CN114744218B - 一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构 - Google Patents

一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，包括质子交换膜；质子交换膜的左侧设置有阳极催化层、阳极气体扩散层和阳极极板；质子交换膜的右侧设置有阴极催化层、阴极气体扩散层和阴极极板；阴极催化层和阳极催化层均包含作为催化剂的铂Pt和全氟磺酸，铂Pt和全氟磺酸的含量按照预设的梯度化分布规律，在纵向和展向上分布；阳极气体扩散层和阴极气体扩散层均包含PTFE，PTFE的含量按照预设的梯度化分布规律，在纵向和展向上分布。本发明同时设计催化层和扩散层内铂、全氟磺酸及PTFE的含量在纵向和展向的双向梯度化，能够显著提高催化的效率，使膜电极中气体反应更充分，促进电池整体性能的提高。

Description

一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构
技术领域
本发明涉及质子交换膜燃料电池技术领域，特别是涉及一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构。
背景技术
随着世界经济不断发展，大大增加了对能源的需求。而质子交换膜燃料电池，作为新兴能源，在结构和技术方面已经取得重大突破。但是，如何降低质子交换膜燃料电池的制造成本并且提高电池的性能和效率，仍然是当前研究的重中之重。
质子交换膜燃料电池的膜电极，通常由质子交换膜、催化层、扩散层三个部件所组成。膜电极的制造材料及结构，对质子交换膜燃料电池的性能具有很大的影响。所以大多数关于氢氧燃料电池的研究，都是围绕膜电极所进行。
作为氢氧燃料电池核心组件的传统膜电极，其反应效率低，速度慢，催化剂利用率低的问题由来已久。
因此，目前迫切开发出一种技术，能够解决以上技术问题。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术存在的技术缺陷，提供一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构。
为此，本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，包括垂直分布的质子交换膜；
质子交换膜的左侧，由近及远依次设置有阳极催化层、阳极气体扩散层和阳极极板；
质子交换膜的右侧，由近及远依次设置有阴极催化层、阴极气体扩散层和阴极极板；
质子交换膜、阳极催化层、阳极气体扩散层和阳极极板、阴极催化层、阴极气体扩散层和阴极极板中心点位于同一直线上，并且相互水平对齐；
阳极催化层和阴极催化层，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
阳极气体扩散层和阴极气体扩散层，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
对于阴极催化层和阳极催化层，均包含作为催化剂的铂Pt和离聚物全氟磺酸；
对于阴极催化层，其整体形状为长方体其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阴极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布；
对于阳极催化层其整体形状为长方体，其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阳极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量与阴极催化层中具有的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，呈左右对称分布；
对于阳极气体扩散层和阴极气体扩散层，均包含作为疏水剂的PTFE；
对于阳极气体扩散层，其整体形状为长方体，其上的PTFE的含量，按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布；
对于阴极气体扩散层，其整体形状为长方体，其上的PTFE的含量，按照预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的PTFE的含量与阳极扩散层中PTFE的含量呈左右对称分布。
由以上本发明提供的技术方案可见，与现有技术相比较，本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其设计科学，相比于现有技术，本发明同时设计催化层(CL)和扩散层内铂(Pt)、离聚物全氟磺酸(Nafion)及PTFE的含量在纵向和展向的双向梯度化，能够显著提高催化的效率，使膜电极中气体反应更充分，减少功能组分用量，促进电池整体性能的提高，为膜电极高效率、低成本的产业化目标的实现奠定了基础，具有重大的实践意义。
附图说明
图1为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，在未进行铂(Pt)、全氟磺酸含量和PTFE含量的梯度化分布设计时的结构分解示意图；
图2a为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构中，铂(Pt)、全氟磺酸含量在阴极催化层的双向梯度化具体分布示意图，显示了铂(Pt)、全氟磺酸含量的阴极催化层梯度化分布规律；
图2b为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构中，铂(Pt)、全氟磺酸含量在阳极催化层的双向梯度化具体分布示意图，显示了铂(Pt)、全氟磺酸含量的阴极催化层梯度化分布规律；
图3a为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构中，PTFE(聚四氟乙烯)含量在阳极气体扩散层的双向梯度化具体分布示意图，显示了PTFE含量的阳极气体扩散层梯度化分布规律；
图3b为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构中，PTFE含量在阴极气体扩散层的双向梯度化具体分布示意图，显示了PTFE含量的阴极气体扩散层梯度化分布规律；
图4为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，在已进行铂(Pt)、全氟磺酸含量和PTFE含量的梯度化分布设计时的结构分解示意图，即铂(Pt)、全氟磺酸及PTFE含量梯度化后的示意图；
图5为本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构中，氧气流道及其中的氧气流向、氢气流道及其中的氢气流向，以及纵向及展向的方向示意图；
图中，1、阳极极板，2、阳极气体扩散层(GDL)，3、阳极催化层(CL即催化层，也叫催化剂层)，4、质子交换膜(PEM)，5、阴极催化层(CL即催化层，也叫催化剂层)，6、阴极气体扩散层(GDL)，7、阴极极板；
8、氢气流道，9、氧气流道。
具体实施方式
下面将结合本发明的实施例，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“前后”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”等仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”等的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中，除非另有说明，“多个”的含义是两个或两个以上。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以通过具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
参见图1至图5，本发明提供了一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，包括垂直分布的质子交换膜(PEM)4；
质子交换膜(PEM)4的左侧，由近及远依次设置有阳极催化层3、阳极气体扩散层2和阳极极板1；
质子交换膜(PEM)的右侧，由近及远依次设置有阴极催化层5、阴极气体扩散层6和阴极极板7；
质子交换膜(PEM)4、阳极催化层3、阳极气体扩散层2和阳极极板1、阴极催化层5、阴极气体扩散层6和阴极极板7中心点位于同一直线上，并且相互水平对齐；
阳极催化层3和阴极催化层5，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
对于阴极催化层5和阳极催化层3，均包含作为催化剂的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸(即氟化磺酸基聚合物)；
对于阴极催化层5，其整体形状为长方体(六面均为矩形)，其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸(即Nafion)的含量，按照预设的阴极催化层梯度化分布规律，参见图5，在其纵向A(即指的是左右方向)和展向B(展向，是指前后方向)这两个方向上分布；
在本发明中，具体实现上，参见图5所示，阳极极板1在朝向阳极气体扩散层2的一侧，从上到下依次设置有多个前后分布的氢气流道8；
阴极极板7在朝向阴极气体扩散层6的一侧，从上到下依次设置有多个前后分布的氧气流道9；
具体实现上，氢气流道8的数量和氧气流道9数量相等，并且多个氢气流道8与多个氧气流道9为左右对称分布；
需要说明的是，关于氧气流道9，由于电化学反应的发生需要氢气及氧气，氧气流道9即为让氧气通过的流道，提供反应原料。
需要说明的是，关于氢气流道8，由于电化学反应的发生需要氢气及氧气，氢气流道8即为让氢气通过的流道，提供反应原料。图5所示的流向D，为氢气的流动方向。
在本发明中，梯度的本意是一个向量(矢量)，表示某一函数在该点处的方向导数沿着该方向取得最大值，即函数在该点处沿着该方向(此梯度的方向)变化最快，变化率最大(为该梯度的模)。在单变量的实值函数的情况，梯度只是导数，或者，对于一个线性函数，也就是线的斜率。具体实现上，例如，设该体系中某处的催化剂Pt、Nafion(即离聚物全氟磺酸)和PTFE等的浓度为w，在与其垂直距离的dy处该参数为w+dw，则称为该物理参数的梯度，也即该物理参数的变化率。
对于阳极催化层3其整体形状为长方体(六面均为矩形)，其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阳极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸的含量与阴极催化层5中具有的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸的含量，呈左右对称分布；
需要说明的是，对于本发明，具体实现上，通过现有的喷涂方式，在质子交换膜PEM4的两侧，分别按照预设的阴极催化层梯度化分布规律和预设的阳极催化层梯度化分布规律(即阳极催化层3和阴极催化层5要求的含量)，喷涂不同含量的铂Pt及全氟磺酸，从而获得阳极催化层3和阴极催化层5。
需要说明的是，在本发明中，阳极催化层3和阴极催化层5中的铂Pt及全氟磺酸的含量具体数值举例，以及阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量具体数值举例，是实验过程中所假设探究的一组数据，本专利即要综合考虑探究最适合的各物质浓度。
需要说明的是，已有学者通过计算模拟，发现均匀分布的催化层并不是最优的结构。而通过应用本发明，膜电极中催化剂等含量的梯度化设计的出现，提高了Pt的利用率，促进了电池中的催化动力学性能。设置含量的划分是可以根据需要改变的，本研究选用的九块分布，既能体现梯度化，又能体现简便、易观察分析的特点。
对于阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6，均包含作为疏水剂的PTFE(聚四氟乙烯)；
对于阳极气体扩散层2，其整体形状为长方体(六面均为矩形)，其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量，按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向(即指的是左右方向A)和展向(展向，是指前后方向B)这两个方向上分布；
需要说明的是，对于本发明，具体实现上，关于阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6的浓度梯度，按照图3a和图3b所示，在阳极催化层3和阴极催化层5的外部，采用现有的热压方法，分别按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律和阴极气体扩散层梯度化分布规律，热压上具有不同含量的PTFE(聚四氟乙烯)的阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6。
对于阴极气体扩散层6，其整体形状为长方体(六面均为矩形)，其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量，按照预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量与阳极扩散层2中PTFE(聚四氟乙烯)的含量，呈左右对称分布；
在本发明中，具体实现上，参见图2a，对于阴极催化层5，其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阴极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阴极催化层5，包括从前往后依次分布的第一横排阴极催化层组块、第二横排阴极催化层组块和第三横排阴极催化层组块；
第一横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第4阴极催化层组块、第2阴极催化层组块和第1阴极催化层组块；
第二横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第7阴极催化层组块、第5阴极催化层组块和第3阴极催化层组块；
第三横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第9阴极催化层组块、第8阴极催化层组块和第6阴极催化层组块；
第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块的形状，均为垂直分布的长方体(六面均为矩形)；
对于阴极催化层5，第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块中的铂Pt的含量(具体是单位面积质量)，依次为0.15、0.2、0.25、0.3、0.35、0.4、0.45、0.5和0.55，单位为mg/cm2；
对于阴极催化层5，第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块中的离聚物全氟磺酸的含量，依次为21、27、23、33、29、25、35、31和37，单位为％(质量百分比wt)。
在本发明中，具体实现上，参见图2b，对于阳极催化层3，其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阳极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阳极催化层3，包括从前往后依次分布的第一横排阳极催化层组块、第二横排阳极催化层组块和第三横排阳极催化层组块；
第一横排阳极催化层组块，包括从右到左依次分布的第4阳极催化层组块、第2阳极催化层组块和第1阳极催化层组块；
第二横排阴极催化层组块，包括从右到左依次分布的第7阳极催化层组块、第5阳极催化层组块和第3阳极催化层组块；
第三横排阳极催化层组块，包括从右到左依次分布的第9阳极催化层组块、第8阳极催化层组块和第6阳极催化层组块；
第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块的形状，均为垂直分布的长方体(六面均为矩形)。
对于阳极催化层3，第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块中的铂Pt的含量(具体是单位面积质量)，依次为0.15、0.2、0.25、0.3、0.35、0.4、0.45、0.5和0.55，单位为mg/cm2；
对于阳极催化层3，第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块中的离聚物全氟磺酸的含量，依次为21、27、23、33、29、25、35、31和37，单位为％(质量百分比wt)；
需要说明的是，在本发明中，阳极催化层3上的第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块，分别与阴极催化层5上的第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块，呈左右对称分布；
第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块的形状大小，与第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块的形状大小相等。
在本发明中，具体实现上，参见图3a，对于阳极气体扩散层2，其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量，按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阳极气体扩散层，包括从前往后依次分布的第一横排阳极气体扩散层组块、第二横排阳极气体扩散层组块和第三横排阳极气体扩散层组块；
第一横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第7阳极气体扩散层组块、第4阳极气体扩散层组块和第1阳极气体扩散层组块；
第二横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第8阳极气体扩散层组块、第5阳极气体扩散层组块和第2阳极气体扩散层组块；
第三横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第9阳极气体扩散层组块、第6阳极气体扩散层组块和第3阳极气体扩散层组块；
第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块的形状，均为垂直分布的长方体(六面均为矩形)；
对于阳极气体扩散层2，第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块中的PTFE(聚四氟乙烯)的含量(质量百分比wt)，依次为32％、34％、36％、38％、40％、42％、44％、46％和48％。
在本发明中，具体实现上，参见图3b，对于阴极气体扩散层6，其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量，按照预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阴极气体扩散层6，包括从前往后依次分布的第一横排阴极气体扩散层组块、第二横排阴极气体扩散层组块和第三横排阴极气体扩散层组块；
第一横排阴极气体扩散层6组块，包括从右到左依次分布的第7阴极气体扩散层组块、第4阴极气体扩散层组块和第1阴极气体扩散层组块；
第二横排阴极气体扩散层组块，包括从右到左依次分布的第8阴极气体扩散层组块、第5阴极气体扩散层组块和第2阴极气体扩散层组块；
第三横排阴极气体扩散层组块，包括从右到左依次分布的第9阴极气体扩散层组块、第6阴极气体扩散层组块和第3阴极气体扩散层组块；
第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块的形状，均为垂直分布的长方体(六面均为矩形)；
对于阴极气体扩散层6，第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块中的PTFE(聚四氟乙烯)的含量(质量百分比wt)，依次为32％、34％、36％、38％、40％、42％、44％、46％和48％。
需要说明的是，在本发明中，阳极气体扩散层2上的第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块，分别与阴极气体扩散层6上的第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块，呈左右对称分布；
第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块的形状大小，与第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块的形状大小相等。
在本发明中，具体实现上，对于双极板(具体包括阳极极板1和阴极极板7)，双极板是燃料电池的一种核心零部件，主要作用为支撑MEA(主要由质子交换膜、催化剂层CL、气体扩散层GDL等部件组成)提供氢气、氧气和冷却液流体通道，并分隔氢气和氧气、收集电子、传导热量，确保反应介质在整个电极各处均匀分布。
在本发明中，具体实现上，对于扩散层(具体包括阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6)，扩散层在燃料电池中起到支撑催化层、收集电流、传导气体和排出反应产物水的重要作用。
在本发明中，具体实现上，对于催化层(即催化剂层，具体包括阳极催化层3和阴极催化层5)，催化剂层是氢气燃料电池中氢气和氧气发生电化学反应产生电流的场所。
在本发明中，具体实现上，质子膜(即质子交换膜PEM)：质子膜不传导电子，是氢离子的优良导体，它既作为电解质提供氢离子的通道，又作为隔膜隔离两极反应气体。
在本发明中，具体实现上，关于阳极催化层3和阴极催化层5，可以在PEM(质子交换膜4)两面，通过转印或直接喷涂上由催化剂(Pt/C)与Nafion溶液混合的催化剂浆料形成的催化层。
在本发明中，具体实现上，关于阳极催化层3和阴极催化层5，这两个催化层的制备，具体说明如下：
阳极催化层3和阴极催化层5这两个催化层，均具体包括催化剂相(一般是金属铂相)、电解质相(ionomer)和碳相，是催化剂相、电解质相和碳相混合在一起获得的催化剂浆料，涂覆在PEM(质子交换膜4)两面并烘干后获得的催化层；
具体实现上，I/C比(电解质/碳比，也即电解质相与碳相的质量比)可以为1：3，Pt/C比(铂/碳比，也即金属铂相与碳相的质量比)可以为0.8：1。
需要说明的是，对于阳极催化层3和和阴极催化层5，其上的铂(Pt)和离聚物全氟磺酸(即Nafion)的含量，分别按照预设的阳极催化层梯度化分布规律和预设的阴极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布。
需要说明的是，对于阳极催化层3和阴极催化层5这两个催化层，采用PEM(质子交换膜4)作为涂覆基底，将催化剂浆料直接涂覆在PEM上，形成催化剂涂覆膜(即催化层，也叫催化剂层)，最后将制备的催化剂涂覆膜与相应的GDL(扩散层)压合形成MEA(即膜电极，membrane electrode assembly)，其中，喷墨打印技术应用于MEA催化层制备，使得进一步降低铂载量，提升催化剂中Pt的利用率成为了可能。喷墨打印技术可以精确地控制催化剂层的铂载量与Nafion含量。
具体实现上，当阳极催化层3和阴极催化层5分别包括九个组块时，质子交换膜4的表面，在属于第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块或者第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块位置，具有的铂(即金属铂相)的载量(即单位面积涂覆量)为0.15mg/cm2、0.2mg/cm2、0.25mg/cm2、0.3mg/cm2、0.35mg/cm2、0.4mg/cm2、0.45mg/cm2、0.5mg/cm2和0.55mg/cm2。
具体实现上，电解质相是指Nafion溶液与醇类溶剂(例如异丙醇)混合的浆料；当阳极催化层3和阴极催化层5分别包括九个组块时，质子交换膜4的表面，在属于第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块或者第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块位置，具有的Nafion含量的质量百分比(wt)分别可以为21％、27％、23％、33％、29％、25％、35％、31％和37％；
需要说明的是，在本发明中，梯度化催化层(包括阳极催化层3和阴极催化层5)，主要是将催化剂、离聚物等物质有序分布。能够加快质子、电子、气体的传输效率，有利于提高催化剂的利用率，降低MEA的成本。
在本发明中，对于阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6，气体扩散层(GDL)是燃料电池核心组件膜电极的重要组成部分，通常由基底层(Gas Diffusion Barrier)和微孔层(Microporous layer)组成。基底层经过疏水处理后，在其上涂覆单层或多层微孔层(MPL)，从而制成气体扩散层。其中，基底层(GDB)主要是由多孔的碳纤维纸或碳纤维布构成，直接与双极板接触；微孔层由纳米碳分和疏水材料混合而成，直接与催化层(即阳极催化层3和阴极催化层5)接触。
在本发明中，具体实现上，关于阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6，这两个扩散层的制备，具体说明如下：
一，基底层(即支撑层)的制备，具体包括以下操作：
第一步，将裁剪好的碳纸放入烧杯中加入去离子水中，进行超声洗涤，然后取出烘干，获得烘干的碳纸；
第二步，PTFE(聚四氟乙烯)作为疏水剂的支撑层(即基底层)制备过程：称取预设质量的质量浓度为60wt％的PTFE乳液(PTFE乳液就是指将四氟乙烯聚合后的分散液浓缩至聚四氟乙烯固体含量60％左右(重量)并以非离子型表面活性剂稳定的水分散液)，向PTFE乳液中加入去离子水，配成质量浓度为20wt％的PTFE乳液；
第三步，将第一步获得的烘干的碳纸，浸渍在第二步获得的PTFE溶液中，浸渍预设时长(每次的浸渍时间3-5min，不过需要多次重复浸泡和干燥过程，确保碳纸中的PTFE含量达到所需值)后取出碳纸，然后晾干，称重，重复操作，获得多个不同PTFE载量的支撑层(即基底层)，例如可以使得PTFE的质量占支撑层(即基底层)总质量分别为8wt％、8.5wt％、9wt％、9.5wt％、10wt％、10.5wt％、11wt％、11.5wt％和12wt％。
二，微孔层以及扩散层的制备，具体包括以下操作：
步骤A)，称取预设质量(例如3g)碳粉于烧杯中，然后滴加去离子水润湿成面团状；
步骤B)，另取一个烧杯，添加预设体积(例如40ml)的质量分数为1wt％的TritonX-100溶液，然后将TritonX-100溶液倒入具有碳粉的烧杯中，然后，用超声搅拌约2h，将面团状的碳粉超声分散到上述的TritonX-100溶液中，获得碳粉浆料；
步骤C)，预先配置质量浓度为10wt％的PTFE乳液(PTFE乳液就是指将四氟乙烯聚合后的分散液浓缩至聚四氟乙烯固体含量60％左右(重量)并以非离子型表面活性剂稳定的水分散液)，将PTFE乳液慢慢滴加到步骤B)获得的碳粉浆料中，使得碳粉与PTFE的质量比为7:3，然后，超声搅拌约1h，最终配置获得均匀黑亮的微孔层浆料(微孔层浆料的浓度约为10wt％)；
步骤D)，用现有的浆料涂布机，将微孔层浆料分别涂刮到具有不同PTFE载量的支撑层(即基底层，具体可以通过上述步骤制备获得)上，然后烘干，获得包括微孔层和基底层的扩散层(例如阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层)；
需要说明的是，阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层，其上的PTFE(聚四氟乙烯)的含量，分别按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律和预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向(即指的是左右方向A)和展向(展向，是指前后方向B)这两个方向上分布；
具体实现上，步骤D)，具体可以为：在PTFE载量不同的支撑层上涂刮微孔层浆料，每次涂刮5μm，在烘干后继续涂刮，使气体扩散层中的微孔层厚度为10μm.
需要说明的是，在本发明中，扩散层GDL(包括阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层)通常由碳纸或碳布等多孔介质材料混合PTFE构成，用于支撑催化层CL(包括阳极催化层3和阴极催化层5)，同时起着分散气体、导热、导电并排水的作用。
参见图1，为了获得本发明的燃料电池膜电极结构，首先，在质子膜(即质子交换膜PEM 4)的两侧分别喷涂阳极催化层3和阴极催化层5(不同位置应用不同浓度，即按照图2a和图2b所示，在质子交换膜PEM 4的两侧，根据阳极催化层3和阴极催化层5要求的含量，分别喷涂不同含量的铂Pt及全氟磺酸)，从而获得阳极催化层3和阴极催化层5。然后，在阳极催化层3和阴极催化层5的外部，分别依次热压上阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6(即应用热压方法连接，扩散层的浓度梯度即按照图3a和图3b所示，在阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6上热压不同含量的PTFE)，然后，在阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6的外部，再分别组装(例如通过热压的方式)上阳极极板1和阴极极板7(即双极板)。
为了更加清楚地理解本发明的技术方案，下面说明本发明的工作原理。
对本发明，其提供的催化层内铂(Pt)及全氟磺酸含量，气体扩散层(即微孔层)的PTFE含量，呈梯度化分布的燃料电池膜电极结构，主要工作原理如下：
首先，外部导入的氢气，通过双极板中的阳极极板1，经由阳极气体扩散层2到达阳极催化层3，在阳极催化层3中的催化剂作用下，氢分子分解为带正电的氢离子(即质子)并释放出带负电的电子，完成阳极反应。
然后，阳极氢分子所分解的质子穿过膜(即质子交换膜4)，到达阴极催化层5。
同时，输送的电子可以由阳极极板1收集，通过外电路(即连接阳极极板1和阴极极板7、具有负载的外接电路)到达阴极极板7，电子能够在外电路形成电流。这时候，外部负载同时连接双极板(双极板即阳极极板1和阴极极板7，将负载连接两极板即可形成电流，即可向外部负载输出电能；
此外，在电池阴极，氧气通过双极板中的阴极极板7，经由阴极气体扩散层6到达阴极催化层5。在阴极催化层5中的催化剂的作用下，氧与透过膜的氢离子(即质子)及来自外电路的电子发生反应，生成水，从而完成阴极反应。
需要说明的是，离聚物全氟磺酸主要用于填充阳极催化层3和阴极催化层5内的大孔，从而提高了铂Pt和离聚物的接触面积，并提高催化层CL的质子传导性能；但是，由于加入大量的全氟磺酸会造成过量的气孔阻塞，使得氧气的传输以及液态水的排出速率均减小。当靠近质子交换膜侧全氟磺酸含量更高时，在中高电流密度下具有更优的电池性能，而当全氟磺酸的梯度化方向相反时，电池性能下降。
为此，对于本发明，通过对作为催化剂的全氟磺酸载量(即含量)的梯度化设计，使得电流密度均匀产生，这样可以保证活性区域的均匀利用，从而避免了PEMFC(质子交换膜燃料电池)在局部高电流密度下工作造成的加速老化。
对于本发明，参见图2a、图2b和图5，通过沿氧气流道9的入口到出口的方向(即图5所示的方向C)，催化层(即阳极催化层3和阴极催化层5)内梯度化增加铂Pt的载量(即含量)，改善了氧气出口区域由于浓度较低造成的电化学反应较弱的状况；同时，在从靠近扩散层(即阳极气体扩散层2或阴极气体扩散层6)到靠近质子交换膜4的方向(即纵向)，催化层(阳极催化层3或阴极催化层5)内也是梯度化增加Pt载量，进而提高电池整体性能。
需要说明的是，PTFE的含量较高，可以大幅提高GDL的疏水性，但同时会减小孔隙率使得反应气体传输以及液态水的排出受限。降低扩散层GDL(即阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6)内PTFE的含量，可以保证足够的孔隙率，以确保反应气体的传输，但会降低GDL的疏水性，使得液态水排出不及时，从而造成电极的水淹。
为此，本发明对扩散层GDL(即阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6)内PTFE的含量进行梯度化设计，可以改善以上情况。
根据现有研究显示，扩散层GDL(即阳极气体扩散层2和阴极气体扩散层6)中PTFE的含量，从氢气流道8侧到阳极催化层3侧及氧气流道9侧到阴极催化层5，均呈逐渐降低的梯度化分布规律，可以为PEMFC(质子交换膜燃料电池)提供有效的水管理。
基于以上技术方案可知，对于本发明，通过科学合理的功能组分梯度化分布设计，可以有效强化电池内物理量的传输能力，同时改善物理量分布的不均匀性，进而有助于功能组分利用率和电池整体性能的提高。本发明在各功能组分深入研究的基础上，提出了一种对催化层(即催化剂层)内的催化剂铂(Pt)和离聚物全氟磺酸(氟化磺酸基聚合物)的含量，以及扩散层中的微孔层中作为疏水剂的聚四氟乙烯(PTFE)含量，在纵向A和展向B两个方向上，同时进行梯度化及有序化分布的优化技术方案。
相比于现有技术，本发明同时设计催化层(CL)和扩散层内铂(Pt)、离聚物全氟磺酸(氟化磺酸基聚合物)及PTFE的含量在纵向和展向的双向梯度化，能够显著提高催化的效率，使膜电极中气体反应更充分，减少功能组分用量。电池整体性能的提高，为膜电极高效率、低成本的产业化目标的实现奠定了基础。
在本发明中，需要说明的是，贵金属铂(Pt)由于具有很强的催化活性，良好的耐腐蚀及抗氧化性，使其在各个行业均有广泛地应用。因此，如何降低铂(Pt)催化剂的成本，成了研究的重点问题，而此问题的解决方案，即其向中添加贱金属元素形成铂基催化剂。
需要说明的是，本发明，是一种催化层内的催化剂铂(Pt)、离聚物全氟磺酸的含量及扩散层具有的微孔层中作为疏水剂PTFE的含量，呈双向梯度化分布的燃料电池。在本发明中，催化层内的铂(Pt)及全氟磺酸含量，扩散层中具有的微孔层中PTFE的含量，在纵向和展向两个方向上同时进行梯度化分布。其中，铂载量的双向梯度化，有助于改善出口区域电化学反应较弱的情况；离聚物全氟磺酸的双向梯度化，可以增强氧气在催化层的扩散能力；作为疏水剂的聚四氟乙烯PTFE的双向梯度化，可以提高电池的有效水管理效率。
对于本发明，其主要运用于新能源燃料电池电车、燃料电池叉车及燃料电池游览车等上的质子交换膜燃料电池。
与现有技术相比较，本发明提供的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，具有如下有益效果：
1、催化层(即催化剂层)内靠近质子交换膜区域，具有更多的全氟磺酸含量，可以强化质子交换膜和催化层内的质子传导，同时形成催化层内孔隙率靠近扩散层的纵向梯度升高，进而增强了氧气在催化层内的扩散能力。本发明通过科学的改进功能组分梯度化分布设计，有效强化了电池内物理量(包括氢气、氧气和水)的传输能力，同时改善了各部分物质分布的不均匀性，进而有助于功能组分利用率和电池整体性能的提高。
2、对于本发明，催化剂铂(Pt)的含量，采用双向分布，针对不同部位反应物浓度的不同，在纵向和展向双向上设计了不同梯度含量，相比于现有技术而言，大大提高了组分的利用率，减少生产成本，改变了各组分含量的分布，并且提高电池性能。
3、对于本发明，对阳极气体扩散层(扩散层，即为GDL)和阴极气体扩散层内的PTFE含量进行展向和纵向上的梯度化分布设计，可以使得阳极气体扩散层和阴极气体扩散层内的接触角呈梯度化分布，即各部分排水能力不同。这样的设计，可以有效降低电池的水淹，从而实现电池的有效水管理。
4、本发明通过纵向和展向上梯度化催化层的设计，对于燃料电池降低成本、提高性能的发展提供了新的思路，为其产业化的目标的实现提供了一种可用的途径。
综上所述，与现有技术相比较，本发明提供的一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其设计科学，相比于现有技术，本发明同时设计催化层(CL)和扩散层内铂(Pt)、离聚物全氟磺酸(氟化磺酸基聚合物)及PTFE的含量在纵向和展向的双向梯度化，能够显著提高催化的效率，使膜电极中气体反应更充分，减少功能组分用量，促进电池整体性能的提高，为膜电极高效率、低成本的产业化目标的实现奠定了基础，具有重大的实践意义。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，包括垂直分布的质子交换膜(4)；
质子交换膜(4)的左侧，由近及远依次设置有阳极催化层(3)、阳极气体扩散层(2)和阳极极板(1)；
质子交换膜的右侧，由近及远依次设置有阴极催化层(5)、阴极气体扩散层(6)和阴极极板(7)；
质子交换膜(4)、阳极催化层(3)、阳极气体扩散层(2)和阳极极板(1)、阴极催化层(5)、阴极气体扩散层(6)和阴极极板(7)中心点位于同一直线上，并且相互水平对齐；
阳极催化层(3)和阴极催化层(5)，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
阳极气体扩散层(2)和阴极气体扩散层(6)，两者为左右对称分布，并且形状大小相同；
对于阴极催化层(5)和阳极催化层(3)，均包含作为催化剂的铂Pt和离聚物全氟磺酸；
对于阴极催化层(5)，其整体形状为长方体其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阴极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布；
对于阳极催化层(3)其整体形状为长方体，其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阳极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量与阴极催化层(5)中具有的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，呈左右对称分布；
对于阳极气体扩散层(2)和阴极气体扩散层(6)，均包含作为疏水剂的PTFE；
对于阳极气体扩散层(2)，其整体形状为长方体，其上的PTFE的含量，按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布；
对于阴极气体扩散层(6)，其整体形状为长方体，其上的PTFE的含量，按照预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，并且其上的PTFE的含量与阳极气体扩散层(2)中PTFE的含量呈左右对称分布。
2.如权利要求1所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，对于阴极催化层(5)，其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阴极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阴极催化层(5)，包括从前往后依次分布的第一横排阴极催化层组块、第二横排阴极催化层组块和第三横排阴极催化层组块；
第一横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第4阴极催化层组块、第2阴极催化层组块和第1阴极催化层组块；
第二横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第7阴极催化层组块、第5阴极催化层组块和第3阴极催化层组块；
第三横排阴极催化层组块，包括从左到右依次分布的第9阴极催化层组块、第8阴极催化层组块和第6阴极催化层组块；
第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块的形状，均为垂直分布的长方体；
对于阴极催化层(5)，第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块中的铂Pt的单位面积质量，依次为0.15、0.2、0.25、0.3、0.35、0.4、0.45、0.5和0.55，单位为mg/cm2；
对于阴极催化层(5)，第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块中的离聚物全氟磺酸的含量，依次为21、27、23、33、29、25、35、31和37，单位为％。
3.如权利要求2所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，对于阳极催化层(3)，其上的铂Pt和离聚物全氟磺酸的含量，按照预设的阳极催化层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阳极催化层(3)，包括从前往后依次分布的第一横排阳极催化层组块、第二横排阳极催化层组块和第三横排阳极催化层组块；
第一横排阳极催化层组块，包括从右到左依次分布的第4阳极催化层组块、第2阳极催化层组块和第1阳极催化层组块；
第二横排阴极催化层组块，包括从右到左依次分布的第7阳极催化层组块、第5阳极催化层组块和第3阳极催化层组块；
第三横排阳极催化层组块，包括从右到左依次分布的第9阳极催化层组块、第8阳极催化层组块和第6阳极催化层组块；
第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块的形状，均为垂直分布的长方体；
对于阳极催化层(3)，第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块中的铂Pt的单位面积质量，依次为0.15、0.2、0.25、0.3、0.35、0.4、0.45、0.5和0.55，单位为mg/cm2；
对于阳极催化层(3)，第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块中的离聚物全氟磺酸的含量，依次为21、27、23、33、29、25、35、31和37，单位为％。
4.如权利要求3所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，阳极催化层(3)上的第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块，分别与阴极催化层(5)上的第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块，呈左右对称分布；
第1阳极催化层组块～第9阳极催化层组块的形状大小，与第1阴极催化层组块～第9阴极催化层组块的形状大小相等。
5.如权利要求1所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，对于阳极气体扩散层(2)，其上的PTFE的含量，按照预设的阳极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阳极气体扩散层，包括从前往后依次分布的第一横排阳极气体扩散层组块、第二横排阳极气体扩散层组块和第三横排阳极气体扩散层组块；
第一横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第7阳极气体扩散层组块、第4阳极气体扩散层组块和第1阳极气体扩散层组块；
第二横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第8阳极气体扩散层组块、第5阳极气体扩散层组块和第2阳极气体扩散层组块；
第三横排阳极气体扩散层组块，包括从左到右依次分布的第9阳极气体扩散层组块、第6阳极气体扩散层组块和第3阳极气体扩散层组块；
第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块的形状，均为垂直分布的长方体；
对于阳极气体扩散层(2)，第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块中的PTFE的质量百分比含量，依次为32％、34％、36％、38％、40％、42％、44％、46％和48％。
6.如权利要求5所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，对于阴极气体扩散层(6)，其上的PTFE的含量，按照预设的阴极气体扩散层梯度化分布规律，在其纵向和展向这两个方向上分布，具体如下：
阴极气体扩散层(6)，包括从前往后依次分布的第一横排阴极气体扩散层组块、第二横排阴极气体扩散层组块和第三横排阴极气体扩散层组块；
第一横排阴极气体扩散层组块，包括从右到左依次分布的第7阴极气体扩散层组块、第4阴极气体扩散层组块和第1阴极气体扩散层组块；
第二横排阴极气体扩散层组块，包括从右到左依次分布的第8阴极气体扩散层组块、第5阴极气体扩散层组块和第2阴极气体扩散层组块；
第三横排阴极气体扩散层组块，包括从右到左依次分布的第9阴极气体扩散层组块、第6阴极气体扩散层组块和第3阴极气体扩散层组块；
第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块的形状，均为垂直分布的长方体；
对于阴极气体扩散层(6)，第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块中的PTFE的质量百分比含量，依次为32％、34％、36％、38％、40％、42％、44％、46％和48％。
7.如权利要求6所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，阳极气体扩散层(2)上的第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块，分别与阴极气体扩散层(6)上的第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块，呈左右对称分布；
第1阳极气体扩散层组块～第9阳极气体扩散层组块的形状大小，与第1阴极气体扩散层组块～第9阴极气体扩散层组块的形状大小相等。
8.如权利要求1所述的功能组分协同梯度化分布的燃料电池膜电极结构，其特征在于，阳极极板(1)在朝向阳极气体扩散层(2)的一侧，从上到下依次设置有多个前后分布的氢气流道(8)；
阴极极板(7)在朝向阴极气体扩散层(6)的一侧，从上到下依次设置有多个前后分布的氧气流道(9)；
氢气流道(8)的数量和氧气流道(9)数量相等，并且多个氢气流道(8)与多个氧气流道(9)为左右对称分布。
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