CN113877371A - 一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法。它包括如下步骤：空气经压缩、分离，得到的氧气用于催化剂再生，然后将得到再生烟气分离其中催化剂后进行烟气压力能及热能回收；再生烟气加热解吸塔釜物料，成为低温烟气；低温烟气经脱硫后分离脱除水蒸汽，得到干烟气，干烟气的一部分送至烟气循环压缩机增压进行循环，另一部分对其中二氧化碳吸收富集，得到贫气和富液；富液进入解吸塔进行解吸，回收醇胺溶液和二氧化碳；醇胺溶液一部分与余热锅炉排出的烟气换热后返回解吸塔，另一部分经解吸塔进料加热器换热后与新鲜醇胺溶液混合进入吸收塔；回收的二氧化碳用于封存或驱油处理。本发明是从源头上做到有效减少碳排放的催化裂化再生方法。

Description

一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法
技术领域
本发明涉及一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法，属于石油加工技术领域。
背景技术
目前，炼厂中CO2主要排放源为：燃料燃烧排放(加热炉、自备电厂、火炬等)占比超过一半，工艺排放(催化烧焦、制氢变换等)约占40％左右，间接排放(泵、压缩机等机电设备等)。重油加工过程中的碳排放主要是催化裂化烧焦、制氢过程、锅炉等设备的烟气排放以及工艺过程的能耗。其中催化裂化装置是炼厂中的核心设备，催化裂化再生器烧焦导致的碳排放占全厂碳排放的24-55％，占全国二氧化碳排放总量近1％，是石油化工行业碳减排重点。
由于再生烟气中二氧化碳浓度较低，通常浓度低于15％，因此直接进行碳捕集将导致较高的能耗，更高的二氧化碳产生浓度通常意味着更低的二氧化碳捕集和压缩成本，因此提高二氧化碳浓度是降低碳捕集运行成本的有效方式。中国专利CN103721742介绍了一种降低二氧化碳排放的催化剂再生方法，该工艺采用纯氧两段再生器进行烧焦再生，其中第一再生器出来的烟气分为两部分，其中一部分补充至第二再生器底部，另一部分进入烟气能量回收系统。由于采用了纯氧再生，使得再生烟气中二氧化碳浓度可达到50％以上，大大减少了后续碳捕集装置能耗，但该工艺要求再生烟气中氧含量不低于40％，这会导致氧气利用率低，增加空气分离装置能耗，减排效果受限。
中国专利CN103055960和CN103055961提出了一种减排的催化剂再生方法，该方法采用富氧气体进行烧焦再生，再生后的催化剂进入反应器，烟气经过旋分分离器后分为两部分，其中一部分循环至再生器进气系统与富氧气体混合，另一部分进入烟气能量回收系统。但该方法在计算中未考虑烧焦过程中产生的水蒸汽，由于焦炭中存在氢元素，因此再生烟气会含有10v％水蒸汽，经过旋分分离后若直接返回再生器，可能造成水蒸汽浓度的急剧增加，在高浓度水蒸汽环境下，催化剂易出现水热失活和热崩现象，造成催化剂损失增大。
美国专利US4542114A提出了一种采用氧气和二氧化碳进行再生操作的方法，该方法采用洗涤系统和精馏系统对烟气中的硫氮元素及颗粒物进行分离和脱除，二氧化碳进行循环使用。该方法使再生烟气依次经过一氧化碳余热锅炉、文丘里洗涤、洗涤塔、增压机、精馏塔等工艺，并未回收再生烟气的压力能，造成了能量的损失，同时二氧化碳稀释气体在脱硫工艺前进行循环，这将导致再生烟气中硫含量不断积累从而造成催化剂中毒和设备过度腐蚀的问题。虽然专利US4542114A对二氧化碳进行了捕集回收，但对于二氧化碳的分离采用的是精馏分离操作，需要大量低温冷源，能耗较高，不符合低碳环保的理念。
常规的催化裂化再生过程是将流化床中通入空气或含氧气体进行再生，空气由O2和N2组成，因此再生烟气中含有大量N2，而二氧化碳浓度较低，若直接排放将造成温室效应，而进行碳捕集则需要较高的能耗。因此，亟需一种催化裂化过程中提高二氧化碳捕集效率，降低二氧化碳捕集能耗的方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法。
本发明是在现有催化裂化再生工艺的基础上以从源头上做到有效减少碳排放的催化裂化再生方法。
本发明提供的一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法，包括如下步骤：1)空气经过空气压缩机增压后进入空气分离装置，分离得到纯氧和氮气；
2)步骤1)分离得到的纯氧和增压后的循环烟气进行混合，得到混合气体；所述混合气体进入再生器，助燃其内的待生催化剂进行烧焦反应，得到再生催化剂和再生烟气；其中，所述再生催化剂返回提升管反应器进行裂化反应；
3)步骤2)中得到的所述再生烟气经过三级旋风分离器分离，得到不含催化剂细粉的再生烟气；所述不含催化剂细粉的再生烟气的一部分进入烟气轮机回收压力能后得到物流1，另一部分通过降压孔板降低压力后得到物流2，所述物流1和所述物流2混合后进入余热锅炉回收热能，所述余热锅炉排出的烟气作为解吸塔再沸器的热源与所述解吸塔再沸器内物流换热后得到低温烟气；
4)步骤3)得到的所述低温烟气进入脱硫塔脱除硫化物，得到脱硫后的烟气进入气液分离器分离其中水蒸汽，得到干烟气；所述干烟气的一部分送至烟气循环压缩机增压，得到所述增压后的干烟气，进入步骤2)中进行循环；所述干烟气的另一部分送至吸收塔，所述吸收塔中采用醇胺溶液吸收富集二氧化碳，得到贫气和富液；
5)所述贫气经所述吸收塔顶部排至环境中，所述富液经所述吸收塔底部排出经解吸塔进料加热器加热进入解吸塔，在所述解吸塔进行解吸，回收醇胺溶液和二氧化碳；所述醇胺溶液从所述解吸塔底部排出，一部分与所述余热锅炉排出的烟气换热后返回所述解吸塔，另一部分经所述解吸塔进料加热器换热后与新鲜醇胺溶液混合进入所述吸收塔，实现醇胺溶液的循环利用；回收的二氧化碳从所述解吸塔塔顶排出，用于封存或驱油处理。
上述方法步骤1)中，所述空气经过所述空气压缩机增压至400～1000kPa，具体可为400kPa、400～550kPa、400～650kPa或400～800kPa。
上述方法步骤2)中，进入所述再生器的所述混合气体中氧气的体积百分含量可为20～40％，具体可为22％、20～22％、22～40％、20～30％或20～35％。
上述方法步骤2)中，所述烧焦反应的温度可为690～700℃，具体可为695℃，压力可为200～400kPa，具体可为300kPa、200～300kPa、300～400kPa或250～350kPa。
上述方法步骤3)中，所述降压孔板降低压力至所述物流2的压力可为10～30kpa(G)，具体可为16kPa(G)。
上述方法步骤3)中，所述烟气轮机的烟气出口压力为10～30kPa(G)，16kPa(G)、10～16kPa(G)、16～30kPa(G)、15～20kPa(G)或15～25kPa(G)。
上述方法步骤3)中，所述余热锅炉的烟气出口温度可为200～250℃，具体可为200℃、200～220℃、200～230℃或200～240℃。
上述方法步骤3)中，所述解吸塔再沸器的出口烟气温度可为150～180℃，具体可为150℃、150～160℃或150～170℃。
上述方法步骤4)中，所述气液分离器选自如下a)-c)中的任一设备：
a)一低温气液分离设备；
b)一低温换热器和一气液分离罐的组合设备；
c)固体吸附除水设备。
上述方法步骤4)中，所述气液分离器的操作温度可为5～40℃，具体可为10℃、5～10℃、10～40℃、5～20℃或5～30℃。
上述方法步骤4)中，所述脱硫塔得到脱硫后的烟气并排出含硫污水，所述含硫污水送至硫磺回收单元；
所述气液分离器分离水蒸汽分离出污水，所述污水送至污水处理单元。
本发明中，步骤4)和5)中，所述富液指的是所述吸收塔中富集被吸附气体的吸收液，具体为吸附大量二氧化碳的醇胺溶液。
上述方法步骤5)中，所述解吸塔进料时与所述解吸塔的塔釜出料换热，进料温度可为90～120℃，具体可为110℃。
本发明具有以下优点：
1、再生器采用富氧再生，能极大提高再生器烧焦强度，提高再生催化剂活性。
2、再生器采用纯氧和循环烟气作为主风，能极大提高再生烟气中二氧化碳浓度，经过气液分离器后的烟气中的二氧化碳浓度可达到95％以上，极大的降低了后续碳捕集装置能耗。
3、采用吸收塔和解吸塔对烟气中二氧化碳进一步富集，可进一步提高二氧化碳浓度，高浓度二氧化碳可直接用于封存或驱油操作，实现二氧化碳零排放。
附图说明
图1为本发明一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法的流程示意图。
图中各个标记如下：
1-空气；2-空气压缩机；4-空气分离装置；5-氧气；6-氮气；7-待生催化剂；8-混合气体；9-再生催化剂；10-再生器；11-含催化剂细粉的再生烟气；12-三级旋风分离器；13-不含催化剂细粉的再生烟气；14-一部分不含催化剂细粉的再生烟气；15-另一部分不含催化剂细粉的再生烟气；16-降压孔板；17-物流2；18-烟气轮机；19-物流1；20-混合物流；21-余热锅炉；22-锅炉排出的烟气；23-脱硫塔；24-含硫污水；25-碱液；26-脱硫烟气；27-气液分离器；28-污水；29-干烟气；30-循环烟气；31-烟气循环压缩机；32-增压后的循环烟气；33-高浓度二氧化碳烟气；34-吸收塔；36-混合醇胺溶液；37-富液；38-解吸塔；39-解吸塔再沸器；40-循环醇胺溶液；44-高浓度二氧化碳产品；45-新鲜醇胺溶液；46-贫气；47-解吸塔进料加热器。
具体实施方式
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
本发明的目的是提供了从源头上做到有效减少碳排放的催化裂化再生方法，具体为一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法，包括如下步骤：1)空气经过空气压缩机增压后进入空气分离装置，分离得到纯氧和氮气；
2)步骤1)分离得到的纯氧和增压后的循环烟气进行混合，得到混合气体；所述混合气体进入再生器，助燃其内的待生催化剂进行烧焦，得到再生催化剂和再生烟气；其中，所述再生催化剂返回提升管反应器进行裂化反应；
3)步骤2)中得到的所述再生烟气经过三级旋风分离器分离，得到不含催化剂细粉的再生烟气；所述不含催化剂细粉的再生烟气的一部分进入烟气轮机回收压力能后得到物流1，另一部分通过降压孔板降低压力后得到物流2，所述物流1和所述物流2混合后进入余热锅炉回收热能，所述余热锅炉排出的烟气作为解吸塔再沸器的热源与所述解吸塔再沸器内物流换热后得到低温烟气；
4)步骤3)得到的所述低温烟气进入脱硫塔脱除硫化物，得到脱硫后的烟气进入气液分离器分离其中水蒸汽，得到干烟气；所述干烟气的一部分送至烟气循环压缩机增压，得到所述增压后的干烟气，进入步骤2)中进行循环；所述干烟气的另一部分送至吸收塔，所述吸收塔中采用醇胺溶液吸收富集二氧化碳，得到贫气和富液；
5)所述贫气经所述吸收塔顶部排至环境中，所述富液经所述吸收塔底部排出经解吸塔进料加热器加热进入解吸塔，在所述解吸塔进行解吸，回收醇胺溶液和二氧化碳；所述醇胺溶液从所述解吸塔底部排出，一部分与所述余热锅炉排出的烟气换热后返回所述解吸塔，另一部分经所述解吸塔进料加热器换热后与新鲜醇胺溶液混合进入所述吸收塔，实现醇胺溶液的循环利用；回收的二氧化碳从所述解吸塔塔顶排出，用于封存或驱油处理。
进一步的，步骤1)中，所述空气经过所述空气压缩机增压至400～1000kPa。
进一步的，步骤2)中，进入所述再生器的所述混合气体中氧气的体积百分含量可为20～40％。
进一步的，步骤2)中，所述烧焦反应的温度可为690～700℃，压力可为200～400kPa。
进一步的，步骤3)中，所述降压孔板降低压力至所述物流2的压力可为10～30kpa(G)。
进一步的，步骤3)中，所述烟气轮机的烟气出口压力为10～30kPa(G)，具体可为16kPa(G)。
进一步的，步骤3)中，所述余热锅炉的烟气出口温度可为200～250℃。
进一步的，步骤3)中，所述解吸塔再沸器的出口烟气温度可为150～180℃。
进一步的，步骤4)中，所述气液分离器的操作温度为5～40℃。
进一步的，所述气液分离器选自如下a)-c)中的任一设备：
a)一低温气液分离设备；
b)一低温换热器和一气液分离罐的组合设备；
c)固体吸附除水设备。
进一步的，步骤4)中，所述脱硫塔得到脱硫后的烟气并排出含硫污水，所述含硫污水送至硫磺回收单元；
所述气液分离器分离水蒸汽分离出污水，所述污水送至污水处理单元。
步骤4)和5)中，所述富液指的是所述吸收塔中富集被吸附气体的吸收液，具体为吸附大量二氧化碳的醇胺溶液。
进一步的，步骤5)中，所述解吸塔进料时与所述解吸塔的塔釜出料换热，进料温度为90～120℃。
如图1所示，为本发明一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法的流程示意图。首先空气1经过空气压缩机2增压后进入空气分离装置4，分离得到纯氧5和氮气6；纯氧5和增压后的循环烟气32进行混合得到混合气体8，进入再生器10(混合气体8中氧气体积分数占比20-40％)。待生催化剂7在再生器内进行烧焦再生，再生催化剂9返回提升管反应器进行裂化反应得到含催化剂细粉的再生烟气11。含催化剂细粉的再生烟气11首先经过三级旋风分离器12，得到不含催化剂细粉的再生烟气13分为两部分，一部分不含催化剂细粉的再生烟气14进入烟气轮机18回收压力能，得到物流2 17，另一部分不含催化剂细粉的再生烟气15通过降压孔板16降低压力，得到物流119。随后物流1 19和物流2 17的混合物流20进入余热锅炉21回收热能，从余热锅炉排出的烟气22作为解吸塔再沸器39的热源与解吸塔再沸器39内物流换热后得到低温烟气。低温烟气随后进入脱硫塔23(其内通入碱液25)脱除硫化物，得到脱硫烟气26。脱硫塔23塔釜排出的含硫污水24可送至硫磺回收单元，脱硫烟气26进入气液分离器27分离水蒸汽，分离出的污水28送至污水处理单元。气液分离器27排出的干烟气29分为两部分，一部分作为循环烟气30送至烟气循环压缩机31增压，得到增压后的循环烟气32，其与氧气5进行混合；另一部分作为高浓度二氧化碳烟气33送至吸收塔34在混合醇胺溶液36(新鲜醇胺溶液45和后面得到的循环醇胺溶液)的吸收下，进一步富集二氧化碳，得到富液37，吸收塔34顶部排出的贫气46可直接排空(环境中)，底部排出的富液37经过解吸塔进料加热器47加热后进入解吸塔38回收二氧化碳，高浓度二氧化碳产品44自解吸塔38顶排出，可直接用于封存或驱油。解吸塔38塔釜排出的釜液一部分进入解吸塔再沸器39气化并返回解吸塔38，另一部循环醇胺溶液40经过解吸塔进料加热器47换热后与新鲜醇胺溶液45混合成为混合醇胺溶液36，进入吸收塔34，实现醇胺溶液的循环利用。
最后需要说明的是，以上实施例仅用于说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而未脱离本发明技术方案的精神和范围。
实施例
为验证本发明的效果，根据图1所示的一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法的流程示意图，采用流程模拟软件对其能耗及产物进行模拟计算。待生催化剂性质列入表1，空气1经空气压缩机2增压至400kPa，混合气体8、再生烟气11、气液分离器27排出干烟气29组分组成列于表2，其中混合气体8中氧气的体积分数为22％，烧焦反应温度为695℃，压力为300kPa。综合能耗汇总于表3。降压孔板降低压力至16kPa(G)，烟气轮机18出口压力16kpa(G)，余热锅炉21烟气出口温度200℃，解吸塔再沸器39出口烟气温度为150℃，解吸塔38进料温度为110℃，气液分离器27设置恒温10℃，最终高浓度二氧化碳浓度为99％。
由表2可以看出，本发明实施例与对比例相比，采用本发明所提出的二氧化碳零排放催化裂化再生方法可以最大程度提高再生烟气中二氧化碳浓度。从表3可以看出，与对比例相比，本发明实施例在实现催化裂化再生器二氧化碳零排放的同时，使二氧化碳捕集工序减少了80％的能耗，整个烟气能量回收工艺对外输出能量提高1.05倍。
对比例
对比例采用常规的FCC再生方法对实施例相同的待生催化剂进行再生，主风为空气，其中氧气体积分数占21％，烧焦反应温度为695℃，压力为300kPa，烟气轮机出口压力16kpa(G)，余热锅炉烟气出口温度190℃，最终获得的高浓度二氧化碳浓度为99％。待生催化剂性质列入表1，主风、再生烟气组分组成列于表2，综合能耗汇总于表3。
表1
项目 数值
待生剂平均粒径，μm 80
待生剂含碳量，wt％ 1.3
焦炭碳氢比 10:1
表2
Figure BDA0003346480920000071
表3
Figure BDA0003346480920000072
Figure BDA0003346480920000081
注：数值为负数表明该装置向外输送蒸汽或对外做功。

Claims (9)

1.一种二氧化碳零排放的催化裂化再生方法，其特征在于，包括如下步骤：1)空气经过空气压缩机增压后进入空气分离装置，分离得到纯氧和氮气；
2)步骤1)分离得到的纯氧和增压后的循环烟气进行混合，得到混合气体；所述混合气体进入再生器，助燃其内的待生催化剂进行烧焦，得到再生催化剂和再生烟气；其中，所述再生催化剂返回提升管反应器进行裂化反应；
3)步骤2)中得到的所述再生烟气经过三级旋风分离器分离，得到不含催化剂细粉的再生烟气；所述不含催化剂细粉的再生烟气的一部分进入烟气轮机回收压力能后得到物流1，另一部分通过降压孔板降低压力后得到物流2，所述物流1和所述物流2混合后进入余热锅炉回收热能，所述余热锅炉排出的烟气作为解吸塔再沸器的热源与所述解吸塔再沸器内物流换热后得到低温烟气；
4)步骤3)得到的所述低温烟气进入脱硫塔脱除硫化物，得到脱硫后的烟气进入气液分离器分离其中水蒸汽，得到干烟气；所述干烟气的一部分送至烟气循环压缩机增压，得到所述增压后的干烟气，进入步骤2)中进行循环；所述干烟气的另一部分送至吸收塔，所述吸收塔中采用醇胺溶液吸收富集二氧化碳，得到贫气和富液；
5)所述贫气经所述吸收塔顶部排至环境中，所述富液经所述吸收塔底部排出经解吸塔进料加热器加热进入解吸塔，在所述解吸塔进行解吸，回收醇胺溶液和二氧化碳；所述醇胺溶液从所述解吸塔底部排出，一部分与所述余热锅炉排出的烟气换热后返回所述解吸塔，另一部分经所述解吸塔进料加热器换热后与新鲜醇胺溶液混合进入所述吸收塔，实现醇胺溶液的循环利用；回收的二氧化碳从所述解吸塔塔顶排出，用于封存或驱油处理。
2.根据权利要求1所述方法，其特征在于：步骤1)中，所述空气经过所述空气压缩机增压至400～1000kPa。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：步骤2)中，进入所述再生器的所述混合气体中氧气的体积百分含量为20～40％。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其特征在于：步骤3)中，所述降压孔板降低压力至所述物流2的压力为10～30kpa(G)。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的方法，其特征在于：步骤3)中，所述烟气轮机的烟气出口压力为10～30kPa(G)。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的方法，其特征在于：步骤3)中，所述余热锅炉的烟气出口温度为200～250℃。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的方法，其特征在于：步骤4)中，所述气液分离器选自如下a)-c)中的任一设备：
a)一低温气液分离设备；
b)一低温换热器和一气液分离罐的组合设备；
c)固体吸附除水设备。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的方法，其特征在于：步骤4)中，所述气液分离器的操作温度为5～40℃。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的方法，其特征在于：步骤5)中，所述解吸塔进料时与所述解吸塔的塔釜出料换热，进料温度为90～120℃。
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