CN113663512A - 一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法，采用选择性催化还原方法进行脱硝，同时使用静磁场发生装置产生静磁场，将催化剂置于静磁场中，烟气中的NOx在与还原剂混合后流经催化剂表面，发生选择性催化还原反应，使烟气中的NOx被还原为N2。本发明通过将催化剂置于静磁场中，促进NH3、NOx、O2等分子在催化剂表面的物理和化学吸附，降低反应活化能，提高催化剂活性、抗硫性和N2选择性。本方法能够有效提高SCR催化剂的活性和使用寿命，减少催化剂用量，为冶金、电力、煤炭、石油等工业部门节约大量资金。
Description
技术领域
本发明属于大气污染控制领域，具体涉及一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法。
背景技术
氮氧化物(NOx)是一类典型的大气环境污染物，其主要来源包括自然产生和人类活动排放。随着全球经济的迅猛发展和工业化进程的快速推进，人类活动的范围与强度不断增大。人类活动排放的NOx总量逐步超过了自然活动排放的NOx量，已成为大气NOx的主要来源。
人类活动排放的NOx主要来自于各类化石燃料的燃烧和化工产品的生产环节。包括燃煤电厂排放的废气、各类交通工具排放的废气和生产硝酸、氮肥过程中排放的废气等。
NOx不但会引发酸雨、光化学烟雾等环境公害问题，而且对人类的身体健康也会产生巨大威胁。为减少NOx污染带来的危害，许多国家和地区都制定了强制性的NOx减排法规。我国制定的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中明确规定了城市环境空气中的NOx含量标准，并针对各类NOx排放源出台了相应的减排法规。
为适应NOx减排法规的要求，研究者们开发了多种类型的NOx减排技术，主要包括选择性催化还原(SCR)技术、选择性非催化还原技术(SNCR)、湿法洗涤技术等。其中，SCR技术是当前应用范围最广、成熟度最高的NOx减排技术之一。
SCR技术的原理是在催化剂作用下，利用还原剂(一般为NH3)将烟气中的NOx还原为N2。SCR技术的核心在于催化剂。常用的SCR催化剂主要为钒基催化剂，其主要活性组分为五氧化二钒。在实际使用中，人们通常将钒基催化剂涂敷在蜂窝状载体模块表面以制成催化剂模块，再将多个催化剂模块组合安装在催化反应器内用于废气脱硝。经过一定时间的使用之后，载体模块表面涂覆的催化剂会出现变质、剥落等问题，导致脱硝效果变差，需要更换催化剂模块。由于购买和更换催化剂的成本较高，人们希望进一步提高单位体积催化剂的活性使用寿命。在保证催化效果不变的前提下，减少催化剂的用量和更换次数，从而降低使用成本。
为此，相关企业和科研院所开展了大量的研究，探索了从催化剂制备和实际使用方法等角度提高催化剂活性和使用寿命，并申请了相关专利。
如发明专利《一种预应力SCR脱硝催化剂及其制备方法》(申请号202011546297.3)公开了一种采用表面强化层材料增强SCR脱硝催化剂活性和使用寿命的方法。该方法提出制备一种三元金属氧化物基表面强化层溶胶。之后，将催化剂模块浸渍在溶胶当中，将其溶胶材料浸渍涂覆在催化剂模块表面。最后对催化剂模块进行热处理得到预应力SCR脱硝催化剂。该申请中的预应力SCR脱硝催化剂比现有的SCR催化剂磨损失重率降低16.7～25％，寿命提高15～20％，催化活性提高5.3～10％。
发明专利《一种延长锅炉脱硝系统催化剂寿命的方法》(申请号201410052367.8)公开了一种在锅炉启动点火前，采用外来热源将催化剂表面温度预热至烟气露点温度以上，以延长催化剂寿命的方法。该方法可将催化剂的实际寿命从16000小时延长到32000小时以上。
但是，上述方法仍存在工艺复杂、成本较高和能耗较高的技术问题。
发明内容
针对上述技术问题，为提高SCR催化剂的催化活性，减少催化剂用量，降低SCR系统的运行成本。本发明提出了一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法。
本方法主要采用磁场发生装置产生一定强度的静磁场，并作用于SCR催化剂，促进NH3和NOx在催化剂表面的物理和化学吸附，降低反应活化能，提高催化剂活性、抗硫性和N2选择性。在本方法实施过程中，NOx排放源排放的废气在与还原剂混合后经过静磁场作用下的SCR催化剂，废气中NOx在磁场对催化剂强化作用下被还原为N2和H2O并排放至大气。
本发明采用的技术方案如下：
一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法，所述方法为：
采用选择性催化还原方法进行脱硝，同时使用静磁场发生装置产生静磁场，将催化剂置于静磁场中，烟气中的NOx在与还原剂混合后流经催化剂表面，发生选择性催化还原反应，使烟气中的NOx被还原为N2。
基于上述方案，优选地，所述催化剂，包括但不限于金属氧化物基、分子筛基、贵金属基、金属有机框架化合物基等催化剂；优选为金属氧化物基催化剂或贵金属催化剂。
基于上述方案，优选地，催化剂本体或催化反应器外部设有静磁场发生装置，静磁场发生装置的布置方式包括但不限于能够将产生的静磁场作用于催化剂的任何形式。在催化脱硝反应过程中，静磁场发生装置可产生一定强度的静磁场并作用于催化剂，促进NH3和NOx在催化剂表面的物理和化学吸附，降低反应活化能，提高催化剂活性、抗硫性和N2选择性；
基于上述方案，优选地，所述静磁场发生装置，包括但不限于利用通电螺线管、电感线圈、通电亥姆霍兹线圈、电磁铁、永磁体等产生静磁场的装置中的一种或多种。
基于上述方案，优选地，作用于催化剂的磁场强度范围为0.1～10T。
基于上述方案，优选地，所述的选择性催化还原脱硝的反应条件为：反应温度为50～700℃，反应压力为0.01～2MPa，气体流速为0.001～10m3/h，反应空速为500～50000h-1。
基于上述方案，优选地，所述还原剂为氨气、碳氢化合物、一氧化碳中的至少一种。
本发明提供的方法的原理如下：
对于SCR脱硝反应而言，参与反应的主要反应物如O2、NO、NO2、NH3等分子中均有一定的磁性。其中，O2、NO、NO2分子中存在未成对的单电子，使得这些分子均具有顺磁性。NH3分子中没有未成对电子存在，因而具有逆磁性。
这些反应物分子在催化剂表面的吸附脱附行为易受外界磁场的影响。因此，将一定参数的静磁场作用于催化剂，可在催化剂表面形成一定强度的磁场力。磁场力能够诱导反应物分子在催化剂的表面以特定的取向进行吸附脱附，从而有效提高反应物分子在催化剂表面的吸附脱附效率，提高反应速率，降低反应活化能，提高催化剂活性、抗硫性和N2选择性。
此外，反应物与催化剂之间的电子转移是催化反应中的重要环节，外加静磁场能够对反应过程中的电子转移起到一定程度的诱导作用，强化特定方向的电子转移过程，从而提高电子迁移速率和化学反应速率。因此，采用磁场强化催化剂进行SCR脱硝反应能够提高反应速率，降低反应活化能，增强催化剂活性、抗硫性和N2选择性。
有益效果
本发明提出了一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法，采用磁场发生装置产生静磁场，将催化剂置于静磁场中，促进NH3、NOx、O2等分子在催化剂表面的物理和化学吸附，降低反应活化能，提高催化剂活性、抗硫性和N2选择性。本方法能够有效提高SCR催化剂的活性和使用寿命，减少催化剂用量，为冶金、电力、煤炭、石油等工业部门节约大量资金。
附图说明
图1本发明提供的静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法的流程示意图。
图2为采用通电电感线圈作为静磁场发生装置的示意图；其中，电感线圈缠绕在催化剂本体外部，使产生的磁场穿过催化剂本体。
图3为采用通电亥姆霍兹线圈作为磁场发生装置的示意图；其中，线圈分别置于催化剂前方和后方，使产生的磁场穿过催化剂本体。
图4为采用通电亥姆霍兹线圈作为磁场发生装置的示意图；其中，线圈分别置于催化剂上方和下方，使产生的磁场穿过催化剂本体。
图5为实施例1与对比例1中NOx去除率随温度的变化情况。
图6为实施例2与对比例2中NOx去除率随反应时间的变化情况。
图7为实施例3与对比例3中N2选择性随反应温度的变化情况。
图8为实施例4与对比例4中NOx去除率随反应时间的变化情况(抗硫性能评价实验)。
图9为实施例5与对比例5中NOx去除率随磁场强度的变化情况。
其中，图2-4中，线圈位于固定床外部，并分布布置在催化剂床层周边，且两个线圈直径均大于催化剂床层直径，以保证磁场充分覆盖催化剂。
图2-4中，1.催化剂本体；2.磁场发生装置；3.直流电源。
具体实施方式
下面结合实施例进一步阐述本发明。这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，通常按照本领域常规条件或按照制造厂商建议的条件；所使用的原料、试剂等，如无特殊说明，均为可从常规市场等商业途径得到的原料和试剂。本领域的技术人员在发明的基础上所作的任何非实质性变化即替换均属于本发明所要求的保护范围。
以下实施例及对比例中所用的催化剂为MnOx，x＝1～2；催化剂的制备方法如下：配制一定量的0.5mol/L的四水合硝酸锰溶液，加入氨水调节溶液pH值至10，使锰离子充分沉淀为氢氧化锰，采用真空抽滤将氢氧化锰沉淀滤出，将滤出的沉淀置于120℃空气氛围中干燥10小时，将干燥后的滤饼置于500℃下焙烧3小时，得到催化剂MnOx，x＝1～2。
实施例1
以固定床为反应装置，MnOx(x＝1～2)为催化剂，结合图2所示的静磁场发生装置进行烟气脱硝实验。其中，线圈位于固定床外部，并分布在催化剂床层外周，且线圈直径均大于催化剂床层的直径，以保证磁场充分覆盖催化剂。
反应条件为：NO,NH3浓度：500ppm，O2浓度：5％，磁场强度：1T，反应空速：30000h-1，反应压力：0.1MPa，改变反应温度探究NOx去除率随温度的变化情况。
对比例1
与实施例1的区别仅在于，实验过程中不使用静磁场发生装置。
实施例1与对比例1的实验结果对比如图5所示。结果表明，一定强度的静磁场能够显著提高催化剂活性。
实施例2
反应装置与实施例1相同，反应条件为：NO,NH3浓度：500ppm，O2浓度：5％，磁场强度：1T，反应空速：30000h-1，反应压力：0.1MPa。探究NOx去除率随时间的变化情况。
对比例2
与实施例2的区别仅在于，实验过程中不使用静磁场发生装置。
实施例2与对比例2的实验结果对比如图6所示。结果表明，一定强度的静磁场能够显著提高催化剂寿命。
实施例3
反应装置与实施例1相同，反应条件为：NO,NH3浓度：500ppm，O2浓度：5％，磁场强度：1T，反应空速：30000h-1，反应压力：0.1MPa。探究N2选择性随反应温度的变化情况。
对比例3
与实施例3的区别仅在于，实验过程中不使用静磁场发生装置。
实施例3与对比例3的实验结果对比如图7所示。结果表明，一定强度的静磁场能够显著提高N2选择性。
实施例4
反应装置与实施例1相同，反应条件为：NO,NH3浓度：500ppm，O2浓度：5％，SO2浓度：200ppm，磁场强度：1T，反应空速：30000h-1，反应压力：0.1MPa，探究NOx去除率随反应时间的变化情况。
对比例4
与实施例4的区别仅在于，实验过程中不使用静磁场发生装置。
实施例4与对比例4的实验结果对比如图8所示。结果表明，一定强度的静磁场能够显著提高催化剂活性、催化剂寿命和抗硫性。
实施例5
反应装置与实施例1相同，反应条件为：NO,NH3浓度：500ppm，O2浓度：5％，SO2浓度：200ppm，磁场强度：1T，反应空速：30000h-1，反应压力：0.1MPa，探究NOx去除率随磁场强度的变化情况。结果表明，一定强度的静磁场能够显著提高催化剂活性。
Claims (7)
1.一种静磁场强化催化剂的烟气脱硝方法，其特征在于：所述方法为：
采用选择性催化还原方法进行烟气脱硝，反应过程中，使用静磁场发生装置产生静磁场，使催化剂处于静磁场中，烟气中的NOx在与还原剂混合后流经催化剂表面，发生选择性催化还原反应，使烟气中的NOx被还原为N2。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：作用于催化剂的磁场强度范围为0.1～10T。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述静磁场发生装置包括利用通电螺线管、电感线圈、通电亥姆霍兹线圈、电磁铁、永磁体产生静磁场的装置中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述的选择性催化还原脱硝的反应条件为：反应温度为50～700℃，反应压力为0.01～2MPa，气体流速为0.001～10m3/h，反应空速为500～50000h-1。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述还原剂为氨气、碳氢化合物、一氧化碳中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述催化剂包括金属氧化物基、分子筛基、贵金属基、金属有机框架化合物基催化剂。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：所述催化剂为金属氧化物基催化剂或贵金属催化剂。
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