CN114950463B - 一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，其属于无机催化材料领域。本发明先制备了SrFe12O19和MoO3，再通过简单的水热法得到了MoO3/SrFe12O19复合光催化剂。本发明方法制备工艺简单，使用设备本少且生产成本低。制备的MoO3/SrFe12O19光催化活性高，在模拟太阳光照射下，制备的0.03g复合光催化材料降解100mL浓度为10mg/L的罗丹明B溶液，70min降解率达到96.6％。四次回收重复使用后，复合磁性光催化剂在相同降解条件下对罗丹明B溶液的降解率仍达89％，本发明制备出的产品可广泛用于光催化降解有机污染物的领域中。
Description
技术领域
本发明涉及一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，属于无机催化材料技术领域。
背景技术
与传统废水处理技术相比，以太阳光为驱动的半导体光催化技术由于反应条件温和、降解速率高和产物相对无毒害等特点，受到学者广泛关注。研究发现，ZnO、SnO2、WO3、CuO和MoO3等金属氧化物具有优异的光学性质和结构特性，被广泛应用于光催化降解废水、CO2还原和水裂解制H2等领域。其中，三氧化钼(MoO3)具有活性高、化学稳定性好和成本低等优点，具备作为光催化剂的潜质。三氧化钼有四种晶型，包括：正交相α-MoO3、单斜相β-MoO3、六方相h-MoO3和高压单斜相MoO3-Ⅱ。α-MoO3具有各向异性的层状结构，这使得其具有较高的化学稳定性，是三氧化钼的热力学稳定相。其禁带宽度区间为2.9～3.5eV，主要制备方法有水热法、溶胶-凝胶法、焙烧法和共沉淀法等。然而，现阶段制备的MoO3多为粉末状，反应后悬浮于体系中，难以回收，这制约了MoO3的产业化发展。将光催化剂与磁性材料结合构筑磁性光催化剂，能为半导体光催化材料的循环回收和重复使用提供参考。硬磁性半导体材料锶铁氧体(SrFe12O19)具有饱和磁化强度高、磁导率高、稳定性好和损耗低等优点；与软磁性材料Fe3O4、Fe2O3等相比，SrFe12O19的磁稳定性好、饱和磁化强度高且抗退磁能力更强；此外，作为n型半导体，SrFe12O19带隙宽度较小(2.0eV)，响应可见光范围广，且我国锶储量丰富，能被广泛利用。
目前，研究者结合金属氧化物、铋系化合物、非金属半导体材料和金属有机框架等不同改性材料，制备得到了降解性能较好的MoO3基光催化剂，以改善宽禁带MoO3吸收光范围有限和光生电子-空穴对复合等缺陷。如“Journal of Energy Chemistry”，第29卷第65-71页“Construction of a few-layer g-C3N4/α-MoO3nanoneedles all-solid-state Z-scheme photocatalytic system for photocatalytic degradation”一文，分别采用水热法和焙烧法制备出MoO3和g-C3N4，再将两者进行水热复合制备出g-C3N4/α-MoO3光催化剂。该方法的不足之处是：(1)复合光催化剂的活性较低，在模拟太阳光照射下10wt％g-C3N4/α-MoO3光催化剂在120min对罗丹明B的降解率仅为71.86％；(2)复合催化剂存在回收困难问题，容易引发二次污染。又如，中国发明专利公开了“一种纳米带状MOA复合光催化剂制备方法”，在微波水热法制备的MoO3表面沉积AgBr得到异质结构MOA(MoO3/AgBr)。该方法存在的问题是：(1)制备复合物过程涉及到表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和硝酸银，致使成本高，不适合推广；(2)MoO3光催化剂的制备条件严苛，需要严格控制pH和温度，对于大规模的工业化应用并不适合；(3)复合催化剂存在回收困难问题，容易引发二次污染。再如，“PLOSONE”2020年8月15卷第8期“Novel magnetic Fe3O4/g-C3N4/MoO3 nanocomposites withhighly enhanced photocatalytic activities:Visible-light-driven degradation oftetracycline from aqueous environment”一文，先以高温煅烧法分别制备出MoO3和g-C3N4，然后在80℃搅拌下制得Fe3O4/g-C3N4，再用高温煅烧法合成三元复合光催化剂Fe3O4/g-C3N4/MoO3。该方法的不足之处是：(1)制备过程采用高温煅烧法，制备工艺繁琐，能耗大；MoO3前驱体制备处于酸性条件，且焙烧均需在氮气保护下进行；(2)复合光催化剂活性有限，在1000W Xe灯模拟太阳光下Fe3O4/g-C3N4/MoO3在120min对50mL四环素废水的降解率仅为94％；(3)未开展磁回收再利用活性测试，无法判断材料的重复使用性和稳定性。
发明内容
本发明针对MoO3的催化活性不佳和粉末催化剂难以回收等问题，制备了一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19，旨在提高复合光催化剂活性的同时，为材料的循环回收和重复利用提供参考。该制备工艺方法简单，复合光催化剂的催化活性高且成本低，对拓展MoO3基光催化剂的研究及光催化技术处理染料废水提供了技术支撑。本发明MoO3/SrFe12O19复合光催化材料的制备方法如下：
(1)SrFe12O19的制备
分别称取0.5332g的SrCl2·6H2O和2.1624g的FeCl3·6H2O试剂，用20mL去离子水超声溶解10min得到混合液A；称取3.3598g的NaOH试剂，用15mL去离子水超声溶解得到溶液B；30min连续磁力搅拌下，将B液缓慢滴加到A液中，得到棕褐色前驱体溶液C；将C液移入50mL高压反应釜，在200℃下反应24h，自然冷却至室温，用去离子水和稀盐酸交替洗至中性后，置于80℃烘箱下烘干12h，取出研磨，得到深棕色粉末状的SrFe12O19。
(2)MoO3的制备
称取1.5g的(NH4)6Mo7O24·4H2O试剂，用39mL去离子水超声溶解形成均一透明溶液A；将配置好的21mL浓度为3mol/L的稀硝酸溶液缓慢加入A液中，继续机械搅拌10min，得到均一透明的浅黄色前驱体溶液B；将B液置于100mL高压反应釜密闭中，在180℃反应20h，自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到白色粉末状的MoO3。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为3wt％～20wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19。
本发明采用上述技术方案，主要有以下效果：
(1)本发明方法制备的MoO3/SrFe12O19复合光催化材料具有较高的光催化活性，在模拟太阳光的氙灯照射下(340～800nm)，将0.03g制备的最优复合磁性光催化材料分散于100mL浓度为10mg/L罗丹明B溶液中，光照70min，降解率达到了96.6％。
(2)本发明采用水热制备，复合光催化材料比表面积达10.0m2/g，制备方法简单，所需设备少，成本低。
(3)本发明方法制备的MoO3/SrFe12O19复合光催化材料可在外加磁场下进行回收，四次重复使用后对罗丹明B溶液的降解率达89％。
附图说明
图1为SrFe12O19、MoO3和MoO3/SrFe12O19的X射线衍射图。
图2为MoO3、MoO3/SrFe12O19和SrFe12O19的FT-IR图。
图3为SrFe12O19、MoO3和MoO3/SrFe12O19的SEM图。
图4为MoO3、SrFe12O19和不同质量比MoO3/SrFe12O19的降解率对比图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式，进一步说明本发明。
实施例1
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，具体步骤如下：
(1)SrFe12O19的制备
分别称取0.5332g的SrCl2·6H2O和2.1624g的FeCl3·6H2O试剂，用20mL去离子水超声溶解10min得到混合液A；称取3.3598g的NaOH试剂，用15mL去离子水超声溶解得到溶液B；30min连续磁力搅拌下，将B液缓慢滴加到A液中，得到棕褐色前驱体溶液C；将C液移入50mL高压反应釜，在200℃下反应24h，自然冷却至室温，用去离子水和稀盐酸交替洗至中性后，置于80℃烘箱下烘干12h，取出研磨，得到深棕色粉末状的SrFe12O19。
(2)MoO3的制备
称取1.5g的(NH4)6Mo7O24·4H2O试剂，用39mL去离子水超声溶解形成均一透明溶液A；将配置好的21mL浓度为3mol/L的稀硝酸溶液缓慢加入A液中，继续机械搅拌10min，得到均一透明的浅黄色前驱体溶液B；将B液置于100mL高压反应釜密闭中，在180℃反应20h，自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到白色粉末状的MoO3。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为3wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19(MS-3)。
实施例2
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，具体步骤如下：
(1)同实施例1中(1)。
(2)同实施例1中(2)。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为5wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19(MS-5)。
实施例3
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，具体步骤如下：
(1)同实施例1中(1)。
(2)同实施例1中(2)。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为10wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19(MS-10)。
实施例4
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，具体步骤如下：
(1)同实施例1中(1)。
(2)同实施例1中(2)。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为15wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19(MS-15)。
实施例5
一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，具体步骤如下：
(1)同实施例1中(1)。
(2)同实施例1中(2)。
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为20wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19(MS-20)。
实验结果
实施例2制备的磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19催化降解活性最佳。
SrFe12O19的XRD如图1(a)所示，在衍射角2θ＝15.38°、23.15°、30.14°、31.04°、32.35°、34.24°、35.79°、37.18°、40.46°、42.59°、55.25°、56.85°、63.21°、67.67°和76.7°处可以观察到SrFe12O19特征衍射峰，分别对应于标准卡片(JCPDS No.33-1340)的(004)、(006)、(110)、(008)、(107)、(114)、(108)、(203)、(205)、(206)、(217)、(2011)、(220)、(2014)和(1018)晶面，证实了M型SrFe12O19的成功制备。SrFe12O19的红外吸收光谱如图2(c)所示，在435.26cm-1、550.65cm-1和587.21cm-1处的峰是SrFe12O19的特征吸收峰。
MoO3的XRD图如图1(a)，在12.76°、23.33°、25.7°、27.33°、38.98°、45.74°、46.28°和67.53°处的衍射峰均对应纯MoO3特征峰(JCPDS No.05-0508)，分别归属于(020)、(110)、(040)、(021)、(060)、(200)、(210)和(0100)晶面，证明了样品为正交结构的α-MoO3。且(0k0)晶面(k＝2、4和6)为样品的择优晶面，说明制备的MoO3具有各向异性的层状晶体结构。MoO3的红外吸收光谱如图2(a)，996.97cm-1、876.95cm-1和552.77cm-1处的峰值分别归属于Mo＝O双键拉伸振动、Mo-O-Mo单键的拉伸振动和三配位氧(O-3Mo)的拉伸模式，证实了样品中存在MoO3的完整晶型。
复合光催化材料的XRD衍射如图1(c)所示，MoO3/SrFe12O19样品的衍射峰不仅出现了SrFe12O19的(008)、(107)、(114)和(205)特征衍射峰，而且MoO3的(020)、(110)、(040)、(021)、(060)、(200)、(210)和(0100)特征衍射峰同时存在，衍射峰尖锐且没有杂峰的出现，表明复合样品中两相能很好结合并稳定共存，MoO3/SrFe12O19制备成功。MoO3/SrFe12O19的红外吸收光谱如图2(b)，其在435.3cm-1附近的微弱拉伸振动对应纯相SrFe12O19的特征吸收，表明制备的复合光催化剂中存在SrFe12O19；996.97cm-1、876.95cm-1和552.77cm-1处的吸收峰归属于MoO3，再次说明MoO3/SrFe12O19复合磁性光催化剂的成功合成。
SrFe12O19、MoO3和MoO3/SrFe12O19的SEM如图3所示。从图3(a)可以看出，SrFe12O19为六边形片状，图3(b)MoO3则为条带状，图3(c)为MoO3/SrFe12O19的形貌图，可见条带状MoO3周围负载有六边形片状SrFe12O19，复合样品形貌特征明显，证明MoO3/SrFe12O19制备成功。
光催化实验结果如图4所示，在300W Xe灯模拟太阳光照射下，制备的0.03g复合光催化材料MS-5降解100mL浓度为10mg/L的罗丹明B溶液时活性最好，70min对罗丹明B的降解率达到96.6％。反应结束后回收再利用，第四次使用回收的MS-5对罗丹明B的降解率仍能达到89％。
磁性能参数测试表明，MoO3/SrFe12O19的饱和磁化强度(Ms)为2.8emu/g，矫顽力(Hci)为1037.1Oe，说明以本方法制备的磁性复合光催化剂具有良好的磁性能优势，有利于光催化剂的磁回收利用。
Claims (2)
1.一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，包括以下步骤：
(1)SrFe12O19的制备
分别称取0.5332g的SrCl2·6H2O和2.1624g的FeCl3·6H2O试剂，用20mL去离子水超声溶解10min得到混合液A；称取3.3598g的NaOH试剂，用15mL去离子水超声溶解得到溶液B；30min连续磁力搅拌下，将B液缓慢滴加到A液中，得到棕褐色前驱体溶液C；将C液移入50mL高压反应釜，在200℃下反应24h，自然冷却至室温，用去离子水和稀盐酸交替洗至中性后，置于80℃烘箱下烘干12h，取出研磨，得到深棕色粉末状的SrFe12O19；
(2)MoO3的制备
称取1.5g的(NH4)6Mo7O24·4H2O试剂，用39mL去离子水超声溶解形成均一透明溶液A；将配置好的21mL浓度为3mol/L的稀硝酸溶液缓慢加入A液中，继续机械搅拌10min，得到均一透明的浅黄色前驱体溶液B；将B液置于100mL高压反应釜密闭中，在180℃反应20h，自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到白色粉末状的MoO3；
(3)MoO3/SrFe12O19的制备
称取0.1425g的已制备好的MoO3粉末，用15mL去离子水超声溶解3min得到混合溶液A；按照理论生成SrFe12O19在复合物中的质量百分数为3wt％～20wt％，称取SrFe12O19粉末加入A液中，超声为30min，得到灰褐色的前驱体溶液B；将B液转移到50mL高压反应釜中，在150℃反应4h自然冷却至室温，用去离子水和无水乙醇反复抽滤润洗得到滤饼，置于80℃烘箱中干燥12h，取出研磨，得到浅灰色粉末状的MoO3/SrFe12O19。
2.根据权利要求1所述的一种新型磁性复合光催化剂MoO3/SrFe12O19的制备方法，其特征在于提高MoO3催化活性的同时，使其利于通过外加磁场进行回收再利用。
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