CN114223069A - 电池的制造方法及电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的课题为提高包含全固体电池、半固体电池的二次电池、燃料电池的生产性与品质。在加热吸附辊的上游设置小直径辊，并在所述小直径辊上或OFF辊上使用狭缝喷嘴涂布电极浆料，利用加热吸附辊使溶剂瞬间蒸发，而形成电极。

Description

电池的制造方法及电池
技术领域
本发明涉及使用对基材涂布电池用材料时不需要掩模、或不着重于掩模的涂布方法来制造电池的方法，更具体而言，是涉及利用在主要以浆料等液体的液膜于长条的电池用基材，例如燃料电池或二次电池用基材涂布电极用浆料、电解质材料等的业界中被称为狭缝模、狭缝式模具、狭缝喷嘴等的模头的涂布方法制得的燃料电池、二次电池等电池。或涉及将电极用浆料等制成雾气或使用压缩气体进行二流体喷雾而涂布于基材时，以成为粒子不会飞散到期望的涂布图案外或不会影响性能的水平来制造电池的方法。二次电池是进行充放电的蓄电池，例如包含锂离子二次电池、锂离子聚合物电池、次世代二次电池的代表即全固体电池、半固体电池、金属空气电池等。
基材的材质、形状没有特别限定，只要是燃料电池、二次电池用基材即可，例如可列举：铝、铜、不锈钢等金属制的箔、或聚合物导电性薄膜的正极负极的集电体、分隔件、半固体电池用电解质聚合物、全固体电解质层、形成于集电体上的含有活性物质的电极层、进而层叠于电极层上的电解质层等。燃料电池的情况下，基材可列举电解质膜、气体扩散层等。二次电池中，所涂布的材料可为含有活性物质的正极或负极用电极浆料、电解质聚合物溶液、电解质浆料等，利用狭缝喷嘴涂布的话，则即使进行图案涂布时也不需要掩模，在生产性方面尤其有效。
此外，本发明中的狭缝喷嘴涂布包含：使压缩气体相对于至少模头的浆料流出的开口部流入至少一侧，边利用压缩气体辅助边进行涂布的方法；于低压例如0.2至0.5MPa左右的液压下利用无空气喷雾喷嘴喷出液体，边在成为喷雾粒子之前的液膜部位使用单个或多个喷嘴使喷雾图案叠加边涂布的基于微幕式涂布(micro curtain coat)的涂布。此外，也包含在狭缝的开口部内或狭缝的上游产生浆料粒子(雾气)，并从狭缝开口部喷出雾气而进行涂布的利用雾气喷出喷嘴的涂布方法。再者，还包含在喷雾头配置一列或多列的多个喷雾喷嘴，利用压缩气体使熔融体、液体纤维化或粒子化的利用作为熔喷式喷雾喷嘴头的喷嘴的喷雾角度为20度以下的窄角度的喷雾喷嘴的涂布。
此外，本发明也可应用于被称为超级电容器的双电层电容器、层叠陶瓷电容器(MLCC)等电容器的制造。此外，也可应用于利用了MLCC结构的全固体电池。
背景技术
以往，将正极或负极电极用活性物质浆料利用狭缝喷嘴以间歇的图案或连续地涂布于锂离子二次电池用集电体并进行干燥。一般而言，所述浆料用于正极时主要由活性物质粒子例如三元系、偏二氟乙烯(PVDF)等粘结剂、以及溶剂构成，正极的情况下，优选使用导电助剂的碳纳米纤维、单层纳米碳管或石墨烯。另一方面，负极则是仅加入碳或于碳中加入硅或氧化硅(SiOx)作为活性物质，并同样加入粘结剂与溶剂而制成浆料，同样以间隙的图案或连续地涂布并使其干燥来形成电极。
负极的粘结剂使用橡胶系粘结剂，且溶剂大多使用水。另一方面，使用狭缝喷嘴形成燃料电池的电极时，将面对狭缝喷嘴头的背辊加热的话，狭缝喷嘴的前端附近会变干燥，为了防止这种情况，尝试将背辊冷却。
专利文献1为利用狭缝模(喷嘴)等制作锂离子二次电池的阴极的方法。
专利文献2为在燃料电池用电解质膜利用狭缝模(喷嘴)以辊对辊(Roll to Roll)方式制造电极用浆料的方法。
另一方面，全固体电池的正极电极形成，是添加活性物质粒子、电解质粒子、及视需要的导电助剂的碳或碳纳米纤维等，并加入溶剂而制成浆料，利用喷雾或狭缝喷嘴等涂布于集电体等基材。此外，由于粘结剂在煅烧时会变成不均匀的残碳，优选添加最低限度的粘结剂。此外，半固体电池(Semi solid Batteries)的情况下，将聚合物电解质制成凝胶状，并与具有流动性的活性物质混合，再涂布于集电体或电解质聚合物或分隔件，以使电极位于电解质聚合物与集电体之间的方式涂布于所述集电体、电解质聚合物、分隔件中的任一者或两者，而插入电极即可。
另外，本发明中，针对锂离子二次电池的电极，可将由电极活性物质、导电助剂、以及粘结剂构成的浆料涂布于集电体并使其干燥，来形成两极的电极，或在全固体电池中，可在集电体涂布由电极粒子、导电助剂、粘结剂、以及溶剂构成的浆料并加热而形成电极后，将液状或凝胶状电解质注入电极粒子间并进行干燥，而形成电解质固体膜。
狭缝喷嘴虽然在为了提高生产速度方面是有效的，但与加热吸附辊、加热辊对向设置的“ON辊”存在以下问题。单独使用将所述作为粘结剂的PVDF、橡胶系粘结剂予以溶解或分散的水、N-庚烷等溶剂，或与正甲基吡咯烷酮(NMP)等可良好地溶解粘结剂的有机溶剂混合使用时，作为涂覆时的背辊的加热吸附辊或加热辊的热会传导至狭缝喷嘴前端，尤其涂布停止时狭缝喷嘴前端内的溶剂会挥发。此外，燃料电池的电极形成时，水、醇等浆料的溶剂的蒸发部分会因温度差而在未加温的狭缝喷嘴的前端结露，结露后的溶剂附着在浆料的涂布面，或间歇涂布结束后也会拖尾而无法形成均匀的图案等，造成不良影响。
为了防止这种情况，有将包含喷嘴的装置进行加热的方法，但若加热的话，会有狭缝喷嘴的喷嘴前端容易变干燥，喷嘴开口部发生结皮，浆料的喷吐变得不稳定的倾向。
狭缝喷嘴的开口部全体发生结皮的情形为讨论之外，但即使是极微量的部分发生结皮，也会产生业界术语称为条纹的条痕，而成为致命的缺陷。
溶剂为水时，结皮后的粘结剂存在不会再溶解于水的课题。
此外，即使是于室温利用研磨装置将真圆度研磨成数微米以下的吸附辊，若加热的话，由于复杂的结构，辊会发生大幅的挠曲变形，真圆度极差，因此在加热吸附辊的ON辊上利用狭缝喷嘴以薄膜的形式进行涂布是极困难的。
如上所述，将加热吸附辊这类内部结构复杂的辊进行加热的话，会大幅变形，但即使是这样的辊，本案发明人等所发明的日本特开2010-149275能解决这样的问题，为可使应用温度下的加热吸附辊的真圆度成为5微米以下的划时代的方法。但是，每次改变辊的温度，真圆度都会变化，因此需进行研磨。由于会中断作业，所以不仅生产性降低，每次都需要利用特殊装置的研磨作业，而产生高成本。
加热吸附辊变形时，利用通过液膜而与基材接触的业界称为狭缝式喷嘴、狭缝喷嘴或狭缝模的方法进行的话，存在喷嘴前端与基材的距离发生变化，会产生距离过远的部位的课题。发生这种现象时，尤其以湿法，例如以20微米以下的较薄的薄膜的形式进行涂布的话，喷嘴前端与基材的距离较远的部位会成为较大的鳞片状多孔涂布面，极难获得均匀的涂布面。
专利文献2中提出如下的方法：将吸附电解质膜的辊予以冷却，利用狭缝式喷嘴将电极油墨涂布于电解质膜，使辊旋转移动，在后续步骤中利用热风、红外线等对吸附于冷却辊的电解质膜上的电极油墨进行加热。
但是，使用该方法的话，由于涂布后直到加热为止需要时间，所以涂布低粘度浆料的话，直到干燥为止的期间，在涂布面上由于浆料粒子的比重差导致沉淀速度不同，从而发生移动、表面的流动，存在品质降低的课题。
现有技术文件
专利文献
专利文献1：日本特表2019-507469
专利文献2：日本特开2015-15258
发明内容
(发明要解决的课题)
本发明是为了解决这样的课题而成，旨在低成本且提高最高品质、以及生产性。详细而言，旨在满足下列条件。即加热吸附辊、加热辊由于成本降低，而不追求真圆度。使涂布于基材的浆料快速干燥而制成均匀的涂膜。由于不着重于加热吸附辊等的真圆度，因此将制造成本降低到极限。另一方面，狭缝喷嘴前端的真直度，是通过于室温利用高精度研磨装置进行研磨，而成为5微米以下，进而成为2微米以内。即便使狭缝喷嘴在室温下成为高精度，成本也不高，这些是业界常识，所以于室温下使用狭缝喷嘴，来达成几乎没有或几乎可以忽略加热吸附辊或加热辊的热的影响的水平。
在业界，小直径辊可通过于室温下的研磨而轻易地使真圆度成为±1.5微米以内。
此外，将压缩气体作为涂布时的支撑的空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴或利用压缩气体进行微粒化的二流体喷雾的多喷嘴类型的熔喷式喷雾喷嘴头，因气体的流动，而不易受到来自加热吸附滚筒、经加热的小直径辊等的热的影响，因此也可在滚筒上等ON辊进行涂布。
此外，该ON辊方法会使溶剂瞬间挥发，不会对电解质膜造成损伤，因此也适用于在燃料电池的电解质膜、气体扩散层上形成电极。
(用于解决问题的技术方案)
本发明是为了解决所述课题而成，利用未加热且真圆度高的小直径辊，将其与直径为200至1000毫米或更大的大直径加热吸附辊或加热辊组合，在未加热的小直径辊的ON辊或OFF辊上设置狭缝喷嘴，可边高精度地保持基材与狭缝喷嘴前端的距离，边将浆料进行连续或图案涂覆。小直径辊为简单形状即可，因此即使加热，仍可精度良好地保持真圆度，所以可进行加热。本发明可利用使用可隔开模头与基材的距离的压缩气体的空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷雾喷嘴头等来进行涂布，并可在加热吸附带、加热带上使其瞬间干燥。本发明的目的在于：形成高品质的燃料电池电极、形成二次电池电极、进而形成全固体电池、聚合物锂电池等的电解质层时进行层叠，高速生产并大量提供高性能的燃料电池、二次电池、包括全固体电池、空气电池的次世代二次电池。
更具体而言，在即将辊对辊(Roll to Roll)的二次电池用基材移动至加热吸附辊或加热辊之前，利用狭缝喷嘴涂布电极用浆料等，并在加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带等上使溶剂瞬间挥发，形成高性能的电极层等，并层叠电解质层，来制造高性能的二次电池、燃料电池等。另外，基材的移动可为连续的也可为间歇的。在期望良好的电极图案并要求涂布开始时或结束时的图案美感的情况下，涂布粘度尤其低的浆料时，可通过使用狭缝喷嘴或空气辅助狭缝喷嘴在涂布开始时、结束时使基材停止，涂布结束时使喷嘴朝远离基材的方向移动，涂布开始时使喷嘴朝靠近基材的方向移动来达成。此外，与基材的移动方向正交地横移熔喷式喷雾喷嘴头、雾气喷出狭缝式喷嘴等并进行涂布时，优选间歇地移动加热辊等并在加热辊等停止时进行涂布，制成粒子并涂布时，可在ON辊上进行。当然对于单片基材而言，可将基材设置于加热台、加热吸附台而不是基材的加热吸附辊等加热移动装置，使基材与选自空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷雾喷嘴的涂布机相对移动，而涂布电极浆料，形成期望的电极图案。
本发明提供一种电池的制造方法，是使电池用的长条基材连续地或间歇地移动，利用狭缝喷嘴将电极用浆料涂布于基材，而形成电极并制造电池的方法，其特征为包含下列步骤：
设置作为将涂布有电极用浆料的基材进行加热并移动的加热移动装置，并附加了基材的吸附的加热吸附辊；
在所述加热吸附辊的上游，靠近加热吸附辊设置至少一个直径比所述加热吸附辊小的辊；及
在所述小直径辊上及直到所述基材接触加热吸附辊为止，利用狭缝喷嘴涂布电极用浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：所述基材的加热移动装置选自作为基材移动装置的加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带，边在所述基材离开所述移动装置的部位施加5至150牛顿的张力边移动基材。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：对所述小直径辊前后的基材施加5至150牛顿的张力，并在所述小直径辊前后的OFF辊上涂布电极浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：所述狭缝喷嘴为空气辅助狭缝喷嘴或雾气喷出狭缝式喷嘴，且基材与喷嘴头的距离设定为0至30毫米。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：电池为二次电池或燃料电池，选择加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带中的至少一种基材的加热移动装置，将空气辅助狭缝喷嘴或伴有压缩气体的雾气喷出喷嘴或并用了利用压缩气体的空气幕的熔喷式喷雾喷嘴头与所述加热移动装置对向设置并使其相对移动，在利用所述加热移动装置进行移动的基材涂布电极浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：所述加热吸附辊或加热辊的真圆度为±50微米以下，在基材即将接触所述加热吸附辊或加热辊之前的OFF辊上涂布电极浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：电池为二次电池，所述基材选自集电体、电解质膜、分隔件、电极层形成集电体、电极层-电解质层形成集电体，所述电极浆料选自电极浆料、电解质浆料、电解质溶液。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：所述二次电池为全固体电池或半固体电池。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：所述狭缝喷嘴或浆料的温度设定为浆料所含的溶剂的沸点以下，所述加热吸附辊的温度比所述狭缝喷嘴或浆料的温度高30℃以上。
本发明提供一种电池的制造方法，其特征为：于室温下处理所述浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，是使电池用的长条基材连续地或间歇地移动，并用压缩气体将电极用浆料涂布于基材，而形成电极并制造电池的方法，其特征为：
所述电池为二次电池或燃料电池，选择加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带中的至少一种基材的加热移动装置，将空气辅助狭缝喷嘴或伴有压缩气体的雾气喷出喷嘴或并用了利用压缩气体的空气幕的熔喷式喷雾喷嘴头与所述加热移动装置对向设置并使其相对移动，在利用所述加热移动装置进行移动的基材涂布电极浆料。
本发明提供一种电池的制造方法，是在加热台或加热吸附台设置电池用基材，利用并用了压缩气体的涂布机将电极用浆料涂布于所述基材，而形成方形电极并制造电池的方法，其特征为：
所述电池为二次电池或燃料电池，当所述涂布机为空气辅助狭缝喷嘴或伴有压缩气体的雾气喷出喷嘴或并用了利用压缩气体的空气幕的熔喷式喷雾喷嘴头，且使其与所述基材相对移动而在基材形成方形电极时，所述方形的4边中的至少2边在未使用掩模的情况下涂布电极浆料并形成电极。
本发明中的所述电解质，在半固体电池用途中可使用凝胶聚合物、干燥聚合物等，在全固体电池中可使用硫化物系、氧化物系等。
根据本发明的二次电池等的电极制造方法，可利用狭缝喷嘴、空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷雾喷嘴头将电极等的浆料涂布于例如集电体等基材，使其瞬间移动至加热吸附辊等或在加热吸附辊等上进行涂布，并瞬间使其至少指触干燥。将基材润湿后可瞬间，例如3秒以内使溶剂量的99百分比以上挥发掉，因此可维持期望的涂布分布，提高基材与电极的密接性，并降低界面电阻，所以较优选。
此外，本发明不仅限于利用狭缝喷嘴方式进行涂布的方法，可使用雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷雾喷嘴头，因此能够使用分别独立的喷嘴头将由活性物质、电解质、以及导电助剂等构成的材料，或将它们混合而成的1种浆料或将至少2种以上的材料进行机械化学混合而制成的浆料，制成雾气状(包含喷雾粒子状态，也包含利用超音波等、鼓泡等制成烟雾体)而进行涂布。制成雾气状并喷出的方法，可使用喷雾法或属于喷雾的脉冲喷雾法，因此可依基材的流动方式按顺序或无特定顺序地将由活性物质粒子构成的浆料、由电解质构成的浆料、由导电助剂构成的浆料等的各模头配置成期望的顺序或无特定顺序地配置，并将各自期望的量以薄膜形式涂布或分散涂布并层叠，而形成期望的混合状态。制成粒子并进行涂布的方法中，由于可形成微细的凹凸，因此可增大电极等的表面积，从而能够提升电池的性能。另外，通过以脉冲方式进行涂布，成为脉冲状图案的稍大的凹凸与所述微细的凹凸的组合，因此更为有效。此外，可利用狭缝喷嘴与雾气喷出狭缝式喷嘴的组合进行层叠，并可将它们或它们中的一种方式与熔喷式喷雾喷嘴组合而进行喷雾或脉冲式喷雾。再者，熔喷方式喷雾喷嘴，是指在一个模头将多个喷出口(喷嘴)配置成1列或多列，并利用加压空气等压缩气体将浆料等液体、熔融树脂喷射至宽幅基材上的喷嘴。
另外，本发明中如所述并不限定于单一喷嘴头，可将多个模头沿基材的移动方向、模头的横移方向配置成多列，并以薄膜形式层叠。尤其通过使用空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴或熔喷式喷嘴头，可将每平方厘米的1层的电极量调整为0.01～0.3毫克的极少量的层叠重量，因此对于导电助剂、少量添加的高功能材料是有效的。
因此，本发明中例如也可进行2～30层的薄膜层叠。利用与加热吸附滚筒等的组合可减少每1层的涂布量，为了进一步减少每1层的涂布量，甚至可使浆料、溶液的固体成分量成为以重量比计10％以下，例如3％以下。将这样的低固体成分、低粘度材料特别是进行长方形等的图案涂布时，利用狭缝喷嘴方式极为困难，但通过使用本发明的空气辅助狭缝喷嘴、雾气喷出狭缝式喷嘴，进而使用熔喷式喷雾头，可达成目的。另外，本发明中，通过在雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷嘴头的至少一侧的喷雾图案端(多个喷雾图案的最末端的图案的最端部)设置利用压缩气体的空气幕装置，可形成尖锐的涂布线。也可在两侧的喷雾图案端设置空气幕装置。通过将熔喷式喷雾头的各喷嘴的喷雾角度设定为20度以下，优选为15度以下，且基材与喷嘴的距离设定为70毫米以下，优选为40毫米以下，可形成粒子的飞散极少的电极图案。通过与所述利用压缩气体的空气幕装置并用，可形成更良好的无掩模的电极图案。该方法对于在燃料电池的电解质膜等形成电极图案也有效。也包含通过使用无空气喷嘴于例如0.2至0.5MPa左右的低压下进行喷雾，利用使用成为粒子之前的液膜部位来进行涂布的微幕式涂布方式，并利用单个或多个喷嘴以使喷雾图案叠加的方式进行反复涂布，而不需要掩模的方法，该方法尤其对于形成燃料电池的电极为有效。微幕式涂布即使在ON辊上也能进行涂布，但为了使涂膜分布变得良好，使电极浆料在基材上稍微流平后干燥显得重要，优选在加热辊等之前的OFF辊上进行涂布。关于微幕式涂布的涂布瞬间的流量分布，喷雾的两端有较多的鱼尾图案，在加热辊上溶剂瞬间挥发，所以图案原样设置。因此，通过以间距进给(pitch feeding)等重复涂布多重图案，若不追求美观，则可增大表面积，因此可改善电极性能。尤其应用在燃料电池的电极形成的话，在横移方向可完全没有掩模，因此是有效的。
使固体成分浓度成为如上所述的优点在于：越是形成更薄的薄膜并层叠，即便是期望的极微量的材料，每单位面积的涂布量也越变得更均匀，因此不仅是单一材料，通过交替层叠可制作出多种材料的理想混合状态。
另外，本发明中，例如在涂布有浆料等的基材的相反面进行相同或不同材料的涂覆时，可重叠在微孔透气性基材，例如无尘纸、PVDF等耐热透气性塑料薄膜并移动来进行涂布，加热时可隔着它们将例如加热吸附滚筒加热到50至200℃，并利用例如市售廉价的真空度负60kPa左右的真空泵进行抽吸的话，对基材的热传导良好，因此可快速地进行临时干燥。透气性基材以不伤及已涂布的面为目的，所以卷绕于加热吸附滚筒而使用的话较为经济。此外，为了形成期望的电极图案，除了所述空气幕装置以外，还可以在作为基材的集电体等层合掩模来使用。可在所述基材的电极形成部以外，特别是两侧，使用照相凹版辊等使粘着剂以多孔状散布，贴附挖出有电极尺寸的掩模基材并使其移动，使用狭缝喷嘴、喷雾法而不限于此，形成正确的电极图案。掩模基材对于将浆料粒子化之雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷喷雾法等特别有效。
加热吸附辊例如可使用热传导良好的氧化铝的多孔陶瓷圆筒成形体，可在不锈钢等圆筒上以1至3mm的间距例如交错地形成多个直径0.1至1mm的孔而制造。无数的穿孔通常可利用激光、电子束等进行。为了即便有大孔、粗孔仍使吸附分布更均匀，可在滚筒的表面将无尘纸、微米量级等的多孔薄膜等层合于基材上并搬送，或卷绕并固定于加热吸附滚筒来使用。卷绕的情况下，例如可卷绕多层，或通过准备多个透气性基材并从较粗的按顺序层叠较微细的，可廉价地制作加热吸附滚筒，因此较经济。此外，使用微米、纳米量级的透气性基材的话，具有与微米、纳米量级的加热吸附滚筒同等的效果，因此，在性能方面性价比突出。或它们也可与基材一起卷出并以卷绕方式使用，而不限于单个多个。
本发明中，即使是将来预想外的极薄薄膜且容易变形难以处理的基材，例如燃料电池的10微米以下的电解质膜，亦可直接利用狭缝喷嘴等将电极用浆料等制成薄膜，并视需要进行层叠，来形成品质稳定的电极、电解质层等，而制造燃料电池、二次电池等电池。
(发明效果)
如上所述，根据本发明，可形成高品质的电极、电解质层，进而可制造高性能的全固体电池等二次电池、燃料电池等电池。
附图说明
图1是本发明的实施方式所涉及的加热(吸附)辊、小直径辊、基材、以及狭缝喷嘴的配置的概略剖视图。
图2是本发明的实施方式所涉及的关于加热(吸附)辊、小直径辊、基材、以及狭缝喷嘴的组合的概略剖视图。
图3是本发明的实施方式所涉及的关于加热(吸附)辊、基材、小直径辊、狭缝喷嘴等的配置与透气性基材等的移动方向的概略剖视图。
图4是本发明的实施方式所涉及的关于用于形成第二电极的倒置基材及其他构成物的概略剖视图。
图5是本发明的实施方式的第二电极形成的应用版的基材等的移动方向的概略剖视图。
图5-2是本发明的实施方式的边与加热(吸附)辊上的基材的行进方向正交地横移熔喷式喷雾头边进行涂布的概略图。
图6是本发明的实施方式所涉及的在基材的两面形成电极的概略剖视图。
图7是本发明的实施方式所涉及的空气辅助狭缝喷嘴的概略剖视图。
图8是本发明的实施方式所涉及的利用雾气喷出狭缝式喷嘴于基材涂覆图案的概略剖视图。
图9是本发明的实施方式所涉及的利用配备有利用压缩气体的空气幕装置的熔喷式喷雾喷嘴头涂覆图案的概略图。
图10是本发明的实施方式所涉及的来自配备有空气幕装置的熔喷式喷雾喷嘴头的喷雾的剖面图。
具体实施方式
以下，参照附图针对本发明的优选实施方式进行说明。此外，以下的实施方式仅为便于理解发明的一个例子，不排除在不脱离本发明的技术思想的范围内本领域技术人员进行的能够实施的附加、取代、变形等。
附图示意性地显示本发明的优选实施方式。
图1中，在加热吸附滚筒1的上游设置直径比加热吸附滚筒小的小直径辊4，利用卷出装置5卷出的基材2经由夹辊10，在小直径辊4与加热吸附滚筒1间的OFF辊上利用狭缝喷嘴3涂布未图示的电极浆料等，并利用下游的卷绕装置6进行卷绕。加热吸附滚筒可卷绕1重或多重未图示的微米量级的透气性基材。也可在基材的相反侧形成电极。此外，利用狭缝喷嘴3对基材进行的涂布，可在小直径辊4上的ON辊进行，也可在小直径辊的前后且直至加热吸附辊为止的OFF辊进行。在紧靠加热吸附滚筒的OFF辊上进行的话，由于与涂布几乎同时开始加热吸附，因此在干燥方面也为优选。尤其在OFF辊进行时，优选对基材施加5至150牛顿的张力。狭缝喷嘴内的开关阀机构未图示，通过设为业界通常使用的回吸类型，可利落地切换，因此能形成长方形、正方形的电极图案。此外，欲与移动方向正交地设置多个图案时，可组装已形成为期望的图案尺寸的墊片。
图2为在图1的结构中设置了多个小直径辊(14、14’)的示图。狭缝喷嘴13可配置在小直径辊14、14’上的ON辊，也可配置在小直径辊前后的OFF辊。此外，小直径辊也可加热。
图3是在小直径辊34上的ON辊利用狭缝喷嘴33将电极浆料涂布于基材32，而形成电极图案205。将保护基材38利用保护基材卷出装置39卷出，并层叠于经在加热吸附辊31上干燥后的基材32、电极205，而制成复合体，并以卷绕装置36予以卷绕。保护基材可为透气性基材，材质、种类、形状没有限定，可从成本最低、电极不会转印或难以转印的基材中选择。可在经加热的真圆度良好的小直径辊上，使用狭缝喷嘴进行涂布。在经加热的小直径辊上，空气辅助狭缝喷嘴或雾气喷出狭缝式喷嘴、熔喷式喷雾是有效的，它们也可在加热吸附辊上进行涂布。
图4是在形成有第一电极的基材42的上游，将背片165剥离并以背片卷绕装置102进行卷绕。在相反面利用传感器检测形成第一电极的位置，并利用狭缝喷嘴43涂布用于形成第二电极或相同电极的电极用浆料。将第一电极加以保护并在加热吸附滚筒上移动的透气性基材138，是利用透气性基材卷绕装置101进行卷绕。形成有第一与第二电极的基材，与新的保护基材148一起利用卷绕装置46进行卷绕。保护基材可为透气性基材，可选择对电极方面没有影响，成本低的基材。
图5是利用喷雾方式替代狭缝喷嘴来形成电极的概略剖视图。除喷雾以外，也可为几乎与图4相同的结构。优选为将电极浆料制成雾气的雾气喷出狭缝式喷嘴涂布方式、从狭缝喷嘴流出的电极油墨与沿着电极油墨的压缩气体一起涂布的空气辅助狭缝喷嘴涂布方式。或使用并用了利用压缩气体的空气幕装置的窄角喷雾组所构成的熔喷式喷雾喷嘴头203的涂布方法可不需要掩模。但是，除此之外一般的喷雾由于喷雾粒子的飞散大，应设置期望的图案形状的掩模。基材可为燃料电池用电解质膜，也可为锂离子电池用分隔件。此外，该方法不限于形成第二电极，也可仅于基材的单面形成电极或电解质层。
图5-2是在图5的加热滚筒(辊)51上的基材，边与基材的行进方向正交地横移熔喷式喷雾喷嘴头203边利用熔喷式喷雾喷嘴头203涂布图案的示图。通过增加喷雾头203的喷雾喷嘴数，可增大总的涂布图案宽度。
图6是在基材302的两侧形成第一电极305与第二电极305’，并在第二电极层叠保护基材348的剖面图。适用于基材为电解质膜，且形成有正极、负极的燃料电池。二次电池中，层叠多层集电体与电极时，第二电极可为与第一电极相同极的电极。
图7是空气辅助狭缝喷嘴(AAS)的概略剖视图。电极浆料770直接以液膜的形式通过AAS的内部，并从AAS的模头前端喷吐出。同时利用从模头的两侧流出的压缩气体将液膜辅助地涂布于基材702，而成为电极。尤其进行间歇涂布而形成方形图案时，通过相对于电极浆料的ON/OFF，调整压缩气体的ON/OFF时机，电极图案705可形成尖锐的边缘。压缩气体的流出可为连续的也可为间歇的。基材表面有凹凸时，可利用压缩气体的力量将浆料推入，因此尤其有效。通过在压缩气体中混入溶剂微粒，也可润湿喷嘴前端，并防止固体的堆叠。
图8是雾气喷出狭缝式喷嘴803的概略剖视图。通过边使雾气喷出喷嘴803与基材802相对移动，边将已成为雾气的电极雾气880涂布于基材802，可形成电极805。雾气可在狭缝式喷嘴上游使超音波、鼓泡器或喷雾粒子以极近距离碰撞液面等来微粒化，并利用载气使其在狭缝式喷嘴内部移动。
或可在狭缝槽宽度较宽的狭缝式喷嘴内，利用压缩气体喷射电极浆料并制成喷雾粒子，从狭缝式喷嘴的开口喷出。狭缝式喷嘴中，狭缝槽宽度890在与基材802的移动方向正交的基材宽度方向延伸至期望的长度，并形成狭缝开口部。此外，狭缝槽宽度890在与基材相对移动的移动方向设为1至30毫米即可，狭缝的长度可设为比狭缝槽长例如50至1500毫米。例如涂布于涂布宽度为1000毫米的基材时，使用狭缝长度为1000毫米的狭缝式喷嘴即可，基材的行进方向与狭缝式喷嘴可为正交或大致正交。使用窄宽度的例如100毫米狭缝长度的喷嘴时，可与基材正交地横移100毫米窄宽度狭缝式喷嘴来涂布1000毫米×100毫米的图案。
进行间歇的图案涂覆时，通过将所述狭缝槽宽度相对于基材的移动方向设为5毫米以下并开始涂布，可维持涂布结束时图案端部的尖锐度与膜厚分布。此外，设为10毫米以上的话，具有与薄膜层叠相同的效果，因此适用于连续地涂覆的方式。当然将多个雾气喷出狭缝式喷嘴沿基材移动方向设置成多列更好。
图9是将熔喷式喷雾喷嘴头的多个窄角度喷雾喷嘴配置成一列，使得相邻的喷雾图案903相互干涉，并将相邻喷雾喷嘴的上游的两个独立的开关机构的脉冲喷雾时机错开，使得喷雾流在空中不干涉，而最终可重复涂布的方式进行。另外，在紧靠两端喷雾图案的最端部的部位，使压缩气体从空气幕喷嘴990细细地流出，以喷雾粒子不侧漏出的方式形成电极905。
图9-2是将熔喷式喷雾喷嘴头的多个喷嘴配置成两列，因此可获得相同效果。
图10是以来自在熔喷式喷雾喷嘴头排列成一列的多个喷雾喷嘴1003的喷雾流1100与喷射至基材1002的最两端的喷雾流的粒子不飞散至外部的方式，使压缩气体从空气幕喷嘴1200流出，并形成空气幕的示图。基材为燃料电池电解质膜时，与电解质膜的行进方向正交地横移熔喷式喷雾喷嘴头，可在无掩模的情况下形成两端空气幕之间的宽度的电极。以脉冲方式进行喷雾，并以喷雾图案间重叠的方式进行间距移动，而获得均匀的分布。可将多个喷雾喷嘴设为2列至5列以提高均匀度，或提高横移速度以提升生产性。
(工业实用性)
本发明在二次电池中，尤其在全固体电池、半固体电池的次世代二次电池中有效，但可适用于更广范围。对于超级电容器的电极形成有效。对于燃料电池的电极形成有效。另外，对于利用辊对辊方式在长条基材涂布液体、熔融体的涂布包含功能性材料的涂覆剂、粘接剂、粘合剂的产品有效。对于建材等的壁纸、标签等以外的不同领域的应用，例如电子领域的抗蚀剂涂覆、平板显示器领域的涂覆、新型输送系统等医药品等的大范围涂覆的应用是有效的。
(符号说明)
1，11，31，41，51 加热(加热吸附)滚筒
2，12，32，42，302，702，802，902 基材
3，13，33，43， 狭缝喷嘴
4，14，14’，34，34’，44 小直径辊
5，25，35，45，55 基材卷出装置
6，26，36，46，56 基材卷绕装置
7，17 集电体、电极
10，20，30，40，50 夹辊
38，138，148，248，348 电极保护基材(透气性基材)
39，49，59 电极保护基材卷出装置
101，201 电极保护基材卷绕装置
102，202 背片卷绕装置
203 喷雾涂布模头(熔喷式喷雾喷嘴头)
205，705，805，905 电极
305 第一电极
305’ 第二电极
703 空气辅助狭缝喷嘴
770 电极浆料
780，1300 压缩气体管线
803 雾气喷出狭缝式喷嘴
880 电极雾气
903 喷雾涂布图案
990，1200 空气幕喷嘴
1003 喷雾喷嘴
1100 喷雾流
1500 空气幕。

Claims (10)

1.一种电池的制造方法，是使电池用的长条基材连续地或间歇地移动，利用狭缝喷嘴将电极用浆料涂布于基材，而形成电极并制造电池的方法，
其特征为包含下列步骤：
设置作为将涂布有电极用浆料的基材进行加热并移动的加热移动装置，并附加了基材的吸附的加热吸附辊的步骤；
在所述加热吸附辊的上游，靠近加热吸附辊设置至少一个直径比所述加热吸附辊小的辊的步骤；及
在所述小直径辊上及直到所述基材接触加热吸附辊为止，利用狭缝喷嘴涂布电极用浆料。
2.根据权利要求1所述的电池的制造方法，其中，
所述加热移动装置选自作为基材移动装置的加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带，边在所述基材离开所述移动装置的部位施加5至150牛顿的张力边移动基材。
3.根据权利要求1至3中任一项所述的电池的制造方法，其中，
对所述小直径辊前后的基材施加5至150牛顿的张力，并在所述小直径辊前后的OFF辊上涂布电极浆料。
4.根据权利要求1所述的电池的制造方法，其中，
所述狭缝喷嘴为空气辅助狭缝喷嘴或雾气喷出狭缝式喷嘴，且基材与喷嘴头的距离设定为0至30毫米。
5.一种电池的制造方法，其特征为：电池为二次电池或燃料电池，选择加热吸附辊、加热辊、加热带、加热吸附带中的至少一种基材的加热移动装置，将空气辅助狭缝喷嘴或伴有压缩气体的雾气喷出喷嘴或并用了利用压缩气体的空气幕的熔喷式喷雾喷嘴头与所述加热移动装置对向设置并使其相对移动，在利用所述加热移动装置进行移动的基材涂布电极浆料。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的电池的制造方法，其中，
所述加热吸附辊或加热辊的真圆度为±50微米以下，在基材即将接触所述加热吸附辊或加热辊之前的OFF辊上涂布电极油墨。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的电池的制造方法，其中，
所述基材选自集电体、电解质膜、分隔件、电极层形成集电体、电极层-电解质层形成集电体，所述电极浆料选自电极浆料、电解质浆料、电解质溶液。
8.根据权利要求7所述的电池的制造方法，其中，
所述二次电池为全固体电池或半固体电池。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的电池的制造方法，其中，
所述狭缝喷嘴或浆料的温度设定为浆料所含的溶剂的沸点以下，所述加热吸附辊的温度比所述狭缝喷嘴或浆料的温度高30℃以上。
10.根据权利要求9所述的电池的制造方法，于室温下处理所述浆料。
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