液中的溶剂选自四氢呋喃、甲苯、丙酮、二甲苯、吡啶中的至少一种。
其中，所述负极活性物质例如为人造石墨、天然石墨、硅碳或者硅氧负极材料、硬碳、软碳中的至少一种。
其中，制备所述人造石墨的前驱体选自石墨化后的针状焦、石油焦、沥青焦中的至少一种。
例如，所述溶液法具体如下：将包覆剂沥青分散至四氢呋喃中，搅拌均匀得到包覆剂溶液；将金属纤维分散到包覆剂溶液中，继续搅拌均匀；将石墨化后的针状焦分散到混合溶液当中，搅拌均匀之后在1000℃碳化，得到金属纤维包覆的人造石墨。
根据本发明的实施方式，所述负极集流体为铜集流体。
根据本发明的实施方式，所述负极集流体的厚度为4μm～8μm。
根据本发明的实施方式，所述第一涂覆层中，第一负极活性物质、第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂的质量比为(95.3-98.8)：(0-3)：(0.5-3)：(0.5-4)。
根据本发明的实施方式，所述第二涂覆层中，第二负极活性物质、第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂的质量比为(95.3-98.8)：(0-3)：(0.5-3)：(0.5-4)。
根据本发明的实施方式，所述第一负极活性物质和第二负极活性物质相同或不同，彼此独立性地选自人造石墨、天然石墨、硅碳或者硅氧负极材料、硬碳、软碳中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述第一导电剂和第二导电剂相同或不同，彼此独立性地选自超导炭黑(SP)、石墨烯、碳纳米管、富勒烯、石墨烯纳米带、片层石墨(如KS-6鳞片石墨)等中的至少一种，其中碳纳米管可以包括单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管。
根据本发明的实施方式，所述第一粘结剂和第二粘结剂相同或不同，彼此独立性地选自偏氟乙烯(PVDF)、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯和丁苯橡胶(SBR)中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述第一增稠剂和第二增稠剂相同或不同，彼此独立性地选自羧甲基纤维素钠(CMC-Na)或者羧甲基纤维素锂(CMC-Li)其中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述第一涂覆层的厚度为0.5μm～30μm。
根据本发明的实施方式，所述第二涂覆层的厚度为10μm～110μm。
本发明还提供上述负极片的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
1)配制形成第一涂覆层的浆料和形成第二涂覆层的浆料；
2)将形成第一涂覆层的浆料涂覆在负极集流体表面，得到第一涂覆层，将形成第二涂覆层的浆料涂覆在第一涂覆层表面，经烘干、辊压后，制备得到所述负极片。
根据本发明的实施方式，形成第一涂覆层的浆料包括第一负极活性物质、第一金属纤维、任选添加或不添加地第一导电剂、第一粘结剂和第一增稠剂中的至少一种。形成第二涂覆层的浆料包括第二负极活性物质、第二金属纤维、任选添加或不添加地第二导电剂、第二粘结剂和第二增稠剂中的至少一种。
本发明还提供一种电池，所述电池包括上述的负极片。
根据本发明的实施方式，所述电池还包括正极片。
根据本发明的实施方式，所述正极片包括正极活性物质、导电剂和粘结剂。
根据本发明的实施方式，所述正极活性物质、导电剂和粘结剂的质量比为(94-99.6)：(0.2-3)：(0.2-3)。
根据本发明的实施方式，所述正极活性物质选自钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂(NCM)、磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、磷酸钒锂、磷酸钒氧锂、富锂锰基材料、镍钴铝酸锂等中的至少一种。其中，镍钴锰酸锂(NCM)例如可以包括NCM111、NCM523、NCM532、NCM622、NCM811中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述正极活性物质层中的导电剂选自乙炔黑(AB)、导电炭黑(Super-P)、科琴黑(KB)、碳纳米管(CNT)和石墨烯中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述正极活性物质层中的粘结剂选自聚偏氟乙烯(PVDF)、羧甲基纤维素钠(CMC-Na)和海藻酸钠(SA)中的至少一种。
根据本发明的实施方式，所述电池为锂离子电池。
根据本发明的实施方式，所述电池可以按照本领域常规方法制得，例如可以将正极片、隔膜、负极片依次叠放后，卷绕(或叠片)形成电芯，然后经封装、电芯烘烤、注液(即注入电解液)、热压化成等工序后，制得锂离子电池。
本发明的有益效果：
本发明提供了一种含有金属纤维的负极片及包括该负极片的电池，利用金属纤维添加到负极片中改善了电池挤压和重物冲击等破坏性测试，具体的讲，将金属纤维添加到负极集流体表面的涂覆层中、且采用本发明提出的金属纤维分布方式，电芯发生破坏时，破坏的铝箔首先和负极侧的金属纤维接触进行放电，电池的电压会迅速下降到一定程度，避免负极涂覆层和铝箔直接接触发生剧烈反应，能够改善破坏性的安全性能。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明做更进一步的详细说明。应当理解，下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明，而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法；下述实施例中所用的试剂、材料等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
下述实施例和对比例中的锂离子电池包括正极极片、隔膜、电解液、铝塑膜和负极极片。
其中，正极极片包括正极活性材料、正极粘结剂和正极导电剂，所述正极活性材料为钴酸锂(LiCoO2)，聚偏氟乙烯(PVDF)为粘结剂，N-甲基吡咯烷酮(NMP)为溶剂，SP(superP)为导电剂，所述正极活性材料：PVDF：SP的质量比为97:1:2，经过搅拌、涂布、辊压、分切、制片制备成正极片，正极极片的制备方法为本领域内常规的技术手段，正极片的面密度为14.13g/cm2，极片厚度为78μm，正极集流体使用的是10μm厚的铝箔。
其中，隔膜为双面涂覆陶瓷和胶隔的聚乙烯隔膜，厚度为12μm。
其中，在含水量<10ppm的氩气气氛手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸丙烯酯(PC)按照25:70:5的质量比混合均匀后，得到非水有机溶剂。然后在非水有机溶剂中加入电解质盐(具体选择和用量如表1所示)，制备得到所述电解液。
其中，将正极与负极进行叠片组装，焊接极耳，包装铝塑膜，顶侧封，真空烘烤水分，水分达标后进行注液、静置，进行化成，化成后进行抽真空二封，分选充放电范围为3.0V～4.4V。
实施例1：
将95wt％的人造石墨、1.5wt％的super-P、2wt％的SBR、1.5wt％的铜纤维分散于去离子水中后加入罗斯搅拌机中，打开分散1000r/min，公转40r/min，高速搅拌2h，抽真空至负压10KPa，静置40min得到涂层浆料，其中SBR固含为40％。之后利用凹版涂布机将浆料转移到铜箔表面，涂布速度为20m/s，烘箱温度为110℃，制备得到带有第一涂覆层的负极集流体，其中第一涂覆层的厚度为27μm；
将96wt％的人造石墨、1.5wt％的super-P、2wt％的SBR、0.5wt％的铜纤维分散于去离子水中后加入罗斯搅拌机中，打开分散1000r/min，公转40r/min，高速搅拌2h，抽真空至负压10KPa，静置40min得到涂层浆料，其中SBR固含为40％。之后利用凹版涂布机将浆料转移到带有第一涂覆层的负极集流体表面，涂布速度为20m/s，烘箱温度为110℃，制备得到带有第一涂覆层和第二涂覆层的负极集流体，其中第二涂覆层的厚度为54μm。
所述负极片中，第一涂覆层中第一金属纤维的含量与第二涂覆层中第二金属纤维的含量满足：1011×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和>第一涂覆层中第一金属纤维的截面面积总和>32×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和。
对比例1：
其他操作同实施例1，区别仅在于将第一涂覆层和第二涂覆层的位置关系进行调整，即将厚度为54μm的第二涂覆层涂覆到负极集流体表面，将厚度为27μm的第一涂覆层涂覆到第二涂覆层表面。
对比例2：
其他操作同实施例1，区别仅在于将上述形成第一涂覆层的浆料涂覆到负极集流体表面，得到厚度为81μm的涂覆层。
对比例3：
其他操作同实施例1，区别仅在于将上述形成第二涂覆层的浆料涂覆到负极集流体表面，得到厚度为81μm的涂覆层。
将上述实施例和对比例制备得到的电池进行如下性能测试：
(1)针刺测试：
将锂离子电池放在一钢制夹具中，将钢钉沿电池中央部位沿电极面垂直的方向穿透电池，其中钢针直径为3mm，下落速度为135mm/s。
(2)重物冲击测试：
将电芯置于平台表面，将直径为15.8mm±0.2mm的金属棒横置杂电芯几何中心上表面，采用重量9.1KG±0.1KG的重物从610mm的高处自由落体状态撞击放有金属棒的电芯表面，观察6h。对宽面进行冲击试验。
(3)挤压测试：
将锂离子电池放在两个平面之间，对电芯持续增加压力为18MPa。
表1实施例和对比例的电池的性能测试结果
重物冲通过率 针刺通过率 挤压通过率
实施例1 10/10 10/10 10/10
对比例1 8/10 8/10 8/10
对比例2 9/10 9/10 8/10
对比例3 9/10 9/10 8/10
从上述表1中可以看出，实施例1和对比例1-3相比，双层的涂布方式可以极大提升安全性能，同时基于对比例2可以明显发现因为第一涂覆层的活性物质比例较低，所以制备出来的电芯能量密度偏低，对比例1发现，只有第一涂覆层的铜纤维浓度高于第二涂覆层的铜纤维浓度的条件下才可以改善安全性能。
以上，对本发明的实施方式进行了说明。但是，本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种负极片，其特征在于，所述负极片包括负极集流体、第一涂覆层和第二涂覆层；所述第一涂覆层设置在负极集流体的至少一侧表面，所述第二涂覆层设置在第一涂覆层表面；
所述第一涂覆层包括第一负极活性物质和第一金属纤维；所述第二涂覆层包括第二负极活性物质和第二金属纤维；
所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量大于所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量；
所述第一涂覆层中第一金属纤维的含量与所述第二涂覆层中第二金属纤维的含量满足：1011×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和>第一涂覆层中第一金属纤维的截面面积总和>32×第二涂覆层中第二金属纤维的截面面积总和。
2.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一金属纤维和所述第二金属纤维相同或不同，彼此独立地选自铜纤维、铝纤维和银纤维。
3.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一金属纤维的直径和所述第二金属纤维的直径相同或不同，彼此独立地选自为20nm~500nm。
4.根据权利要求1所述的负极片，其特征在于，所述第一金属纤维的长度和所述第二金属纤维的长度相同或不同，彼此独立地选自为20nm~50μm。
5.根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其特征在于，所述第一涂覆层还包括第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂中的至少一种；
和/或，所述第二涂覆层还包括第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂中的至少一种。
6.根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其特征在于，所述负极集流体为铜集流体；
和/或，所述负极集流体的厚度为4μm~8μm。
7.根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其特征在于，所述第一涂覆层中，第一负极活性物质、第一导电剂、第一增稠剂和第一粘结剂的质量比为(95.3-98.8)：(0-3)：(0.5-3)：(0.5-4)；
和/或，所述第二涂覆层中，第二负极活性物质、第二导电剂、第二增稠剂和第二粘结剂的质量比为(95.3-98.8)：(0-3)：(0.5-3)：(0.5-4)。
8. 根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其特征在于，所述第一涂覆层的厚度为0.5μm ~30μm；
和/或，所述第二涂覆层的厚度为10μm ~110μm。
9.一种电池，所述电池包括权利要求1-8任一项所述的负极片。
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