CN113939563A - 树脂组合物、树脂膜和玻璃层叠体 - Google Patents

树脂组合物、树脂膜和玻璃层叠体 Download PDF

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东恩纳惟
大东裕司
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Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明的树脂组合物含有丙烯酸系聚合物(A)和氨基甲酸酯聚合物(B)，所述丙烯酸系聚合物(A)是含有丙烯酸系单体(A1)的单体成分的聚合物，该丙烯酸系单体(A1)具有选自羟基、羧基、硫醇基、氨基、具有醚键的基、具有氨基甲酸酯键的基、和具有酰胺键的基中的至少一个官能基(X)。

Description

树脂组合物、树脂膜和玻璃层叠体
技术领域
本发明涉及一种树脂组合物、由树脂组合物构成的树脂膜、和具有树脂膜的夹层玻璃等玻璃层叠体。
背景技术
氨基甲酸酯树脂及丙烯酸树脂由于可提高透明性，所以研究了用于夹层玻璃用中间膜。夹层玻璃用中间膜用以配置于2片玻璃板之间并将这些作为夹层玻璃进行一体化。此外，关于氨基甲酸酯树脂及丙烯酸树脂，作为要求透明性的用途，除夹层玻璃用中间膜以外，也已经研究用于光学用粘合剂、光学用胶粘剂、透明保护膜、光学构件用膜、化妆料等外用剂。
以往关于氨基甲酸酯树脂及丙烯酸树脂，已经研究为了赋予各种功能而将这些混合来使用。例如，在专利文献1中，公开了一种含有丙烯酸系聚合物及氨基甲酸酯聚合物且通过丙烯酸系聚合物及氨基甲酸酯聚合物形成有海岛结构的树脂膜，该丙烯酸系聚合物至少含有含氮单体作为单体单元，该氨基甲酸酯聚合物是交联了的。该树脂膜的透明性、耐热性、耐气候性、强度及柔软性优异，并且显示具有通过加热进行自我修复的自我修复性。
此外，例如于专利文献2中公开有一种树脂粒子，其含有不含活性氢的(甲基)丙烯酸系聚合物、和氨基甲酸酯聚合物，且通过这些形成有相分离结构。专利文献2中所公开的树脂粒子通过以使各相的树脂的折射率满足规定关系的方式进行调整，在无损滑动性、透明感下成为软焦(soft focus)效果优异，且显示适用于化妆料等外用剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-160866号公报
专利文献2：日本特开2017-066306号公报
发明所要解决的课题
然而，使用丙烯酸树脂的膜等虽然透明性优异，但不易使强度或柔软性良好。另一方面，由氨基甲酸酯树脂所形成的膜等相对容易赋予柔软性或强度，但存在透明性会随时间降低的问题。透明性随时间降低也会于专利文献1、2所示的并用丙烯酸树脂及氨基甲酸酯树脂的情形时产生，因此，即使使用含有丙烯酸系聚合物及氨基甲酸酯聚合物两者的树脂组合物，也难以一面使柔软性或强度良好一面持续长期使透明性良好。
因此，本发明的课题在于：在由含有丙烯酸系聚合物及氨基甲酸酯聚合物的树脂组合物构成的树脂膜等各种树脂构成体中，一面使柔软性或强度良好一面持续长期使透明性良好。
[解决课题的技术手段]
本发明人等进行潜心研究后，结果发现：在含有丙烯酸系聚合物及氨基甲酸酯聚合物的树脂组合物中，将丙烯酸系聚合物设为含有具有特定官能基的丙烯酸系单体(A1)的单体成分的聚合物，由此可解决上述课题，从而完成以下的本发明。即，本发明提供以下的方案[1]至[20]。
[1][.一种树脂组合物，含有丙烯酸系聚合物(A)和氨基甲酸酯聚合物(B)，
所述丙烯酸系聚合物(A)是含有丙烯酸系单体(A1)的单体成分的聚合物，该丙烯酸系单体(A1)具有选自羟基、羧基、硫醇基、氨基、具有醚键的基、具有氨基甲酸酯键的基、和具有酰胺键的基中的至少一个官能基(X)。
[2].如上述[1][所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)相对于所述氨基甲酸酯聚合物(B)的质量比即A/B为1/5以上且10/1以下。
[3].如上述[1]或[2]所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)的配合量相对于构成所述丙烯酸系聚合物(A)的所述单体成分100质量份为1质量份以上。
[4].如上述[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，通过所述丙烯酸系聚合物(A)和所述氨基甲酸酯聚合物(B)而形成相分离结构。
[5].如上述[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)与所述氨基甲酸酯聚合物(B)的合计含量相对于树脂组合物所含的树脂总量为90质量％以上。
[6].如上述[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度Tg为50℃以下。
[7].如上述[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)含有选自具有羟基的丙烯酸系单体(A1)、具有羧基的丙烯酸系单体(A1)、含有醚键的丙烯酸系单体(A1)、和含有氨基甲酸酯键的丙烯酸系单体(A1)中的至少1种。
[8].如上述[1]～[7]中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)含有具有羟基的丙烯酸系单体(A1)或具有羧基的丙烯酸系单体(A1)。
[9].如上述[7]或[8]所述的树脂组合物，所述具有羟基的丙烯酸系单体(A1)是(甲基)丙烯酸羟烷基酯，具有羧基的丙烯酸系单体(A1)是选自丙烯酸、甲基丙烯酸、和ω-羧基-聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯中的至少1种，所述具有醚键的丙烯酸系单体(A1)是含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯，所述具有氨基甲酸酯键的丙烯酸系单体(A1)是1,2-乙二醇-1-(甲基)丙烯酸酯2-(N-丁基氨基甲酸酯)。
[10].如上述[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物，所述单体成分进而含有不具有官能基(X)的单官能的丙烯酸系单体(A2)，所述丙烯酸系单体(A2)含有选自(甲基)丙烯酸烷基酯、含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯、和含芳香环的(甲基)丙烯酸酯中的至少1种。
[11].如上述[1]～[10]中任一项所述的树脂组合物，所述单体成分进而含有不具有官能基(X)的单官能的丙烯酸系单体(A2)，所述丙烯酸系单体(A2)含有(甲基)丙烯酸烷基酯。
[12].如上述[11]所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A2)进而含有含芳香环的(甲基)丙烯酸酯和含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯中的一者或两者。
[13].如上述[1]～[12]中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是热塑性聚氨基甲酸酯。
[14].如上述[1]～[13]中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是脂肪族聚氨基甲酸酯。
[15].如上述[1]～[14]中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是多异氰酸酯化合物与多元醇化合物的反应物，所述多元醇化合物含有聚醚多元醇。
[16].如上述[1]～[15]中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)的重均分子量为3万以上且100万以下。
[17].一种树脂膜，其由上述[1]～[16]中任一项所述的树脂组合物形成。
[18].如上述[17]所述的树脂膜，其厚度为250μm以上且900μm以下。
[19].一种玻璃层叠体，其具备上述[17]或[18]所述的树脂膜、和选自无机玻璃和有机玻璃的玻璃构件，所述树脂膜设置于所述玻璃构件的表面上。
[20].一种玻璃层叠体，其具备上述[17]或[18]所述的树脂膜、和相对向的一对玻璃构件，所述一对玻璃构件分别选自无机玻璃和有机玻璃中的任一者，且所述树脂膜被配置于所述一对玻璃构件之间。
[发明效果]
本发明中，在由含有氨基甲酸酯树脂及丙烯酸树脂的树脂组合物构成的树脂膜等各种树脂构成体中，可一面使柔软性或强度良好一面持续长期使透明性良好。
具体实施方式
[树脂组合物]
以下，使用实施方式对本发明详细地进行说明。本发明的树脂组合物含有丙烯酸系聚合物(A)、和氨基甲酸酯聚合物(B)。
＜丙烯酸系聚合物(A)＞
本发明中所使用的丙烯酸系聚合物(A)是含有丙烯酸系单体(A1)的单体成分的聚合物，上述丙烯酸系单体(A1)具有选自羟基、羧基、硫醇基、氨基、具有醚键的基、具有氨基甲酸酯键的基、和具有酰胺键的基中的至少一个官能基(X)。本发明的树脂组合物通过使用具有这些官能基(X)的丙烯酸系单体(A1)，容易持续长期确保透明性。其原理虽不明确，但上述官能基(X)具有氢键结性，或具有供氢原子配位的氧原子或氮原子，因此丙烯酸系聚合物(A)通过氢键等与水进行键结，由此防止自外部浸入的水于树脂组合物中凝聚，此外，防止氨基甲酸酯聚合物(B)被水解。因此，推定可防止基于水凝聚的雾度(haze)上升，或基于氨基甲酸酯聚合物(B)水解的雾度上升，可持续长时间确保透明性。
于丙烯酸系聚合物(A)中，具有官能基(X)的丙烯酸系单体(A1)可单独使用1种，也可并用2种以上。此外，各丙烯酸系单体(A1)可仅具有1种官能基(X)，也可具有2种以上。
官能基(X)在上述中，优选为选自羟基、羧基、氨基、具有醚键的基、具有氨基甲酸酯键的基、和具有酰胺键的基中的至少1种。这些中，更优选为选自羟基、羧基、具有醚键的基、和具有氨基甲酸酯键的基中的至少1种，特优选为选自羟基、和羧基中的至少1种。若使用羟基及羧基的至少任一者作为官能基(X)，则可更有效地防止氨基甲酸酯聚合物(B)的水解或水的凝聚，持续长期使透明性优异。
丙烯酸系单体(A1)是除官能基(X)以外还具有(甲基)丙烯酰基的化合物，优选为有1个(甲基)丙烯酰基的单官能单体。
具体而言，作为具有羟基的丙烯酸系单体(A1)，可列举：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯等(甲基)丙烯酸羟烷基酯；2-丙烯酰氧基乙基-2-羟基丙基邻苯二甲酸酯、2-甲基丙烯酰氧基乙基-2-羟基丙基邻苯二甲酸酯等邻苯二甲酸酯系化合物等。这些中，优选(甲基)丙烯酸羟烷基酯。(甲基)丙烯酸羟烷基酯中的羟烷基的碳数并无特别限定，例如为1至6，优选为2至4。此外，就降低丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度的观点等而言，(甲基)丙烯酸羟烷基酯优选为丙烯酸羟烷基酯。
再者，在本说明书中，“(甲基)丙烯酰基”意指丙烯酰基或甲基丙烯酰基，“(甲基)丙烯酸酯”意指丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯，其他类似用语也同样。
作为具有羧基的丙烯酸系单体(A1)，可列举丙烯酸、甲基丙烯酸、ω-羧基-聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯等。ω-羧基-聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯中的聚己内酯的重复单元数为2至5左右，优选为2至3。含有羧基的丙烯酸单体优选为ω-羧基-聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯。
作为官能基(X)为具有醚键的基的丙烯酸系单体(A1)(含有醚键的丙烯酸系单体)，可举含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯。作为含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯，使用具有环氧环、氧杂环丁烷环、四氢呋喃环、二氧戊环、二氧六环的(甲基)丙烯酸酯。这些之中，就与玻璃的粘合力等观点而言，优选为含有环氧环或二氧戊环的(甲基)丙烯酸酯，特优选为含有二氧戊环的(甲基)丙烯酸酯。
作为含有环氧环的(甲基)丙烯酸酯，例如可列举：(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯缩水甘油醚、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯缩水甘油醚、丙烯酸4-羟基丁酯缩水甘油醚、(甲基)丙烯酸5-羟基戊酯缩水甘油醚、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯缩水甘油醚。
作为含有氧杂环丁烷环的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸(3-甲基氧杂环丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-丙基氧杂环丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-丁基氧杂环丁烷-3-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)乙酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)丙酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)丁酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)戊酯、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)己酯。
作为含有四氢呋喃环的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸四氢糠基酯、γ-丁内酯(甲基)丙烯酸酯、四氢糠醇丙烯酸多聚体酯等。
作为含有二氧戊环的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2,2-环己基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2,2-二甲基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯、(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-异丁基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯等。
作为含有二氧六环的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸(5-乙基-1,3-二氧六环-5-基)甲酯等。
作为含有醚键的丙烯酸系单体，可为含有聚氧亚烷基的(甲基)丙烯酸酯等，可列举：二乙二醇单乙醚(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇单乙醚(甲基)丙烯酸酯(乙二醇的重复数例如为3至20)等聚乙二醇单烷基醚(甲基)丙烯酸酯；或聚丙二醇单烷基醚(甲基)丙烯酸酯等。
此外，作为含有醚键的丙烯酸系单体，可为(甲基)丙烯酸3-甲氧基丁酯等含有烷氧基的(甲基)丙烯酸酯。
作为含有醚键的丙烯酸系单体，优选为含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯，含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯的优选具体例为：(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯。这些之中，更优选为(甲基)丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯。
作为官能基(X)为具有氨基甲酸酯键的基的丙烯酸系单体(A1)(含有氨基甲酸酯键的丙烯酸系单体)，可举：1,2-乙二醇-1-(甲基)丙烯酸酯2-(N-丁基氨基甲酸酯)。
作为含有氨基的丙烯酸系单体(A1)，可列举：(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二乙基氨基乙酯等。
作为官能基(X)为具有酰胺键的基的丙烯酸系单体(A1)(含有酰胺键的丙烯酸系单体)，可列举：N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N-异丙基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺及N-羟基乙基(甲基)丙烯酰胺等。
此外，丙烯酸系单体(A1)也可为具有2个以上(甲基)丙烯酰基的多官能单体。具体而言，可列举：季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四丙二醇二(甲基)丙烯酸酯等。
具有官能基(X)的丙烯酸系单体(A1)相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，例如配合1质量份以上。通过将配合量设为1质量份以上，可发挥含有丙烯酸系单体(A1)的效果，防止透明性随时间降低。此外，就持续长期确保透明性的观点而言，上述丙烯酸系单体(A1)的配合量优选为10质量份以上，更优选为15质量份以上。
此外，就减小与氨基甲酸酯聚合物(B)的折射率差的观点、和将丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)调整至期望范围内的观点等而言，丙烯酸系聚合物(A)优选使用一定量的下述不具有官能基(X)的丙烯酸系单体(A2)。因此，丙烯酸系单体(A1)的配合量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，优选为75质量份以下，更优选为60质量份以下，进而优选为50质量份以下。
此外，在本发明中，如上所述，更优选使用具有羟基的丙烯酸系单体(A1)、或具有羧基的丙烯酸系单体(A1)。在使用具有羟基的丙烯酸系单体(A1)的情形时，具有羟基的丙烯酸系单体(A1)的配合量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，例如可配合1质量份以上，但就持续长期确保透明性的观点而言，优选为10质量份以上，更优选为15质量份以上。此外，关于具有羟基的丙烯酸系单体(A1)的上述配合量，就使透明性更优异的观点而言，进而优选为30质量份以上，进而更优选为35质量份以上。关于具有羟基的丙烯酸系单体(A1)的配合量的上限值，只要以丙烯酸系单体(A1)的配合量的合计成为上述上限值以下的方式进行调整则无特别限定，优选为60质量份，进而优选为50质量份。
此外，在使用具有羧基的丙烯酸系单体(A1)的情形时，具有羧基的丙烯酸系单体(A1)的配合量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，例如可配合1质量份以上，但就持续长期确保透明性的观点而言，优选为10质量份以上。此外，关于具有羧基的丙烯酸系单体(A1)的上述配合量，就使透明性更优异的观点而言，更优选为18质量份以上。关于具有羧基的丙烯酸系单体(A1)的配合量的上限值，只要以丙烯酸系单体(A1)的配合量的合计成为上述上限值以下的方式进行调整则无特别限定，优选为50质量份，进而优选为30质量份。
如上所述，丙烯酸系聚合物(A)优选为使如下单体成分聚合而成的，该单体成分除上述丙烯酸系单体(A1)以外，还包含不具有官能基(X)的丙烯酸系单体(A2)。
作为丙烯酸系单体(A2)，优选使用具有1个(甲基)丙烯酰氧基的单官能单体。作为此类丙烯酸系单体(A2)，例如可列举：(甲基)丙烯酸烷基酯、含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯、含芳香环的(甲基)丙烯酸酯等。这些可单独使用1种，也可并用2种以上。
在本发明中，通过使用丙烯酸系单体(A2)，容易减小丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)的折射率差。因此于下述相分离结构中，不易于相间的界面产生反射或折射，透明性容易提升。此外，容易将玻璃化转变温度(Tg)调整至期望的范围内。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可举具有碳数为1至18的烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯。具体而言，可列举：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸异肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯等。这些之中，优选为烷基的碳数为1至12的(甲基)丙烯酸烷基酯，就容易将玻璃化转变温度(Tg)调整至期望范围内的观点而言，更优选为烷基的碳数为1至12的丙烯酸烷基酯，进而优选为烷基的碳数为1至8的丙烯酸烷基酯。
作为含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯，可列举：(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸双环戊烷酯等。作为含芳香环的(甲基)丙烯酸酯，可列举(甲基)丙烯酸苄酯等。
作为丙烯酸系单体(A2)，也可使用具有2个以上(甲基)丙烯酰氧基的多官能单体。作为此类多官能单体，可列举：三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、四羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,3-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯等。
就容易调整玻璃化转变温度的观点、和减小与氨基甲酸酯聚合物(B)的折射率差而使透明性提升的观点等而言，丙烯酸系单体(A2)相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，优选为配合25质量份以上，更优选为40质量份以上，进而优选为50质量份以上。此外，为了含有一定量以上的源自丙烯酸系单体(A1)的构成单元，丙烯酸系单体(A2)相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，例如配合99质量份以下，优选为96质量份以下，更优选为88质量份以下，进而优选为82质量份以下。
于上述丙烯酸系单体(A2)之中，优选使用(甲基)丙烯酸烷基酯。即，构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分优选含有具有官能基(X)的丙烯酸系单体(A1)及(甲基)丙烯酸烷基酯。通过使用(甲基)丙烯酸烷基酯，容易将玻璃化转变温度(Tg)调整至期望的范围内。(甲基)丙烯酸烷基酯如上所述，特优选为丙烯酸烷基酯。
构成丙烯酸系聚合物(A)的(甲基)丙烯酸烷基酯的配合量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，优选为25质量份以上且80质量份以下，更优选为30质量份以上且70质量份以下，进而优选为35质量份以上且60质量份以下。
此外，作为丙烯酸系单体(A2)，也优选为除(甲基)丙烯酸烷基酯以外，还含有含芳香环的(甲基)丙烯酸酯及含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯的至少一者，进而优选为含有这些两者。
含芳香环的(甲基)丙烯酸酯及含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯的合计含量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，优选为8质量份以上且45质量份以下，更优选为12质量份以上且40质量份以下，进而优选为18质量份以上且30质量份以下。
再者，构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分除(A1)成分、或(A1)及(A2)成分以外，还可含有除这些(A1)及(A2)成分以外的乙烯基单体。
丙烯酸系聚合物(A)优选玻璃化转变温度(Tg)为50℃以下。通过将丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)设为50℃以下，容易使树脂组合物对于玻璃等其他构件的粘合性良好。此外，在层叠于玻璃等而使用的情形时，即便玻璃等随着温度变化而发生收缩，也容易缓和因该收缩而产生的应力，而于用于夹层玻璃等玻璃层叠体的情形时可抑制翘曲的产生。
就提升粘合性及应力缓和特性的观点而言，丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)更优选为19℃以下，进而优选为5℃以下，进而更优选为-5℃以下。丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)就粘合性等观点而言，优选为-50℃以上，更优选为-40℃以上，进而优选为-35℃以上。
玻璃化转变温度(Tg)可通过如下方式检测：使用动态粘弹性测定装置进行粘弹性测定，测定剪切储能模量，读取损耗正切tanδ的峰温度。剪切储能模量的测定例如可于剪切模式、升温速度5℃/分、测定频率1Hz、应变1％的条件下进行。
再者，玻璃化转变温度(Tg)只要单独利用丙烯酸系聚合物(A)进行粘弹性测定即可。
在自树脂组合物测定丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)的情形时，可将丙烯酸系聚合物(A)自树脂组合物分离而测定玻璃化转变温度(Tg)。在无法分离的情形时，可通过GC-MS或NMR等来鉴定树脂组合物所含的构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分及其成分比率。然后，可以该单体成分、和比率合成丙烯酸系聚合物，测定该丙烯酸系聚合物的玻璃化转变温度作为丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)。
＜氨基甲酸酯聚合物(B)＞
在本发明中，树脂组合物除丙烯酸系聚合物(A)以外，还含有氨基甲酸酯聚合物(B)，由此可使由树脂组合物构成的树脂膜等树脂构成体的柔软性、机械强度等良好。氨基甲酸酯聚合物(B)是使多异氰酸酯化合物与多元醇化合物反应所得的聚氨基甲酸酯。此外，聚氨基甲酸酯优选为热塑性聚氨基甲酸酯(TPU)。
作为多异氰酸酯化合物，可列举芳香族多异氰酸酯化合物、脂肪族多异氰酸酯化合物。
作为芳香族多异氰酸酯化合物，例如可列举：二苯甲烷二异氰酸酯、二苯甲烷二异氰酸酯的液状改质物、高分子MDI、甲苯二异氰酸酯、萘-1,5-二异氰酸酯等。
作为脂肪族多异氰酸酯化合物，例如可列举：六亚甲基二异氰酸酯、三甲基六亚甲基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯、降冰片烷二醇二异氰酸酯、反式环己烷-1,4-二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、氢化二甲苯基二异氰酸酯、氢化二苯甲烷二异氰酸酯、环己烷二异氰酸酯、双(异氰酸基甲基)环己烷、二环己基甲烷二异氰酸酯等。
多异氰酸酯化合物优选使用2官能的。多异氰酸酯化合物可单独使用一种，也可组合2种以上而使用。
作为多元醇化合物，可使用通常用于制造聚氨基甲酸酯的公知多元醇化合物，例如可列举：聚酯多元醇、聚醚多元醇、聚亚烷基多元醇、聚碳酸酯多元醇等。这些多元醇化合物可单独使用1种，也可组合2种以上使用。这些之中，优选为聚醚多元醇。通过使用聚醚多元醇，而不易被水解，容易持续长时间维持光学特性良好。此外，多元醇化合物优选使用二醇化合物。
作为聚醚多元醇的优选具体例，可举聚氧亚烷基多元醇。聚氧亚烷基多元醇可列举：环氧乙烷、丙烯、四氢呋喃、3-甲基四氢呋喃等的开环聚合物。也可使用这些中的2种以上，为无规共聚物或嵌段共聚物。此外，作为使这些开环聚合而获得时的引发剂，并无特别限定，可列举：乙二醇、丙二醇、二乙二醇、二丙二醇、1,4-丁二醇、1,3-丁二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、环己二醇、环己烷二甲醇等脂肪族多元醇。
作为聚氧亚烷基多元醇的具体例，可列举：聚乙二醇、聚丙二醇、聚四亚甲基醚二醇(PTMEG)等，这些之中，优选为聚四亚甲基醚二醇。
多元醇化合物的重均分子量并无特别限定，例如为200以上且8000以下，优选为400以上且5000以下，进而优选为500以上且4000以下。多元醇化合物的重均分子量是通过凝胶渗透层析法(GPC)所测得的标准聚苯乙烯换算的重均分子量。
氨基甲酸酯聚合物(B)优选为脂肪族聚氨基甲酸酯。即，优选异氰酸酯化合物使用脂肪族异氰酸酯化合物，且多元醇化合物也使用脂肪族多元醇化合物。通过使用脂肪族聚氨基甲酸酯，树脂组合物不易随时间发生黄变等，可持续长期确保优异的透明性。
此外，氨基甲酸酯聚合物(B)可为通过使多胺等扩链剂反应而获得的聚氨基甲酸酯等，氨基甲酸酯聚合物也可含有硫原子。在氨基甲酸酯聚合物(B)含有硫原子的情形时，可使上述多元醇化合物的一部分或全部选自多元硫醇及含硫多元醇。
氨基甲酸酯聚合物(B)的重均分子量优选为3万以上且100万以下，更优选为5万以上且50万以下，进而优选为8万以上且35万以下。再者，氨基甲酸酯聚合物(B)的重均分子量是通过凝胶渗透层析法(GPC)所测得的标准聚苯乙烯换算的重均分子量。
((A)及(B)成分的质量比)
丙烯酸系聚合物(A)相对于氨基甲酸酯聚合物(B)的质量比(A/B)优选为1/5以上且10/1以下。通过将质量比(A/B)设为上述范围内，可一面使柔软性或机械强度良好，一面防止透明性随时间降低。就一面使柔软性及机械强度良好，一面持续长期维持透明性优异的观点而言，上述质量比(A/B)更优选为1/4以上且5/1以下，进而优选为1/2以上且2/1以下，就柔软性、机械强度的观点而言，进而更优选为1/2以上且4/5以下。
本发明的树脂组合物只要发挥本发明的效果，则也可具有除丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)以外的树脂成分作为树脂成分。该树脂成分可为少量。进而，树脂组合物优选不含有丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)以外的树脂成分。
具体而言，丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)的合计量以树脂组合物所含的树脂总量基准计，优选为90质量％以上。通过设为90质量％以上，使由树脂组合物所形成的树脂膜等树脂构成体的柔软性或机械强度良好，且容易确保透明性。此外，上述(A)及(B)成分的合计量以树脂总量基准计，更优选为95质量％以上，进而优选为97质量％以上，最优选为100质量％。
本发明的树脂组合物也可适当含有可与丙烯酸系树脂或氨基甲酸酯树脂并用的公知添加剂。具体而言，可列举：紫外线吸收剂、红外线吸收剂、抗氧化剂、光稳定剂、粘合力调整剂、颜料、染料、荧光增白剂、结晶成核剂等。此外，如下所述，在使丙烯酸系聚合物(A)聚合时所使用的聚合引发剂等可残留于树脂组合物。
此外，本发明的树脂组合物可通过溶剂进行稀释而以稀释液的形态使用。再者，例如可将合成丙烯酸系聚合物(A)时所使用的溶剂作为稀释溶剂的一部分或全部来使用。
一般而言，在下述夹层玻璃用中间膜等层叠于玻璃来使用的情形时，为了确保柔软性，树脂组合物大多含有塑化剂，但本发明的树脂组合物即便不含有塑化剂，也可通过并用丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)来确保柔软性。在树脂组合物不含塑化剂的情形时，即便层叠于有机玻璃等有机材料来使用，也可防止因塑化剂转移而于有机玻璃等树脂材料产生污点。
(相分离结构)
本发明的树脂组合物优选具有通过丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)所形成的相分离结构。相分离结构中丙烯酸系聚合物(A)所形成的相、与氨基甲酸酯聚合物(B)所形成的相发生分离。作为相分离结构，可为任意结构，只要为海岛结构、共连续结构、层状结构等即可，优选为海岛结构。此外，在为海岛结构的情形时，可氨基甲酸酯聚合物(B)构成海部、丙烯酸系聚合物(A)构成岛部。通过氨基甲酸酯聚合物(B)成为海部、丙烯酸系聚合物(A)成为岛部，可充分地确保拉伸强度等机械强度。海岛结构也可形成所谓包藏结构，该包藏结构是与构成岛部的树脂不同的树脂进而进入于岛部的结构。
于通过丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)所形成的海岛结构中，岛部的平均长径优选为1μm以上且100μm以下，更优选为3μm以上且50μm以下，进而优选为4μm以上且30μm以下。若如上述那样相对减小岛部的尺寸，则相分离结构变得微细，不易于相间的界面产生反射或折射，树脂组合物的透明性提升。
此外，以平均长径相对于平均短径来表示的纵横比并无特别限定，例如为2以上且500以下，更优选为5以上且300以下，进而优选为15以上且200以下。
再者，长径及短径的测定通过将由树脂组合物构成的试样进行锇染色后，通过冷冻切片机制作超薄切片，使用穿透式电子显微镜来进行。长径是于显微镜观察中各岛部的最长部分的长度，所谓短径是相对于长径垂直测定时的岛部的长度。所谓平均长径及平均短径，是测定任意20个岛部时的平均值。
[树脂组合物的制备方法]
关于制备本发明的树脂组合物的方法，例如也可通过混合预先合成的丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)来进行制备(以下也称为“第1方法”)。
此外，也可通过将丙烯酸系聚合物(A)在氨基甲酸酯聚合物(A)的存在下进行合成而制备。即，将氨基甲酸酯聚合物(A)、与用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分加以混合，获得这些的混合物，然后，在该混合物中使单体成分聚合，合成丙烯酸系聚合物(A)，由此进行制备(以下也称为“第2方法”)。
树脂组合物优选为通过第2方法进行制备。若根据第2方法，在树脂组合物中，丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)成为适度的混合状态，因此容易形成相对微细的相分离结构，容易提升透明性。
用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分可于聚合引发剂的存在下进行聚合。因此，在第2方法中，可于包含氨基甲酸酯聚合物(B)、和用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分的上述混合物进而添加聚合引发剂，在该混合物中使单体成分聚合。
丙烯酸系聚合物(A)并无特别限定，可通过自由基聚合法、或活性自由基聚合法等使单体成分进行聚合而合成。作为聚合引发剂，在自由基聚合法中，若使用有机过氧化物系聚合引发剂、偶氮系聚合引发剂等即可。此外，在活性自由基聚合法中，使用有机碲聚合引发剂等即可。在进行聚合时，除聚合引发剂以外，也可使用链转移剂。此外，也可通过照射活性能量线而进行聚合，在该情形时，作为聚合引发剂，使用光聚合引发剂即可。
丙烯酸系聚合物可通过溶液聚合法、悬浮聚合法等进行聚合，也可如上述通过活性能量线进行聚合，优选为通过溶液聚合法、或活性能量线进行聚合，其中尤其优选为溶液聚合法。因此，在第2方法中，优选在使构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分、和氨基甲酸酯聚合物(B)溶解于溶剂的状态下使单体成分聚合，由此合成丙烯酸系聚合物(A)。
作为溶剂，并无特别限定，可列举：正戊烷、正己烷、正庚烷、环己烷等脂肪族烃系溶剂；甲苯等芳香族烃系溶剂；乙酸乙酯、乙酸正丁酯等酯系溶剂；丙酮、甲基乙基酮(MEK)、环己酮等酮系溶剂；四氢呋喃等醚系溶剂；二甲基甲酰胺(DMF)；N-甲基吡咯烷酮等。
于溶液聚合法中，优选使单体成分通过使用有机过氧化物系聚合引发剂的自由基聚合进行聚合。作为有机过氧化物系聚合引发剂，例如可列举：异丙苯过氧化氢、过氧化二苯甲酰基、过氧化二月桂酰基(lauroyl peroxide)、过氧化二辛酰基(octanoylperoxide)、过氧化二硬脂酰基(stearoyl peroxide)、过氧化二邻氯苯甲酰(o-chlorobenzoyl peroxide)、过氧化二乙酰、叔丁基过氧化氢、过氧化乙酸叔丁酯、过氧化异丁酸叔丁酯、3,5,5-三甲基己酰基过氧化物、三甲基乙酰基(叔丁基)过氧化物、2-乙基己酸过氧化叔丁酯、二叔丁基过氧化物等。
聚合引发剂的配合量相对于用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，优选为0.05质量份以上且6质量份以下，更优选为0.2质量份以上且4质量份以下。通过将聚合引发剂的配合量设为这些下限值以上，单体成分的聚合性变得良好。此外，通过设为上限值以下，可表现与配合量匹配的聚合性。
此外，上述自由基聚合中的聚合温度及聚合时间并无特别限定，例如于40至110℃下1至24小时、优选为于60至85℃下3至12小时。
在本发明的树脂组合物含有除丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)以外的树脂成分、以及添加剂中的至少任一者的情形时，这些可于任意阶段混合至(A)成分(或用以构成(A)成分的单体成分)、(B)成分中。例如于第2方法中，(A)、(B)成分以外的树脂成分、以及添加剂可于丙烯酸系聚合物(A)合成前，混合至用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分与氨基甲酸酯聚合物(B)的混合物中，也可于合成后混合至丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)的混合物中。
[树脂膜]
本发明的树脂组合物可以任意形态使用，但优选为制成膜状来使用。即，作为本发明的优选态样，提供一种由上述树脂组合物构成的树脂膜。树脂组合物如上所述，含有使用特定单体成分而成的丙烯酸系聚合物(A)与氨基甲酸酯聚合物(B)的混合物。因此，本发明的树脂膜可一面使柔软性或机械强度良好，一面持续长期使透明性良好。再者，在本说明书中，所谓树脂膜，不仅指树脂膜单独的情形，在层叠、被膜于其他构件等而成为层状、膜状形态的情形时也广泛地称为树脂膜，一般称作片的厚度相对较大的也称为树脂膜。
由本发明的树脂组合物构成的树脂膜的厚度，根据用途等而适当选择即可，例如为100μm以上且2000μm以下。此外，树脂膜的厚度优选为250μm以上且900μm以下。通过将树脂膜的厚度设为此种范围内，可优选地用于夹层玻璃用中间膜等。
本发明的树脂膜可由单层构成，也可构成多层膜。多层膜只要具有至少1层上述本发明的树脂膜即可。即，多层膜可为由上述本发明的树脂组合物构成的树脂膜与由除本发明的树脂组合物以外的组成构成的树脂膜的层叠体。此外，多层膜可为具有2层以上由上述本发明的树脂组合物构成的树脂膜的层叠体，在该情形时，层叠体也可具有由除本发明的树脂组合物以外的组成构成的树脂膜。
本发明的树脂膜可于要求透明性、透光性等的用途中使用，只要用于用以保护光学构件等的透明保护膜、构成光学构件的一部分的光学构件用膜、用于玻璃的玻璃用树脂膜、粘合膜、胶粘膜等即可，但优选用作玻璃用树脂膜。
本发明的树脂膜于用于玻璃用树脂膜的情形时，只要设置于玻璃的至少一面即可。本发明的树脂膜由单层构成，单层的树脂膜可层叠于玻璃表面，也可作为多层膜层叠于玻璃表面。在多层膜的情形时，优选将本发明的树脂膜配置在与玻璃接触的位置，而直接层叠于玻璃，但无需直接层叠。
本发明的树脂膜特别优选用于夹层玻璃用中间膜。即，本发明的树脂膜、和具有本发明的树脂膜的多层膜优选用作配置于一对玻璃构件之间使一对玻璃构件粘合的中间膜。此外，如上所述，本发明的树脂组合物可以膜以外的形态来使用。
(树脂膜的制作方法)
本发明的树脂膜只要将上述树脂组合物进行挤出成形、加压成形等来进行制作即可。此外，本发明的树脂膜也可通过如下方法进行制作：将上述树脂组合物、或其稀释液涂布于脱模片上等并进行干燥而成形。此外，在树脂膜的通过涂布等而成形的情形时，当通过1次膜成形而厚度不足时，也可制成多片膜，将这些多片膜叠合，并通过压接等进行一体化而制成1片树脂膜。
此外，也可一面使丙烯酸聚合物的构成单体成分聚合而合成丙烯酸系聚合物(A)一面将树脂膜成形。具体而言，可使含有氨基甲酸酯聚合物(B)及用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分的混合物成为膜状，且于成为膜状的状态下使该单体成分聚合，由此使混合物硬化，将由含有氨基甲酸酯聚合物(B)及丙烯酸系聚合物(A)的树脂组合物构成的树脂膜成形。
此外，在制成多层膜的情形时，也可将包含本发明的树脂膜的多片膜叠合，通过压接等进行一体化而制成1片多层膜，多层膜也可通过其他任意方法进行制作。
[玻璃层叠体]
本发明的树脂膜如上所述，优选用于玻璃，即，作为本发明的优选态样，也提供一种具备玻璃构件及树脂膜的玻璃层叠体。
本发明的玻璃层叠体具备至少1个玻璃构件及上述本发明的树脂膜，可将树脂膜设置于玻璃构件的至少一面上。本发明的树脂膜如上所述可由单层构成，将单层的树脂膜层叠于玻璃构件上，也可将具有本发明的树脂膜的多层膜层叠于玻璃构件上。在多层膜的情形时，优选将本发明的树脂膜配置在与玻璃构件接触的位置而直接层叠于玻璃构件，也可不直接层叠。
本发明的树脂组合物对玻璃的粘合性良好，因此能够以高粘合力层叠于玻璃构件。此外，可将玻璃构件经由层叠于玻璃构件的树脂膜或多层膜粘合于其他构件。
此外，玻璃层叠体优选为夹层玻璃。夹层玻璃具备上述本发明的树脂膜、和一对相对向的玻璃构件，在一对玻璃构件之间配置上述本发明的树脂膜。在夹层玻璃中，本发明的树脂膜也可于一对玻璃构件之间具有单层结构，在该情形时，一对玻璃构件可通过本发明的树脂膜进行粘合而一体化。
此外，本发明的树脂膜可于一对玻璃构件之间构成上述多层膜。在该情形时，一对玻璃构件可通过多层膜进行粘合而一体化。此外，本发明的树脂膜可配置在与玻璃构件接触的位置而直接层叠于玻璃构件，也可不直接层叠于玻璃构件，但优选为直接层叠。
本发明的树脂组合物对玻璃的粘合性良好，因此通过将由本发明的树脂组合物构成的树脂膜用于夹层玻璃用中间膜，可将一对玻璃构件以高粘合力进行粘合。
玻璃层叠体中的玻璃构件选自无机玻璃及有机玻璃。同样地，在夹层玻璃中，一对玻璃构件分别选自无机玻璃及有机玻璃的任一者。夹层玻璃中的一对玻璃构件优选均为无机玻璃或有机玻璃，更优选均为无机玻璃，也可一者为无机玻璃，另一者为有机玻璃。
无机玻璃并无特别限定，例如可列举：浮法玻璃(float plate glass)、强化玻璃、着色玻璃、抛光板玻璃、压花玻璃、夹丝板玻璃、夹线板玻璃、紫外线吸收板玻璃、红外线反射板玻璃、红外线吸收板玻璃、绿色玻璃(green glass)等各种玻璃板。无机玻璃可进行表面处理等。无机玻璃的厚度并无特别限定，优选为0.1mm以上，进而优选为1.0mm以上，此外，优选为5.0mm以下，进而优选为3.2mm以下。
有机玻璃并无特别限定，可列举聚碳酸酯板、聚甲基丙烯酸甲酯板等甲基丙烯酸酯板、丙烯腈苯乙烯共聚物板、丙烯腈丁二烯苯乙烯共聚物板、聚酯板、氟系树脂板、聚氯乙烯板、氯化聚氯乙烯板、聚丙烯板、聚苯乙烯板、聚砜板、环氧树脂板、酚醛树脂板、不饱和聚酯树脂板、聚酰亚胺树脂板等各种有机玻璃板。有机玻璃可进行适当表面处理等。
上述中，就透明性、耐撞击性、耐燃烧性优异的方面而言，优选为聚碳酸酯板，就透明性高、耐候性、机械强度优异的方面而言，优选为聚甲基丙烯酸甲酯板等甲基丙烯酸酯板，这些之中优选为聚碳酸酯板。
有机玻璃的具体厚度并无特别限定，优选为0.1mm以上，进而优选为0.3mm以上，此外，优选为5.0mm以下，进而优选为3.0mm以下。
本发明的玻璃层叠体及夹层玻璃能够用于各种领域。具体而言，用于汽车、电车等车辆、船舶、飞机等各种交通工具、或大厦、公寓、别墅、会馆、体育馆等各种建筑物等的窗户玻璃。
[玻璃层叠体的制造方法]
于玻璃构件的一面设置树脂膜或多层膜而成的玻璃层叠体，可将上述本发明的树脂膜或多层膜配置于玻璃构件的表面，通过热压接等粘合于玻璃构件而制造。
此外，夹层玻璃可将预先制作的本发明的树脂膜配置于一对玻璃构件之间并通过热压接等进行制造。本发明的夹层玻璃于中间膜为多层膜的情形时，也可预先制成多层膜，将多层膜配置于一对玻璃构件之间。此外，可一面于一对玻璃构件之间叠合多片树脂膜，使多片树脂膜一体化而制成多层膜，一面使一对玻璃构件经由多层膜而一体化。
于上述夹层玻璃的制造中，在将树脂膜、多层膜或多片树脂膜配置于一对玻璃构件之间后且进行热压接前，也可视需要将残留于一对玻璃构件之间的空气进行脱气。脱气的方法并无特别限定，可通过挤压辊，或放入至橡胶袋中进行减压抽吸来进行。
此外，在热压接前，也可进行暂时粘合。暂时粘合例如可通过如下方式进行：于一对玻璃构件之间配置树脂膜、多层膜或多片树脂膜，一面视需要进行加热，一面通过相对较低的压力进行按压。暂时粘合例如可通过真空贴合机进行。在进行脱气的情形时，暂时粘合可于脱气后进行，也可与脱气同时进行。
热压接的方法并无特别限定，可于在一对玻璃构件之间配置有树脂膜等的状态下，一面加热这些一面施加压力。加热温度优选为60℃以上且150℃以下，更优选为70℃以上且120℃以下。此外，压力优选为0.4MPa以上且1.5MPa以下，更优选为0.5MPa以上且1.3MPa以下。再者，此处所谓压力为绝对压。此外，热压接可列举使用高压釜进行的方法、利用加热加压进行的方法等，优选为使用高压釜进行。
实施例
通过实施例对本发明进一步详细地进行说明，但本发明不受这些例子任何限定。
再者，本发明中的各物性值的测定方法、和评估方法如下所述。
＜丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)＞
以与各实施例、比较例中的丙烯酸系聚合物(A)相同的单体成分及相同的单体比率合成聚合物，测定该聚合物的玻璃化转变温度(Tg)作为丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度(Tg)。再者，聚合物的聚合是与下述实施例同样地，在聚合引发剂存在下以相同的聚合条件进行。玻璃化转变温度(Tg)通过如下方式检测出：于说明书所记载的条件下，使用动态粘弹性测定装置(装置名“DVA-200”，IT Meter.and Control公司制造)进行粘弹性测定，测定剪切储能模量，读取损耗正切tanδ的峰温度而检测出玻璃化转变温度(Tg)。
＜海岛结构的观察及尺寸测定＞
将由树脂组合物构成的试样进行锇染色后，通过冷冻切片机制成超薄切片(厚度70μm)，利用透射电镜进行观察并进行测定。
＜透射电镜＞
装置：日本电子制造的“JEM-2100”
加速电压：200Kv
＜冷冻切片机＞
装置：LEICA制造的“UL TRACUT FC7”
将所获得的图像数据利用图像解析软件“WinROOF2015”进行解析并对长度进行测量，由此测定岛部的尺寸。
＜雾度测定＞
对于实施例、比较例中所制作的夹层玻璃样品(100mm×100mm)，利用乙醇充分地擦拭表面的污垢后，使用雾度计(商品名“TB-H3DPK”，东京电色公司制造)测定雾度(HAZE)值。基于雾度值，并根据以下的评估基准进行评估。再者，标记测定部位，在耐湿热试验中也测定相同位置的雾度值。
A：雾度值小于1
B：雾度值为1以上且小于3
C：雾度值为3以上
＜耐湿热试验＞
关于实施例、比较例中所制作的夹层玻璃样品，在恒温恒湿烘箱(制品名“PL-3KP”，エスペック公司制造)中，在85℃、湿度85％RH的条件下放置500小时。然后，利用与上述雾度测定相同的方法测定雾度值，以相同的评估基准进行评估。
＜拉伸试验＞
对于将各实施例、比较例中所得的树脂膜利用哑铃4号冲压所得的样品，在23℃、湿度50％RH的条件下，使用拉伸试验机(商品名“UTA-500”、ORIENTEC公司制造)，在拉伸速度200mm/min(夹头间距离50mm)的条件下进行拉伸试验，测定断裂应力。依据所测得的断裂应力，利用以下的评估基准进行评估。
A：断裂应力为20MPa以上
B：断裂应力为10MPa以上且未达20MPa
C：断裂应力未达10MPa
于实施例、比较例中所使用的各成分如下所述。
＜构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分＞
(丙烯酸系单体(A1))
MEDOL-10：丙烯酸(2-甲基-2-乙基-1,3-二氧戊环-4-基)甲酯，制品名“MEDOL-10”，大阪有机化学工业株式会社制造
4-HBA：丙烯酸4-羟基丁酯，日本化成株式会社制造
M-5300：ω-羧基-聚己内酯单丙烯酸酯，制品名“M-5300”，东亚合成株式会社制造
H-ABEI：1,2-乙二醇-1-丙烯酸酯-2-(N-丁基氨基甲酸酯)：制品名“ビスコート#216”，大阪有机化学工业株式会社制造，CAS No.：63225-53-6
(丙烯酸系单体(A2))
2-EHA：丙烯酸2-乙基己酯，日本触媒株式会社制造
IBOA：丙烯酸冰片酯，日本触媒株式会社制造
BzA：丙烯酸苄酯，和光纯药株式会社制造
＜氨基甲酸酯聚合物(B)＞
热塑性聚氨基甲酸酯(TPU)、脂肪族异氰酸酯与聚醚多元醇(PTMEG)的反应生成物，制品名“AG8451”ルーブリゾール公司制造再者，热塑性聚氨基甲酸酯的重均分子量(Mw)为145319。
＜聚合引发剂＞
三甲基乙酰基(叔丁基)过氧化物，制品名“パーブチルPV”日油株式会社制造
＜溶剂＞
乙酸乙酯：ゴードー公司制造
甲苯：ゴードー公司制造
乙醇：和光纯药株式会社制造
[实施例1]
(树脂组合物的制备)
准备具备搅拌机、冷却管、氮气导入管、温度计、引发剂供给口且配置于热水浴内的400mL的可分离式烧瓶。将热水浴设定为80℃，向可分离式烧瓶内投入溶解于乙酸乙酯的氨基甲酸酯聚合物(B)。乙酸乙酯溶液中的氨基甲酸酯聚合物(B)的浓度为25质量％。继而，将热水浴设定为70℃后，将以表1所示的配合比混合的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分加入至反应器，通入氮气流30分钟而除去容器内的氧气。此时，以自单体成分所得的丙烯酸系聚合物(A)、和氨基甲酸酯聚合物(B)的质量份成为表1所示的比率的方式调整配合量。再者，单体成分实质上全部被合成为丙烯酸系聚合物(A)，因此将单体成分的合计量作为丙烯酸系聚合物(A)的质量份。
其次，将聚合引发剂的乙酸乙酯溶液分数次加入至反应容器，并且以70℃进行6小时反应。再者，聚合引发剂于反应开始时、和其后每经过1小时逐次添加。聚合引发剂的合计加入量相对于构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分100质量份，为0.77质量份。反应结束后，提高热水浴的温度，将反应液保持在煮沸状态1小时，使反应系的聚合引发剂完全地分解。然后，将乙酸乙酯加入至反应容器，将温度降至23℃，回收聚合物溶液。使所获得的聚合物溶液通过滤布而去除悬浮物等。
向上述中所得的聚合物溶液加入乙醇及甲苯，以固形物成分率成为15质量％、溶剂的混合比(质量比)成为乙酸乙酯：乙醇：甲苯＝80：10：10的方式调整溶液，获得树脂组合物的稀释物。
(树脂膜的制作)
于涂布玻璃的上表面以PET脱模膜(商品名“PET50×1-C”，ニッパ公司制造)的脱模处理面朝上的方式利用乙酸乙酯进行密接。将上述所得的树脂组合物的稀释液以成为特定厚度的方式涂布于PET脱模膜的脱模处理面上后，一面以于30℃下20分钟、于50℃下20分钟、于80℃下20分钟、和于110℃下20分钟的方式依序升温，一面干燥除去溶剂，将由树脂组合物构成的膜成形于PET脱模膜上。将成形的膜自PET脱模膜剥离并层叠多片，由此获得厚度700μm的树脂膜。若如上所述将树脂膜进行染色并制成超薄切片来进行观察，则构成树脂膜的树脂组合物具有海岛结构，岛的平均短径为130nm、平均长径为10μm，纵横比为77。
(夹层玻璃的制作)
将上述中所得的树脂膜切割成特定大小，层叠于2片浮法玻璃(平冈特殊硝子制作株式会社制造，100mm×100mm尺寸，厚度2.0mm)之间，使用真空贴合机(商品名“MVLP500/600”，名机制作所株式会社制造)，在60至80℃、设定压100kPa下加压10分钟，获得暂时粘合的层叠体。
使用高压釜(制品名“HP5050MAH-H14”，协真工程株式会社制造)对上述中所得的暂时粘合的层叠体进行加热及加压而热压接。具体而言，在以下的条件下进行。自20℃及常压提高温度及压力，在80℃、0.6MPa(绝对压)的条件下维持25分钟来进行热压接。继而，将温度、和压力降低至20℃及常压，自高压釜中取出所制作的夹层玻璃。然后，切去自2片玻璃板伸出的中间膜(树脂膜)部分，作为用于各种试验的夹层玻璃样品。
[实施例2]
在树脂组合物的制备中，将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，除此以外，与实施例1相同地实施。
[实施例3]
在树脂组合物的制备中，将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，除此以外，与实施例1相同地实施。
[实施例4]
在树脂组合物的制备中，以自单体成分获得的丙烯酸系聚合物(A)、和氨基甲酸酯聚合物(B)的质量份成为表1所示的比率的方式调整投入至反应器的单体成分的量，除此以外，与实施例1相同地实施。
[实施例5]
在树脂组合物的制备中，以将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，且以自单体成分获得的丙烯酸系聚合物(A)、和氨基甲酸酯聚合物(B)的质量份成为表1所示的比率的方式，调整投入至反应器的单体成分的量，除此以外，与实施例1相同地实施。
[实施例6]
在树脂组合物的制备中，以将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，且以自单体成分获得的丙烯酸系聚合物(A)、和氨基甲酸酯聚合物(B)的质量份成为表1所示的比率的方式，调整投入至反应器的单体成分的量，除此以外，与实施例1相同地实施。
[比较例1]
在树脂组合物的制备中，将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，除此以外，与实施例1相同地实施。
[比较例2]
在树脂组合物的制备中，仅投入乙酸乙酯以代替溶解于乙酸乙酯的氨基甲酸酯聚合物(B)，然后，将投入至反应器的用以构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分设为表1所示的成分，除此以外，与实施例1相同地实施。所得的树脂组合物仅由丙烯酸系聚合物(A)构成。
[比较例3]
不制备树脂组合物，将氨基甲酸酯聚合物(B)的乙酸乙酯溶液(固形物成分浓度25质量％)涂布于PET脱模膜的脱模处理面上以代替树脂组合物，除此以外，与实施例1相同地实施。
表1
Figure BDA0003388205860000281
于以上的各实施例中，可理解：于含有丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)的树脂组合物中，通过使构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分具有特定官能基(X)，耐湿热试验后的雾度值变得良好，可持续长期维持良好的透明性。此外，断裂应力变高，柔软性、机械强度优异。
另一方面，即便如比较例1那样并用丙烯酸系聚合物(A)及氨基甲酸酯聚合物(B)，若构成丙烯酸系聚合物(A)的单体成分不含特定官能基(X)，则耐湿热试验后的雾度值变差，难以持续长期维持良好的透明性。此外，如比较例2、3所示，在单独使用丙烯酸系聚合物(A)或单独使用氨基甲酸酯聚合物(B)的情形时，断裂应力或雾度值未变得良好，难以一面使柔软性、强度优异，一面持续长期维持良好的透明性。

Claims (20)

1.一种树脂组合物，含有丙烯酸系聚合物(A)和氨基甲酸酯聚合物(B)，
所述丙烯酸系聚合物(A)是含有丙烯酸系单体(A1)的单体成分的聚合物，该丙烯酸系单体(A1)具有选自羟基、羧基、硫醇基、氨基、具有醚键的基、具有氨基甲酸酯键的基、和具有酰胺键的基中的至少一个官能基(X)。
2.如权利要求1所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)相对于所述氨基甲酸酯聚合物(B)的质量比即A/B为1/5以上且10/1以下。
3.如权利要求1或2所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)的配合量相对于构成所述丙烯酸系聚合物(A)的所述单体成分100质量份为1质量份以上。
4.如权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物，通过所述丙烯酸系聚合物(A)和所述氨基甲酸酯聚合物(B)而形成相分离结构。
5.如权利要求1～4中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)与所述氨基甲酸酯聚合物(B)的合计含量相对于树脂组合物所含的树脂总量为90质量％以上。
6.如权利要求1～5中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系聚合物(A)的玻璃化转变温度Tg为50℃以下。
7.如权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)含有选自具有羟基的丙烯酸系单体(A1)、具有羧基的丙烯酸系单体(A1)、含有醚键的丙烯酸系单体(A1)、和含有氨基甲酸酯键的丙烯酸系单体(A1)中的至少1种。
8.如权利要求1～7中任一项所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A1)含有具有羟基的丙烯酸系单体(A1)或具有羧基的丙烯酸系单体(A1)。
9.如权利要求7或8所述的树脂组合物，所述具有羟基的丙烯酸系单体(A1)是(甲基)丙烯酸羟烷基酯，具有羧基的丙烯酸系单体(A1)是选自丙烯酸、甲基丙烯酸、和ω-羧基-聚己内酯单(甲基)丙烯酸酯中的至少1种，所述具有醚键的丙烯酸系单体(A1)是含有环状醚基的(甲基)丙烯酸酯，所述具有氨基甲酸酯键的丙烯酸系单体(A1)是1,2-乙二醇-1-(甲基)丙烯酸酯2-(N-丁基氨基甲酸酯)。
10.如权利要求1～9中任一项所述的树脂组合物，所述单体成分还含有不具有官能基(X)的单官能的丙烯酸系单体(A2)，所述丙烯酸系单体(A2)含有选自(甲基)丙烯酸烷基酯、含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯、和含芳香环的(甲基)丙烯酸酯中的至少1种。
11.如权利要求1～10中任一项所述的树脂组合物，所述单体成分还含有不具有官能基(X)的单官能的丙烯酸系单体(A2)，所述丙烯酸系单体(A2)含有(甲基)丙烯酸烷基酯。
12.如权利要求11所述的树脂组合物，所述丙烯酸系单体(A2)还含有含芳香环的(甲基)丙烯酸酯和含脂环结构的(甲基)丙烯酸酯中的一者或两者。
13.如权利要求1～12中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是热塑性聚氨基甲酸酯。
14.如权利要求1～13中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是脂肪族聚氨基甲酸酯。
15.如权利要求1～14中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)是多异氰酸酯化合物与多元醇化合物的反应物，所述多元醇化合物含有聚醚多元醇。
16.如权利要求1～15中任一项所述的树脂组合物，所述氨基甲酸酯聚合物(B)的重均分子量为3万以上且100万以下。
17.一种树脂膜，其由权利要求1～16中任一项所述的树脂组合物形成。
18.如权利要求17所述的树脂膜，其厚度为250μm以上且900μm以下。
19.一种玻璃层叠体，其具备权利要求17或18所述的树脂膜、和选自无机玻璃和有机玻璃的玻璃构件，所述树脂膜设置于所述玻璃构件的表面上。
20.一种玻璃层叠体，其具备权利要求17或18所述的树脂膜、和相对向的一对玻璃构件，所述一对玻璃构件分别选自无机玻璃和有机玻璃中的任一者，且所述树脂膜被配置于所述一对玻璃构件之间。
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