CN113896306B - 一种聚合氯化铝铁絮凝剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种聚合氯化铝铁絮凝剂及其制备方法,涉及水处理技术领域。一种聚合氯化铝铁絮凝剂,按重量份数计,包括以下原料:聚合氯化铝铁7‑16份,羟甲基纤维素钠3‑8份,木质素10‑18份和褐藻胶3‑9份。该絮凝剂絮凝效果好,可以快速絮凝污水中的悬浮物,还可以吸附一些金属离子,提高水处理效果。本发明中聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,通过将木质素与聚合氯化铝铁结合,两者的絮凝作用协同促进,提高聚合氯化铝铁的絮凝效果。
Description
技术领域
本发明涉及水处理技术领域,具体而言,涉及一种聚合氯化铝铁絮凝剂及其制备方法。
背景技术
城市污水处理是将城市中排放的城市污水和工厂排出的污水进行集中处理,也就是说城市污水包括生活污水和工业污水。如果城市污水不经过处理直接排放到水体之中,会给水环境带来沉重的压力,将会严重影响人们的饮水健康,使有限的水资源受到严重的威胁,甚至威胁人们的生存和发展环境。所以,城市污水大都需要经过城市污水处理厂进行集中处理,使污水经过处理后能够达到国家相应的污水排放标准,然后才能排放到水体之中。
絮凝剂就是投放入水中能和水中其它杂质产生反应的药剂,主要起到净水的目的。随着社会的发展,日常生活中消耗大量的水,同时又产生大量的废水,被污染的水不能直接排放,需要处理后达到国家规定的标准后才能允许排放,所以污水处理中絮凝剂的作用至关重要,在污水处理方面,絮凝剂往污水中逐步添加从而达到净化的目的。现有的絮凝剂絮凝耗时长,净水效率低。
发明内容
本发明的目的在于提供一种聚合氯化铝铁絮凝剂,该絮凝剂絮凝效果好,可以快速絮凝污水中的悬浮物,还可以吸附一些金属离子,提高水处理效果。
本发明的另一目的在于提供一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,通过将木质素与聚合氯化铝铁结合,两者的絮凝作用协同促进,提高聚合氯化铝铁的絮凝效果。
本发明解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。
本发明提出一种聚合氯化铝铁絮凝剂,按重量份数计,包括以下原料:聚合氯化铝铁7-16份,羟甲基纤维素钠3-8份,木质素10-18份和褐藻胶3-9份。
本发明提出一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.5-10,加热升温至70-90℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌15-30min,再加入酸液和硝酸钠反应1-3h,然后降温至5-15℃,加入碱液和二硫化碳反应3-6h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在35-45℃混合20-25min,再加入改性木质素,在氮气气氛下反应1-2h,然后升温至80-95℃反应2-3h,冷却出料。
本发明实施例的聚合氯化铝铁絮凝剂、聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法至少具有以下有益效果:
本发明中,聚合氯化铝铁具有铝盐絮凝剂矾花大、水处理面宽、除浊效果好、对设备管路腐蚀性小等优点;还具有铁盐絮凝剂絮体沉降快、易于分离、低温水处理性能好、水处理PH值范围大的优点。但是相比较天然高分子而言,聚合氯化铝铁的絮凝效果较弱。将木质素加入聚合氯化铝铁絮凝剂中,木质素为天然高分子絮凝物,但是木质素化学性能不良,可反应的高活性位置不足,通过与羟甲基纤维素钠发生接枝共聚、缩合反应,让木质素发生改性,使得改性木质素中含有大量的高活性位置,同时让其化学性能变得更优良,当改性木质素与聚合氯化铝铁混合后,可以让聚氯化铝铁的絮凝效果进一步增强,使得其净水效果更好。而改性木质素与聚合氯化铝铁的结合不稳定,通过加入褐藻胶,可以让改性木质素与聚合氯化铝铁的结合程度更好,在使用时性质更加稳定,从而进一步提高絮凝效果,增强净水效果。在上述配比下,可以对改性木质素与聚合氯化铝铁的絮凝作用促进效果最强,同时让两者的结合程度更加稳定,使得聚合氯化铝铁的性质更加稳定。
本发明的制备方法中,通过对木质素的絮凝效果进行增强,具体是通过羟甲基纤维素钠助剂让木质素化学性能稳定,使得木质素甲基化,然后通过酸液和硝酸钠对木质素进行改性,使得木质素上的高活性位置增多,得到改性木质素,让改性木质素对悬浮物的絮凝效果增强。然后将聚合氯化铝铁与褐藻胶混合,再加入改性木质素,褐藻胶作为乳化剂,可以让聚合氯化铝铁与改性木质素结合程度更好,同时褐藻胶的增稠作用和填充作用可以让得到的聚合氯化铝铁絮凝剂的化学性能更稳定,提升其整体的稳定性。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者,按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可以通过市售购买获得的常规产品。
需要说明的是,在不冲突的情况下,本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考具体实施例来详细说明本发明。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,按重量份数计,包括以下原料:聚合氯化铝铁7-16份,羟甲基纤维素钠3-8份,木质素10-18份和褐藻胶3-9份。
氯化铁是一种共价无机化合物,化学式FeCl3,是一种共价化合物,为黑棕色结晶,也有薄片状,熔点306℃、沸点316℃,易溶于水并且有强烈的吸水性,能吸收空气里的水分而潮解。其对低油度的原水处理,具有效果好、价格便宜等优点。氯化铝是一种无机物,化学式为AlCl3,是氯和铝的化合物。氯化铝熔点、沸点都很低,且会升华,为共价化合物,熔化的氯化铝不易导电,和大多数含卤素离子的盐类(如氯化钠)不同。氯化铝是白色结晶性粉末,氯化铝的蒸气或溶于非极性溶剂中或处于熔融状态时,都以共价的二聚分子(Al2Cl6)形式存在,可溶于水和许多有机溶剂,水溶液呈酸性。聚合氯化铝铁(PAFC)是由铝盐和铁盐混凝水解而成一种无机高分子混凝剂,其水解速度快,水合作用弱,形成的矾花密实,沉降速度快,受水温变化影响小,可以满足在流动过程中产生剪切力的要求,用药量少,处理效果好,比其它混凝剂节约10-20%费用。并且其絮凝体形成快,沉淀迅速,适用的PH值范围广,在5.0-9.0范围内均可使用,腐蚀性小,粉体容易溶解。
羟甲基纤维素钠用氢氧化钠处理纤维素得到碱纤维素,再与氯醋酸钠混合,溶解性在热水和冷水中均好,水溶液有粘性,粘度和溶解度与取代程度有关。其溶液在pH2-pH10范围内稳定,pH2以下时固体沉淀,pH10以上时粘度迅速降低。木质素是一类复杂的有机聚合物,其在维管植物和一些藻类的支持组织中形成重要的结构材料,木质素是交叉链接的酚聚合物。褐藻胶是广泛存在于各种褐藻中的一类多糖物质,它是褐藻酸的亲水衍生物的统称,其主要成分为多聚甘露糖醛酸和多聚古罗糖醛酸所构成的高分子化合物。褐藻胶可以用做增稠剂,乳化剂和填充剂。
本实施例中,聚合氯化铝铁具有铝盐絮凝剂矾花大、水处理面宽、除浊效果好、对设备管路腐蚀性小等优点;还具有铁盐絮凝剂絮体沉降快、易于分离、低温水处理性能好、水处理PH值范围大的优点。但是相比较天然高分子而言,聚合氯化铝铁的絮凝效果较弱。将木质素加入聚合氯化铝铁絮凝剂中,木质素为天然高分子絮凝物,但是木质素化学性能不良,可反应的高活性位置不足,通过与羟甲基纤维素钠发生接枝共聚、缩合反应,让木质素发生改性,使得改性木质素中含有大量的高活性位置,同时让其化学性能变得更优良,当改性木质素与聚合氯化铝铁混合后,可以让聚氯化铝铁的絮凝效果进一步增强,使得其净水效果更好。而改性木质素与聚合氯化铝铁的结合不稳定,通过加入褐藻胶,可以让改性木质素与聚合氯化铝铁的结合程度更好,在使用时性质更加稳定,从而进一步提高絮凝效果,增强净水效果。在上述配比下,可以对改性木质素与聚合氯化铝铁的絮凝作用促进效果最强,同时让两者的结合程度更加稳定,使得聚合氯化铝铁的性质更加稳定。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.5-10,加热升温至70-90℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌15-30min,再加入酸液和硝酸钠反应1-3h,然后降温至5-15℃,加入碱液和二硫化碳反应3-6h,升温至65-70℃反应1-3h,出料得到改性木质素,将改性木质素采用蒸馏水冲洗1-3次,冲洗后,在55-65℃干燥5-10min;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在35-45℃混合20-25min,再加入改性木质素,然后加入偶氮二异丁腈、过氧化苯甲酰、乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈,在氮气气氛下反应1-2h,反应时,在100-200r/min搅拌5-10min,然后升温至80-95℃反应2-3h,在0-10℃冷却30-40min出料。
本实施例中,木质素本身化学性能不稳定,且其高活性位置少,直接用来对污水进行处理时,其絮凝效果有限,对污水处理效果不好,故而需要将其进行改性。将木质素加水,再加碱液调节pH至9.5-10,木质素溶于强碱溶液,在该pH时可以确保木质素全部溶解,避免部分木质素未能完成改性,影响最终得到的聚合氯化铝铁絮凝剂的水处理效果,同时不会影响羟甲基纤维素钠的粘度,因为当pH大于10时,其粘度降低,与木质素的结合效果不好,影响木质素改性过程。升温至70-90℃,加入羟甲基纤维素钠,在该温度下羟甲基纤维素钠与木质素发生交联反应,形成网状结构更大、孔隙率更大的交联结构,当其孔隙率增大后,对悬浮物的吸附作用更强;搅拌15-30min时,两者的交联反应最好。
再加入酸液和硝酸钠反应1-3h,对木质素进行初步改性,在该条件下初步改性效果最好。再降温至5-15℃,加入碱液和二硫化碳反应3-6h,让木质素进行硫化反应,对其进行二次改性,在该温度及反应时间时,木质素硫化反应更好。升温至65-70℃反应1-3h,该温度可以对改性木质素中的网状结构进行加强,让孔隙更稳定,这样可以让改性木质素的性质更稳定。对改性木质素用蒸馏水进行冲洗,选择蒸馏水是避免水中的杂质或离子对改性木质素造成影响,具体是避免杂质或金属离子吸附在改性木质素上,造成得到的改性木质素纯度降低,而冲洗1-3次,可以对改性过程中的使用到的溶液进行去除,提高改性木质素的纯度。然后在55-65℃干燥5-10min,可以降低改性木质素的含水率,便于保存及后续使用。
先向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,去离子水的质量是混合物总质量的0.4-0.6倍,由于褐藻胶具有乳化作用,聚合氯化铝铁易溶于水,两者加入去离子水混合后变为乳液,限定用量可以避免去离子水过多得到的乳液过稀。在35-45℃混合20-25min,可以提高褐藻胶与聚合氯化铝铁的混合程度,提高乳液中溶质的均一性。再加入改性木质素,改性木质素加入乳液中后,乳液会将改性木质素包裹,在氮气气氛下反应1-2h,可以让乳液慢慢渗入改性木质素中,这样在改性木质素的表面及内部均存在乳液,让改性木质素与聚合氯化铝铁的絮凝作用协同促进效果达到最强。在100-200r/min搅拌5-10min,可以让改性木质素与乳液的混合效果更好。升温至80-95℃反应2-3h,这样可以降低其混合后的含水率,同时加强乳液中的分子运动,让乳液对改性木质素的渗入效果最好,同时可以对得到的聚合氯化铝铁絮凝剂进行温养,让其性质更加稳定。然后在0-10℃冷却30-40min出料,这样可以加快聚合氯化铝铁絮凝剂的凝固速度,提高效率。
还包括加入偶氮二异丁腈、过氧化苯甲酰、乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈,其中偶氮二异丁腈和过氧化苯甲酰对改性木质素与聚合氯化铝铁结合起促进作用,乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈具有疏水作用,其可以和改性木质素与聚合氯化铝铁结合,进而让两者结合后具有疏水性,在对其升温反应时,让最终絮凝剂的含水率低,稳定性强,更便于储存且不易变质。
本实施例中,通过对木质素的絮凝效果进行增强,具体是通过羟甲基纤维素钠助剂让木质素化学性能稳定,使得木质素甲基化,然后通过酸液和硝酸钠对木质素进行改性,使得木质素上的高活性位置增多,得到改性木质素,让改性木质素对悬浮物的絮凝效果增强。然后将聚合氯化铝铁与褐藻胶混合,再加入改性木质素,褐藻胶作为乳化剂,可以让聚合氯化铝铁与改性木质素结合程度更好,同时褐藻胶的增稠作用和填充作用可以让得到的聚合氯化铝铁絮凝剂的化学性能更稳定,提升其整体的稳定性。
详细地,硝酸钠与酸液的比例为0.1-0.85g/mL。在该条件下,对木质素的改性效果最好,避免酸液或硝酸钠过量,使得木质素过氧化,让木质素的改性效果差。详细地,碱液为氢氧化钙溶液或氢氧化钠溶液,氢氧化钙或氢氧化钠溶液的浓度为2.4-3.6mol/L,在该浓度下其对溶液的调节速度最快,可以提高絮凝剂的制备效率。
以下结合实施例对本发明的特征和性能作进一步的详细描述。
实施例1
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁7g,羟甲基纤维素钠3g,木质素10g和褐藻胶3g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.5,加热升温至70℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌15min,再加入酸液和硝酸钠反应1h,然后降温至5℃,加入碱液和二硫化碳反应3h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在35℃混合20min,再加入改性木质素,在氮气气氛下反应1h,然后升温至80℃反应2h,冷却出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.1g/mL,碱液是浓度为2.4mol/L的氢氧化钙溶液。
实施例2
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁16g,羟甲基纤维素钠8g,木质素18g和褐藻胶9g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至10,加热升温至90℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌30min,再加入酸液和硝酸钠反应3h,然后降温至15℃,加入碱液和二硫化碳反应6h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在45℃混合25min,再加入改性木质素,在氮气气氛下反应2h,然后升温至95℃反应3h,冷却出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.85g/mL,碱液是浓度为3.6mol/L的氢氧化钙溶液。
实施例3
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁10g,羟甲基纤维素钠5g,木质素12g,褐藻胶5g,偶氮二异丁腈3g,过氧化苯甲酰2g,乙烯基三乙氧基硅烷1g,丙烯腈0.5g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.8,加热升温至80℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌20min,再加入酸液和硝酸钠反应2h,然后降温至10℃,加入碱液和二硫化碳反应4h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在40℃混合22min,再加入改性木质素,然后加入偶氮二异丁腈、过氧化苯甲酰、乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈,在氮气气氛下反应1.5h,然后升温至85℃反应2.5h,冷却出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.4g/mL,碱液是浓度为2.6mol/L的氢氧化钙溶液。
实施例4
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁8g,羟甲基纤维素钠6g,木质素14g和褐藻胶6g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.8,加热升温至75℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌25min,再加入酸液和硝酸钠反应2.3h,然后降温至8℃,加入碱液和二硫化碳反应3.5h,升温至68℃反应1.2h,出料得到改性木质素,将改性木质素采用蒸馏水冲洗2次,冲洗后,在58℃干燥8min;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在38℃混合22min,再加入改性木质素,在氮气气氛下反应1.1h,然后升温至88℃反应2.3h,冷却出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.2g/mL,碱液是浓度为2.8mol/L的氢氧化钙溶液。
实施例5
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁12g,羟甲基纤维素钠4g,木质素11g和褐藻胶4g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.6,加热升温至78℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌23min,再加入酸液和硝酸钠反应1.6h,然后降温至7℃,加入碱液和二硫化碳反应4.5h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在37℃混合21min,再加入改性木质素,在氮气气氛下反应1.3h,反应时,在120r/min搅拌8min,然后升温至90℃反应2.2h,在0℃冷却35min出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.6g/mL,碱液是浓度为2.98mol/L的氢氧化钙溶液。
实施例6
一种聚合氯化铝铁絮凝剂,包括:聚合氯化铝铁14g,羟甲基纤维素钠7g,木质素15g,褐藻胶6g,偶氮二异丁腈2g,过氧化苯甲酰1g,乙烯基三乙氧基硅烷2g,丙烯腈1g。
一种聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:
将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.9,加热升温至88℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌28min,再加入酸液和硝酸钠反应1.8h,然后降温至8℃,加入碱液和二硫化碳反应4.8h,升温至68℃反应1.25h,出料得到改性木质素,将改性木质素采用蒸馏水冲洗3次,冲洗后,在60℃干燥8min;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在42℃混合26min,再加入改性木质素,然后加入偶氮二异丁腈、过氧化苯甲酰、乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈,在氮气气氛下反应2h,反应时,在180r/min搅拌8min,然后升温至92℃反应2.4h,在2℃冷却35min出料。
本实施例中硝酸钠与酸液的比例为0.55g/mL,碱液是浓度为3.2mol/L的氢氧化钙溶液。
絮凝效果检测
取实施例1-6制得的絮凝剂15kg投入到1000m3城市污水中,在30℃下反应2h,对其絮凝效果进行检测,具体检测结果如下:
表1絮凝后水质检测结果统计
根据表1可知,本发明实施例1-6的絮凝剂均具有絮凝效果,其中实施例6的絮凝效果最好。实施例6相比较实施例1-5,其增加了改性木质素的处理步骤或增加了改性木质素与聚合氯化铝铁混合后的操作步骤,进而让得到的聚合氯化铝铁絮凝剂对废水的处理效果更好。由此可知,本发明得到的聚合氯化铝铁絮凝作用强,水处理效果好。
综上所述,本发明实施例的聚合氯化铝铁絮凝剂,絮凝效果好,可以快速絮凝污水中的悬浮物,还可以吸附一些金属离子,提高水处理效果。聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,通过对木质素的絮凝效果进行增强,具体是通过羟甲基纤维素钠助剂让木质素化学性能稳定,使得木质素甲基化,然后通过酸液和硝酸钠对木质素进行改性,使得木质素上的高活性位置增多,得到改性木质素,让改性木质素对悬浮物的絮凝效果增强。然后将聚合氯化铝铁与褐藻胶混合,再加入改性木质素,褐藻胶作为乳化剂,可以让聚合氯化铝铁与改性木质素结合程度更好,同时褐藻胶的增稠作用和填充作用可以让得到的聚合氯化铝铁絮凝剂的化学性能更稳定,提升其整体的稳定性。
以上所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围,而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
Claims (9)
1.一种聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,按重量份数计,包括以下原料:聚合氯化铝铁7-16份,羟甲基纤维素钠3-8份,木质素10-18份和褐藻胶3-9份;
所述的聚合氯化铝铁絮凝剂的制备方法,包括以下步骤:将木质素加水混合,用碱液调节pH至9.5-10,加热升温至70-90℃,升温后加入羟甲基纤维素钠,搅拌15-30min,再加入酸液和硝酸钠反应1-3h,然后降温至5-15℃,加入所述碱液和二硫化碳反应3-6h,出料得到改性木质素;向聚合氯化铝铁和褐藻胶的混合物中加入去离子水,在35-45℃混合20-25min,再加入所述改性木质素,在氮气气氛下反应1-2h,然后升温至80-95℃反应2-3h,冷却出料。
2.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,所述硝酸钠与酸液的比例为0.1-0.85g/mL。
3.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,在加入改性木质素之后,在氮气气氛下反应之前,还包括加入偶氮二异丁腈、过氧化苯甲酰、乙烯基三乙氧基硅烷和丙烯腈,然后在氮气气氛下反应。
4.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,所述碱液为浓度为2.4-3.6mol/L的氢氧化钙溶液或氢氧化钠溶液。
5.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,所述改性木质素出料之前,加入所述碱液和二硫化碳反应3-6h之后,还包括升温至65-70℃反应1-3h。
6.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,所述改性木质素出料之后,还包括将所述改性木质素采用蒸馏水冲洗1-3次。
7.根据权利要求6所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,冲洗后,在55-65℃干燥5-10min。
8.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,在氮气气氛下反应1-2h的过程中,还包括在100-200r/min搅拌5-10min。
9.根据权利要求1所述的聚合氯化铝铁絮凝剂,其特征在于,在升温至80-95℃反应2-3h之后,在0-10℃冷却30-40min出料。
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