CN114956455A - 非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，属于污水处理技术领域，所述污水处理系统包括：人工湿地，所述人工湿地包括基质区和挺水植物，基质区包括水钠锰矿、非均质电子穿梭体、石英砂和砾石；非均质电子穿梭体包括钌生物炭、ABTS生物炭和腐殖酸生物炭材料。本发明通过添加制备的非均质电子穿梭体，有效提高了高价态锰元素与锰氧化菌占比，提升了锰氧化物氧化能力，促进了锰循环，有效提高了污水处理系统对于污水的氧化降解。
Description
技术领域
本发明涉及污水处理技术领域，特别涉及一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统。
背景技术
本部分的陈述仅仅是提供了与本发明相关的背景技术，并不必然构成现有技术。
目前，人工湿地技术被广泛应用于污水处理领域。然而，随着难降解有机污染物如多环芳烃类物质进入水体，其强疏水性使得其积聚在湿地基质中，传统人工湿地系统难以实现有效去除。已有的部分人工湿地改进技术大多致力于提高系统基质吸附与固定能力，缺乏后续彻底氧化降解研究。同时，人工湿地技术受限的氧化性，也阻碍了湿地对于常规污染物的氧化去除。
基于锰氧化物的人工湿地系统，是一种利用锰氧化物作为湿地基质的一部分，既能通过锰氧化物的吸附性能实现基质的强化吸附，又能发挥氧化物的作用，从而完成污染物氧化去除的湿地强化系统。锰氧化物在环境锰氧化菌的作用下，完成锰元素循环，通过与污染物的电子传递与转移，实现污染物降解去除。
但是，发明人发现，现有工艺存在研究不足且氧化效率低下的问题，锰氧化物氧化性受环境影响较大，锰循环效率不高。
发明内容
为了解决现有技术的不足，本发明提供了一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，通过非均质电子穿梭体的引入，加速了锰循环过程中电子传递与转移过程，实现了锰基人工湿地的催化氧化，提升了污水处理系统的污染物去除效果。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，包括：人工湿地，所述人工湿地包括基质区和挺水植物，基质区包括水钠锰矿、非均质电子穿梭体、石英砂和砾石；非均质电子穿梭体包括钌生物炭、ABTS生物炭和腐殖酸生物炭材料。
作为可选的一种实现方式，水钠锰矿、非均质电子穿梭体、石英砂和砾石的质量构成比例为1:1:2:1。
作为可选的一种实现方式，污水流经基质时，水钠锰矿表面富集有至少含有多环芳烃降解菌和锰氧化菌的生物膜。
作为可选的一种实现方式，基质区自底部向上依次为砾石层，水钠锰矿、非均质电子穿梭体和石英砂混合组成的改性层以及最上层的石英砂层。
作为可选的一种实现方式，水钠锰矿的生成，包括：
将石英砂充分冲洗干净，再用盐酸冲洗，去除表面杂质，最后用去离子水冲洗干净，烘干。
进一步的，将洗净的石英砂放入0.4mol/L的高锰酸钾溶液中，高锰酸钾溶液与石英砂的质量比为25:3，加热至沸腾；
沸腾后，逐滴加入浓盐酸，浓盐酸与溶液比例为8:10，边加边搅拌，全部加入后，继续煮沸10分钟；
煮沸结束后，将其自然冷却，随后将生成的沉淀过滤并用去离子水冲洗干净，置于烘箱中干燥。
作为可选的一种实现方式，非均质电子穿梭体包括钌生物炭、ABTS生物炭和腐殖酸生物炭材料。
进一步的，生物炭材料的生成，包括：
采集芦竹秸秆，并用自来水清洗干净，置于烘箱在105℃下完全烘干；
将烘干后的芦竹秸秆剪至2cm～3cm的长度，用植物破碎机进行破碎并过60目标准筛；
称取一定数量的芦苇粉末，浸渍于磷酸溶液中，搅拌均匀，浸渍比2:1；
在室温中浸泡24h后，放入通氮气保护的马弗炉中以10℃/min的升温速度，加热至500℃，持续加热1h；
待马弗炉温度降至室温，取出材料，用去离子水反复清洗，置于105℃烘箱中完全烘干，最后研磨过200目标准筛。
进一步的，钌生物炭的生成，包括：
将生物炭材料与饱和RuCl3溶液按照预设比例充分浸渍，将浸渍物放入105℃烘箱中烘干10小时；
将该混合样品放入氮气保护的马弗炉中在400℃下炭化活化3h，当马弗炉温度降至室温，取出炭化样品，用去离子水反复清洗；
置于烘箱中于105℃下烘干，研磨过120目标准筛。
进一步的，ABTS生物炭的生成，包括：参照RuCl3溶液预设比例充分浸渍，并用磁力搅拌器充分混合搅拌两天，然后将上述混合物离心、去除上清液、加入去离子水、混合、离心、弃上清，重复3次后干燥。
进一步的，腐殖酸生物炭的生成，包括：将3g生物炭置于100mL750mg/L的HA溶液中，HA与BA的质量比为1:40，放置14天后，过滤，并用去离子水反复清洗，之后，将收集到的材料冷冻干燥。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
1、本发明所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，具有加速的电子传递过程与更多的电子接受体，对于常规氮、磷污染物的去除效果好，还可以实现典型多环芳烃菲的有效去除。
2、本发明所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，电子穿梭体以生物炭为母体材料，不仅实现了非均质电子穿梭体材料的有效制备，同时还具有良好的吸附与微生物筛选作用，对于多环芳烃降解菌具有筛选与促进作用。
3、本发明所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，制备所得的钌-生物炭具有丰富的钌价态、良好的吸附固定络合作用以及电子传递过程；ABTS-生物炭具有良好的电化学性能、电子穿梭体作用与稳定性；腐殖酸生物炭具有良好的电容特性、络合-絮凝作用。
4、本发明所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，基质采用水钠锰矿，具有良好的锰氧化菌富集作用，能够在基质表面形成稳定的生物膜。
本发明附加方面的优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
构成本发明的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
图1为本发明实施例提供的潜流人工湿地装置的原理图。
图2为本发明实施例及其对照组的装置的基质锰元素组成比的对比图。
图3为本发明实施例及其对照组的装置的基质锰氧化菌占比的对比图。
其中，1、出水口；2、砾石层；3、改性层；4、石英砂层；5、进水口；6、湿地植物。
具体实施方式
下面结合附图与实施例对本发明作进一步说明。
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本发明提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本发明的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
在本发明中，术语如“上”、“下”、“左”、“右”、“前”、“后”、“竖直”、“水平”、“侧”、“底”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，只是为了便于叙述本发明各部件或元件结构关系而确定的关系词，并非特指本发明中任一部件或元件，不能理解为对本发明的限制。
本发明中，术语如“固接”、“相连”、“连接”等应做广义理解，表示可以是固定连接，也可以是一体地连接或可拆卸连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连。对于本领域的相关科研或技术人员，可以根据具体情况确定上述术语在本发明中的具体含义，不能理解为对本发明的限制。
在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
实施例：
如图1所示，本发明实施例提供了一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，污水处理系统整体以有机玻璃组成的容器进行举例，包括：
在距离容器的顶部10cm处设有开口，为污水处理系统的进水口5，最低端为系统出水口1，基质层自下而上分别为：0-10cm为砾石层2；10-40cm为改性层3，由水钠锰矿、非均质电子穿梭体材料和石英砂1:1:1混合构成；40-50cm为最上层石英砂层4，种植湿地植物6黄花鸢尾。
水钠锰矿材料的制备方法为：
先将石英砂充分冲洗干净，再用盐酸冲洗，去除表面杂质，最后用去离子水冲洗干净，烘干。
具体的，包括：将洗净的石英砂放入0.4mol/L的高锰酸钾溶液中，高锰酸钾溶液与石英砂的质量比为25:3，加热至沸腾；沸腾后，逐滴加入浓盐酸，浓盐酸与溶液比例为8:10，边加边搅拌，全部加入后，继续煮沸10分钟；煮沸结束后，将其自然冷却，随后将生成的沉淀过滤并用去离子水冲洗干净，置于烘箱中干燥。
非均质电子穿梭体材料采用制备的生物炭作为母体材料，负载钌、ABTS和腐殖酸。
其中，生物炭材料的制备方法为：采集芦竹秸秆，并用自来水清洗干净，置于烘箱在105℃下完全烘干；将烘干后的芦竹秸秆剪至2-3cm的长度，用植物破碎机进行破碎并过60目标准筛；称取一定数量的芦苇粉末，浸渍于磷酸溶液(85wt％)中，搅拌均匀，浸渍比2:1(m磷酸溶液：m原料)；在室温中浸泡24h后，放入通氮气保护的马弗炉中以10℃/min的升温速度，加热至500℃，持续加热1h；待马弗炉温度降至室温，取出材料，用去离子水反复清洗，置于105℃烘箱中完全烘干，最后研磨过200目标准筛。
钌生物炭、ABTS生物炭和腐殖酸生物炭材料的制备方法均为浸渍法。
钌生物炭制备方法为：将生物炭与饱和RuCl3溶液按照一定比例充分浸渍(浸渍比＝mRuCl3：mBC，0.05)，将浸渍物放入105℃烘箱中烘干10小时；将该混合样品放入氮气保护的马弗炉中在400℃下炭化活化3h，当马弗炉温度降至室温，取出炭化样品，用去离子水反复清洗；然后置于烘箱中于105℃下烘干，研磨过120目标准筛。
ABTS生物炭的制备采用上述相同的浸渍比，将生物炭与ABTS溶液依据上述浸渍比充分浸渍，并用磁力搅拌器充分混合搅拌两天；然后将上述混合物离心，去除上清液，加入去离子水，混合，离心，弃上清，重复3次后干燥。
腐殖酸生物炭的制备包括：将3g生物炭置于100mL750mg/L的HA溶液中，HA与BA的质量比为1:40，放置14天后，过滤，并用去离子水反复清洗，之后，将收集到的材料冷冻干燥。
本实施例所述的污水处理系统投加污水处理厂好氧池污泥进行污泥接种与培养。
为了验证非均质电子穿梭体对于锰基人工湿地系统污染物去除的作用效果，设置一个对照例，对照例基质区自下而上分别为：0-10cm为砾石层；10-40cm为改性层，由水钠锰矿、生物炭和石英砂1:1:1混合构成，水钠锰矿添加量同实验组；40-50cm为最上层石英砂层，种植湿地植物黄花鸢尾，其他条件与实验组保持一致。
装置进水为人为配制的模拟一级B进水，同时添加典型多环芳烃菲，作为难降解有机污染物的研究对象，水力停留时间为3天。
此外，实施例中，通过测定反应前以及反应后不同湿地基质中锰元素的元素组成情况，可以得出，电子穿梭体有利于高价态的锰组分在锰元素中占比的提升，具体如图2所示。电子穿梭体的添加，使得湿地系统具有较好的含氧环境，有利于高价态锰氧化物的转化与生成，进而提升了锰氧化物平均氧化度，促进污染物的去除作用。
同样的，为了验证湿地锰循环，对基质中微生物进行高通量测序分析，结果如图3所示。电子穿梭体有效增加了锰氧化菌占比，利于实现低价态锰到高价态锰的转换，促进了锰循环，其中，ABTS的效果最佳。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
包括：人工湿地，所述人工湿地包括基质区和挺水植物，基质区包括水钠锰矿、非均质电子穿梭体、石英砂和砾石；非均质电子穿梭体包括钌生物炭、ABTS生物炭和腐殖酸生物炭材料。
2.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
水钠锰矿、非均质电子穿梭体、石英砂和砾石的质量构成比例为1:1:2:1。
3.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
污水流经基质时，水钠锰矿表面富集有至少含有多环芳烃降解菌和锰氧化菌的生物膜。
4.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
基质区自底部向上依次为砾石层，水钠锰矿、非均质电子穿梭体和石英砂混合组成的改性层以及最上层的石英砂层。
5.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
水钠锰矿的生成，包括：
将石英砂充分冲洗干净，再用盐酸冲洗，去除表面杂质，最后用去离子水冲洗干净，烘干。
6.如权利要求5所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
将洗净的石英砂放入0.4mol/L的高锰酸钾溶液中，高锰酸钾溶液与石英砂的质量比为25:3，加热至沸腾；
沸腾后，逐滴加入浓盐酸，浓盐酸与溶液比例为8:10，边加边搅拌，全部加入后，继续煮沸10分钟；
煮沸结束后，将其自然冷却，随后将生成的沉淀过滤并用去离子水冲洗干净，置于烘箱中干燥。
7.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
生物炭材料的生成，包括：
采集芦竹秸秆，并用自来水清洗干净，置于烘箱在105℃下完全烘干；
将烘干后的芦竹秸秆剪至2cm～3cm的长度，用植物破碎机进行破碎并过60目标准筛；
称取一定数量的芦苇粉末，浸渍于磷酸溶液中，搅拌均匀，浸渍比2:1；
在室温中浸泡24h后，放入通氮气保护的马弗炉中以10℃/min的升温速度，加热至500℃，持续加热1h；
待马弗炉温度降至室温，取出材料，用去离子水反复清洗，置于105℃烘箱中完全烘干，最后研磨过200目标准筛。
8.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
钌生物炭的生成，包括：
将生物炭材料与饱和RuCl3溶液按照预设比例充分浸渍，将浸渍物放入105℃烘箱中烘干10小时；
将该混合样品放入氮气保护的马弗炉中在400℃下炭化活化3h，当马弗炉温度降至室温，取出炭化样品，用去离子水反复清洗；
置于烘箱中于105℃下烘干，研磨过120目标准筛。
9.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
ABTS生物炭的生成，包括：
将生物炭材料与饱和RuCl3溶液按照预设比例充分浸渍，并用磁力搅拌器充分混合搅拌两天，然后将上述混合物离心、去除上清液、加入去离子水、混合、离心、弃上清，重复3次后干燥。
10.如权利要求1所述的非均质电子穿梭体催化锰氧化物人工湿地的污水处理系统，其特征在于：
腐殖酸生物炭的生成，包括：
将3g生物炭置于100mL750 mg/L的HA溶液中，HA与BA的质量比为1:40，放置14天后，过滤，并用去离子水反复清洗，之后，将收集到的材料冷冻干燥。
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