CN113621939A - 一种用于单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公布了一种针对单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法。该方法利用熔盐辅助的化学气相沉积技术，选取卤化金属盐与金属氧化物的混合物作为掺杂前驱体，其中卤化金属盐能够大大降低金属氧化物前驱体的熔点，使得金属前驱体的挥发与单层过渡金属硫族化合物的生长过程相匹配，以有利于掺杂过程的进行。通过简单改变掺杂前驱体的种类和质量，就能实现不同过渡金属元素的掺杂以及掺杂含量的调控。对制备得到的单层掺杂型过渡金属硫族化合物进行一系列的表征发现，掺杂之后单层过渡金属硫族化合物的电子、声子状态及能带结构发生了显著的变化。本发明为单层过渡金属硫族化合物的性质调控提供了一种简单、通用的方法，具有广阔的应用前景。

Description

一种用于单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法
技术领域
本发明属于材料技术领域，涉及掺杂型单层过渡金属硫族化合物，特别涉及一种熔盐辅助的化学气相沉积制备方法，其对于单层过渡金属硫族化合物的掺杂具有普适性。
背景技术
过渡金属硫族化合物作为一类新兴的二维层状材料，为凝聚态物理的研究及未来的实际应用提供了丰富的材料基础。根据其化学组成和结构的不同，这类材料能展现出丰富多样的性质，从半导体(如MoSe2)到超导(如NbSe2)、非磁性(如MoS2)到铁磁性(如VSe2)、宽带隙(如WS2)到窄带隙(如PtSe2)。由于某一种特定材料所呈现的性质是极其单调和有限的，调控其固有特性甚至赋予其一些新的性质，对于扩展其实际应用具有重要的意义。
由于过渡金属原子具有丰富的d轨道电子，利用其对过渡金属硫族化合物进行原子替代掺杂可以显著改变其本征性质甚至诱导产生一些本不存在的特性，如磁性、特定波长的光响应等。但遗憾的是，目前在单层过渡金属硫族化合物中掺杂的过渡金属大多局限于Mo、W、Re和Nb，因为它们具有相似的结构和性质，可以相互形成合金相。而对于其他的过渡金属，只有少数元素被成功地掺杂到单层过渡金属硫族化合物中。因此，发展针对单层过渡金属硫族化合物的金属取代掺杂通用并有效的策略，是实现其在自旋电子学、光电探测和催化等领域实际应用的关键所在。
发明内容
本发明的目的在于提供一种针对单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法，可控地调节其电子、声子状态，能带结构等性质，以期拓宽过渡金属硫族化合物在未来的应用领域。
本发明所制备的掺杂型过渡金属硫族化合物，其中过渡金属硫族化合物包含二硫化钼、二硫化钨、二硒化钼和二硒化钨，掺杂的元素为过渡金属元素，具体包含铁、钴和锰等；纳米片的横向尺寸范围为5～20μm，厚度在1nm以内，为单层结构；值得注意的是，其掺杂替代了过渡金属硫族化合物晶格中的金属位置，掺杂元素的原子百分比可达4.49％。
本发明所提供的针对单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法，包括以下步骤：
1)混合研磨一定质量比的卤化金属盐和过渡金属氧化物，得到固体前驱体粉末；
2)利用步骤1)中得到的前驱体粉末，通过熔盐辅助的化学气相沉积法制备上述单层掺杂型过渡金属硫族化合物。
上述步骤1)中，所选取的卤化金属盐包含氯化钠、氯化钾、溴化钠、溴化钾、碘化钠、碘化钾等，选取的过渡金属氧化物原料包含四氧化三铁、氧化亚铁、三氧化二铁、氧化亚钴、四氧化三钴、氧化亚锰、二氧化锰等，其中卤化金属盐和金属氧化物前驱体的质量比为(1～5)∶1，按一定质量比例称取以上两种原料，并在研钵中进行研磨30min以上，以确保两者充分而均匀地混合。
上述步骤2)中，利用三温区管式炉制备上述单层掺杂型过渡金属硫族化合物。具体的，在炉膛外部上游，放置200mg硫(硒)粉作为硫(硒)源，利用加热带对其进行单独加热，反应温度为110～130℃(180～250℃)，在炉膛内的第一温区，放置30mg三氧化钼(钨)前驱体作为钼(钨)源，温度设置为500～550℃(650～750℃)，其位置离第二个温区的距离为3～8cm，在炉膛的第二个温区内，顺序放入0～20mg步骤1)中的混合固体前驱体粉末，以及用于二维材料外延生长的衬底，包含：单晶蓝宝石(0001)、云母(0001)、单晶钛酸锶(100)和300nm SiO2/Si衬底等，其分别距离第一温区的距离为3～5cm，8～15cm，生长温区的温度为800～900℃，升温时间为20～30min，反应时间为5～20min，载气气氛为氩气，载气流量为50～200sccm，在整个反应过程中，利用机械泵使炉膛内保持低压状态，压力约为30Pa。
在上述步骤2)中，卤化金属盐能够大大降低金属氧化物前驱体的熔点，在过渡金属硫族化合物生长的温度范围附近(800～900℃)，金属氧化物前驱体能够在熔融卤化金属盐的辅助下迅速挥发，在单层过渡金属硫族化合物生长的过程中，过渡金属前驱体能被载气携带到衬底表面，即能实现在二维材料生长的同时，进行异质原子的掺杂。利用该熔融盐辅助的化学气相沉积技术，可以通过简单地改变金属氧化物前驱体的种类，来实现不同过渡金属元素的掺杂，以及通过改变加入步骤1)中粉末前驱体的质量，来调控掺杂元素的原子百分比。
通过对利用上述方法制备得到的单层掺杂型过渡金属硫族化合物进行X射线光电子能谱、扫描隧道显微镜、拉曼光谱和荧光光谱等一系列表征，结果表明过渡金属元素的掺杂能够显著改变单层过渡金属硫族化合物的电子、声子状态及能带结构。
附图说明
图1为实施例1中使用熔盐辅助化学气相沉积技术制备掺杂型过渡金属硫族化合物的工艺流程示意图。
图2为实施例1中金属氧化物和氯化钠混合粉末前驱体的热重曲线，其中：(a)四氧化三铁和氯化钠的混合前驱体；(b)氧化亚钴和氯化钠的混合前驱体；(c)氧化亚锰和氯化钠的混合前驱体。
图3为实施例1中生长制备的掺杂型二硫化钼的显微镜照片，其中：(a)二硫化钼(MoS2)；(b)铁掺杂二硫化钼(Fe-MoS2)；(c)钴掺杂二硫化钼(Co-MoS2)；(d)锰掺杂二硫化钼(Mn-MoS2)。
图4为实施例1中制备得到的掺杂型二硫化钼的EDX-Mapping表征，其中：(a)Fe-MoS2中的Mo元素；(b)Fe-MoS2中的S元素；(c)Fe-MoS2中的Fe元素；(d)Co-MoS2中的Mo元素；(e)Co-MoS2中的S元素；(f)Co-MoS2中的Co元素；(g)Mn-MoS2中的Mo元素；(h)Mn-MoS2中的S元素；(i)Mn-MoS2中的Mn元素。
图5为实施例1中制备得到的掺杂型二硫化钼的XPS表征，其中：(a)Fe-MoS2中的Mo元素；(b)Fe-MoS2中的S元素；(c)Fe-MoS2中的Fe元素；(d)Co-MoS2中的Mo元素；(e)Co-MoS2中的S元素；(f)Co-MoS2中的Co元素；(g)Mn-MoS2中的Mo元素；(h)Mn-MoS2中的S元素；(i)Mn-MoS2中的Mn元素。
图6为实施例2中Fe-MoS2的原子力显微镜图像。
图7为实施例2中Fe-MoS2的光谱学表征：(a)拉曼光谱；(b)荧光光谱。
图8为实施例2中Fe-MoS2的扫描隧道显微镜表征：(a)低倍数；(b)高倍数。
图9为实施例2中Fe-MoS2的球差电镜表征：(a)高倍高角环形暗场像；(b)原子衬度图。
图10为实施例2中Fe-MoS2低倍球差电镜表征，其中小圆圈套住的原子为铁原子。
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明的内容进行清楚、完整地描述，但本发明的范围不仅限于实施例。
实施例1不同过渡金属(铁、钴、锰)元素掺杂的单层二硫化钼纳米片的制备
分别称取20mg氯化钠和四氧化三铁、氧化亚锰或者氧化亚钴的混合粉末前驱体(两者质量比2∶1)，30mg三氧化钼，200mg硫粉，顺序放入到三温区管式炉中，第一温区温度设置为530℃，第二温区生长温度设置为850℃，加热带的温度设置为110℃，升温30min，保温15min，Ar载气流量为50sccm，三氧化钼离第二温区距离为5cm，混合粉末前驱体离第一温区4cm，衬底选用单晶蓝宝石(0001)，离第一温区10cm，如图1所示，是该方法的工艺流程示意图。如图2所示，是氯化钠和不同金属氧化物混合前驱体的热重曲线，在800℃以上时，金属氧化物前驱体迅速失重挥发，即能保证在单层二硫化钼生长的过程中同时进行金属元素的掺杂。如图3所示，是按照该方法在衬底上生长得到的二维单层纳米片的显微镜照片，可以看到制备得到的纳米片横向边长尺寸约为5～20μm。如图4所示，是通过透射电子显微镜对转移在铜网上的材料进行元素分析，通过能谱表征可以看到，掺杂的金属元素均匀地分散在纳米片中。如图5所示，是通过X射线光电子能谱对不同金属元素掺杂的单层二硫化钼纳米片进行表征，可以看到掺杂之后Mo原子和S原子的结合能均发生了明显变化，表明掺杂后二硫化钼的电子结构发生了改变；此外，通过掺杂元素明显的XPS峰可以证明过渡金属元素的成功掺杂。
实施例2不同含量铁掺杂单层二硫化钼纳米片的制备
分别称取5mg、10mg、15mg和20mg氯化钠与四氧化三铁的混合粉末前驱体(两者质量比2∶1)，30mg三氧化钼，200mg硫粉，顺序放入到三温区管式炉中，第一温区温度设置为530℃，第二温区生长温度设置为850℃，加热带的温度设置为110℃，升温30min，保温15min，Ar载气流量为50sccm，三氧化钼离第二温区距离为5cm，混合粉末前驱体离第一温区4cm，蓝宝石衬底离第一温区10cm。通过加入不同量四氧化三铁与氯化钠的混合粉末前驱体，可以得到不同铁掺杂含量的单层二硫化钼纳米片，其中加入20mg混合粉末前驱体时，铁掺杂的原子百分比最高，针对在该条件下制备得到的铁掺杂二硫化钼纳米片进行了一系列表征。如图6所示，是制备得到的铁掺杂二硫化钼纳米片的原子力显微镜图像，可以看到其厚度约0.65nm，为单层结构。如图7所示，是掺杂前后二硫化钼的特征拉曼峰和荧光峰的变化情况，结果表明掺杂之后特征拉曼峰向低波数偏移，而荧光峰发生了显著的强度淬灭。如图8所示，是样品的扫描隧道显微镜图像，可以看到掺杂原子使得二硫化钼的表面电子态发生变化。如图9所示，通过球差透射电子显微镜对样品进行了表征，结果表明铁原子替代了钼原子的位置。如图10所示，是低倍数的球差电镜图片，通过大量计数统计，铁原子的掺杂百分比约为4.49％。

Claims (10)

1.一种用于单层过渡金属硫族化合物的通用掺杂方法，采用熔盐辅助的化学气相沉积技术，将金属氧化物前驱体的挥发温度精确控制在过渡金属硫族化合物的生长温度区间，在衬底上制备得到掺杂型过渡金属硫族化合物。
2.如权利要求1所述的掺杂型过渡金属硫族化合物，其特征在于，过渡金属硫族化合物包含二硫化钼、二硫化钨、二硒化钼和二硒化钨。
3.如权利要求1所述的掺杂型过渡金属硫族化合物，其特征在于，掺杂的元素包含铁、钴和锰等过渡金属元素。
4.如权利要求1所述的掺杂型过渡金属硫族化合物，其特征在于，其横向尺寸为5～20μm，厚度在1nm以内，为单层结构，。
5.如权利要求1所述的掺杂型过渡金属硫族化合物，其特征在于，掺杂元素所占的原子百分比为0～4.5at％。
6.如权利要求1所述的掺杂型过渡金属硫族化合物，其特征在于，掺杂元素在过渡金属硫族化合物的晶格中是替代过渡金属的位置。
7.如权利要求1所述的通用掺杂方法，其特征在于，所采用的技术手段为化学气相沉积法。
8.如权利要求1所述的通用掺杂方法，其特征在于，所采用的盐为卤化金属盐，包含氯化钠、氯化钾、溴化钠、溴化钾、碘化钠、碘化钾等，采用的金属前驱体为过渡金属氧化物，包含四氧化三铁、氧化亚铁、三氧化二铁、氧化亚钴、四氧化三钴、氧化亚锰、二氧化锰等，盐与金属氧化物的质量比为(1～5)∶1。
9.如权利要求1所述的通用掺杂方法，其特征在于，用于生长的衬底为单晶蓝宝石(0001)、云母(0001)、单晶钛酸锶(100)和300nm SiO2/Si衬底。
10.如权利要求1所述的通用掺杂方法，其特征在于，反应温度为800～900℃，反应时间为5～20min，载气气氛为氩气，载气流量为50～200sccm。
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