CN114557478A - 一种光催化降解过滤烟嘴及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及光催化材料及其应用领域，更具体地，涉及一种光催化降解过滤烟嘴及其制备方法，所述过滤烟嘴包括烟嘴外壳，所述烟嘴外壳内填充有纤维材料，所述纤维材料上均匀负载光降解催化剂，所述光降解催化剂为CsPbX3量子点和/或其复合材料，其中，X为卤族元素，所述CsPbX3表面包覆有机配体。本发明将处理后的CsPbX3复合材料应用于过滤烟嘴中，利用光催化降解烟焦油，降解效率高，绿色环保，对人体无毒，且更便于使用。
Description
技术领域
本发明涉及光催化材料及其应用领域，更具体地，涉及一种光催化降解过滤烟嘴及其制备方法。
背景技术
过滤烟嘴也称健康烟嘴，其可滤去香烟中大部分的有害物质，降低香烟焦油含量，保护人体的健康的烟嘴。目前，大多利用物理吸附过滤的方式滤除香烟燃烧时的产生的烟焦油，如物理阻隔过滤、空气比流过滤和磁石过滤等。物理阻隔过滤的原理是通过环保棉增加烟气的流通层次，使烟气的焦油和固体状物质附着在过滤棉上，增强过滤效果；空气比流过滤是控制空气流动速度来降低焦油含量，通过在烟嘴中间设置空腔，使在微孔中快速通过的烟气在空腔中停留，烟焦油和烟尘即附着在过滤器上被截留；磁石过滤是在烟嘴内设置磁石，磁石的磁场使通过的烟气沿磁场方向流动，温度较高的烟焦油、烟尘即附着在温度较低的磁石上达到截留的效果。这些过滤烟嘴都存在过滤时烟雾流速慢、流通受阻等缺点，多次使用后烟焦油积聚，过滤效果变差，依然对使用者产生危害，且这样的烟嘴需要频繁清洗或更换过滤层，操作繁琐。
近年来，半导体材料利用光催化反应降解有机污染物被视为是环保有效的，目前已有多种光催化剂被广泛研究用于光催化降解，如TiO2、ZnO、SnO2、SrTiO3等，然而，这些半导体材料具有一些共同的特点，如狭窄的光吸收范围和光生载流子易复合，光催化还原效率不高。
CsPbX3作为新兴金属卤化物钙钛矿光催化材料具有卓越的光电性能、低廉的价格、简单的合成方法而广受关注，然而CsPbX3材料中包含有毒的铅元素，容易发生团聚导致化学活性降低，使用过程中容易发生损耗，造成材料使用性能下降且具有不可忽视的安全问题，大大缩小了其应用范围。因此，如何消除CsPbX3材料毒性、提高其使用性能，以拓展其应用领域的问题仍亟待解决。
发明内容
本发明旨在克服上述现有技术的至少一种缺陷(不足)，提供一种光催化降解过滤烟嘴及其制备方法，将处理后的CsPbX3复合材料应用于过滤烟嘴中，利用光催化降解烟焦油，降解效率高，绿色环保，对人体无毒，且更便于使用。
本发明采取的技术方案是，提供一种光催化降解过滤烟嘴，包括烟嘴外壳，所述烟嘴外壳内填充有纤维材料，所述纤维材料上均匀负载光降解催化剂，所述光降解催化剂为CsPbX3量子点和/或其复合材料，其中，X为卤族元素，所述CsPbX3表面包覆有机配体。
在本技术方案中，CsPbX3作为光降解催化剂降解香烟烟雾中的烟焦油，利用纤维材料作为CsPbX3的负载框架，可有效增大其比表面积，提高催化效率，且纤维材料可延长烟雾流通路程并吸附烟雾中的烟焦油和有害杂质，使烟雾在过滤烟嘴内部的时间更长，与光降解催化剂接触时间更长、接触面积更大，使烟焦油和有害杂质的催化反应进行更充分，从而提高烟焦油和有害杂质的降解程度，减少香烟烟雾对人体的损害；若直接使用CsPbX3，其稳定性较差，且含有的铅元素将随长时间使用而毒害人体，因此使用高稳定性的有机配体包覆CsPbX3量子点，避免CsPbX3中的铅离子泄露，提高其稳定性，使过滤烟嘴可高效催化降解烟焦油的同时，保证了使用的安全性。
进一步地，所述光降解催化剂为CsPbX3、CsPbX3/Bi2WO6、CsPbX3/CQDs/Bi2WO6的一种或多种混合物。
在本技术方案中，CsPbX3量子点具有较高稳定性、高吸光系数且具有较佳的光氧化还原能力，将其负载于纤维材料上，可在太阳光下对烟焦油和其他有害杂质降解；Bi2WO6同样具有较佳的光氧化还原能力和稳定性，但是其电子-空穴辐射复合严重，光生载流子利用率较低，且可见光吸收能力不佳，无法直接应用于烟焦油的光降解催化，然而，通过Bi2WO6与CsPbX3复合形成CsPbX3/Bi2WO6复合催化剂，其比表面积、光吸收能力均得到有效改善，有效提高了光催化活性和稳定性；在CsPbX3/Bi2WO6复合催化剂的基础上可进一步修饰，采用可见光能力强、无毒、化学性能稳定且具有较强导电性能的碳量子点(CQDs)，利用其吸光能力强，且可将可见光转化为更短波长可见光或者紫外光的特点，作为助催化剂修饰CsPbX3/Bi2WO6，提进一步提高催化剂的光吸收能力和稳定，且CQDs具有良好的传输电子能力和光致发光能力，可抑制CsPbX3/Bi2WO6光生电子和空穴复合，增强了可见光响应性能，提高了在降解烟焦油的过程中的光催化活性和光催化效率。
更进一步地，所述CsPbX3/Bi2WO6中CsPbX3与Bi2WO6的重量比为10～20wt％。
优选地，所述CsPbX3/Bi2WO6为CsPbBr3/Bi2WO6，CsPbBr3的含量为15wt％。
更进一步地，所述CsPbX3/CQDs/Bi2WO6中，CsPbX3、CQDs和Bi2WO6的重量比为(5～25):(1～15):(70～90)。
优选地，所述CsPbX3/CQDs/Bi2WO6为CsPbBr3/CQDs/Bi2WO6，CsPbBr3、CQDs和Bi2WO6的重量比为3:1:16。
CsPbX3在催化剂中可强化光吸收且实现有效的电荷分离，CsPbX3的含量在一定范围内越高，则降解率越高，然而其并非越高越好，因为CsPbX3含量高时会导致其团聚，使光生载流子迁移路径更长，还会减少Bi2WO6、CQDs与烟雾的及接触面积，因此，应将CsPbX3的含量控制在一定范围内，进一步增大CsPbX3的含量无法优化降解率。
进一步地，所述有机配体为油酸、油胺、乙酸甲酯、乙酸乙酯、六氟磷酸铵的一种或多种混合物。
进一步地，使用有机配体包覆CsPbX3量子点，所述有机配体性质稳定，保证包覆效果，可避免CsPbX3中的铅离子泄露毒害人体，还能避免CsPbX3量子点发生团聚而导致化学活性降低，减少在使用过程中发生的损耗，提高催化剂的使用寿命和使用性能。
优选地，所述烟嘴外壳为管状结构，其一端的内径与市售香烟外径相同，以使香烟可插入外壳并固定，其另一端的内径较小以贴合使用者嘴唇。
优选地，所述烟嘴外壳为透明，其材质为PP、PE、PET、PVC等。
本发明还提供了上述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，包括以下步骤：
S1将CsPbX3悬浮液分散均匀，制得CsPbX3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的CsPbX3量子点分散液中加入复合材料，搅拌均匀后得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于一定温度下干燥，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴；
在步骤S1中，所述CsPbX3悬浮液中包含CsPbX3量子点和有机配体。
进一步地，在步骤S2中，所述CsPbX3量子点分散液和复合材料的摩尔比为1:(7～8)。
进一步地，在步骤S2中，所述复合材料为Bi2WO6，其制备方法为，在室温下将Bi(NO3)3·5H2O、硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液混合均匀后，将混合溶液加热至100～120℃，并在该温度下加热2～3h后制得Bi2WO6粉末；Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O的摩尔比为2:1；硝酸的pH值为2～4，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
优选地，在步骤S2中，加热温度为120℃，加热时间为2h；Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O的摩尔比为2:1；硝酸的pH值为3，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
优选地，在步骤S2中，在马弗炉中加热所述混合溶液。
进一步地，在步骤S2中，所述复合材料为CQDs/Bi2WO6，其制备方法为，在室温下将Bi(NO3)3·5H2O与硝酸混合得Bi(NO3)3溶液，并将CQDs与Na2WO4·2H2O水溶液混合并超声分散后得CQDs/Na2WO4溶液，将所述Bi(NO3)3溶液和CQDs/Na2WO4溶液搅拌混合至澄清后，加热至100～120℃，并在该温度下加热3～4h后得沉淀物，将所述沉淀物洗涤、干燥后得CQDs/Bi2WO6复合材料；Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O的摩尔比为2:1，CQDs的重量比为1～5wt％，硝酸的pH值为2～4，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
优选地，在步骤S2中，加热温度为120℃，加热时间为3h；Bi(NO3)3·5H2ONa2WO4·2H2O的摩尔比为2:1，CQDs的重量比为1～5wt％，硝酸的pH值为3，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
优选地，在步骤S2中，在马弗炉中加热所述Bi(NO3)3溶液和CQDs/Na2WO4溶液混合后的溶液。
优选地，所述CQDs的制备方法为，将无水柠檬酸溶于去离子水中，加入EDA搅拌均匀后加热至200℃并保持反应3h，冷却后收集反应产物，并将所述产物过滤、透析、冻干后得到所述CQDs。
进一步地，在步骤S1中，将悬浮固体浓度为5～15mg/mL的CsPbX3悬浮液超声处理20～40min后制备得到CsPbX3量子点分散液，和/或，在步骤S2中，搅拌时间为15～20h，和/或，在步骤S3中，所述干燥温度为40～60℃，所述干燥时间为8～10h。
优选地，在步骤S1中，CsPbX3悬浮液的悬浮固体浓度为10mg/mL，超声处理时间为30min，和/或，在步骤S2中，搅拌时间为20h，和/或，在步骤S3中，所述干燥温度为40℃，所述干燥时间为10h。
在本技术方案中，使用水热法制备光降解催化剂，制备方法简单，制备的催化剂颗粒团聚程度低，分散性高且分散均匀、粒径分布较窄，催化剂可均匀分散于纤维材料上，提高催化剂在过滤烟嘴中对烟焦油和其他有害杂质的光催化降解活性和效率，使催化反应进行更充分，提高烟焦油和有害杂质的降解程度，减少香烟烟雾对人体的损害
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
(1)本发明提出了使用CsPbX3及其复合材料光催化降解烟焦油的新应用，将有毒的烟焦油和其他有害杂质降解为低毒性化合物，利用过滤烟嘴中具有多孔结构的纤维材料作为负载框架，与光降解催化剂配合可进一步提高催化剂离子的比表面积和催化时间，使催化降解效果更佳，提高了过滤烟嘴对香烟烟雾的过滤效果，减少香烟烟雾对人体的危害；
(2)本发明使用的光降解催化剂使用CsPbX3，也可使用其他光催化剂复合修饰后的CsPbX3，通过多种光催化剂复合协同，进一步提高催化剂的吸光能力，且能更好抑制光生电子和空穴复合程度，大幅度增强了可见光响应性能，进一步提高在降解烟焦油的过程中的光催化活性和光催化效率；
(3)本发明采用多种高稳定性有机配体包覆CsPbX3量子点，避免CsPbX3量子点团聚而导致化学活性降低，减少在使用过程中发生的损耗，提高催化剂的使用寿命和使用性能的同时，还能避免CsPbX3中的铅离子泄露，保证了使用的安全性；
(4)本发明使用水热法制备光降解催化剂，制备方法简单、绿色、高效，制备的催化剂颗粒团聚程度低，分散性高且分散均匀、粒径分布较窄，使催化剂可均匀分散于纤维材料上，提高光催化降解活性和效率，使催化反应进行更充分。
附图说明
图1为本发明的过滤烟嘴的结构示意图。
图2为CsPbX3/Bi2WO6复合催化剂光催化反应过程及电荷转移示意图。
图3为实施例2在不同时间的吸收光谱。
图4为实施例2、3和对比例1的光催化降解反应中的吸光度对比图。
图5为实施例2的催化剂在光催化降解反应中不同时间下的照片。
具体实施方式
过滤烟嘴用于滤去香烟中大部分的有害物质，主要为烟草和卷烟纸中有机物不完全燃烧后形成的烟焦油，烟焦油的成分较为复杂，其中多环芳烃(PAHs)被认为是烟焦油中的主要污染物。目前，大多利用物理吸附过滤的方式滤除烟焦油，然而过滤烟嘴都存在过滤时烟雾流速慢、流通受阻等缺点，多次使用后烟焦油积聚，过滤效果变差，依然对使用者产生危害，且这样的烟嘴需要频繁清洗或更换过滤层，操作繁琐。近年来多种半导体光催化剂已被广泛研究，如TiO2、ZnO、SnO2、SrTiO3等，但暂未见用于烟焦油中的PAHs光降解，而且这些催化剂的光吸收范围狭窄且光生载流子易复合，存在一定局限性，光催化还原效率不高，目前这些光催化剂用于污水处理PAHs时，反应时间长，部分催化剂降解率较低。
CsPbX3钙钛矿材料具有高吸光系数、卓越的光电性能，在太阳能电池、LED显示器等领域中得到广泛研究和应用，然而其单独作为光催化剂时，稳定性较差，不利于提高催化效率，且铅离子具有毒性，使用时会毒害人体，难以推广应用。
为克服上述技术问题，本发明使用具有高稳定性的有机配体包覆CsPbX3量子点，可提高CsPbX3量子点的稳定性，且避免铅离子泄露毒害人体，且配合Bi2WO6、CQDs形成CsPbX3/Bi2WO6、CsPbX3/CQDs/Bi2WO6复合催化剂，通过协同作用提高光催化剂的光催化活性、效率及稳定性，使催化反应进行更充分。
如图1所示，本发明的光催化降解过滤烟嘴包括烟嘴外壳，所述烟嘴外壳为管状结构，其一端的内径与市售香烟外径相同，以使香烟可插入外壳并固定，其另一端的内径较小以贴合使用者嘴唇；所述烟嘴外壳内填充有纤维材料，所述纤维材料上均匀负载光降解催化剂，所述光降解催化剂为CsPbX3量子点和/或其复合材料，其中，X为卤族元素，所述CsPbX3表面包覆有机配体；所述CsPbX3为CsPbBr3、CsPbCl3、CsPbI3。
所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法包括以下步骤：
S1将CsPbX3悬浮液分散均匀，制得CsPbX3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的CsPbX3量子点分散液中加入有机配体或有机配体及复合材料，搅拌均匀后得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于一定温度下干燥，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴；
在步骤S1中，所述CsPbX3悬浮液中包含CsPbX3量子点和有机配体。
以CsPbX3/Bi2WO6为例，光催化降解PAHs的反应过程如图2所示，在太阳光照下，CsPbX3和Bi2WO6均被激发产生光生电子和空穴，在能带电位差的作用下，CsPbX3的电子被转移至Bi2WO6的导带中，Bi2WO6的价电子被转移至CsPbX3的价带(VB)中，使CsPbX3和Bi2WO6均提高了电荷分离效率，从而分别提高了氧化、还原的活性；空穴可氧化水分子或羟基产生羟基自由基，电子可还原O2产生超氧自由基，PAHs在羟基自由基和超氧自由基的共同作用下被降解为章鱼胺(Octopamine)、二氧化碳、甲苯及其他低毒物质。
为了让本领域的技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合具体实施例对本发明做进一步详细说明。在以下实施例中，采用的方法如无特别说明，均为现有技术；采用的材料如无特别说明，均为本领域人员所熟知的商用材料。
其中，CsPbBr3悬浮液购自南京MKNANO，悬浮固体浓度为10mg/mL，所述CsPbBr3悬浮液中包含CsPbBr3量子点及油胺/油酸有机配体；五水硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O，99％)购自上海Aladdin；硝酸(HNO3,68％,pH＝3)购自上海Aladdin；钨酸钠(Na2WO4·2H2O，99.5％)购自上海Aladdin；乙二胺(EDA)购自上海Aladdin；无水柠檬酸购自上海Aladdin；去离子水为通过Millipore系统(Millipore,Billerica,MA,USA)净化的。
实施例1
本实施例提供一种光催化降解过滤烟嘴，所述光降解催化剂为CsPbBr3量子点，制备方法具体为：
S1将1mlCsPbBr3悬浮液超声处理30min后制备得到CsPbBr3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的CsPbBr3量子点分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于40℃下干燥10h，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S3将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴。
实施例2
本实施例提供一种光催化降解过滤烟嘴，所述光降解催化剂为CsPbBr3/Bi2WO6，制备方法具体为：
S1将1mlCsPbBr3悬浮液超声处理30min后制备得到CsPbBr3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的所述CsPbBr3量子点分散液加入90mg Bi2WO6粉末后，搅拌20h至搅拌均匀，得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于40℃下干燥10h，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴。
在步骤S2中，所述Bi2WO6粉末的制备方法为，在室温下将1mmol Bi(NO3)3·5H2O溶解于30mL硝酸和20mL Na2WO4·2H2O水溶液(0.5mmol)混合均匀后，用马弗炉将混合溶液加热至120℃，并在该温度下加热2h后制得浅黄色的Bi2WO6粉末。
其中，所述光降解催化剂中CsPbBr3的含量为15wt％，Bi2WO6的含量为85wt％。
实施例3
本实施例提供一种光催化降解过滤烟嘴，所述光降解催化剂为CsPbBr3/CQDs/Bi2WO6，制备方法具体为：
S1将1mlCsPbBr3悬浮液超声处理30min后制备得到CsPbBr3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的所述CsPbBr3量子点分散液加入90mg CQDs/Bi2WO6粉末后，搅拌20h至搅拌均匀，得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于40℃下干燥10h，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴。
在步骤S2中，CQDs/Bi2WO6的制备方法为，在室温下将1mmol Bi(NO3)3·5H2O与30mL硝酸混合得Bi(NO3)3溶液，并将3mgCQDs与20Ml Na2WO4·2H2O水溶液(0.5mmol)混合并超声分散后得CQDs/Na2WO4溶液，将所述Bi(NO3)3溶液和CQDs/Na2WO4溶液搅拌混合至澄清后，加热至120℃，并在该温度下加热3h后得沉淀物，将所述沉淀物洗涤、干燥后得CQDs/Bi2WO6复合材料。
其中，所述CQDs的制备方法为，将10g无水柠檬酸溶于去离子水中，再加入5mlEDA搅拌均匀，放入水热反应釜中，在200℃下反应3h，冷却后收集反应产物，将产物过滤、透析和冻干后得到CQDs。
其中，所述光降解催化剂中CsPbBr3的含量为15wt％，CQDs的含量为3wt％，Bi2WO6的含量为82wt％。
对比例1
本对比例提供一种光催化降解过滤烟嘴，所述光降解催化剂为Bi2WO6，制备方法具体为：
在室温下将1mmol Bi(NO3)3·5H2O溶解于30mL硝酸和20mL Na2WO4·2H2O水溶液(0.5mmol)混合均匀后，向所述混合物中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，用马弗炉将其加热至120℃，并在该温度下加热2h后制得所述光催化降解过滤烟嘴。
对比例2
本对比例提供一种光催化降解过滤烟嘴，所述光降解催化剂为CsPbBr3/Bi2WO6，制备方法具体为：
S1将1ml CsPbBr3悬浮液超声处理30min后制备得到CsPbBr3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的所述CsPbBr3量子点分散液加入56mg Bi2WO6粉末后，搅拌20h至搅拌均匀，得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于40℃下干燥10h，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴。
在步骤S2中，所述Bi2WO6粉末的制备方法为，在室温下将1mmol Bi(NO3)3·5H2O溶解于30mL硝酸和20mL Na2WO4·2H2O水溶液(0.5mmol)混合均匀后，用马弗炉将混合溶液加热至120℃，并在该温度下加热2h后制得浅黄色的Bi2WO6粉末。
其中，所述光降解催化剂中CsPbBr3的含量为20wt％，Bi2WO6的含量为80wt％。
使用比表面积和空隙率分析仪(Micromeritics ASAP2460,Atlanta,GA,USA)对实施例1至3和对比例1制备的光催化降解过滤烟嘴内负载的光降解催化剂的比表面积进行测定，结果如表1。由表1可见，实施例1至3与对比例1、2的催化剂相比，其比表面积均较大。其中，复合了Bi2WO6的实施例2、3的催化剂的比表面积大幅大于对比例1，原因在于，CsPbBr3、CQDs与Bi2WO6复合后，催化剂表现出多孔的粗糙形态，由此，催化剂与烟雾的接触面积更大、接触时间更长，且光吸收能力更高，催化剂活具有更强活性，催化降解烟焦油的反应可更充分进行。对比例2的催化剂中CsPbBr3的含量更高，但其比表面积较实施例2的更小，由此可知，CsPbBr3的含量须控制在一定范围内，当CsPbBr3在Bi2WO6中过载时，易发生团聚，导致比表面积变小，从而影响降解效率和降解率。
表1：
将实施例1至3和对比例1的催化剂进行光催化性能测试，具体测试步骤为：
S1将随机收集的10个用过的香烟滤嘴浸入50mL三氟甲苯中，并超声处理10min，获得棕黄色的烟焦油溶液，取出香烟滤嘴后，使用气相色谱法(GC)确认所述烟焦油溶液中的底物浓度；
S2将所述光催化降解过滤烟嘴放入2ml所述烟焦油溶液中，超声处理20min后获得样品；
S3使用带有AM 1.5G滤光片的Xe灯(100mW·cm-2)作为模拟太阳光源照射所述样品，照射时间为50min，并测试记录不同光照时间下PAHs的浓度。
图3为实施例2的吸收光谱，由该图可见，随着时间不断增加，其吸光度显著下降，可见过滤烟嘴上负载的光降解催化剂可有效降解烟焦油。
图4为实施例1至3及对比例1、2的吸光度对比图，可知对比例1的过滤烟嘴虽然对烟焦油具有一定降解能力，但是降解能力并不理想，原因在于Bi2WO6电子-空穴辐射复合严重，光生载流子利用率较低，且可见光吸收能力不佳，因此其无法直接应用于烟焦油的光降解催化；实施例1的过滤烟嘴降解能力比实施例1高；实施例2的降解率更高，反应50min后的降解率为96％，因为通过CsPbBr3和Bi2WO6复合协同可实现有效的电子-空穴分离，且CsPbBr3可强化催化剂的吸光能力，使催化剂活性更高；对比例2的降解率比实施例2的低，因为催化剂中CsPbBr3的含量比实施例2的更高，CsPbBr3易发生团聚，导致光生载流子迁移路径更长，且Bi2WO6的含量更低，其对反应物的接触面积减小，由此可知，CsPbBr3的含量过小，催化剂可见光吸收能力低，但增加CsPbBr3的含量并不能优化降解率，因此需将CsPbBr3的含量控制在一定范围；实施例3使用吸光能力更强、传输电子能力的CQDs进一步修饰催化剂，可抑制CsPbBr3/Bi2WO6光生电子和空穴复合，通过三种成分协同，进一步增强了催化剂的增强了可见光响应性能，提高了在降解烟焦油的过程中的光催化活性和光催化效率，因此其降解率最高，由图4可知，其反应50min后的降解率为99％。
将实施例2的步骤S2制备的光降解催化剂分散液在40℃下蒸发10h，得到CsPbBr3/Bi2WO6催化剂粉末，并将所述CsPbBr3/Bi2WO6催化剂粉末进行光催化性能测试，具体测试步骤为：
S1取50mg所述催化剂粉末放入2ml烟焦油溶液(所述烟焦油制备方法同上)中制成五个样品并编号1至5，向其通入空气至饱和；
S2将步骤S1的样品置于黑暗中并搅拌30min；
S3使用带有AM 1.5G滤光片的Xe灯(100mW·cm-2)作为模拟太阳光源照射所述样品，1至5号样品照射时间分别为10min、20min、30min、40min、50min。
反应后1至5号样品如图5所示，结合图4，可见反应时间为10min时，1号样品的降解率约为40％，样品仍为淡黄色，随着反应时间的增加，样品的降解率增加，颜色逐渐变浅，当反应时间为50min时，样品已几乎透明，此时降解率为96％，表明样品中烟焦油已几乎完全降解。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明技术方案所作的举例，而并非是对本发明的具体实施方式的限定。凡在本发明权利要求书的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种光催化降解过滤烟嘴，包括烟嘴外壳，所述烟嘴外壳内填充有纤维材料，其特征在于，所述纤维材料上均匀负载光降解催化剂，所述光降解催化剂为CsPbX3量子点和/或其复合材料，其中，X为卤族元素，所述CsPbX3表面包覆有机配体。
2.根据权利要求1所述光催化降解过滤烟嘴，其特征在于，所述光降解催化剂为CsPbX3、CsPbX3/Bi2WO6、CsPbX3/CQDs/Bi2WO6的一种或多种混合物。
3.根据权利要求2所述光催化降解过滤烟嘴，其特征在于，所述CsPbX3/Bi2WO6中CsPbX3与Bi2WO6的重量比为10～20wt％。
4.根据权利要求2所述光催化降解过滤烟嘴，其特征在于，所述CsPbX3/CQDs/Bi2WO6中，CsPbX3、CQDs和Bi2WO6的重量比为(5～25):(1～15):(70～90)。
5.根据权利要求1所述光催化降解过滤烟嘴，其特征在于，所述有机配体为油酸、油胺、乙酸甲酯、乙酸乙酯、六氟磷酸铵的一种或多种混合物。
6.根据权利要求1至5任一项所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1将CsPbX3悬浮液分散均匀，制得CsPbX3量子点分散液；
S2向步骤S1制备的CsPbX3量子点分散液中加入复合材料，搅拌均匀后得光降解催化剂分散液；
S3向步骤S2制备的光降解催化剂分散液中投入所述过滤烟嘴的纤维材料后，将所述纤维材料置于一定温度下干燥，得负载光降解催化剂的纤维材料；
S4将步骤S3制备的纤维材料填入所述烟嘴外壳，即得所述光催化降解过滤烟嘴；
在步骤S1中，所述CsPbX3悬浮液中包含CsPbX3量子点和有机配体。
7.根据权利要求6所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，其特征在于，在步骤S2中，所述CsPbX3量子点分散液和复合材料的摩尔比为1:(7～8)。
8.根据权利要求6所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，其特征在于，在步骤S2中，所述复合材料为Bi2WO6，其制备方法为，在室温下将Bi(NO3)3·5H2O、硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液混合均匀后，将混合溶液加热至100～120℃，并在该温度下加热2～3h后制得Bi2WO6粉末；Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O的摩尔比为2:1；硝酸的pH值为2～4，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
9.根据权利要求6所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，其特征在于，在步骤S2中，所述复合材料为CQDs/Bi2WO6，其制备方法为，在室温下将Bi(NO3)3·5H2O与硝酸混合得Bi(NO3)3溶液，并将CQDs与Na2WO4·2H2O水溶液混合并超声分散后得CQDs/Na2WO4溶液，将所述Bi(NO3)3溶液和CQDs/Na2WO4溶液搅拌混合至澄清后，加热至100～120℃，并在该温度下加热3～4h后得沉淀物，将所述沉淀物洗涤、干燥后得CQDs/Bi2WO6复合材料；Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O的摩尔比为2:1，CQDs的重量比为1～5wt％，硝酸的pH值为2～4，硝酸和Na2WO4·2H2O水溶液的体积比为3:2。
10.根据权利要求6所述光催化降解过滤烟嘴的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，将悬浮固体浓度为5～15mg/mL的CsPbX3悬浮液超声处理20～40min后制备得到CsPbX3量子点分散液，和/或，在步骤S2中，搅拌时间为15～20h，和/或，在步骤S3中，所述干燥温度为40～60℃，所述干燥时间为8～10h。
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