CN113651635B - 一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法 - Google Patents

一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法，涉及核电技术领域。该燃料芯块包括多孔陶瓷及均匀分散于所述多孔陶瓷内的包覆燃料颗粒；所述包覆燃料颗粒占比为10～30wt％。本发明通过将燃料颗粒包覆到碳和碳化硅陶瓷复合结构中，并形成具有连续换热通道的多孔结构，可获得更加均匀的热场和更为优异的换热效率，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低廉，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。

Description

一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法
技术领域
本发明涉及核电技术领域，具体涉及一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法。
背景技术
高温气冷堆是国际核能界公认的具有良好安全特性的堆型，其发电效率比压水堆核电厂高出约25％，并具有非能动安全特性使系统大为简单，使用惰性气体作为冷却剂，在最严重事故情况下不会发生堆芯融化等传统风险，被列入未来第四代核能系统技术的六个候选堆型之一。目前，高温气冷堆广泛采用的燃料元件有球形燃料元件和柱形燃料元件。球形燃料元件是将铀燃料做成小颗粒，每个颗粒外包覆一层低密度碳、两层高密度碳和一层碳化硅，形成包覆燃料颗粒，然后将包覆燃料颗粒均匀弥散在石墨慢化材料中，制造成直径为6厘米的球形燃料元件。而柱形燃料元件是将包覆燃料颗粒与石墨粉和其他辅材制成环状芯块，装入石墨套管，用石墨端塞密封成燃料棒，再将燃料棒插满六角形石墨立柱中的燃料孔道，或者将包覆燃料颗粒和石墨颗粒直接装入燃料棒，再插入燃料孔道。以上堆芯结构均存在燃料释放热量得不到快速、有效转移的问题，阻碍了发电效率的进一步提升，限制了高温气冷堆的发展，另外，传统的棒状结构核燃料堆芯需要使用全陶瓷燃料棒装载燃料颗粒，燃料棒内颗粒分散不均，易导致整个堆芯内部热场不均匀，而惰性气体只能在燃料棒外流通，换热效率低。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述背景技术中存在的不足，本发明提供了一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法，该燃料芯块通过将燃料颗粒包覆到碳和碳化硅陶瓷复合结构中，并形成具有连续换热通道的多孔结构，可获得更加均匀的热场和更为优异的换热效率，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低廉，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。该方法采用树脂发泡结合化学气相沉积法将包覆燃料颗粒复合到多孔陶瓷中，通过形成具有连续通道的多孔结构使惰性冷却气体可以直接通过多孔通道进行热量传递，减少了燃料管道的热损耗，可大幅提升燃料芯块的热传导效率，从而提高高温气冷堆效率。
本发明第一个目的是提供一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块，包括多孔陶瓷及均匀分散于所述多孔陶瓷内的包覆燃料颗粒；所述包覆燃料颗粒占比为10～30wt％。
优选的，所述多孔陶瓷为碳化硅多孔陶瓷。
更优选的，所述多孔陶瓷的孔隙率为为70～90％，孔径直径为0.5～3mm。
优选的，所述包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒或两结构同向型(BISO)包覆燃料颗粒。
本发明第二个目的是提供一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
将陶瓷粉料、包覆燃料颗粒、树脂、造孔剂均匀分散于有机溶剂中，获得树脂浆料；将获得的树脂浆料烘干后，依次经固化、炭化及石墨化处理后，获得含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体；
采用气相沉积法，将获得含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体进行陶瓷化处理，即得所述新型多孔陶瓷复合燃料芯块。
优选的，将含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体进行陶瓷化处理是按照以下步骤进行：
将含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体置于化学气相炉中，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，以氢气为载气和稀释气体，以惰性气体为保护气体，沉积温度为900～1200℃，沉积炉总气压为0.5～5kPa，沉积时间为20～200h。
更优选的，所述三氯甲基硅烷∶氢气∶惰性气体的体积比为1∶5～15∶10～20。
优选的，所述固化是将烘干后的树脂浆料在150～180℃空气环境下处理2～5h，使其充分固化；所述炭化是将固化后的树脂浆料，在氮气或者惰性气体的保护下，以0.5～5℃/min的升温速率升至600～900℃保温1～5h，使树脂完全炭化裂解，制得含有包覆燃料颗粒的多孔炭预制体。
更优选的，所述石墨化处理是将多孔炭预制体，于2000～2300℃保温1～5h。
优选的，所述有机溶剂为乙醇、丁酮、甲苯、异丙醇中的一种或多种；
所述树脂为酚醛树脂或环氧树脂；所述造孔剂为聚甲基丙烯酸甲酯；
所述陶瓷粉料、包覆燃料颗粒、树脂、有机溶剂、造孔剂按以下量百分比计：陶瓷粉料为5～30％，包覆燃料颗粒为10～50％，树脂为10～50％，有机溶剂为10～40％，造孔剂为1～30％。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供了一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块及其制备方法，该燃料芯块通过将燃料颗粒包覆到碳和碳化硅陶瓷复合结构中，并形成具有连续换热通道的多孔结构，可获得更加均匀的热场和更为优异的换热效率，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低廉，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。该方法采用树脂发泡结合化学气相沉积法，将包覆燃料颗粒复合到多孔陶瓷中，具体将碳化硅陶瓷通过化学气相沉积的方法沉积到多孔石墨中，形成石墨与碳化硅的复合材料，通过形成具有连续通道的多孔结构使惰性冷却气体可以直接通过多孔通道进行热量传递，减少了燃料管道的热损耗，可大幅提升燃料芯块的热传导效率，从而提高高温气冷堆效率。
本发明提供的多孔陶瓷复合燃料芯块的制备方法，创新性地采用树脂发泡的方法将包覆燃料颗粒复合到多孔炭预制体中，再结合化学气相沉积法，使多孔炭结构陶瓷化，最终得到陶瓷复合燃料芯块，整个过程中不需要添加任何烧结助剂。
本发明制备的陶瓷复合燃料芯块，不涉及燃料棒及其支撑结构，可使堆芯内部结构大大简化，重量可以显著降低；且可通过多孔结构的设计形成均匀热场，并同时提供换热通道，换热效率大大提高。
与传统的核燃料芯块相比，本发明的多孔陶瓷复合核燃料芯块具有更为优异的热传导效率，在孔隙率、载料量等方面也具有优异的可设计性，制造工艺路线简单，成本低廉。
附图说明
图1为本发明提供的新型多孔陶瓷复合燃料芯块的结构示意图。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案能予以实施，下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步说明，但所举实施例不作为对本发明的限定。
需要说明的是，下述各实施例中实验方法如无特殊说明，均为常规方法；采用的试剂和材料，如无特殊说明，均可在市场上购买得到。
下述实施例选用的高纯碳化硅陶瓷粉料，其粒径选取为0.005～10μm，纯度>90％以上；晶须的直径为1～5μm、长径比为5～15，纯度>90％以上。
下述实施例中选用的包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒，直径为≤1mm，购自美国BWXT公司。
下述实施例采用的树脂为酚醛树脂或环氧树脂；
下述实施例采用的造孔剂为聚甲基丙烯酸甲酯。
实施例1
一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块，见图1所示，包括多孔陶瓷及均匀分散于多孔陶瓷内的包覆燃料颗粒；包覆燃料颗粒占比为10wt％。
多孔陶瓷为碳化硅多孔陶瓷；
多孔陶瓷的孔隙率为70％，孔径直径为0.5mm；
包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒。
上述的新型多孔陶瓷复合燃料芯块是按照以下步骤制得：
(1)将TRISO颗粒、高纯碳化硅粉料(粒径d50＝0.05μm，纯度：99％)、酚醛树脂、乙醇和聚甲基丙烯酸甲酯，以质量比30wt％：10wt％：30wt％：15wt％：15wt％混合后，放入搅拌罐中搅拌1h；
(2)将混合均匀的树脂浆料倒入模具中，并置于60℃空气环境下固化2h，再放入高温炉中，以氮气为保护气氛，以0.5℃/min的升温速率升至700℃保温2h，使树脂完全炭化，然后继续升温至2200℃保温1h，得到含有燃料颗粒的多孔石墨预制体；
(3)将含有燃料颗粒的多孔石墨预制体置于化学气相炉中进行陶瓷化，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，氢气作为载气和稀释气体，氩气作为保护气体，MTS∶H2∶Ar的比例为1:12:10，沉积温度为1000℃，沉积炉总气压为0.6kPa，沉积时间为60h。最终得到多孔陶瓷复合核燃料芯块。
实施例2
一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块，见图1所示，包括多孔陶瓷及均匀分散于多孔陶瓷内的包覆燃料颗粒；包覆燃料颗粒占比为30wt％。
多孔陶瓷为碳化硅多孔陶瓷。
多孔陶瓷的孔隙率为90％，孔径直径为3mm；
包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒。
上述的新型多孔陶瓷复合燃料芯块是按照以下步骤制得：
(1)将TRISO颗粒、碳化硅晶须(直径＝1μm，长径比10～15，纯度：99％)、环氧树脂、乙醇和聚甲基丙烯酸甲酯，以质量比30wt％：15wt％：25wt％：13wt％：17wt％混合后，放入搅拌罐中搅拌1h；
(2)将混合均匀的树脂浆料倒入模具中，并置于60℃空气环境下固化1.5h，再放入高温炉中，以氮气为保护气氛，以2℃/min的升温速率升至800℃保温2h，使树脂完全炭化，然后继续升温至2300℃保温0.5h，得到含有燃料颗粒的多孔石墨预制体；
(3)将含有燃料颗粒的多孔石墨预制体置于化学气相炉中进行陶瓷化，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，氢气作为载气和稀释气体，氩气作为保护气体，MTS∶H2∶Ar的比例为1:12:10，沉积温度为1000℃，沉积炉总气压为0.6kPa，沉积时间为80h。最终得到多孔陶瓷复合核燃料芯块。
本发明制得的燃料芯块孔隙率为60～85％。具体采用阿基米德排水法测量材料的开气孔率：首先将待测试样清洗干净并烘干，测得其在空气中的重量m1，然后将待测试样放入水中煮3～5小时，使其内部的水分充分饱和，测得含饱和水分试样的重量m2，再将试样放入水中测得其在水中的重量m3。利用以下公式计算试样的孔隙率Pop(％)
Figure BDA0003215750600000061
综上，本发明提供了一种新型多孔陶瓷复合燃料芯块通过将燃料颗粒包覆到碳和碳化硅陶瓷复合结构中，并形成具有连续换热通道的多孔结构，可获得更加均匀的热场和更为优异的换热效率，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低廉，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。
本发明提供的制备方法采用树脂发泡结合化学气相沉积法将包覆燃料颗粒复合到多孔陶瓷中，通过形成具有连续通道的多孔结构使惰性冷却气体可以直接通过多孔通道进行热量传递，减少了燃料管道的热损耗，可大幅提升燃料芯块的热传导效率，从而提高高温气冷堆效率。
本发明提供的多孔陶瓷复合燃料芯块的制备方法，创新性地采用树脂发泡的方法将包覆燃料颗粒复合到多孔炭预制体中，再结合化学气相沉积法，使多孔炭结构陶瓷化，最终得到陶瓷复合燃料芯块，整个过程中不需要添加任何烧结助剂。
本发明制备的陶瓷复合燃料芯块，不涉及燃料棒及其支撑结构，可使堆芯内部结构大大简化，重量可以显著降低；且可通过多孔结构的设计形成均匀热场，并同时提供换热通道，换热效率大大提高。
与传统的核燃料芯块相比，本发明的多孔陶瓷复合核燃料芯块具有更为优异的热传导效率，在孔隙率、载料量等方面也具有优异的可设计性，制造工艺路线简单，成本低廉。
本发明描述了优选实施例及其效果。但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (9)

1.一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，其特征在于，包括多孔陶瓷及均匀分散于所述多孔陶瓷内的包覆燃料颗粒；所述包覆燃料颗粒占比为10~30wt％；
所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将陶瓷粉料、包覆燃料颗粒、树脂、造孔剂均匀分散于有机溶剂中，获得 树脂浆料；将获得的树脂浆料烘干后，依次经固化、炭化及石墨化处理后，获 得含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体；
采用气相沉积法，将获得含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体进行陶瓷化 处理，即得所述新型泡沫陶瓷复合燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，其特征在于，所述多孔陶瓷为碳化硅多孔陶瓷。
3.根据权利要求2所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，其特征在于，所述多孔陶瓷的孔隙率为70~90%，孔径直径为0.5~3mm。
4.据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，其特征在于，所述包覆燃料颗粒为三结构同向型（TRISO）颗粒或两结构同向型(BISO)包覆燃料颗粒。
5.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，将含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体进行陶瓷化处理是按照以下步 骤进行：
将含有包覆燃料颗粒的多孔石墨预制体置于化学气相炉中，以三氯甲基硅 烷（MTS）为先驱体，以氢气为载气和稀释气体，以惰性气体为保护气体，沉 积温度为900~1200℃，沉积炉总气压为0.5~5kPa，沉积时间为20~200h。
6.根据权利要求5所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述三氯甲基硅烷∶氢气∶惰性气体的体积比为1∶5~15∶10~20。
7.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述固化是将烘干后的树脂浆料在150~180℃空气环境下处理2~5h， 使其充分固化；所述炭化是将固化后的树脂浆料，在氮气或者惰性气体的保护 下，以0.5~5℃/min 的升温速率升至600~900℃保温1~5h，使树脂完全炭化裂 解，制得含有包覆燃料颗粒的多孔炭预制体。
8.根据权利要求7所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述石墨化处理是将多孔炭预制体，于2000~2300℃保温1~5h。
9.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述有机溶剂为乙醇、丁酮、甲苯、异丙醇中的一种或多种；
所述树脂为酚醛树脂或环氧树脂；所述造孔剂为聚甲基丙烯酸甲酯；
所述陶瓷粉料、包覆燃料颗粒、树脂、有机溶剂、造孔剂按找以下质量百 分比计，陶瓷粉料为5~30%，包覆燃料颗粒为10~50％，树脂为10~50％，有 机溶剂为10~40％，造孔剂为1~30%。
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