CN114426705B - 一种二氧化硅浆料组合物及包含其的树脂组合物、预浸料和层压板 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种二氧化硅浆料组合物及包含其的树脂组合物、预浸料和层压板，所述二氧化硅浆料组合物包括二氧化硅粉体、有机溶剂和改性助剂，所述改性助剂为烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂。本发明的二氧化硅浆料组合物分散性好，与树脂基体相容性好，加入树脂组合物中可使预浸料具有较低的树脂粉粘度和最低熔融粘度，保证产品的填胶能力、工艺性能及可靠性。

Description

一种二氧化硅浆料组合物及包含其的树脂组合物、预浸料和 层压板

技术领域

本发明属于层压板技术领域，涉及一种二氧化硅浆料组合物及包含其的树脂组合物、预浸料和层压板。

背景技术

随着信息科学技术的发展，电子产品向小型化、多功能化、高性能化及高可靠性等方向快速发展，电子产品的信息承载量也逐步增大，信息处理速度亦不断加快，这就需要作为电子产品主要部件之一的覆铜板具有较低的介电常数和介电损耗。在高速覆铜板材料薄型化和低Dk/Df发展趋势下，高速覆铜板越来越多的采用小粒径二氧化硅和低Dk/Df的树脂如PPO、氰酸酯等。

但小粒径二氧化硅因为粒径较小、比表面积较大，在树脂体系中容易团聚，较难分散，现已有技术通过将二氧化硅制备成浆料的方式，改善二氧化硅分散性，但因为高速覆铜板主要采用低Dk/Df的低极性树脂体系，而二氧化硅表面含有大量羟基，极性较大，粒径越小其比表面积越大，二氧化硅中含有的表面羟基越多，与低极性树脂体系相容性越差，很容易在树脂中析出，出现返粗现象。另一方面，氰酸酯体系对水及羟基极为敏感，当二氧化硅粒径小于2μm时，二氧化硅表面羟基对树脂体系反应性影响会明显增大，促进胶水反应，体现为胶水GT(凝胶化时间)会显著降低；且小粒径二氧化硅流动性不佳，会导致预浸料粘度显著升高，预浸料的流变窗口明显上移，最低熔融粘度提高，严重影响产品的填胶能力、工艺性能及可靠性。

CN106458612A公开了二氧化硅溶胶组合物，所述二氧化硅溶胶组合物包含二氧化硅、阴离子分散剂、两种或更多种环氧硅烷偶联剂和有机溶剂。通过使用阴离子分散剂和两种或更多种环氧硅烷偶联剂均匀地改性二氧化硅颗粒的表面，且可有效地增加经环氧基表面改性的二氧化硅填料和为底部填充组合物的树脂的相容性。

CN105038445A公开了一种公开了一种含二氧化硅气凝胶的水性浆料，主要由二氧化硅气凝胶粉体、表面活性剂、粘结剂与水均匀混合形成的稳定分散体系。所述表面活性剂包括阴离子型、阳离子型或者非离子型表面活性剂，所述粘结剂至少选自聚乙烯醇、水性丙烯酸树脂、水性聚氨酯、水性环氧树脂、水性纤维素、丙烯酸乳液、环氧树脂乳液、有机硅乳液。该水性浆料用于隔热板领域，隔热性能优良，且粘结力强，但其并不能解决覆铜板所面临的填胶能力、工艺性能及可靠性的问题。

因此，在本领域中，期望开发一种在树脂体系中具有较好的相容性、分散性，可以保证覆铜板的填胶能力、工艺性能及可靠性的浆料。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种二氧化硅浆料组合物及其制备方法和应用。本发明的二氧化硅浆料组合物分散性好，与树脂基体相容性好，加入树脂组合物中可使预浸料具有较低的树脂粉粘度和最低熔融粘度，保证产品的填胶能力、工艺性能及可靠性。

为达此目的，本发明采用以下技术方案：

一方面，本发明提供一种二氧化硅浆料组合物，所述二氧化硅浆料组合物包括二氧化硅粉体、有机溶剂和改性助剂，所述改性助剂为烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂。

在本发明中，通过采用烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂对二氧化硅进行复配改性，其中烷基硅烷可以改善二氧化硅对体系反应性影响，对预浸料的树脂粉粘度和最低熔融粘度也有较大改善效果，但单独使用时改善效果无法满足要求；聚酯聚胺聚合物可以降低预浸料的树脂粉粘度和最低熔融粘度，表面活性剂可以改善二氧化硅对树脂体系反应性影响，对预浸料的树脂粉粘度和最低熔融粘度也稍有改善，本发明采用适量的烷基硅烷作为主体改性剂，加入适量的聚酯聚胺聚合物和表面活性剂与烷基硅烷复配对二氧化硅进行复配改性，三种助剂可以起到协同改性作用，可以完全避免小粒径二氧化硅对树脂体系反应性的影响，制备的浆料组合物在树脂体系中具有较好的相容性、分散性，添加了该二氧化硅浆料组合物的预浸料具有较低的树脂粉粘度和最低熔融粘度，保证了产品的填胶能力、工艺性能及可靠性。本发明对树脂体系反应性的影响，可以例举比如对氰酸酯树脂体系反应性的影响等。

优选地，所述改性助剂的添加量为二氧化硅浆料组合物总重量的0.4-3wt％，例如0.4wt％、0.6wt％、0.8wt％、1wt％、1.2wt％、1.5wt％、1.8wt％、2wt％、2.3wt％、2.5wt％、2.8wt％或3wt％。当助剂添加量小于0.4％时，改性效果不显著；当助剂添加量高于3％时，二氧化硅表面改性剂过量，浆料组合物与树脂相容性变差，在低极性树脂体系中容易析出，出现返粗现象。

优选地，所述烷基硅烷占所述改性助剂用量的25％-50％(例如25％、28％、30％、33％、35％、38％、40％、42％、45％、48％或50％等)，所述聚酯聚胺聚合物占所述改性助剂用量的45％-70％(例如45％、48％、50％、53％、55％、58％、60％、63％、65％、68％或70％等)，表面活性剂占所述改性助剂用量的5％-30％(例如5％、8％、10％、13％、15％、18％、20％、23％、25％、28％或30％等)。

当烷基硅烷用量低于改性助剂总用量的25％时，主体改性剂用量不足，整体改性效果变差，浆料组合物对树脂体系反应性影响变大，且预浸料的最低熔融粘度改善不佳；当烷基硅烷用量高于改性助剂总用量的50％时，聚酯聚胺聚合物和表面活性剂用量不足，协同效果不显著，整体改性效果变差，浆料组合物对树脂体系反应性影响变大，且预浸料的最低熔融粘度改善不佳，例如对氰酸酯体系反应性的影响。

当聚酯聚胺聚合物用量低于改性助剂总用量的45％时，加入该浆料组合物的预浸料的最低熔融粘度改善不佳；当聚酯聚胺聚合物用量高于改性助剂总用量的70％时，会导致其他两种助剂用量不足，浆料组合物对树脂体系反应性影响变大，例如对氰酸酯体系反应性的影响。

当表面活性剂用量低于改性助剂总用量的5％时，浆料组合物对树脂体系反应性影响较大，加入该浆料组合物的树脂体系胶液GT缩短；当表面活性剂用量高于改性助剂总用量的30％时，表面活性剂对加入该浆料组合物的树脂体系胶液反应性影响变大，会减弱胶水的反应性，导致胶水GT升高，例如对氰酸酯体系反应性的影响。

优选地，所述烷基硅烷为硅原子上连接有不多于两个水解基团的烷基硅烷。本发明中，采用烷基硅烷和二氧化硅表面羟基反应，减少二氧化硅表面羟基和吸附水含量，进而改善二氧化硅表面羟基和吸附水对树脂体系反应性的影响。当烷基硅烷硅原子上可水解基团越多时，水解后产生的羟基越难反应完全，当烷基硅烷硅原子上可水解基团多于两个时，改性后残留的羟基会导致二氧化硅对树脂体系反应性的影响改善不佳，例如对氰酸酯体系反应性的影响。

优选地，所述烷基硅烷为二甲基二甲氧基硅烷、二甲氧基二苯基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷或六甲基二硅氨烷中的任意一种或至少两种的组合。

优选地，所述聚酯聚胺聚合物包括聚氨酯、胺基聚酯、胺基超支化聚酯或含有环氧基、乙烯基、苯基或甲基丙烯酸基基团的改性聚氨酯或改性胺基超支化聚酯。

优选地，所述表面活性剂的亲水基团是磷酸基和/或铵基。

优选地，所述二氧化硅粉体占浆料总重量的30-80wt％，例如30wt％、33wt％、35wt％、38wt％、40wt％、45wt％、48wt％、50wt％、55wt％、58wt％、60wt％、65wt％、68wt％、70wt％、73wt％、75wt％、78wt％或80wt％，优选为60-75wt％。

优选地，所述二氧化硅粉体平均粒径为0.1-2.5μm，例如0.1μm、0.2μm、0.4μm、0.5μm、0.7μm、0.9μm、1μm、1.2μm、1.5μm、1.8μm、2μm、2.2μm或2.5μm，优选为0.3-1.5μm。

优选地，所述二氧化硅粉体为球型二氧化硅粉体或非球型二氧化硅粉体。

优选地，所述二氧化硅浆料组合物还可以包括其他偶联剂和/或长链硅油。

优选地，所述其他偶联剂包括钛酸酯偶联剂、铝酸酯偶联剂、乙烯基硅烷偶联剂、苯基硅烷偶联剂、苯乙烯基硅烷偶联剂、琉基硅烷偶联剂、酰胺基硅烷偶联剂、氨丙基硅烷偶联剂或甲基丙烯酰基硅烷偶联剂中的任意一种或至少两种的组合。

优选地，所述长链硅油为带有反应基团的长链硅油，所述反应基团优选环氧基和/或乙烯基。

优选地，所述有机溶剂选自甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、甲苯、二甲苯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙二醇单甲醚、丙二醇单甲醚、丙二醇甲醚醋酸酯、N-甲基-2-吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺、醋酸乙烯酯或己二酸二甲酯中的任意一种或至少两种的组合。

在本发明中，所述二氧化硅浆料组合物可以采用搅拌混合器、固液混合器、球磨机、超声波分散机、砂磨机或/和高压均质机进行分散处理。

另一方面，本发明提供一种树脂组合物，所述树脂组合物包括如上所述的二氧化硅浆料组合物。

另一方面，本发明提供一种预浸料，其包括增强材料及通过浸渍干燥后附着在其上的如上所述的树脂组合物。

本发明的二氧化硅粉体经适量的烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂对二氧化硅进行复配改性后，制备的二氧化硅浆料组合物与树脂基体相容性好，且不影响氰酸酯体系反应性，在树脂体系中具有良好的分散性和流动性，添加了该二氧化硅浆料组合物的预浸料在熔融温度下，采用粘度仪或流变仪测试时，具有较低的最低熔融粘度，保证了产品的填胶能力、工艺性能及可靠性。

另一方面，本发明提供一种层压板，所述层压板含有至少一张如上所述的预浸料。

另一方面，本发明提供一种印制电路板，所述印制电路板含有至少一张如上所述的层压板。

本发明所述的“包括”，意指其除所述组份外，还可以包括其他组份，这些其他组份赋予所述浆料组合物不同的特性。除此之外，本发明所述的“包括”，还可以替换为封闭式的“为”或“由……组成”。不管所述浆料组合物包括何种成分，所述浆料组合物的各组分占浆料树脂组合物的质量百分比之和为100％。

相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：

在本发明中，通过采用烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂对二氧化硅进行复配改性，三者协同作用，使得具有良好的分散性以及与树脂基体良好的相容性，加入该二氧化硅浆料的树脂组合物预浸料，具有较低的树脂粉粘度和最低熔融粘度，使预浸料具有较好的填胶能力、工艺加工性及可靠性。

具体实施方式

下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。

为了制备一种分散性好，与树脂基体相容性好，加入树脂组合物中可使预浸料具有较低最低熔融粘度，保证产品的填胶能力、工艺性能及可靠性的二氧化硅浆料组合物，采用烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂对二氧化硅进行复配改性。

在具体制备过程中，可以选择通过干法改性工艺和/或湿法工艺对二氧化硅进行表面改性，也可以在浆料制备过程中将助剂和二氧化硅一起加入溶剂中进行改性，或提前采用一种或多种助剂通过干法改性工艺和/或湿法工艺对二氧化硅进行表面改性后，将改性粉体与剩余助剂一起加入溶剂中混合，进行改性、分散、制备二氧化硅浆料组合物。

实施例所用原材料

SFP-30M：球型二氧化硅，日本电气化学，平均粒径1.2μm

SC2500-SQ：球型二氧化硅，日本admatechs，平均粒径0.9μm

Q030：球硅二氧化硅，苏州锦艺，平均粒径2.0μm

KBM-22：二甲基二甲氧基硅烷，信越化学，硅烷改性剂

KBM-13：甲基三甲氧基硅烷，信越化学，硅烷改性剂

KBM-303：2-(3,4-环氧环己基)乙烷基三甲氧基硅烷，信越

KBM-403：3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷，信越

SZ-31：六甲基二硅氨烷，信越化学，硅烷改性剂

BYK-9076：铵盐类改性剂，BYK，阳离子表面活性剂

BYK-W996：有效成分52％的磷酸酯盐类改性剂，BYK，阴离子表面活性剂

BYK-W9010：BYK，阴离子表面活性剂

十二烷基苯磺酸钠：阿拉丁，阴离子表面活性剂

BYK-LP-N-21938：胺基超支化聚酯，BYK

Hypermer PS-3:聚酯聚胺缩水聚合物，CRODA

KBM-1003：乙烯基硅烷偶联剂，信越

KF-105：长链硅油，信越

烯丙基琥珀酸酐：金锦乐化学有限公司

KES-7695：含有DCPD结构的环氧树脂，KOLON

NC3000H：联苯型环氧树脂，日本化药

HPC-8000-65T：活性酯交联剂，日本DIC

CE01PS：双酚A型氰酸酯树脂，扬州天启

PT60S：酚醛型氰酸酯树脂，LONZA

DMAP：4-二甲氨基吡啶，广荣化学，固化促进剂

异辛酸锌：固化促进剂，阿法埃莎。

具体实施例

实施例1-14和对比例1-13

实施例中浆料组合物制备方法如下：

在分散釜中加入溶剂(具体见表1)，按照表1中用量比例，开启搅拌器边搅拌边加入烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物、表面活性剂等助剂，搅拌分散30min。然后边搅拌边加入二氧化硅粉体，继续搅拌60min。将预分散好的浆料转入砂磨机中，采用通过式工艺将浆料砂磨分散2遍，静置1周后得到实施例1-14和对比例1-10中的浆料组合物。

表1

注：该表中改性助剂包括烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂，助剂的含量为在二氧化硅浆料组合物中的重量百分含量，而烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂的用量表示占助剂用量的百分比。

实施例15

实施例15浆料组合物制备方法如下：

在分散釜中加入溶剂，按照表1中实施例3用量比例，开启搅拌器边搅拌边加入烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物、表面活性剂等助剂，搅拌分散10min，然后继续加入填料量的0.5wt％的KBM-1003和0.5wt％的KF-105，继续搅拌30min。然后边搅拌边加入二氧化硅粉体，继续搅拌60min。将预分散好的浆料转入砂磨机中，采用通过式工艺将浆料砂磨分散2遍，静置1周后得到实施例15的浆料组合物。

对实施例1-15和对比例1-13制备的浆料组合物进行如下性能评价。评价结果示于表A1、B1中。

测试方法中树脂组合物A的制备方法如下：

将54重量份的环氧树脂KES-7695加入适量MEK中溶解，然后加入30份重量份活性酯交联剂HPC-8000-65T以及16重量份的氰酸酯树脂CE01PS混合，加入适量的固化促进剂DMAP和异锌酸锌调节树脂混合物的凝胶化温度(GT)至400±20s(采用广东正业科技生产的ASIDA-NJ11型凝胶化时间测试仪在171℃测试)得到树脂组合物A。

测试方法中树脂组合物B的制备方法如下：

将50重量份的联苯型环氧树脂NC3000H和50重量份的酚醛型氰酸酯树脂PT60S溶解在MEK中，加入提前溶解好的固化促进剂DMAP和异锌酸锌调节树脂混合物的凝胶化温度(GT)至400±20s(采用广东正业科技生产的ASIDA-NJ11型凝胶化时间测试仪在171℃测试)得到树脂组合物B。

(1)浆料沉降稳定性评价

将50mL实施例1-15和对比例1-13制备的浆料组合物各自倒入带盖的50mL量筒中。在25℃温度下静置一周，然后记录上清液的高度(mL)。上清液高度即浆料组合物的沉降高度，沉降高度越大表明沉降稳定性越差。沉降高度<3mL为优，沉降高度在3-6mL为良，沉降高度>6mL或出现凝胶现象为差。

(2)对树脂体系反应性影响评价

将实施例1-15和对比例1-13的浆料组合物与树脂组合物A、B混合均匀，得到填料含量35％的树脂混合物A1、B1。采用广东正业科技生产的ASIDA-NJ11型凝胶化时间测试仪在171℃测试树脂混合物A1、B1的凝胶化时间(GT)，若GT在400±20s范围内，则表示浆料组合物对树脂体系反应性无影响，若凝胶化时间超出该范围，则表示浆料组合物对树脂体系反应性有较大影响。

(3)流动性评价

将实施例1-15和对比例1-13的浆料组合物与树脂组合物A、B混合均匀，得到填料含量35％的树脂混合物A1、B1，将上述树脂组合物A1、B1浸渗到E玻纤布(日东纺，型号为2116)，在155℃下加热干燥6分钟，将溶剂挥发完全，得到半固化片(预浸料)，通过揉搓的方式将半固化片上的树脂粉搓下来，并用300目筛网过滤两遍得到半固化片树脂粉，然后采用震荡流变仪(安东帕MCR301)在3℃/min升温速率下，测试实施例半固化片树脂粉在80至190℃范围内的流变曲线，从而确定最低熔融粘度(η)。最低熔融粘度越小代表流动性越好。

(4)分散性评价

将实施例1-15和对比例1-13的浆料组合物与树脂组合物A、B混合均匀，得到填料含量35％的树脂混合物A1、B1，将上述树脂组合物A1、B1浸渗到E玻纤布(日东纺，型号为2116)，在155℃下加热干燥6分钟，将溶剂挥发完全，得到半固化片。在重叠以上制得6张半固化片两面各附上厚度为35μm的铜箔，在200℃的温度和3.0MPa的压力下热压120分钟，得到双面覆铜的层压板。将板材做切片电镜观察覆铜板横截面上填料分散情况。若横截面上无填料团聚情况，则分散为优，若有填料团聚，则分散为差。

(5)粒径：

将实施例1-15和对比例1-13的浆料组合物采用马尔文2000激光粒度分析仪测试浆料粒径分布，记录浆料平均粒径D50值。

表A1

表B1

从表A1、B1中实施例1-11和实施例12-13可以看出，当浆料组合物填料含量低于30％或高于80％时，浆料组合物的沉降稳定性会稍有降低。

从实施例1-15和对比例1-13可以看出，当助剂总用量在二氧化硅总质量的0.4-3％范围内，且烷基硅烷用量在助剂总用量的25-50％，聚酯聚胺聚合物用量在助剂总用量的45-70％，表面活性剂用量在助剂总用量的5-30％范围内时，制备的浆料组合物稳定性较好，在覆铜板中分散均匀，无团聚，加入树脂组合物中可使预浸料具有较低最低熔融粘度且对氰酸酯体系反应性无影响。

从实施例14可以看出，当烷基硅烷可水解基团超过两个时，烷基硅烷对小粒径二氧化硅对氰酸酯体系反应性的改善效果变差。

从对比例1-3可以看出，单独添加烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物或表面活性剂均无法得到较好的改善效果。

从对比例4-8可以看出，当烷基硅烷用量低于助剂总添加量的25％时，主体处理剂用量太少，小粒径二氧化硅对氰酸酯体系反应性影响变大，且氰酸酯体系树脂最低熔融粘度升高，降低了产品的流胶能力和加工性。当烷基硅烷用量高于助剂总添加量的50％时，主体处理剂用量太高，协同处理剂组分用量过少，协同效果不显著，导致改性效果变弱，无法完全消除小粒径二氧化硅对氰酸酯体系反应性的影响，同时，氰酸酯体系树脂组合物的最低熔融粘度改善效果变差。当聚酯聚胺聚合物用量高于70％时，会导致其他两种助剂用量不足，浆料组合物对氰酸酯体系反应性影响变大。当表面活性剂用量低于改性助剂总用量的5％时，浆料组合物对氰酸酯体系反应性影响较大，加入该浆料组合物的氰酸酯体系胶液GT缩短；当表面活性剂用量高于改性助剂总用量的35％时，表面活性剂对加入该浆料组合物的氰酸酯体系胶液反应性影响变大，会减弱胶水的反应性，导致胶水GT升高。

从对比例9-10可以看出，当助剂总用量低于二氧化硅总质量的0.4％时，改性效果不显著，当助剂总添加量大于二氧化硅总质量的3wt％时，二氧化硅表面改性剂过量，浆料组合物与树脂相容性变差，在低极性树脂体系中容易析出，出现返粗现象。

从对比例11-13可以看出，阴离子表面活性剂与环氧硅烷偶联剂复配改性或阴离子表面活性剂与聚酯聚胺聚合物复配改性或阴离子表面活性剂与烷基硅烷、酸酐等聚合物复配改性均无法使制备的浆料组合物满足如下全部要求：浆料沉降稳定性好，在覆铜板中分散均匀，无团聚，加入树脂组合物中可使预浸料具有较低最低熔融粘度且对氰酸酯体系反应性无影响。

申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的二氧化硅浆料组合物及包含其的树脂组合物、预浸料和层压板，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (15)

1.一种二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅浆料组合物包括二氧化硅粉体、有机溶剂和改性助剂，所述改性助剂为烷基硅烷、聚酯聚胺聚合物和表面活性剂；

所述烷基硅烷为二甲基二甲氧基硅烷、二甲氧基二苯基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷或六甲基二硅氨烷中的任意一种或至少两种的组合；

所述表面活性剂的亲水基团是磷酸基和/或铵基；

所述聚酯聚胺聚合物包括胺基超支化聚酯或聚酯聚胺缩水聚合物；

所述改性助剂的添加量为二氧化硅浆料组合物总重量的0.4-3wt％。

2.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述烷基硅烷占所述改性助剂用量的25％-50％，所述聚酯聚胺聚合物占所述改性助剂用量的45％-70％，表面活性剂占所述改性助剂用量的5％-30％。

3.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅粉体占浆料总重量的30-80wt％。

4.根据权利要求3所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅粉体占浆料总重量的60-75wt％。

5.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅粉体平均粒径为0.1-2.5μm。

6.根据权利要求5所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅粉体平均粒径为0.3-1.5μm。

7.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅粉体为球型二氧化硅粉体或非球型二氧化硅粉体。

8.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述二氧化硅浆料组合物还可以包括其他偶联剂和/或长链硅油。

9.根据权利要求8所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述其他偶联剂包括钛酸酯偶联剂、铝酸酯偶联剂、乙烯基硅烷偶联剂、苯基硅烷偶联剂、苯乙烯基硅烷偶联剂、琉基硅烷偶联剂、酰胺基硅烷偶联剂、氨丙基硅烷偶联剂或甲基丙烯酰基硅烷偶联剂中的任意一种或至少两种的组合。

10.根据权利要求8所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述长链硅油为带有反应基团的长链硅油，所述反应基团优选环氧基和/或乙烯基。

11.根据权利要求1所述的二氧化硅浆料组合物，其特征在于，所述有机溶剂选自甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、甲苯、二甲苯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙二醇单甲醚、丙二醇单甲醚、丙二醇甲醚醋酸酯、N-甲基-2-吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺、醋酸乙烯酯或己二酸二甲酯中的任意一种或至少两种的组合。

12.一种树脂组合物，其特征在于，所述树脂组合物包括如权利要求1-11中任一项所述的二氧化硅浆料组合物。

13.一种预浸料，其特征在于，其包括增强材料及通过浸渍干燥后附着在其上的如权利要求12所述的树脂组合物。

14.一种层压板，其特征在于，所述层压板含有至少一张如权利要求13所述的预浸料。

15.一种印制电路板，其特征在于，所述印制电路板含有至少一张如权利要求14所述的层压板。