CN114335244B - 热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结及制备方法、器件 - Google Patents
热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结及制备方法、器件 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了热载流子双向分离型类p‑i‑n型二维异质结及制备方法、器件。所述异质结为三明治结构，所述异质结自下而上的包括n型半导体材料、具有纳米结构的金属和p型半导体材料；或者，所述异质结自下而上的包括p型半导体材料、具有纳米结构的金属和n型半导体材料。所述制备方法包括：在衬底表面沉积一层n型半导体材料；采用物理气相沉积的方式在n型半导体材料表面沉积一层具有纳米结构的金属；在所述具有纳米结构的金属表面沉积一层p型半导体材料。本发明通过设置在中间的纳米结构的金属分别与p型半导体和n型半导体形成肖特基结，有效提高载流子的产生、传输和收集效率，提高光吸收。
Description
技术领域
本发明属于二维纳米材料制备和光电子器件技术领域，更具体地，涉及热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结及制备方法、器件。
背景技术
具有二维晶体结构的层状半导体材料具备优异的电子学、光学以及机械性能，被广泛应用到光电子器件的研究中，有望在生物传感、光电探测等领域得到应用。它们的厚度在一到几个原子层厚度，可有效避免器件因尺度降低而带来的短沟道效应，且具备半导体特性，或有望作为下一代半导体器件的基础。原子级厚度和原子级平整的理想二维界面，同样是二维层状半导体作为设计和构建复杂的异质结器件基础的最大优势所在。已有研究表明，二维层状半导体异质结界面存在超快电荷传输，这使得由它们构建的器件的光电响应更加优秀。
除此之外，具有三维晶体结构的半导体薄膜因具有高的击穿电场强度、耐高温、较高的载流子饱和漂移速度等优点，已在高频、高效的大功率器件制造领域得到了广泛应用。
在异质结构建方面，垂直异质结由于更易获得良好接触的界面而成为研究热点。但是，常规的垂直异质结仍存在以下几个问题：
(1)由于厚度限制，耗尽区宽度窄，光生载流子的扩散将导致光电流降低；
(2)由于厚度限制，光与物质相互作用仍不够强，对光的吸收远低于理想的吸收；
(3)目前主要的构建方式仍为转移，其界面不够清洁。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结及制备方法、器件。其目的在于通过设置在中间的纳米结构的金属分别与p型半导体和n型半导体形成肖特基结，有效提高载流子的产生、传输和收集效率，提高光吸收，并构建一个清洁的固-固界面，由此解决目前超薄半导体因厚度限制的低光吸收率而产生的一系列技术问题，如光响应低，光电流小等。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结，所述异质结为三明治结构，所述异质结自下而上的包括n型半导体材料、具有纳米结构的金属和p型半导体材料；或者，所述异质结自下而上的包括p型半导体材料、具有纳米结构的金属和n型半导体材料。其中，n型半导体材料厚度为0.6-100nm，具有纳米结构的金属厚度在100nm以下，p型半导体材料厚度在0.6-100nm。
优选地，所述具有纳米结构的金属为Au、Ag、Cu和Al中的至少一种，所述纳米结构为纳米棒、纳米线或纳米颗粒，粒径在5-100nm不等。
优选地，所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有二维晶体结构的单晶或多晶、具有三维晶体结构的多晶薄膜。
优选地，所述n型半导体材料为MoS2、WS2、ReS2、MoSe2、ZnO、Ga2O3、SnO2、TiO2、WO3中的至少一种，所述p型半导体材料为黑磷、p-WS2、p-MoSe2、p-WSe2、NiO、V2O5、MnO、GaN中的至少一种。
按照本发明的另一个方面，提供了一种热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结的制备方法，包括：
(1)在衬底表面形成一层n型半导体材料；
(2)采用物理气相沉积的方式在n型半导体材料表面沉积一层具有纳米结构的金属；
(3)在所述具有纳米结构的金属表面沉积一层p型半导体材料；
或者，所述方法包括：
(1)在衬底表面沉积一层p型半导体材料；
(2)采用物理气相沉积的方式在p型半导体材料表面沉积一层具有纳米结构的金属；
(3)在所述具有纳米结构的金属表面沉积一层n型半导体材料。
优选地，当所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有二维晶体结构的单晶或多晶时，通过机械剥离后转移、化学气相沉积或液相剥离旋涂的方式得到。
优选地，当所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有二维晶体结构的单晶或多晶时，通过机械剥离后转移、化学气相沉积或液相剥离旋涂的方式得到。
优选地，当所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有三维晶体结构的多晶薄膜时，通过磁控溅射或原子层沉积的方式得到。
优选地，所述步骤(3)中的物理气相沉积为电子束蒸镀或热蒸镀；优选地，采用真空度为10-6torr的镀膜机进行蒸镀，并用晶振片控制蒸镀速率；优选地，采用掩模版或AAO模板沉积阵列化的金属纳米结构，使得所述具有纳米结构的金属在所述n型半导体材料上形成阵列化的图案。
按照本发明的又一个方面，提供了一种光电子器件，包括热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，至少能够取得下列有益效果。
(1)本发明中采用了具有纳米结构的金属，由于这些纳米结构的自身形貌、粒径的不同会对特定波段的光吸收增强，进而诱导热载流子(热电子和热空穴)的产生，并作为热载流子的供体注入半导体，以实现电荷在空间上的有效分离，起到p-i-n结构中i层(轻掺杂的本征层)的作用。同时，本发明中p型半导体和n型半导体与具有纳米结构的金属分别形成肖特基结，分别成为热空穴和热电子受体，使热电子和热空穴在弛豫前被收集和注入，二者在内建电场的作用下相向运动，热电子被注入n型半导体，热空穴被注入p型半导体，进而实现电荷在空间上的有效分离和超快传输，从而提高了载流子的收集效率。
具有纳米结构的金属产生的热载流子能量和半导体禁带宽度无关，从而打破半导体禁带宽度对于光电响应波段的限制。在上述过程中，由于具有纳米结构的金属将起到传统p-i-n结构中i层(轻掺杂的本征层)的作用：产生效率和能量均更高的热载流子并注入到两侧的半导体中，以此提高光电流；抑制载流子的扩散作用；将光子局域化，实现更为有效的光子能量利用，促进光吸收产生光生载流子的过程。从而，本发明提供的异质结构能够有效提高载流子的产生、传输和收集效率，有效解决传统肖特基器件注入效率低下的问题。
(2)本发明中采用的具有纳米结构的金属，由于金属的选择、纳米结构形貌和粒径分布上的差异，将对光进行选择性的吸收，从而拓宽半导体光响应范围。
(3)通过本发明提供的制备方法，能够得到界面清洁的异质结，解决了二维异质结制备过程中存在的气泡产生、表面吸附等界面清洁性问题。
(4)本方法能在任何稳定衬底上实施，为器件集成提供了极大便利；易于实现样品大规模制备，适合于工业应用推广。
附图说明
图1是本发明所涉及的方法具体实施步骤示意图；
图2是本发明所涉及的方法中，所用的三温区水平管式炉示意图，使用时需要用到两个温区，保证两种源均匀受热；
图3是本发明所涉及的类p-i-n结及其原理示意图，类p-i-n结沉积在衬底表面，光激发时，作为i层替代层的金属纳米颗粒可吸收光子，并激发出热载流子(热电子和热空穴)，在内建电场的作用下，热电子转移至n型半导体一侧，热空穴转移至p型半导体一侧，进而实现电荷在空间上的有效分离；
图4是实施例1中第二步化学气相沉积后在原子力显微镜下拍摄的Au纳米颗粒的形貌；
图5是实施例1中制得异质结的拉曼光谱；其中，样品1和样品2为相同工艺条件下，不同批次的异质结；
图6中(a)-(d)是实施例1中制得异质结的拉曼光谱面扫描图；其中，图6(a)和(b)分别对应MoS2的两种晶格振动模式,以表征MoS2的存在，图6(c)和(d)分别对应WS2的两种晶格振动模式，以表征WS2的存在。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1
本发明制备一种n-MoS2/Au/p-WS2异质结。图2是示出了反应设备及过程。参见图1-3，制备方法具体包括下列步骤：
(1)步骤1：在衬底上化学气相沉积n型半导体材料。使用三温区水平管式炉作为反应容器。选用一面有300nm厚氧化层的硅片作为衬底。将作为金属源的MoO2粉末和作为生长辅助物的NaCl粉末按质量比50:1加以混合并研磨充分，称取1～2mg该混合物放入U形槽，将硅片有氧化层的一面朝向源，置于源上方后，把U形槽置于加热中心。S粉置于U形槽上游远离加热中心的位置，以30℃/min的升温速率将中间温区升至生长温度750℃，上游温区的温度同步升至250℃后，将S粉引入上游温区加热中心开始反应5min。反应在环境压力下进行，使用Ar作为载气，流量为200sccm。
(2)步骤2：电子束蒸镀金纳米颗粒。在高真空镀膜机中进行。将样品贴至镀膜盘上，放入腔室。抽真空至1×10-6Pa，以的速率蒸镀1nm Au后，向腔室内充N2，取出。
(3)步骤3：化学气相沉积p型半导体材料。以相同步骤重复步骤1，其区别在于：金属源为WO3粉末；WO3粉末与NaCl粉末的配比约2:1；直接将如前所述的两种粉末先后加入U形槽，无需研磨；在反应结束后，对样品进行Ar等离子体处理，以对WS2进行p型掺杂。
实施例2
本发明制备一种n-MoSe2/Au/p-WSe2异质结。制备方法具体包括下列步骤：
以所述步骤重复实施例1，区别在于，第一次化学气相沉积非金属源为Se粉，中间温区保温温度设置为850℃；第二次化学气相沉积非金属源为Se粉，中间保温温度设置为950℃。
实施例3
本发明制备一种p-NiO/Ag/n-MoS2异质结。制备方法具体包括下列步骤：
(1)步骤1：磁控溅射。选用Si(111)作为衬底，纯度99.999％的Ni作为靶材。抽真空至腔室内真空度达到1.0×10-5Pa后，开启充气阀，通入载气Ar，流量为20sccm，待腔室内气压稳定后，将气压调至0.5Pa。调试溅射参数，在不开启挡板的情况下，接通电源进行5min预溅射。预溅射完成后，向腔室内通入反应气O2，流量为5sccm。待腔室内气压稳定后，将气压调至0.5Pa。待气压稳定后，打开挡板开始溅射。待样品冷却后，向腔室内充空气，取出。
(2)步骤2：以实施例1所述步骤2重复实施例1，区别在于，镀Ag。
(3)步骤3：以实施例1所述步骤1重复实施例1。
实施例4
本发明制备一种p-GaN/Au/n-MoS2异质结。制备方法具体包括下列步骤：
(1)步骤1：以实施例3所述步骤1重复实施例1，区别在于：选用的靶材为Ga；预溅射前在靶盘背底通入冷却水，使Ga以固态存在；反应气为N2。
(2)步骤2：以实施例1所述步骤1重复实施例1，区别在于：用孔径为50nm的AAO模板沉积阵列化的纳米棒；速率为镀膜厚度为80nm。
(3)步骤3：用胶带对单晶MoS2进行机械剥离后，转移至PDMS上，再使用转移台定向转移至经步骤2后所述样品表面，所得样品在环境压力下，用单温区水平管式炉退火，中心温区温度设为300℃，载气选用Ar，流速为80sccm。
结果与分析
图4是实施例1中第二步化学气相沉积后在原子力显微镜下拍摄的Au纳米颗粒的形貌，Au纳米颗粒粒径分布均匀，说明电子束蒸镀的金膜厚度均匀，第二步化学气相沉积受热均匀。
图5是实施例1中制得样品的拉曼光谱，MoS2对应的拉曼位移为380cm-1和404cm-1，WS2对应的拉曼位移为347cm-1和416cm-1，与二者的标准谱图相对应。
图6中(a)-(d)是实施例1中制得样品的拉曼光谱面扫描图，图6(a)和图6(b)对应MoS2的两种晶格振动模式，图6(c)和图6(d)对应WS2的两种晶格振动模式。与标准谱图相比，四个峰位均有强度信号，证明异质结的成功制备，且最上方的WS2分布均匀。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结，其特征在于，所述异质结为三明治结构，所述异质结自下而上的包括n型半导体材料、具有纳米结构的金属和p型半导体材料；或者，所述异质结自下而上的包括p型半导体材料、具有纳米结构的金属和n型半导体材料，所述具有纳米结构的金属为Au、Ag、Cu和Al中的至少一种，所述n型半导体材料为MoS2、WS2、ReS2、MoSe2、ZnO、Ga2O3、SnO2、TiO2、WO3中的至少一种，所述p型半导体材料为黑磷、p-WS2、p-MoSe2、p-WSe2、NiO、V2O5、MnO、GaN中的至少一种，所述p型半导体材料和n型半导体材料与具有纳米结构的金属分别形成肖特基结。
2.如权利要求1所述的热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结，其特征在于，所述纳米结构为纳米棒、纳米线或纳米颗粒。
3.如权利要求1所述的热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结，其特征在于，所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有二维晶体结构的单晶或多晶、或为具有三维晶体结构的多晶薄膜。
4.一种用于制备权利要求1-3任一项所述热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结的制备方法，其特征在于，包括：
（1）在衬底表面沉积一层n型半导体材料；
（2）采用物理气相沉积的方式在n型半导体材料表面沉积一层具有纳米结构的金属；
（3）在所述具有纳米结构的金属表面沉积一层p型半导体材料；
或者，所述方法包括：
（1）在衬底表面沉积一层p型半导体材料；
（2）采用物理气相沉积的方式在p型半导体材料表面沉积一层具有纳米结构的金属；
（3）在所述具有纳米结构的金属表面沉积一层n型半导体材料。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，当所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有二维晶体结构的单晶或多晶时，通过机械剥离后转移、化学气相沉积或液相剥离旋涂的方式得到。
6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，当所述n型半导体材料和所述p型半导体材料为具有三维晶体结构的多晶薄膜时，通过磁控溅射或原子层沉积的方式得到。
7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（3）中的物理气相沉积为电子束蒸镀或热蒸镀。
8.一种光电子器件，其特征在于，包括权利要求1-3任一项所述的热载流子双向分离型类p-i-n型二维异质结。
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