CN113871535B - 一种有机薄膜晶体管及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种有机薄膜晶体管,其包括混合层,其中,所述混合层从下至上依次包括半导体下层、氧化铜层和半导体上层;所述半导体下层和半导体上层为相同或不同的半导体材料。本发明所提出的含有氧化铜层的有机薄膜晶管,能够有效地调节有机薄膜晶体管阈值电压。这种调控方式无需依赖复杂的半导体掺杂和绝缘层表面修饰技术,是工艺简单,更适合商业应用的技术。
Description
技术领域
本发明属于有机半导体领域,具体涉及一种有机薄膜晶体管及其制备方法。
背景技术
薄膜晶体管是利用电场进行控制,实现电流或电压的开和关,是利用改变外加电场来控制有机/无机半导体材料导电能力的有源薄膜器件,也是驱动线路中的一类元器件。随着有机电致发光(OLED)和液晶平板显示(LCD)技术的发展,除了用硅材料制备薄膜晶体管外,还发展了用有机材料制备的薄膜晶体管(OTFT),其主要优点是,有机材料性能丰富,通过改变化学结构容易调控其性质。
目前有机薄膜晶体管的应用主要集中在平板显示器,如,液晶显示器、有机发光显示、电子纸、交易卡、电子识别标签以及传感器等领域。与无机薄膜晶体管相比,有机薄膜晶体管具有加工温度低、电学性质容易调控、可采用低成本沉积工序(如旋涂、印刷、真空蒸发等技术)制备薄膜,以及适合大面积制备以及可与柔性衬底兼容等独特的优点。
在现有阶段,市面上已经研制出了许多高性能的有机薄膜晶体管,如高开关比(>107)、低阈值电压(<5V)、高迁移率和大电流输出(毫安级)等产品,但是有机薄膜晶体管仍然面临许多的挑战和制约:如在有机集成电路中的实际应用中还不成熟,晶体管电流控制性能有待提高;阈值电压的有效调控还没有很好的实现,不能适应电流输出需要等。
另外,阈值电压的调控在有机集成电路设计和制造中也起到关键的作用。关于如何实现有效调控有机薄膜晶体管阈值电压,有许多研究工作,主要集中在有机半导体的掺杂和对绝缘层表面进行修饰方面;但是其难点在于:掺杂和表面修饰工艺(如表面涂覆单分子层等)复杂,且掺杂和对绝缘层表面进行修饰很难有效的控制;电压调控范围小,不能实现精确调控。上述因素导致在调控阈值电压过程中,会具有不适当地改变晶体管性能的副作用,从而使得实用前景不理想。
因此,针对上述不足,需要找到一种技术方案,解决上述电压调控中的问题。
发明内容
本发明针对上述不足,公开了一种有机薄膜晶体管,用来有效地调节有机薄膜晶体管阈值电压。该有机薄膜晶体管具有系统地大范围调控电压阈值的效果。具体地,通过在两个有机半导体层中间,插入一层氧化铜(CuO)层,将有机半导体层分割为两个彼此不相连接的部分,从而得以实现。令人意外的发现,氧化铜层可以捕获电子,被捕获的电子又可以在半导体层中诱导出空穴,从而最终导致晶体管阈值电压的正向漂移。
本发明技术方案中,对于阈值电压的漂移进行人为控制,取决于氧化铜层捕获的电子的数量。氧化铜层的在正值栅偏压(VGS0)作用下的电荷分离,正栅偏压VGS0可以控制氧化铜层捕获的电子的数量,随着VGS0的增加,氧化铜层捕获电子数增加,捕获电子数越多,阈值电压漂移越大,反之,阈值电压移动小。因此,通过VGS0的大小,从而改变氧化铜层捕获的电子的数量,可以对有机薄膜晶体管阈值电压进行有效调控。并且,也对相关机理作出了深刻的探索,从而论证了上述结论。
本发明中术语“p型有机半导体材料”,是指适合空穴注入导电沟道传输的有机半导体材料。
本发明中术语“CT共混体”,是指电荷转体共混体。
本发明的一个目的,是提供一种有机薄膜晶体管。
一种有机薄膜晶体管,其包括混合层,
其中,
所述混合层从下至上依次包括半导体下层、氧化铜层和半导体上层;
所述半导体下层和半导体上层为相同或不同的半导体材料。
进一步地,所述氧化铜层的厚度为1-3nm。
进一步地,所述有机薄膜晶体管的结构,从下至上依次包括:栅电极、绝缘层、混合层和源漏电极。
进一步地,所述绝缘层选自高分子类绝缘材料或无机类绝缘材料。
进一步地,所述半导体上层和半导体下层,独立地选自p型有机半导体材料。
进一步地,所述高分子类绝缘材料为环氧树脂。
进一步地,所述无机类绝缘材料选自二氧化硅、氧化铝、五氧化二钽的一种或多种。
进一步地,所述p型有机半导体材料选自并五苯(pentacene)、酞菁铜的一种或两种。
本发明的另一个目的,在于提供上述有机薄膜晶体管的制备方法,其包括如下步骤:
混合层的制备:
用所述半导体材料,进行蒸镀,形成半导体下层;然后在所述半导体下层上,用氧化铜进行蒸镀,形成氧化铜层;最后用所述半导体材料,在所述氧化铜层上,继续进行蒸镀,形成半导体上层,得到混合层。
本发明的有机薄膜晶体管器件的制备,采用本领域技术人员所熟知的真空蒸镀和直流磁控溅射的方法进行。
本发明具有以下有益效果:本发明所提出的含有氧化铜层的有机薄膜晶管,能够有效地调节有机薄膜晶体管阈值电压。这种调控方式无需依赖复杂的半导体掺杂和绝缘层表面修饰技术,是工艺简单且更适合商业应用的技术。
附图说明
图1示出了实施例1-2的有机薄膜晶体管的器件结构图。
附图标记:1-栅电极;2-绝缘层;3-半导体下层;4-氧化铜层;3’-半导体上层;5-源漏电极。
图2示出了实施例1的有机薄膜晶体管的输出特性曲线。
图3示出了实施例1的有机薄膜晶体管的转移特性曲线中,器件的转移特性曲线表现出有规则的向正向栅压方向漂移。
图4(a)示出了实施例2的有机薄膜晶体管的输出特性曲线;
图4(b)示出了实施例2的有机薄膜晶体管的转移特性曲线。
图5(a)示出了对比例1的有机薄膜晶体管的输出特性曲线;
图5(b)示出了对比例2的有机薄膜晶体管的转移特性曲线。
图6示出了示出了实施例2的有机薄膜晶体管转移特性曲线中,器件的转移特性曲线表现出有规则的向正向栅压方向漂移。
图7(a)示出了测试例3中不同厚度的氧化铜层的有机薄膜晶体管器件的转移特性曲线;
图7(b)示出了测试例3中不同厚度的氧化铜层的有机薄膜晶体管器件的场效应迁移率和阈值电压的曲线图。
图8示出了氧化铜层的有机薄膜晶体管中,氧化铜层的电荷分离机制。
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明的技术方案,列举如下实施例。实施例中所出现的原料、反应和后处理手段,除非特别声明,均为市面上常见原料,以及本领域技术人员所熟知的技术手段。
本发明实施例所述的p型硅,采购自泰州市恒巨光电科技有限公司。
本发明实施例所述的真空蒸镀,均在真空蒸镀腔中完成。
实施例1
一种有机薄膜晶体管,其结构从下至上依次包括:栅电极(1000nm)、绝缘层二氧化硅(约300nm)、混合层(约53nm)和源漏电极(40nm);
其中,
所述混合层从下至上依次包括半导体下层、氧化铜层和半导体上层;
所述半导体下层和半导体上层为相同的半导体材料,均为并五苯。
上述有机薄膜晶体管的制备方法如下所述:
S1.p型硅取指定厚度,用作栅电极。
S2.在真空蒸镀腔中,将二氧化硅真空蒸镀(5×10-4Pa)至栅电极上,形成指定厚度的绝缘层。所得的栅电极/绝缘层,分别用丙酮、去离子水、异丙醇依次作超声清洗,清洗时间均为10min,然后烘干。
S3.在绝缘层上,先真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为30nm的并五苯,干燥后形成半导体下层;然后在该半导体下层上,真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为3nm的氧化铜,干燥后形成氧化铜层;最后在该氧化铜层上,真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为20nm的并五苯,干燥后形成半导体上层。从而制备而成混合层。
S4.在混合层上,真空蒸镀铜,干燥后形成指定厚度的源漏电极,同时用掩模板控制其沟道宽和长分别为100μm和10000μm。
实施例2
一种有机薄膜晶体管,其结构从下至上依次包括:栅电极(300nm)、绝缘层氧化铝(约150nm)、混合层(约53nm)和源漏电极(40nm);
其中,
所述混合层从下至上依次包括半导体下层、氧化铜层和半导体上层;
所述半导体下层和半导体上层为相同的半导体材料,均为并五苯。
上述有机薄膜晶体管的制备方法如下所述:
S1.采用直流磁控溅射方法,制备指定厚度的铝膜,用作栅电极。
S2.对上述栅电极实施阳极氧化,阳极氧化过程中所使用的电源是KEITHLEY24001100V Source-Meter。具体方法为:将栅电极浸泡在石酸铵乙二醇溶液中,栅电极接阳极,铂接阴极,通入恒定的电流0.2mA/cm2,待电压到100V时,恒定90min,此时栅电极表面形成指定厚度氧化铝,然后将其取出后氮气吹干溶剂,从而在栅电极的表面形成绝缘层。
S3.在绝缘层上,先真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为20nm的并五苯,干燥后形成半导体下层;然后在该半导体下层上,真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为3nm的氧化铜,干燥后形成氧化铜层;最后在该氧化铜层上,真空蒸镀(5×10-4Pa)一层厚度为30nm的并五苯,干燥后形成半导体上层。从而制备而成混合层。
S4.在混合层上,真空蒸镀铜,干燥后形成指定厚度的源漏电极,同时用掩模板控制其沟道宽和长分别为100μm和10000μm。
图1示出了上述实施例1-2的有机薄膜晶体管的器件结构图。从图中可以看出,氧化铜层插入在半导体下层和半导体上层中间,使得半导体下层和半导体上层完全分离开来。
对比例1
对比例1与实施例1的有机薄膜晶体器件结构相同,唯一不同在于,对比例1中的有机薄膜晶体中,混合层中不含有氧化铜层,而是半导体下层和半导体上层为一体化结构,均为并五苯,厚度为53nm。
测试例1
对实施例1的有机薄膜晶体管进行输出特性测试,所得结果如图2所示。图2示出了实施例1的有机薄膜晶体管器件具有典型的饱和特性,并且饱和电流随着负向栅压的增大而增大,这表明器件是空穴传输特性。在测试这种器件的转移特性曲线时,转移特性曲线从正值起始栅压(VGS0)开始扫描到-80V,然后从-80V扫回到起始点VGS0,即VGS0从0V变化到80V时,这种器件的转移特性曲线表现出有规则的向正向栅压方向漂移。所得结果如图3所示。图3中,阈值电压VT可以由图3中的函数曲线的切线外推至VGS轴得到。场效应迁移率用饱和区的OTFT的沟道电流公式来计算:
其中,W和L分别代表沟道的宽度和长度,Ci是栅绝缘层单位面积的电容,VT是阈值电压,VGS是栅极偏压,μsat是饱和区场效应迁移率。由图3可知,VGS0从0V到80V变化时,阈值电压从-9.5V到32V漂移,饱和区场效应迁移率保持在0.18cm2/Vs。因此,这种器件的阈值电压的有效控制,可以通过用不同的VGS0测试器件的转移特性来实现,在阈值电压调控过程中,器件的饱和区场效应迁移率保持稳定。这种阈值电压调控方法没有改变器件性能。
对实施例1和对比例1的有机薄膜晶体管进行输出特性和转移测试,所得结果分别如图4(a)-(b)、图5(a)-(b)所示。
图4(a)、图5(a)的输出特性曲线展示的是典型的P型晶体管的出特性曲线,即当-VDS增大到一定程度的时候,-ID不再随-VDS的增大而增大,而是趋于一个恒定的值,这个区域被称为饱和区(Saturation Regime)。在饱和区之前的一段区域内,-ID随着-VDS而线性地增大,称之为线性区(Linear Regime)。因此,当氧化铜层薄膜层被插入并五苯层,将并五苯层分割为半导体下层和半导体上层后,并没影响的器件晶体管器件的场效应特性。从图4(a)、图5(a)可以看出,在VGS=-50V和VDS=-50V条件下,实施例1的有机薄膜晶体管器件饱和电流为1.38×10-4A,大大地超过对比例1的有机薄膜晶体器件(3.5×10-5A)在相同条件下的饱和电流值。这说明氧化铜层的嵌入,导致了器件饱和电流的增大。图4(b)、图5(b)为VDS=-45V时,实施例1和对比例1的有机薄膜晶体管器件的ID-VGS和(-ID)1/2-VGS的特性曲线图。实施例1和对比例1的有机薄膜晶体管器件的阈值电压可以分别由图4(b)、图5(b)中的(-ID)1/2-VGS的特性曲线图的切线外推至VGS轴得到。由此,我们得出实施例2和对比例1的有机薄膜晶体管器件分别为-7.9V、-21V。这说明氧化铜层的嵌入,使得有机薄膜晶体管器件的阈值电压从-21V漂移到-7.9V,从而器件的阈值电压被明显降低。
上述实施例1和对比例1的有机薄膜晶体管的性能的系列对比,如表1所示。
表1实施例1和对比例1的有机薄膜晶体管的性能
测试例2
图6示出了实施例2的转移特性曲线从VGS0开始扫描到-40V,然后从-40V扫回到起始点VGS0,当VGS0从0V变化到40V时,器件的转移特性曲线表现出有规则的向正向栅压方向漂移。图6中,阈值电压VT可以由图6中的曲线切线外推至VGS轴得到。由图6可知,VGS0从0V到40V变化时,阈值电压从-5V到16.5V漂移,饱和区场效应迁移率保持稳定。因此,这种器件的阈值电压可以实施有效控制,可以通过用不同的VGS0控制器件的转移特性。
测试例3
为了研究氧化铜层的具体厚度对有机薄膜晶体管器件性能的影响,基于实施例1,制备了一系列不同厚度的含氧化铜层的有机薄膜晶体管器件,即氧化铜层分别取0、1、2、3、5、7nm,并测试对应器件的转移特性曲线,所得结果如图7(a)所示。其示出了不同氧化铜层厚度的有机薄膜晶体管的(-ID)1/2-VDS。从图7(a)中可以看出,随着氧化铜层厚度的增加,(-ID)1/2-VDS曲线向栅偏压更正的方向漂移;而器件的阈值电压和迁移率也发生变化。当氧化铜层厚度为3nm时,器件性能达到最优值,此时迁移率为0.18cm2V-1S-1,阈值电压为-7.9V,如图7(b)所示。从图7(b)中可以看出,当氧化铜层的厚度为0-3nm时,当氧化铜层厚度增大,迁移率增大,阈值电压降低,而超过3nm时,迁移率不再增大,反而减少,阈值电压变为正值,漏电流增大很多,器件性能恶化。因此,随着氧化铜层的厚度的增加,器件阈值电压降低,迁移率则是先增大后减少。
因此,当氧化铜层的厚度在0-3nm之间,即处于较低的厚度时,氧化铜层随着厚度的增大,氧化铜层覆盖并五苯的表面的覆盖度增大。氧化铜层与并五苯界面电荷转移产生掺杂浓度增大,并五苯来自于CT(电荷转移)共混体产生可移动的空穴数目增多。阈值电压降低,同时,掺杂可以减少并五苯空穴陷阱,改善了氧化铜层的器件的载流子注入,使得器件迁移率增大。当氧化铜层厚超过3nm时,如厚度增加到5nm时,氧化铜层与并五苯界面掺杂达到高掺杂浓度,器件漏电流很大,器件是常开状态。当厚度增大到7nm,器件饱和电流未见增大,说明氧化铜层与并五苯界面掺杂浓度达到饱和。氧化铜层厚度超过3nm时,随着氧化铜层厚度增大,氧化铜层可能参与器件的电流传输,但由氧化铜层的低的传导特性,器件迁移率反而减少。因此,随着氧化铜层的厚度的增加,器件阈值电压降低,迁移率先增大后减少。这个结果也论证了前面关于氧化铜层的有机薄膜晶体管的迁移率的改善原自于氧化铜与并五苯界面发生电子转移产生CT共混体,改善了空穴注入的观点。
为了探求上述数据的成因,我们对氧化铜层的有机薄膜晶体管中,氧化铜层的电荷分离机制进行了深入研究。我们认为,在VGS0作用下,氧化铜层的有机薄膜晶体管的电子捕获机制如图8所示:当VGS0作用在氧化铜层的有机薄膜晶体管时,氧化铜层可以作为电荷产生层。在VGS0作用下,氧化铜层的有机薄膜晶体管呈关闭状态,具有很低的断态电流,氧化铜层展示电介质特性,具有很大的电阻,在VGS0作用下,产生一个方向指向铜电极的逆向电场,这个逆向电场加在氧化铜层上,氧化铜层可能发生Fowler-Nordheim(电场辅助电子隧穿)隧穿。氧化铜层价带上的电子在附加电场作用下,被激发出来,跃迁到氧化铜层带隙陷阱能级(Φt)或导带上,在氧化铜层价带上留下空穴,电荷在这个附加电场作用下被分离而产生电子和空穴对(如图8所示)。产生的空穴在这个附加电场作用下被注入到相邻的并五苯中,而产生额外的空穴电流(Jh,CGL),导致氧化铜层的有机薄膜晶体管的源、漏电流(ID)增大;而产生的电子则被捕获在氧化铜层与并五苯的界面处,因为氧化铜层具有电子陷阱和并五苯的差的电子传导能力,产生的电子无法注入到相邻的并五苯中而产生额外的电子电流(Je,CGL)。因此,产生的电子被捕获在氧化铜层与并五苯的界面处。随着所加的VGS0的越大,则产生的电子-空穴对越多,捕获在氧化铜层与并五苯的界面处的电子数目也就越多。
这个机制也就就证实:VGS0越大,氧化铜层薄层捕获电子数目也就越多的结论。此时,捕获的电子,不是氧化铜层从并五苯的HOMO能级、通过界面掺杂获取的。因此,所加的VGS0对氧化铜层与并五苯界面之间的掺杂没有影响,也可以解释VGS0对氧化铜层的有机薄膜晶体管的迁移率没有影响。界面掺杂和电荷转移共混体的形成仅仅只发生在界面直接接触的薄层内,氧化铜层薄膜蒸镀在并五苯表面上时,界面掺杂已经饱和。
综上,氧化铜层在氧化铜层的有机薄膜晶体管中的作用,有如下两点:
1.在没有电场(由VGS0产生)作用下的情况,氧化铜层薄膜蒸镀在并五苯表面上时,氧化铜层就与并五苯发生界面掺杂而形成CT共混体,从而减少并五苯中的空穴陷阱,改善了氧化铜层的有机薄膜晶体管的载流子注入,因此氧化铜层的有机薄膜晶体管的迁移率被提高,产生于CT共混体的空穴,使得器件阈值电压被降低到-7.9V,器件阈值电压降低,器件电流增大。此时,氧化铜层通过掺杂从并五苯的HOMO能级上捕获电子。
2.在有电场(由VGS0产生)作用下的情况,此时,在此逆向电场的作用下,氧化铜层当作电荷产生层,电子和空穴在此逆向电场的作用下被分离。产生的电子被捕获在氧化铜层与并五苯的界面处,由于氧化铜层具有电子捕获能力和并五苯的差的电子传导能力。这是不同于第一种情况的捕获电子机制。所加的VGS0越大,电子捕获的数目就越多。
对于本领域技术人员而言,显然本发明不限于上述示范性实施例的细节,而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下,能够以其他的具体形式实现本发明。因此,无论从哪一点来看,均应将实施例看作是示范性的,而且是非限制性的,本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定,因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内。
此外,应当理解,虽然本说明书按照实施方式加以描述,但并非每个实施方式仅包含一个独立的技术方案,说明书的这种叙述方式仅仅是为清楚起见,本领域技术人员应当将说明书作为一个整体,各实施例中的技术方案也可以经适当组合,形成本领域技术人员可以理解的其他实施方式。
Claims (7)
1.一种有机薄膜晶体管,其特征在于,所述有机薄膜晶体管包括混合层,
其中,
所述混合层从下至上依次由半导体下层、氧化铜层和半导体上层构成;
所述半导体下层和半导体上层为相同或不同的半导体材料;
所述半导体上层和半导体下层,分别选自p型有机半导体材料;
所述氧化铜层的厚度为1-3 nm。
2.根据权利要求1所述有机薄膜晶体管,其特征在于,所述有机薄膜晶体管的结构,从下至上依次包括:栅电极、绝缘层、混合层和源漏电极。
3.根据权利要求2所述有机薄膜晶体管,其特征在于,所述绝缘层选自有机高分子类绝缘材料或无机类绝缘材料。
4.根据权利要求3所述有机薄膜晶体管,其特征在于,所述有机高分子类绝缘材料为环氧树脂。
5.根据权利要求3所述有机薄膜晶体管,其特征在于,所述无机类绝缘材料选自二氧化硅、氧化铝、五氧化二钽的一种或多种。
6.根据权利要求1所述有机薄膜晶体管,其特征在于,所述p型有机半导体材料选自并五苯、酞菁铜的一种或两种。
7.权利要求1-6任一项所述有机薄膜晶体管的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
混合层的制备:
用所述半导体材料,进行蒸镀,形成半导体下层;然后在所述半导体下层上,用氧化铜进行蒸镀,形成氧化铜层;最后用所述半导体材料,在所述氧化铜层上,继续进行蒸镀,形成半导体上层,得到混合层。
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