CN114004062A - 一种高温电化学电极原位表征与分析方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高温电化学电极原位表征与分析方法,包括:在同步辐射光源或X射线适用的特定反应器中置入实验用熔盐电解质,并在惰性气体保护下升温至预定温度;充分预熔所述熔盐电解质至熔融状态后,下放电极至所述熔盐电解质中;保温预定时间后,施加电压或电流进行电解;利用同步辐射光源或X射线多次扫描电极,获取电极在电解过程中不同时间、不同角度的二维断面图片;采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构;通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析。本发明方法能够更加深刻地揭示电化学反应机理,有效指导电化学实验和生产活动。
Description
技术领域
本发明涉及电化学冶金技术领域,特别涉及一种高温电化学电极原位表征与分析方法,具体可实现对高温熔盐电解过程中电极表面形貌、成分及局部多物理场原位表征与分析,揭示电化学反应机理。
背景技术
原位表征技术是指将表征技术与原位装置结合起来,研究实验过程中样品形貌、化学组成、价态等随时间或反应条件的变化而变化的过程,进而为推断实验过程中样品发生的反应过程和微观机理提供依据。
近年来,原位表征技术与装置发展迅速,但可用于高温熔盐电化学的原位表征技术极其匮乏。与室温电化学原位表征技术相比,高温熔盐电化学体系的环境温度在200-1600℃之间,难以找到满足原位表征技术的耐高温材料以及装置。同时,设备在高温环境下遭受电解质的腐蚀和高强度的辐射,增加了原位表征手段在高温下适用的难度,使得室温下常见的原位表征装备和手段无法用于高温电化学体系中。受制于此,高温电化学的发展缓慢,与现代室温化学、电化学的发展鸿沟愈加明显。在此背景下,发展适用于高温电化学体系中的原位表征技术显得尤为重要。
发明内容
针对上述问题,本发明的目的在于提供一种高温电化学电极原位表征与分析方法,旨在探测不同实验环境中,电极表面形貌的实时3D结构演化,并通过后续卷积神经网络学习深刻还原电解过程,通过COMSOL软件的数值模拟技术辅助分析实验过程,探究电化学反应步骤及机理。
为解决上述技术问题,本发明的实施例提供如下方案:
一种高温电化学电极原位表征与分析方法,包括以下步骤:
S1、在同步辐射光源或X射线适用的特定反应器中置入实验用熔盐电解质,并在惰性气体保护下升温至预定温度;
S2、充分预熔所述熔盐电解质至熔融状态后,下放电极至所述熔盐电解质中;
S3、保温预定时间后,施加电压或电流进行电解;
S4、利用同步辐射光源或X射线多次扫描电极,获取电极在电解过程中不同时间、不同角度的二维断面图片;
S5、采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构;
S6、通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析。
优选地,所述步骤S1中,所述特定反应器是指能够旋转360°并且X射线可穿透的高温炉体和与之配套的圆柱形电解池。
优选地,所述特定反应器能够在25℃-1600℃持续工作3600min以上。
优选地,所述步骤S5中,采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构包括:
对获取的二维断面图片进行去噪声和归一化预处理;
将预处理后的二维断面图片输入训练好的卷积神经网络模型,利用深度学习图像分割方法进行图像增强处理。
优选地,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析包括:
通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行局部或整体多物理场数值模拟分析,即被研究对象可以是部分范围或者整体范围。
优选地,所述多物理场包括:电场、温度场、浓度场及电流密度场。
优选地,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析包括:
通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,进行初始边界条件的设置;其中,初始边界条件包括:电解池外部电压、电解电流密度及总电流。
优选地,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,多物理场的耦合模式包括:单独一种模块、耦合两种模块、耦合多种模块。
优选地,所述单独一种模块包括:三次电流分布模块;所述耦合两种模块包括:三次电流分布模块及扩散模块的耦合;所述耦合多种模块包括:三次电流分布模块、化学物质传递模块及几何变形模块的耦合。
本发明实施例提供的技术方案带来的有益效果至少包括:
1)、电解实验过程中即可实现对电解过程的观察和数据采集,不会阻碍实验的正常进行;
2)、一次技术表征可以获取不同角度、不同时间下的多组数据;
3)、采用卷积神经网络处理采集图像,对被研究电极进行3D重构所需时间短并且精度高;
4)、通过将实时数据与COMSOL数值模拟软件相结合,可以探究电解过程在不同时间下,局部或整体的电化学界面发生的反应及反应机理,分析结果可以反馈用于实验进行调整和改进。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案,下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是本发明实施例提供的一种高温电化学电极原位表征与分析方法的流程图;
图2是本发明实施例提供的一种高温电化学电极原位表征与分析方法的具体实施过程示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合附图对本发明实施方式作进一步地详细描述。
本发明的实施例提供了一种高温电化学电极原位表征与分析方法,如图1所示,所述方法包括以下步骤:
S1、在同步辐射光源或X射线适用的特定反应器中置入实验用熔盐电解质,并在惰性气体保护下升温至预定温度。
本步骤中,所述特定反应器是指能够旋转360°并且X射线可穿透的高温炉体和与之配套的圆柱形电解池。该特定反应器能够在25℃-1600℃持续工作3600min以上。
S2、充分预熔所述熔盐电解质至熔融状态后,下放电极至所述熔盐电解质中。
S3、保温预定时间后,施加电压或电流进行电解。
S4、利用同步辐射光源或X射线多次扫描电极,获取电极在电解过程中不同时间、不同角度的二维断面图片。
S5、采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构。
本步骤中,需要对上一步骤获取的一系列低分辨率、模糊界面和复杂形状的复合结构进行高精度重建,即对电解过程进行重构,得到重构之后的电极表面3D形貌等,以便于后续对电解过程进行分析。
本步骤具体包括:
对获取的二维断面图片进行去噪声和归一化预处理;
将预处理后的二维断面图片输入训练好的卷积神经网络模型,利用深度学习图像分割方法进行图像增强处理。
本发明实施例中,通过采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法,能够显著改善图像重构所需时间。经验证,该方法相对于普通的CT图像构建方法可减少80%的扫描时间。并且,该方法可以针对灰度不均匀、图像噪声水平高的2D切片图像进行重构,并保证重建模型的精度和机械性能。
S6、通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析。
本步骤具体包括以下内容:
通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行局部或整体多物理场数值模拟分析,即被研究对象可以是部分范围或者整体范围。
其中,所述多物理场包括:电场、温度场、浓度场及电流密度场等。
进一步地,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,需要进行初始边界条件的设置;其中,初始边界条件包括:电解池外部电压、电解电流密度及总电流等。
进一步地,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,多物理场的耦合模式包括:单独一种模块、耦合两种模块、耦合多种模块。
其中,单独一种模块包括:三次电流分布模块;耦合两种模块包括:三次电流分布模块及扩散模块的耦合;耦合多种模块包括:三次电流分布模块、化学物质传递模块及几何变形模块的耦合。
也就是说,在进行多物理场数值分析时,可以单独研究一种模块,例如单独研究三次电流分布模块;或者研究两种模块的耦合,例如三次电流分布模块及扩散模块的耦合;或者同时研究多种模块的耦合,例如三次电流分布模块、化学物质传递模块及几何变形模块的耦合。
本发明的上述实施例中,采用同步辐射光源或实验室X射线实现高温电化学炉体内部样品的检测;在扫描过程中,通过获取样品断层的密度分布,以卷积神经网络算法重构样品的高精度3D形貌;以COMSOL数值模拟软件作为辅助,进而增加高温电化学机理的研究手段,深化高温电化学的研究过程。高温电化学中最为重要的是电极界面发生的电极反应,本发明通过同步辐射光源或实验室X射线技术观测实验过程中电极界面的形貌变化,以卷积神经网络及COMSOL数值模拟软件进行辅助,对进一步理解电极反应的步骤和机理有着重要的意义。
图2是本发明所述高温电化学电极原位表征与分析方法的具体实施过程示意图。首先搭建电解实验平台,选定电解条件;之后通过同步辐射光源或X射线多次扫描采集图像,选取合适的图像;然后采用卷积神经网络图像分割方法对电解过程进行高精度重构;最后通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析,并根据分析结果改进电解实验。
下面通过三个具体的实施例对本发明的具体实施过程进行更加详细的阐述。
实施例一
按照摩尔比1:1的比例配置NaCl-KCl电解质置于坩埚中,在250℃的真空环境下保温10h以除去水分,然后加热到750℃,在氩气氛围中熔融。待电解质完全熔化后,将海绵钛加入到熔盐中,通入TiCl4气体与海绵钛反应生成TiCl2。随后,将用石英管密封的钨丝(直径0.1mm)作为工作电极下放到电解槽底部;将尺寸为15*15mm的钛板作为对电极浸入到熔融电解质中,保温1h。待电解槽中温度均匀后,施加3V的恒电压电解。电解过程中通过同步辐射光源或实验室X射线多次扫描采集图像,并采用U-net卷积神经网络的深度学习图像分割方法对高温电化学体系电极3D形貌表征装置对电极表面钛离子的成核行为进行记录与重构,使用COMSOL对重构后的电解过程进行数值模拟,初始边界条件为电极外部电压为3V,研究0-360min内整个电解过程中仅在三次电流分布作用下,电解质电场随电解时间的分布及变化情况。
实施例二
按照摩尔比0.45:0.55的比例配置KCl-LiCl电解质(含1wt%TiCl2)置于刚玉坩埚中,以TiC、TiO和TiN按照1:1:2的摩尔比混合、压块、烧结制备TiO0.25C0.25N0.5可溶固体阳极。将所配电解质在300℃的真空环境中保温4h以除去水分,然后加热到800℃,在氩气氛围中熔融。待电解质完全熔化后,将不锈钢板作为阴极下放至电解槽底部;将TiO0.25C0.25N0.5可溶固体阳极浸入熔融电解质中,保温1h。待电解槽中温度均匀,随后施加3.2V的恒电压电解4h。电解过程中通过同步辐射光源或实验室X射线多次扫描采集图像,并采用U-net卷积神经网络的深度学习图像分割方法对高温电化学体系电极3D形貌表征装置对电极表面钛离子的成核行为进行记录与重构,使用COMSOL对重构后的电解过程进行数值模拟,初始边界条件为电极外部电压为3.2V,研究0-720min内整个电解过程中在三次电流分布和几何变形耦合作用下,整个电解过程中钛电极的厚度随电解时间的变化情况。
实施例三
按照摩尔比1:1的比例配置NaCl-CaCl2电解质置于刚玉坩埚中,以TiO2和TiC按照1:2的摩尔比混合、压块、烧结制备Ti2CO可溶固体阳极。将所配电解质在300℃的真空环境中保温4h以除去水分,然后加热到800℃,在氩气氛围中熔融。待电解质完全熔化后,将阴极电解装置下放至电解槽底部;将Ti2CO可溶阳极浸入熔融电解质中,随后保温1h。待电解槽中温度均匀后,施加3V的恒电压电解。电解过程中通过同步辐射光源或实验室X射线多次扫描采集图像,并采用U-net卷积神经网络的深度学习图像分割方法对高温电化学体系电极3D形貌表征装置对电极表面钛离子的成核行为进行记录与重构,使用COMSOL对重构后的电解过程进行数值模拟,初始边界条件为电极外部电压为3V,研究0-4800min内整个电解过程中仅在三次电流分布作用下,电解质电场、电解质浓度场和电解质电流密度随电解时间的分布及变化情况。
本发明所述的高温电化学电极原位表征与分析方法具有高精度、高效率、非破坏性、实时性、研究灵活性高和适用性广等特点。通过该方法,在还原电解过程的同时,通过机器学习和对电解过程的多物理场进行数值模拟分析,从而更加深刻地揭示电化学反应机理,有效的指导电化学实验和生产活动。
以上所述仅为本发明的较佳实施例,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、在同步辐射光源或X射线适用的特定反应器中置入实验用熔盐电解质,并在惰性气体保护下升温至预定温度;
S2、充分预熔所述熔盐电解质至熔融状态后,下放电极至所述熔盐电解质中;
S3、保温预定时间后,施加电压或电流进行电解;
S4、利用同步辐射光源或X射线多次扫描电极,获取电极在电解过程中不同时间、不同角度的二维断面图片;
S5、采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构;
S6、通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析。
2.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述步骤S1中,所述特定反应器是指能够旋转360°并且X射线可穿透的高温炉体和与之配套的圆柱形电解池。
3.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述特定反应器能够在25℃-1600℃持续工作3600min以上。
4.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述步骤S5中,采用基于卷积神经网络的深度学习图像分割方法对获取的二维断面图片进行增强精度重构包括:
对获取的二维断面图片进行去噪声和归一化预处理;
将预处理后的二维断面图片输入训练好的卷积神经网络模型,利用深度学习图像分割方法进行图像增强处理。
5.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析包括:
通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行局部或整体多物理场数值模拟分析,即被研究对象可以是部分范围或者整体范围。
6.根据权利要求5所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述多物理场包括:电场、温度场、浓度场及电流密度场。
7.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析包括:
通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,进行初始边界条件的设置;其中,初始边界条件包括:电解池外部电压、电解电流密度及总电流。
8.根据权利要求1所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述步骤S6中,通过COMSOL数值仿真模拟软件对重构的电解过程进行多物理场数值分析时,多物理场的耦合模式包括:单独一种模块、耦合两种模块、耦合多种模块。
9.根据权利要求8所述的高温电化学电极原位表征与分析方法,其特征在于,所述单独一种模块包括:三次电流分布模块;所述耦合两种模块包括:三次电流分布模块及扩散模块的耦合;所述耦合多种模块包括:三次电流分布模块、化学物质传递模块及几何变形模块的耦合。
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