CN114182107A - 一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法 - Google Patents

一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法 Download PDF

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杨莉莉
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Abstract

本发明公开一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法。在再生铜冶炼工艺段中，添加钙基阻滞剂，抑制环境持久性自由基的生成。再生铜冶炼工艺段为熔炼炉内燃烧阶段或燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)；燃烧阶段的温度为不低于800℃；所述燃烧后烟气冷却阶段的温度为200～500℃；本发明对所述环境持久性自由基的抑制率在25％以上。钙基阻滞剂成本低，较易获得，适合在工业热过程或燃烧后烟气冷却阶段添加，阻滞环境持久性自由基的生成。在再生铜熔炼炉内添加适量的钙基化合物能够调节熔融体的酸碱度和粘性，利于生产过程中的铜渣分离，同时，钙基化合物还具有保护炉内耐火材料的作用。

Description

一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生 成的方法
技术领域
本发明涉及一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法。
背景技术
我国再生铜冶炼行业的快速发展极大地满足了我国对铜资源的需求。在再生铜冶炼过程中除了会产生一氧化碳、硫氧化物、氮氧化物、颗粒物、重金属等常规污染物和二噁英等持久性有机污染物，还会产生环境持久性自由基(Environmentally Persistent FreeRadicals,EPFRs)。
EPFRs是相对于瞬时自由基提出的一类新环境污染物(参考文献：Vejerano,E.P.,Rao,G.,Khachatryan,L.,Cormier,S.A.,Lomnicki,S..Environmentally PersistentFree Radicals:Insights on a New Class ofPollutants.Environmental Science&Technology,2018,52(5),2468-2481.)，能够长时间存在于大气颗粒物、土壤等环境介质中，具有环境持久性和潜在毒性。这些EPFRs一旦进入水体或生物体内，导致其存在的固体形态发生变化或进入液态基质，很可能会诱导产生高活性的活性氧自由基(ROS)。ROS是对人体健康影响非常大的自由基，会导致人体内自由基活性于抗氧化防御系统活性失衡，引起应激反应和细胞损伤，从而损害人体的内脏器官和免疫系统。EPFRs进入到肺部等呼吸系统，能够诱发体内·OH等自由基的产生，降低细胞抗氧化性，从而导致细胞死亡(参考文献：Pan,B.,Li,H.,Lang,D.,Xing,B.S..Environmentally persistent free radicals:Occurrence,formation mechanisms and implications.Environmental Pollution,2019,248,320-331.)。
目前，EPFRs主要通过电子顺磁共振波谱仪(EPR)进行检测，其中EPR谱图的g因子值为自由基体系中未配对电子的固有属性，每一类自由基都有特性的g值范围。常见的EPFRs包括了以碳原子为中心的苯氧基和以氧原子为中心的半醌自由基等，这两类EPFRs的g值分布在2.0024～2.007之间(参考文献：韩林,陈宝梁.环境持久性自由基的产生机理及环境化学行为.化学进展,2017,29(09),1008-1020.)。
再生铜冶炼所用到的原料中含有大量塑料、橡胶等有机杂质，在冶炼过程中会由于不完全燃烧在烟气中产生大量多环芳烃和氯酚等有机物，铜又是较强的过渡金属催化剂，能明显促进EPFRs的生成。EPFRs易产生于燃烧系统(≥800℃)或燃烧后的烟气冷却阶段(200～500℃)(参考文献：杨莉莉,郑明辉,许杨,李萃,刘国瑞.环境持久性自由基的污染特征与生成机理.中国科学:化学,2018,48(10),1226-1235.)，烟气中的多环芳烃或氯酚等有机物与过渡金属相互作用形成了强化学键，金属离子被还原，形成了EPFRs，并吸附于细颗粒物上稳定存在，半衰期可长达数月，因此在燃烧产生的烟气和飞灰中均检测出了较高浓度的EPFRs。由此可见，抑制再生铜冶炼过程中EPFRs的生成至关重要。然而，目前关于抑制再生铜冶炼过程中EPFRs生成的研究几乎没有。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术的不足，提供一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法。本发明可以应用在再生铜熔炼炉内燃烧阶段或燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)，在该阶段添加钙基阻滞剂，与烟气中的多环芳烃或氯酚等有机物，以及过渡金属催化剂发生作用，从而有效抑制环境持久性自由基的生成。
本发明的目的可以通过以下技术方案进行实现：
一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法是在再生铜冶炼工艺段中，添加钙基阻滞剂，抑制环境持久性自由基的生成。
所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉内燃烧阶段或燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)；
所述再生铜熔炼炉内燃烧阶段的温度为不低于800℃；
所述燃烧后烟气冷却阶段的温度为200～500℃；
若所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉阶段，所述钙基阻滞剂的添加量为再生铜原料质量的1～15％，所述钙基阻滞剂添加方式为在原料中混合添加或在燃烧过程中喷射颗粒添加；
若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)，所述钙基阻滞剂的添加量为烟气中颗粒物质量的1～5％，所述钙基阻滞剂添加方式为喷射颗粒添加；
作为优选，所述钙基阻滞剂为氧化钙、氢氧化钙、碳酸钙中的一种或两种以上混合物；
作为优选，若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)，所述钙基阻滞剂采用氧化钙、氢氧化钙中的一种或两种与碳酸钙的混合物；
作为优选，所述钙基阻滞剂的粒径不大于0.5毫米；
所述环境持久性自由基以多环芳烃或氯酚为前驱体通过热化学作用生成，能通过电子顺磁共振波谱仪检测到，且g值范围在2.0024～2.007之间。
本发明对所述环境持久性自由基的抑制率在25％以上。钙基阻滞剂成本低，较易获得，适合在工业热过程或燃烧后烟气冷却阶段添加，阻滞环境持久性自由基的生成。在再生铜熔炼炉内添加适量的钙基化合物能够调节熔融体的酸碱度和粘性，利于生产过程中的铜渣分离，同时，钙基化合物还具有保护炉内耐火材料的作用。
附图说明
图1为实施例1与对比例1添加1％氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
图2为实施例2与对比例2添加5％氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
图3为实施例3与对比例3添加7％氢氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
图4为实施例4与对比例4添加15％碳酸钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
具体实施方式
下面将用实施例进一步说明本发明，但不局限于以下实施例中的任一个。
如前所述，鉴于现有技术的不足，本案发明人经长期研究和大量实践，提出了本发明的技术方案，其主要至少包括：在再生铜冶炼工艺段中，添加钙基阻滞剂，实现抑制环境持久性自由基的生成。本发明对所述环境持久性自由基的抑制率在25％以上。钙基阻滞剂成本低，较易获得，适合在工业热过程或燃烧后烟气冷却阶段添加，阻滞环境持久性自由基的生成。在再生铜熔炼炉内添加适量的钙基化合物能够调节熔融体的酸碱度和粘性，利于生产过程中的铜渣分离，同时，钙基化合物还具有保护炉内耐火材料的作用。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法是在再生铜冶炼工艺段中，添加钙基阻滞剂，抑制环境持久性自由基的生成。
所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉内燃烧阶段或燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)；
所述再生铜熔炼炉内燃烧阶段的温度为不低于800℃；
所述燃烧后烟气冷却阶段的温度为200～500℃；
若所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉阶段，所述钙基阻滞剂的添加量为再生铜原料质量的1～15％，所述钙基阻滞剂添加方式为在原料中混合添加或在燃烧过程中喷射颗粒添加；
若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)，所述钙基阻滞剂的添加量为烟气中颗粒物质量的1～5％，所述钙基阻滞剂添加方式为喷射颗粒添加；
作为优选，所述钙基阻滞剂为氧化钙、氢氧化钙、碳酸钙中的一种或两种以上混合物；
作为优选，若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段(除尘前)，所述钙基阻滞剂采用氧化钙、氢氧化钙中的一种或两种与碳酸钙的混合物；
作为优选，所述钙基阻滞剂的粒径不大于0.5毫米；
以下结合若干较佳实施例对本发明的技术方案作进一步的解释说明，但其中的实验条件和设定参数不应视为对本发明基本技术方案的局限，并且本发明的保护范围不限于下述的实施例。
下述实施例中所用的试验方案如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
对比例1
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至300℃，并保持40min，反应后在残渣中检测到大量环境持久性自由基。
实施例1
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质，再加入0.015g粒径为180～250微米的氧化钙颗粒；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至300℃，并保持40min。反应结束后，对比不添加钙基阻滞剂的情况，添加了氧化钙后对环境持久性自由基的抑制率为25％。图1为在以蒽为有机物、氯化铜为过渡金属催化剂的再生铜冶炼模拟反应体系中添加1％氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
表1添加1％氧化钙对环境持久性自由基的抑制情况(300℃)
Figure BDA0003326363140000051
对比例2
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.05g氯酚作为有机物，0.0938g氧化铜作为过渡金属催化剂，1.3562g石英砂作为惰性基质；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至500℃，并保持40min，反应后在残渣中检测到大量环境持久性自由基。
实施例2
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.05g氯酚作为有机物，0.0938g氧化铜作为过渡金属催化剂，1.3562g石英砂作为惰性基质，再加入0.075g粒径为100～180微米的氧化钙颗粒；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至500℃，并保持40min。反应结束后，对比不添加钙基阻滞剂的情况，添加钙基阻滞剂后对环境持久性自由基的抑制率为53％。图2为在以氯酚为有机物、氧化铜为过渡金属催化剂的再生铜冶炼模拟反应体系中添加5％氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
表2添加5％氧化钙对环境持久性自由基的抑制情况(500℃)
Figure BDA0003326363140000052
Figure BDA0003326363140000061
对比例3
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至300℃，并保持40min，反应后在残渣中检测到大量环境持久性自由基。
实施例3
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至300℃，并保持40min，在加热过程中，逐渐在反应体系中喷入0.105g粒径为100～180微米的氢氧化钙颗粒。反应结束后，对比不添加钙基阻滞剂的情况，添加钙基阻滞剂后对环境持久性自由基的抑制率为54％。图3为在以蒽为有机物、氯化铜为过渡金属催化剂的再生铜冶炼模拟反应体系中添加7％氢氧化钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
表3喷射添加7％氢氧化钙对环境持久性自由基的抑制情况(300℃)
Figure BDA0003326363140000062
对比例4
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至800℃，并保持40min，反应后在残渣中检测到大量环境持久性自由基。
实施例4
再生铜冶炼模拟反应体系：以0.075g蒽作为有机物，0.158g氯化铜作为过渡金属催化剂，1.267g石英砂作为惰性基质，再加入0.225g粒径为200～400微米的碳酸钙颗粒；再生铜冶炼模拟反应体系均匀混合后放入固定床反应器中，在空气气氛下加热至800℃，并保持40min。反应结束后，对比不添加钙基阻滞剂的情况，添加钙基阻滞剂后对环境持久性自由基的抑制率为56％。图3为在以蒽为有机物、氯化铜为过渡金属催化剂的再生铜冶炼模拟反应体系中添加15％碳酸钙前后固体颗粒表面的环境持久性自由基信号图。
表4添加15％碳酸钙对环境持久性自由基的抑制情况(800℃)
Figure BDA0003326363140000071
上述实施例并非是对于本发明的限制，本发明并非仅限于上述实施例，只要符合本发明要求，均属于本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于在再生铜冶炼工艺段中添加钙基阻滞剂；其中所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉内燃烧阶段或燃烧后烟气冷却阶段；
若所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉阶段，所述钙基阻滞剂的添加量为再生铜原料质量的1～15％；
若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段，所述钙基阻滞剂的添加量为烟气中颗粒物质量的1～5％。
2.如权利要求1所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于所述再生铜熔炼炉内燃烧阶段的温度≥800℃。
3.如权利要求1所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于所述燃烧后烟气冷却阶段的温度为200～500℃。
4.如权利要求1所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于若所述再生铜冶炼工艺段为熔炼炉阶段，所述钙基阻滞剂添加方式为在原料中混合添加或在燃烧过程中喷射颗粒添加。
5.如权利要求1所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段，所述钙基阻滞剂添加方式为喷射颗粒添加。
6.如权利要求1所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于所述钙基阻滞剂为氧化钙、氢氧化钙、碳酸钙中的一种或两种以上混合物。
7.如权利要求6所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于若所述再生铜冶炼工艺段为燃烧后烟气冷却阶段，所述钙基阻滞剂采用氧化钙、氢氧化钙中的一种或两种与碳酸钙的混合物。
8.如权利要求6所述的一种钙基阻滞剂抑制再生铜冶炼过程中环境持久性自由基生成的方法，其特征在于所述钙基阻滞剂的粒径≤0.5毫米。
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