CN114634203A - 一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池。该锂离子电池包括外壳、正极、负极、隔膜和非水电解液，其中：所述正极为包含具有层状结构的锂‑过渡金属复合氧化物的正极；所述负极为包含铌钛氧复合氧化物的负极，所述的铌钛氧复合氧化物的一次颗粒尺寸在100nm～1um之间，所述的铌钛氧复合氧化物中的主要物相为Ti1‑ xMxNb2O7，其中0.05≤x≤0.1，M为金属元素Al、Cr或Zr中的一种。本发明负极活性物质采用具有高比容量的铌钛氧材料，正极采用高比容量的三元材料，在保证电池安全性和循环性能的前提下可以有效的提高电池能量密度。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池具有高比能量、低自放电、长寿命、无记忆效应和环境友好等优势，已经被广泛地应用于3C产品、新能源汽车、储能领域等。目前商用锂离子电池负极大多采用碳负极材料，其中碳负极材料的嵌锂电位低，低温环境和大倍率快充时容易发生析锂现象导致安全隐患增大，同时碳负极材料的体积膨胀效应会导致负极SEI的反复破裂修复消耗活性锂导致电池寿命的衰减。为了改善电池安全性和功率特性，钛酸锂电池应运而生，钛酸锂电池的负极采用具有零应变的，理论比容量为175mAh/g的Li4Ti5O12材料。在Li4Ti5O12材料高的嵌锂电位环境下，负极表面的电解液难以发生还原分解，同时也没有析锂隐患，通过使用钛酸锂负极材料可以有效的提高电池安全性和循环稳定性。但是，相比传统三元电池的230wh/kg的能量密度，铁锂电池150wh/kg的能量密度，钛酸锂电池的能量密度不足100wh/kg，这大大的限制了钛酸锂电池在新能源汽车领域的应用。
发明内容
为解决现有技术的不足，本发明提供了一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池。
本发明所提供的技术方案如下：
一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，包括外壳、正极、负极、隔膜和非水电解液，其中：
所述正极为包含具有层状结构的锂-过渡金属复合氧化物的正极；
所述负极为包含铌钛氧复合氧化物的负极，所述的铌钛氧复合氧化物的一次颗粒尺寸在100nm～1um之间，所述的铌钛氧复合氧化物中的主要物相为Ti1-xMxNb2O7，其中0.05≤x≤0.1，M为金属元素Al、Cr或Zr中的一种。
上述技术方案中：
一方面，负极为包含铌钛氧复合氧化物的负极，其工作电位高，可有效的避免SEI膜和锂枝晶的形成；同时，其具有较高的电子电导率和Li+离子电导率，确保了锂离子电池较高的性能；
另一方面，负极活性物质采用具有高比容量的铌钛氧材料，正极采用高比容量的三元材料，在保证电池安全性和循环性能的前提下可以有效的提高电池能量密度。
具体的，所述的锂-过渡金属复合氧化物包含由LiaNibCocMndO2表示的化合物，其中0.9≤a≤1.1、0.5≤b≤0.9、0.05≤c≤0.3、0.1≤d≤0.4。
上述技术方案中，选择上述通式的锂-过渡金属复合氧化物的原因在提高电芯的能量密度。
具体的，所述的锂-过渡金属复合氧化物的颗粒表面层含有Al化合物层，其中Al的化合物为AlF3、无定型Al2O3、η-Al2O3、γ-Al2O3、AlPO4或Al(PO3)3中的一种，Al化合物层的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的1～3％，Al化合物层的厚度不超过3nm。
上述技术方案中，Al化合物层可以进一步的提高电芯的循环稳定性或避免过渡金属的溶解。
上述表面层含有Al化合物层的锂-过渡金属复合氧化物LiaNibCocMndO2的颗粒材料可通过现有技术获得。
具体的，所述的铌钛氧复合氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，第二强和第三强峰的强度不低于80，同时TiO2和Nb2O5杂峰的强度都不大于2。
基于上述参数，可以确保包含铌钛氧复合氧化物的负极的主相的一致性。
上述铌钛氧复合氧化物Ti1-xMxNb2O7可通过现有技术获得。
具体的，所述的非水电解液包含碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯或氟代碳酸乙烯酯中的至少任意两种的混合。
具体的，所述的非水电解液中的LiPF6的摩尔浓度在0.8～1.6mol/L。
与现有技术相比，本发明的锂离子电池具有下列有益效果：电芯能量密度可以达到130wh/kg左右，3C循环寿命预测可以达到6000次以上。
附图说明
图1为本发明实施例1对应的铌钛氧复合氧化物的X射线衍射图。
图2为本发明实施例1对应的铌钛氧复合氧化物的SEM图。
图3为本发明实施例1对应的锂电池的充放电测试图。
具体实施方式
以下对本发明的原理和特征进行描述，所举实施例只用于解释本发明，并非用于限定本发明的范围。
实施例1
本实施例的锂电池，包括外壳铝塑膜，正极片、负极片、隔膜和非水电解质。正极片由正极集流体铝箔和涂覆在正极集流体上的正极材料镍钴锰酸锂层LiaNibCocMndO2构成，其中a＝1、b＝0.6、c＝0.2、d＝0.2。镍钴锰酸锂化合物的颗粒表面层含有AlF3包覆层，AlF3的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的1％。负极片由负极集流体铝箔和涂覆在负极集流体上的Ti1-xCrxNb2O7(x＝0.05)构成，Ti1-xCrxNb2O7氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，所有杂峰的强度都不大于1，其中Ti1-xCrxNb2O7氧化物一次颗粒尺寸为200nm～300nm左右。非水电解液包含等体积比的碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯三种溶剂，其中电解质盐LiPF6的摩尔浓度为1.2mol/L。
图1给出了本实施例中铌钛氧复合氧化物的X射线衍射图。
图2为本实施例铌钛氧复合氧化物的SEM图。
图3给出了本实施例中锂离子电池的1C充放电曲线图，充放电电压范围1.5～3V。从图中可以看出其具有良好的充放电性能，其中，电池比能量达到了120Wh/kg，高于现有钛酸锂技术的一般水平。
实施例2
本实施例的锂电池，包括外壳铝塑膜，正极片、负极片、隔膜和非水电解质。正极片由正极集流体铝箔和涂覆在正极集流体上的正极材料镍钴锰酸锂层LiaNibCocMndO2构成，其中a＝1、b＝0.8、c＝0.1、d＝0.1。镍钴锰酸锂化合物的颗粒表面层含有AlF3包覆层，AlF3的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的2％。负极片由负极集流体铝箔和涂覆在负极集流体上的Ti1-xAlxNb2O7(x＝0.1)构成，Ti1-xAlxNb2O7氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，所有杂峰的强度都不大于2，其中Ti1-xAlxNb2O7氧化物一次颗粒尺寸为100nm～300nm左右。非水电解液包含等体积比的碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯和氟代碳酸乙烯酯四种溶剂，其中电解质盐LiPF6的摩尔浓度为1.6mol/L。
实施例3
本实施例的锂电池，包括外壳铝塑膜，正极片、负极片、隔膜和非水电解质。正极片由正极集流体铝箔和涂覆在正极集流体上的正极材料镍钴锰酸锂层LiaNibCocMndO2构成，其中a＝1、b＝0.8、c＝0.1、d＝0.1。镍钴锰酸锂化合物的颗粒表面层含有Al2O3包覆层，Al2O3的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的3％。负极片由负极集流体铝箔和涂覆在负极集流体上的Ti1-xZrxNb2O7(x＝0.05)构成，Ti1-xZrxNb2O7氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，所有杂峰的强度都不大于0.2，其中Ti1-xZrxNb2O7氧化物一次颗粒尺寸为500nm～1um左右。非水电解液包含等体积比的碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯和氟代碳酸乙烯酯三种溶剂，其中电解质盐LiPF6的摩尔浓度为1mol/L。
实施例4
本实施例的锂电池，包括外壳铝塑膜，正极片、负极片、隔膜和非水电解质。正极片由正极集流体铝箔和涂覆在正极集流体上的正极材料镍钴锰酸锂层LiaNibCocMndO2构成，其中a＝1.1、b＝0.9、c＝0.05、d＝0.1。镍钴锰酸锂化合物的颗粒表面层含有AlPO4包覆层，AlPO4的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的1.5％。负极片由负极集流体铝箔和涂覆在负极集流体上的Ti1-xZrxNb2O7(x＝0.05)构成，Ti1-xZrxNb2O7氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，所有杂峰的强度都不大于1，其中Ti1-xZrxNb2O7氧化物一次颗粒尺寸为500nm～1um左右。非水电解液包含等体积比的碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯三种溶剂，其中电解质盐LiPF6的摩尔浓度为0.8mol/L。
实施例5
本实施例的锂电池，包括外壳铝塑膜，正极片、负极片、隔膜和非水电解质。正极片由正极集流体铝箔和涂覆在正极集流体上的正极材料镍钴锰酸锂层LiaNibCocMndO2构成，其中a＝1、b＝0.5、c＝0.2、d＝0.3。镍钴锰酸锂化合物的颗粒表面层含有Al2O3包覆层，Al2O3的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的2％。负极片由负极集流体铝箔和涂覆在负极集流体上的Ti1-xCrxNb2O7(x＝0.08)构成，Ti1-xCrxNb2O7氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，所有杂峰的强度都不大于1，其中Ti1-xCrxNb2O7氧化物一次颗粒尺寸为300nm～500nm左右。非水电解液包含等体积比的碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯三种溶剂，其中电解质盐LiPF6的摩尔浓度为1.2mol/L。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，包括外壳、正极、负极、隔膜和非水电解液，其特征在于：
所述正极为包含具有层状结构的锂-过渡金属复合氧化物的正极；
所述负极为包含铌钛氧复合氧化物的负极，所述的铌钛氧复合氧化物的一次颗粒尺寸在100nm～1um之间，所述的铌钛氧复合氧化物中的主要物相为Ti1-xMxNb2O7，其中0.05≤x≤0.1，M为金属元素Al、Cr或Zr中的一种。
2.根据权利要求1所述的一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，其特征在于：所述的锂-过渡金属复合氧化物包含由LiaNibCocMndO2表示的化合物，其中0.9≤a≤1.1、0.5≤b≤0.9、0.05≤c≤0.3、0.1≤d≤0.4。
3.根据权利要求1所述的一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，其特征在于：所述的锂-过渡金属复合氧化物的颗粒表面层含有Al化合物层，其中Al的化合物为AlF3、无定型Al2O3、η-Al2O3、γ-Al2O3、AlPO4或Al(PO3)3中的一种，Al化合物层的质量为锂-过渡金属复合氧化物质量的1～3％，Al化合物层的厚度不超过3nm。
4.根据权利要求1所述的一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，其特征在于：所述的铌钛氧复合氧化物在其主物相的主峰强度设置为100的基础上，第二强和第三强峰的强度不低于80，同时TiO2和Nb2O5杂峰的强度都不大于2。
5.根据权利要求1所述的一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，其特征在于：所述的非水电解液包含碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯或氟代碳酸乙烯酯中的至少任意两种的混合。
6.根据权利要求1至5任一所述的一种具有铌钛氧复合氧化物负极的锂离子电池，其特征在于：所述的非水电解液中的LiPF6的摩尔浓度在0.8～1.6mol/L。
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