CN108682703B - 一种全电学调控的自旋发光探测一体器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，所述n型或p型III族氮化物设置于基底的上表面，第一导电电极和磁性MnPX3二维晶体分别位于所述n型或p型III族氮化物的上表面；所述第二导电电极和绝缘介质层分别设置于磁性MnPX3二维晶体的上表面；所述栅电极设置于绝缘介质层的上表面；通过控制III族氮化物的掺杂类型和掺杂浓度，通过调控栅压对磁性MnPX3二维晶体进行静电掺杂，使器件具有I型和II型的可调能带结构和带隙宽度，使得器件在I型能带结构的栅压范围内产生具有可控极化率的旋光效应，在II型能带结构的栅压范围内且在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流。
Description
技术领域
本发明涉及一种自旋电子学器件领域，特别是一种全电学调控的自旋发光探测一体器件及其制备方法。
背景技术
随着科学技术的日新月异，在电子的内禀自由度之上探索其他新颖自由度将在微观层面为当代半导体工业提供新的发展思路，同时对现代量子物理的研究也具有重要的意义。在具有特殊对称性的晶体材料中，动量空间的能带呈现布洛赫电子能谷特性，为电子的操控提供了新的自由度。能谷特性在过渡金属二硫化物中获得了巨大发展。然而，能谷的动力学极化一般采用圆偏振光泵浦的方式实现，依赖于产生瞬态光生载流子在谷间形成非平衡分布，严重受限于载流子寿命，成为谷极化产生和控制的主要挑战，制约着谷电子学器件的发展和应用。
电可控性是实现自旋电子学应用的必要条件，也是当前二维谷电子学材料的主要局限。六角蜂窝状的磁性MnPX3二维晶体中，磁性空间群内同时打破结构的空间反演对称性和时间反演性，其自旋指标s与谷指标τ耦合成为新的指标s·τ，由此出现一个全新的自旋-谷耦合电子自由度。在考虑自旋轨道耦合后，出现有效的能谷分裂。此外，磁性MnPX3二维晶体还具有磁序的可调控性，通过载流子注入等方式可使其磁序稳定性发生转化，实现Néel、Zigzag、Stripy等多种反铁磁序选择性，甚至可在能谷分裂的同时产生自旋分裂，由此呈现出铁磁性，从而开拓了光学泵浦外的电学探测与调控的可能性，为电子信息编码和操作提供了巨大潜力。
同时III族氮化物半导体的带隙宽度可通过组分加以控制，可与磁性MnPX3二维晶体构建不同类型异质结构，获得多样的器件功能，若进一步掺杂电子或空穴，可直接构建p-n结，实现光电器件应用，构成大面积集成器件的基础单元；III族氮化物自身的自旋轨道耦合作用较小，可抑制异质界面处的自旋散射，而与二维材料的声子-电子耦合效应可有效减小载流子的自旋弛豫，利于增强自旋-谷极化的辐射复合，提高其自旋极化率与圆偏极化率，实现室温自旋电子学器件。
另一方面，科学技术的发展对器件集成度也提出了更高要求，除了降低器件维度和减小器件尺度以外，设计与制作多功能器件，也是提高器件功能密度的一种有效方式。目前多功能器件的制备主要是将具有不同功能的器件模块制作在同一衬底上，其本质仍是基于不同的器件单元，并不能从根本上减小器件尺度，对器件集成度和功能密度的提高也十分有限。相比之下，在同一个器件单元中实现不同器件功能的切则可以有效地解决上述问题。
发明内容
本发明鉴于自旋电子学器件设计和大面积集成的应用需求，提供一种全电学调控的自旋发光探测一体器件及其制备方法。本发明提供的全电学调控的自旋发光探测一体器件不仅能够在单个器件中通过电场切换发光与探测的功能，而且一改通常能谷极化的光学激发与探测的局限，仍由电学方法控制旋光或者光电流的极化率，从而建立全电学调控的器件工作模式。
为了解决上述的技术问题，本发明提供了一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，包括：基底、n型或p型III族氮化物、磁性MnPX3二维晶体、绝缘介电层、第一导电电极、第二导电电极和栅电极；其中，X＝S,Se；
所述n型或p型III族氮化物设置于基底的上表面，第一导电电极和磁性MnPX3二维晶体分别位于所述位于n型或p型III族氮化物的上表面，并彼此间隔一定距离；所述第二导电电极和绝缘介质层分别设置于磁性MnPX3二维晶体的上表面，并彼此间隔一定距离；所述栅电极设置于绝缘介质层的上表面；
上述器件通过栅压对磁性MnPX3二维晶体进行静电掺杂，使磁性MnPX3二维晶体与n型或p型III族氮化物形成p-n结；且在适当的栅压范围内p-n结分别形成I型与II型能带结构；从而使得器件在I型能带结构的栅压范围内，在第一导电电极和第二导电电极的通电作用下产生具有可变波长与可控极化率的旋光效应，且器件在II型能带结构的栅压范围内在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流，可实现全电学调控的自旋发光探测一体功能。
在一较佳实施例中：所述n型或p型III族氮化物包括Ga或N极性面的GaN、Al或N极性面的AIN、GaxAl1-x或N极性面的GaxAl1-xN中的一种。
在一较佳实施例中：所述n型III族氮化物为Si原子掺杂的n型III族氮化物，掺杂浓度为1×1018-1×1020cm-3，所述p型III族氮化物为Mg原子掺杂的p型III族氮化物，掺杂浓度为1×1017～1×1019cm-3。
在一较佳实施例中：所述n型或p型III族氮化物厚度为1-2μm。
在一较佳实施例中：所述磁性MnPX3二维晶体为厚度d满足范围0<d<200nm。
在一较佳实施例中：所述绝缘介电层为BN、SiO2、Al2O3中的一种，厚度为100～300nm。
在一较佳实施例中：所述旋光效应的旋光波长范围为450nm～800nm；所述旋光效应的旋光的产生温度T1范围为0K≤T1≤300K；所述可控极化率的旋光效应的极化率调控范围为0-100％；所述在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流的入射光波长范围为250nm-450nm，入射光功率为10μW-50mW；所述光电流的产生温度T2范围为0K≤T2≤300K。
本发明还提供了一种全电学调控的自旋发光探测一体器件的制备方法，包括以下步骤：
1)采用金属有机物气相外延方法在表面光滑的基底上外延生长厚度为1-2μm的Si原子掺杂的n型或Mg原子掺杂的p型III族氮化物薄膜；、
2)采用化学气相沉积方法在n型或p型III族氮化物表面上直接外延生长磁性MnPX3二维晶体；
3)在n型或p型III族氮化物表面制作第一导电电极；
4)在磁性MnPX3二维晶体表面制作绝缘介电层，再在绝缘介电层表面制作等两块独立的电极，分别作为第二导电电极和磁性MnPX3二维晶体的栅电极。
本发明还提供了将上述的一种全电学调控的自旋发光探测一体器件在照明、显示、探测及太阳能电池领域的应用。
相较于现有技术，本发明的技术方案具备以下有益效果：基于磁性MnPX3二维晶体与III族氮化物p-n结，控制III族氮化物的掺杂类型和掺杂浓度，同时通过调控栅压对磁性MnPX3二维晶体进行静电掺杂，使器件具有I型和II型的可调能带结构和带隙宽度，从而器件在I型能带结构的栅压范围内产生具有可控极化率的旋光效应，在II型能带结构的栅压范围内，在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流，实现全电学可调控的自旋发光探测一体功能。
附图说明
图1为全电学调控的自旋发光探测一体器件的结构示意图。
图2为(a)无栅压条件下和(b)经栅压调控产生浓度为6×103cm-2的电荷转移至MnPSe3时，MnPSe3的能带结构图，其中实线代表自旋向上能带，虚线为自旋向下能带。
具体实施方式
下面结合附图与实施例对本发明作详细说明，但本发明保护的范围不仅限于下述实施例：
本实施例结构依次为蓝宝石基底、p型GaN、磁性MnPSe3二维晶体、Al2O3绝缘介电层、位于III族氮化物表面的与III族氮化物连接的Ni/Au导电电极、位于磁性MnPSe3二维晶体表面的与磁性MnPSe3二维晶体连接的Ti/Au导电电极和与Al2O3绝缘介电层连接的Ti/Au栅电极(如图1所示)。p型GaN设置于基底的上表面，Ni/Au导电电极和磁性MnPSe3二维晶体分别位于所述位于n型或p型III族氮化物的上表面，并彼此间隔一定距离；所述Ti/Au导电电极和Al2O3绝缘介电层分别设置于磁性MnPSe3二维晶体的上表面，并彼此间隔一定距离；所述Ti/Au栅电极设置于Al2O3绝缘介电层的上表面；
所述p型GaN为Mg原子掺杂的具有Ga极性面的厚度大约为1.5μm的GaN薄膜，Mg原子掺杂浓度为1×1019cm-3。
所述磁性MnPSe3二维晶体的厚度大约为10nm。所述Al2O3绝缘介电层的厚度大约为250nm。
本实施例一种全电学调控的自旋发光探测一体器件制备方法为：
首用，采用金属有机物化学气相沉积法在蓝宝石基底上生长p型GaN薄膜。
1)通过化学清洗(使用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗)获得清洁的蓝宝石基底,将蓝宝石基底置于H2气氛中，在1000℃以上进行高温处理，去除表面杂质；
2)将温度降低至700℃，通入摩尔比约为2500的三甲基镓(TMGa)作为III族Ga源和通入氨气作为V族N源，在500Torr的压力下进行GaN低温缓冲层生长；生长结束后，将反应室压力降低至200Torr，在氨气和氢气的混合气氛中，缓慢升高衬底温度进行缓冲层重新结晶，使表面平整；
3)将基底温度上升至950℃左右，通入V/III摩尔比约为2300的氨气和三甲基镓(TMGa)生长源，进行高温GaN的生长，从实时监控干涉曲线可观察到GaN首先在岛状晶核上进行三维生长，之后GaN岛逐渐联合，其生长模式由三维生长转变为二维生长模式，且外延厚度逐渐增大，控制生长时间使GaN厚度约为1.5μm；
4)在GaN生长过程中，以高纯氢气作为载气通入二戊镁(Cp2Mg)作为p型掺杂剂，控制二戊镁(Cp2Mg)和氢气通量，使Mg的掺杂浓度约为1020cm-3；
5)生长结束后，采用了生长中断技术，即停止通入III族和掺杂源，而继续通入氨气，中断时间为10s，以使界面更加平整。
然后，采用化学气相沉积方法在p型GaN薄膜表面外延生长磁性MnPSe3二维晶体。
1)取10g高纯MnO2粉末均匀平铺于石英舟中，将生长于蓝宝石基底的GaN薄膜架在石英舟上，正对贴近MnO2粉末，将石英舟放置于用于的化学气相沉积的三温区石英管的第三温区中央；取50g高纯P粉末放置于三温区石英管的第一温区中央，取200g高纯Se粉末放置于三温区石英管的第二温区中央；
2)封密石英管，用机械泵将石英管内气压抽至低于10-3torr，再通入50sccm氩气，排出石英管中残余空气，再关闭机械泵将石英管内气压升至大气压；
3)加热石英管的第三温区将高纯MnO2粉末加热至800℃，同时加热石英管的第一温区将高纯P粉末至150℃，加热石英管的第二温区高纯Se粉末至280℃，经由氩气携带至GaN表面参与生长反应；
4)生长时间80min后将基底温度降至室温，随后打开石英管取出样品。
接着，在GaN表面制备导电电极，在磁性MnPSe3二维晶体表面制备绝缘介电层、栅电极和导电电极。
1)在生长后的样品表面旋涂液态HMDS作为粘附层，之后旋涂PMMA电子束光刻胶并烘干；
2)进行电子束光刻，对PMMA光刻胶进行曝光，曝光后用显影液显影、定影吹干，在磁性MnPSe3二维晶体表面得到设计的绝缘介电层图形；
3)对曝光后的样品表面蒸镀Al2O3绝缘介电层，完成后用丙酮剥离光刻胶，消除残留的电子束光刻胶；
4)重复步骤1-3，在GaN表面、磁性MnPSe3二维晶体表面、以及Al2O3绝缘介电层表面得到设计的导电电极和栅电极图形；
5)对曝光后的GaN表面蒸镀Ni/Au导电电极，对曝光后的磁性MnPSe3二维晶体表面和镀Al2O3绝缘介电表面分别蒸镀Ti/Au导电电极和Ti/Au栅电极，完成后用丙酮剥离光刻胶，消除残留的电子束光刻胶，然后在导电电极和栅电极上焊接引线。
接着，检测器件的旋光现象，实现旋光极化率与旋光波长的全电场调控。
1)通过施加栅电压对MnPSe3进行静电掺杂，调节栅压使III族氮化物与磁性MnPSe3二维晶体构成I型能带结构的p-n结；
2)细调栅电压对MnPSe3注入电子，同时通过第一和第二导电电极向器件施加电压，测试器件电致发光谱，将发光信号，通过单色光谱仪、光电倍增管与锁相放大器探测发光信号中的左旋和右旋圆偏振部分并进行比较，得到材料的自旋极化率；
3)经由栅电压的调控，产生可变波长与可控极化率的旋光效应。理论计算结果表明，无栅压条件下，MnPSe3带隙为1.80eV，发光波长约为680nm，旋光极化率为0(如图2中a所示)；经栅压调控产生浓度为6×103cm-2的电荷转移至MnPSe3时，MnPSe3能带劈裂为自旋向上与自旋向下两部分，带隙分别为2.46eV与2.10eV，发光波长分别约为500nm与590nm，旋光极化率为100％(如图2中b所示)，可见旋光极化率的调控范围为0～100％。
检测器件的光电流，实现光电流极化率的全电场调控。
1)通过施加栅电压对MnPSe3进行静电掺杂，调节栅压使III族氮化物与磁性MnPSe3二维晶体构成II型能带结构的p-n结；
2)选择中心波长为325nm，功率为1mW的紫外激光器，为了提高激光的单色性，确保实验的可靠性与准确性，在激光前放置一片325±2nm的滤光片，室温下，经滤光片后的激光垂直照射于器件表面；
3)细调栅电压对MnPSe3注入电子，同时检测第一和第二导电电极回路的光电流，通过逆自旋霍尔效应检测光电流的自旋极化率；经由栅电压的调控，产生可控极化率的光电流响应。
本发明提供的全电学调控的自旋发光探测一体器件基于III族氮化物与磁性MnPX3二维晶体的异质结构，通过控制III族氮化物的掺杂类型和掺杂浓度，同时通过调控栅压对磁性MnPX3二维晶体进行静电掺杂，使器件具有I型和II型的可调能带结构和带隙宽度，从而器件在I型能带结构的栅压范围内产生具有可变波长且可控极化率的旋光效应，在II型能带结构的栅压范围内在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流，实现全电学可调控的自旋发光探测一体功能。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于包括：基底、n型或p型III族氮化物、磁性MnPX3二维晶体、绝缘介电层、第一导电电极、第二导电电极和栅电极；其中，X＝S,Se；
所述n型或p型III族氮化物设置于基底的上表面，第一导电电极和磁性MnPX3二维晶体分别位于所述n型或p型III族氮化物的上表面，并彼此间隔一定距离；所述第二导电电极和绝缘介质层分别设置于磁性MnPX3二维晶体的上表面，并彼此相互间隔；所述栅电极设置于绝缘介质层的上表面；
上述器件通过栅压对磁性MnPX3二维晶体进行静电掺杂，使磁性MnPX3二维晶体与n型或p型III族氮化物形成p-n结；且在适当的栅压范围内p-n结分别形成I型与II型能带结构；从而使得器件在I型能带结构的栅压范围内，在第一导电电极和第二导电电极的通电作用下产生具有可变波长与可控极化率的旋光效应，且器件在II型能带结构的栅压范围内在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流，可实现全电学调控的自旋发光探测一体功能。
2.根据权利要求1所述的一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述n型或p型III族氮化物包括N极性面的AlN、GaxAl1-x或N极性面的GaxAl1-xN。
3.根据权利要求1所述的一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述n型III族氮化物为Si原子掺杂的n型III族氮化物，掺杂浓度为1×1018-1×1020cm-3，所述p型III族氮化物为Mg原子掺杂的p型III族氮化物，掺杂浓度为1×1017～1×1019cm-3。
4.根据权利要求1所述的一种全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述n型或p型III族氮化物厚度为1-2μm。
5.根据权利要求1所述的全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述磁性MnPX3二维晶体为厚度d满足范围0<d<200nm。
6.根据权利要求1所述的全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述绝缘介电层为BN、SiO2或Al2O3中的一种，厚度为100～300nm。
7.根据权利要求1所述的全电学调控的自旋发光探测一体器件，其特征在于：所述旋光效应的旋光波长范围为450nm～800nm；所述旋光效应的旋光的产生温度T1范围为0K<T1≤300K；所述可控极化率的旋光效应的极化率为0或100％；所述在入射光激发下产生具有可控极化率的光电流的入射光波长范围为250nm-450nm，入射光功率为10μW-50mW；所述光电流的产生温度T2范围为0K<T2≤300K。
8.一种权利要求1-7中任一项所述的全电学调控的自旋发光探测一体器件的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)采用金属有机物气相外延方法在表面光滑的基底上外延生长厚度为1-2μm的Si原子掺杂的n型或Mg原子掺杂的p型III族氮化物薄膜；、
2)采用化学气相沉积方法在n型或p型III族氮化物表面上直接外延生长磁性MnPX3二维晶体；
3)在n型或p型III族氮化物表面制作第一导电电极；
4)在磁性MnPX3二维晶体表面制作绝缘介电层，再在绝缘介电层表面制作等两块独立的电极，分别作为第二导电电极和磁性MnPX3二维晶体的栅电极。
9.一种将权利要求1-7中任一项所述的一种全电学调控的自旋发光探测一体器件在照明、显示、探测及太阳能电池领域的应用。
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