CN113523268A - 一种金属燃料颗粒、金属燃料块及其电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种金属燃料颗粒、金属燃料块及其电池。该金属燃料颗粒的壳体内部设有腔室,所述腔室通过壳体上的开口与外界连通,所述壳体的粒径为5‑90μm且壳体上分布有直径1‑3μm的微孔气体通道。该金属燃料颗粒具有高比表面积,可以在粉末颗粒中形成有效的气体通道,提升电池动力学性能;中空结构使颗粒与气体反应只需要在表层即可,有效缩短了气体扩散路径,能够有效提高燃料的利用率,提升二次固体氧化物燃料电池的充放电效率;其制成的金属燃料块能够有效地加热且能够重复使用,能够在二次燃料电池运行时有效促进气体流动,提高二次燃料电池性能,能够防止金属粉末烧结成大颗粒,提高二次燃料电池的使用寿命。
Description
技术领域
本发明属于二次燃料电池技术领域,具体涉及一种金属燃料颗粒、金属燃料块及其电池,该电池可作为固定用或汽车等移动体用的电源及携带用电源。
背景技术
固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效、绿色的发电技术,可以作为分布式发电站和便携式移动电源,该技术是是解决环境污染的有效途径之一。
SOFC基本结构单元包括多孔的阴极材料和阳极材料以及致密的电解质。SOFC通常在高温(>600℃)下工作,它的发电效率超过60%,是发电效率最高的燃料电池。
将SOFC与储氢材料结合起来构成可充放电的二次燃料电池是拓宽SOFC应用的重要方法。可充放电的固体氧化物燃料电池,使用金属及其氧化物作为燃料,由于高温下燃料会在使用过程中发生烧结,铁燃料比表面积降低,反应活性降低,电池容量降低。
现有技术中,在电池内部增加由难烧结性材料构成的三维有序层状多孔骨架,一方面可以将金属粉末互相隔开,防止金属粉末烧结成大的颗粒,另一方面还能够利用三维有序层状多孔骨架疏松多孔的特性,在大体量金属粉末中有效形成气体通道,促进气体在金属粉末中的扩散,从而有效提高电池性能。
但上述只是从块状燃料的层面进行的改进,且金属粉末作为烧结原料通常采用的是实心颗粒,只能通过减小颗粒的粒径增加其比表面积,进而一定程度上提升利用效率。但一味地减小粒径,无论从技术还是成本的角度考虑都是不妥的,若做成非实心的其他形状,又容易在烧结过程以及后续使用过程中燃料块的堵塞和塌陷,极大概率地影响燃料效率,得不偿失。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足之处,提供了一种金属燃料颗粒、金属燃料块及其电池,通过球磨结合喷雾干燥的方法制备,并通过控制相应参数得到形态、孔隙率、比表面积优异且特殊形状的金属燃料颗粒,从源头层面解决了传统实心金属粉末比表面积低、其余形态金属粉末烧结过程中易塌陷等问题,进一步解决了二次固体氧化物燃料电池使用的燃料效率低下的问题。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之一是:提供了一种金属燃料颗粒,包括壳体和腔室,所述腔室由壳体包围形成并通过壳体上的开口与外界连通,所述壳体的粒径为5-90μm且壳体上分布有直径1-3μm的微孔气体通道。
在本发明一较佳实施例中,比表面积为8.7~12m2/g。
在本发明一较佳实施例中,所述壳体为设有开口的中空球状。
在本发明一较佳实施例中,所述壳体的组分按质量份包括3-10份的分散剂、3-12份的粘结剂、5-10份的纳米陶瓷粉体和100份的金属原料,所述金属原料包括高温下与水蒸汽反应生成氢气的金属或金属氧化物。
在本发明一较佳实施例中,所述金属原料为粒度1-30nm的铁或氧化铁。
在本发明一较佳实施例中,所述纳米陶瓷粉体为粒度1-30nm的纳米级氧化锆氧化锆。
在本发明一较佳实施例中,所述分散剂为聚丙烯酸。
在本发明一较佳实施例中,所述粘结剂为聚乙烯吡咯烷酮或聚乙烯醇。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之二是:提供了上述一种金属燃料颗粒的制备方法,包括如下步骤:
1)球磨:将分散剂、粘结剂、纳米陶瓷粉体和金属原料混合,以氧化锆球为介质进行球磨,得到燃料浆料;
2)喷雾造粒:利用喷雾干燥工艺将所述步骤1)制备得到的燃料浆料造粒得到微米级团聚粉末,即为金属燃料颗粒;其中送料速度为30-120mL/min,进口温度为180-260℃,出口温度为60-150℃,腔内压力为1-2bar以及雾化器调节为1-5m3/h。
在本发明一较佳实施例中,所述步骤1)中,将金属原料、纳米陶瓷粉末与分散剂第一次混合,得第一浆料;然后再与粘结剂第二次混合,得所述燃料浆料。
在本发明一较佳实施例中,所述第一次混合与第二次混合的时间为2-4h。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之三是:提供了一种金属燃料块,为由上述的一种金属燃料颗粒烧结而成的多孔块;或,
一种金属燃料块,包括多孔骨架和附着于多孔骨架上的金属燃料,所述金属燃料由上述的一种金属燃料颗粒烧结而成。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案之四是:提供了一种燃料电池,采用上述的一种金属燃料颗粒或一种金属燃料块。
在本发明一较佳实施例中,提供了一种二次固体燃料电池,包括
固体电解质体;
阳极,形成于固体电解质体的一个面;
阴极,形成于固体电解质体的另一个面上;
燃料物质体;
加热部,用于将二次燃料电池腔体、固体电解质体和阳极燃料物质体加热维持在预定温度以上;
压力吸收部,用于吸收二次燃料电池内由产生水蒸气引起的压力变动;以及
上述的一种金属燃料块。
本技术方案与背景技术相比,它具有如下优点:
1.本发明的金属燃料颗粒具备特殊形状,一方面壳体由于复合了纳米陶瓷颗粒可以抑制粉末颗粒表面烧结,保持表面微孔结构,可以在粉末颗粒中形成有效的气体通道,提升电池动力学性能;另一方面颗粒为中空结构,中空结构的内腔一是可以提供反应表面、容纳反应气体,二是可以提供气体通道,使粉末颗粒与气体反应只需要在表层(内表层和外表层)即可,有效缩短了气体扩散路径,能够有效提高燃料的利用率,提升二次固体氧化物燃料电池的充放电效率;
2.本发明将球磨与喷雾干燥的工艺相结合,通过控制组分和参数,使提高添加剂的使用效率,并且较好的控制浆料的粘度;具体为:第一次混合的主要目的是实现氧化铁与纳米陶瓷颗粒粉末的均匀稳定分散,第二次混合的目的主要是实现粘结剂均匀分散在氧化铁粉末与纳米陶瓷颗粒的料浆中并对粉末起一定的团聚作用,并使团聚粉末间形成微孔气体通道;
3.本发明能够在二次固体燃料电池运行时有效促进燃料颗粒内部的气体流动,提高燃料的利用率,能够防止金属粉末烧结成大颗粒,提高二次固体氧化物燃料电池燃料的使用寿命。
附图说明
图1为实施例1金属燃料颗粒的表面形貌扫描电镜图;
图2为实施例1金属燃料颗粒的扫描电镜图;
图3为实施例1金属燃料颗粒的XRD图;
图4为实施例4燃料电池的整体结构的图;
图5为实施例4燃料电池的动作说明图。
其中,1阴极、2固体电解质体、3阳极、4二次燃料电池外壳、5阳极燃料物质体、6阴极集电体、7阳极集电体、8连接通道、9压力吸收部、10加热部、11阳极燃料块体
具体实施方式
实施例1
本实施例一种金属燃料颗粒,包括壳体和腔室,如图1和2,本实施例中,所述壳体为设有开口的中空球状,所述腔室由壳体包围形成并通过壳体上的开口与外界连通,所述壳体的粒径为5-90μm且壳体上分布有直径1-3μm的微孔气体通道,比表面积为8.7~12m2/g。
所述壳体的组分按质量份包括3-10份的聚丙烯酸分散剂、3-12份的聚乙烯醇粘结剂、5-10份的纳米级氧化锆和100份的氧化铁原料;所述氧化铁原料、和纳米级氧化锆的粒度为1-30nm。
本实施例一种金属燃料颗粒的制备方法,包括如下步骤:
1)球磨:氧化铁原料、纳米陶瓷颗粒先与分散剂第一次混合,得第一浆料,然后再与粘结剂第二次混合,得铁燃料浆料;所述第一次混合与第二次混合的时间为2-4h。
之所以将分散剂和粘结剂与氧化铁、纳米级氧化锆先后混合,其原因在于:分散剂和粘结剂会在粉末颗粒表面产生竞争性吸附,并使得浆料在短时间内粘度大幅上升。为了避免这种情况,先添加分散剂,等分布均匀后再向浆料里添加粘结剂,这样可提高添加剂的使用效率,并且较好的控制浆料的粘度。换而言之,第一次混合的主要目的是实现氧化铁与纳米级氧化锆的均匀稳定分散,第二次混合的目的主要是实现粘结剂均匀分散在氧化铁粉末与纳米陶瓷颗粒的料浆中并对粉末起一定的团聚作用;
2)喷雾造粒:利用喷雾干燥工艺将所述步骤1)制备得到的燃料浆料造粒得到微米级团聚粉末,即为金属燃料颗粒;其中送料速度为30-120mL/min,进口温度为180-260℃,出口温度为60-150℃,腔内压力为1-2bar以及雾化器调节为1-5m3/h。
将铁燃料浆料进行喷雾造粒,其优势在于可以非常短的时间内实现热量和质量的快速转移,制备效率高;同时制备设备简单、制备温度低、便于大批量生产,且可精确控制粉体材料组分。其原理如下:利用雾化器将料液分散为细小的雾滴,并在热干燥介质中迅速蒸发溶剂形成干粉产品,一般包括四个阶段:1料液雾化;2雾群与热干燥介质接触混合;3雾滴的蒸发干燥;4干燥产品与干燥介质分离。细微的悬浮液雾化到干燥室中,被热空气流或内壁加热。干燥期间发生快速的热量和质量转移以及液体的蒸发使得最终得到干燥颗粒。干燥后的颗粒空心颗粒,而通过对喷雾干燥工艺参数的调节可以有效的控制造粒后粉末粒度,以实现特定的形貌要求。
实施例2
一种金属燃料块,为由实施例1的一种金属燃料颗粒烧结而成的多孔块。
实施例3
一种金属燃料块,包括多孔骨架和附着于多孔骨架上的金属燃料,所述金属燃料由实施例1的一种金属燃料颗粒烧结而成。其中,多孔骨架可以为三维有序层状多孔骨架,由包含氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化锆的难烧结性材料或它们的混合物构成。
实施例4
如图4,一种二次固体燃料电池,包括阴极1、固体电解质体2、阳极3、二次燃料电池外壳4、阳极燃料物质体5、阴极集电体6、阳极集电体7、连接通道8、压力吸收部9、加热部10、阳极燃料块体11;其中,阳极燃料块体使用实施例1的金属燃料颗粒制备。
如图5,二次固体氧化物燃料电池具备阳极1、固体电解质体2、阳极3以及阳极燃料物质体5,阴极1、固体电解质体2及阳极3分别粘附并相连接。
若阴极1、固体电解质体2、阳极3以及阳极燃料物质体5通过图5中未图示的加热部10被加热到650℃~1000℃,则外部的氧(O2)被阴极1吸收,从阴极1到阳极3作为氧离子(O2-)在固体电解质体2内移动,在阳极3中对密闭空间内的氢(H2)进行氧化而生成水(H2O)。
氢(H2)的电荷2e-通过该反应从阳极3通过导线流入阴极1,从而电流从阴极1流向阳极3。
另外,生成的水(H2O)作为水蒸气与阳极燃料物质体5反应,使阳极燃料物质体5氧化(成为FexO)再次成为氢(H2)。
而且,在阳极燃料物质体5中产生的氢(H2)在阳极3中再次与氧离子(O2-)反应而成为水(H2O),因此只要阳极燃料物质体5没有完全被氧化,二次固体氧化物燃料电池就可进行放电。
而且,在充电过程中会发生与放电时相反的反应。在二次燃料电池的阳极3中水(H2O)接受电荷而被分解为氧离子(O2-)和氢(H2),氧离子(O2-)从阳极3通过固体电解质体2向阴极1移动,并且在阴极1失去电子变成氧(O2)。氢(H2)还原阳极燃料物质体5(FexO),使之返回到氧化前的阳极燃料物质体5和水(H2O)。并且,已产生的水(H2O)进一步在阳极3中接受电荷重复上述反应,直至被氧化的阳极燃料物质体5(FexO)完全被还原。
对比例1
与实施例1同尺寸的普通实心氧化铁粉末。
一、比表面积
对比例1普通实心氧化铁粉末为2.6~3m2/g,实施例1的中空球形氧化铁粉末8.7~12m2/g。
二、燃料利用率
将对比例1和实施例1的两种等量氧化铁粉末颗粒置于管式炉中,先通入Ar除去管式炉中空气,升温至800℃后,通入氢气,控制氢气流量为50mL/min,反应30min后随炉降温至室温并且将通入气体切换为Ar。通过两种颗粒反应程度来评估燃料的利用率。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (15)
1.一种金属燃料颗粒,其特征在于:包括壳体和腔室,所述腔室由壳体包围形成并通过壳体上的开口与外界连通,所述壳体的粒径为5-90μm且壳体上分布有直径1-3μm的微孔气体通道。
2.根据权利要求1所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:比表面积为8.7~12m2/g。
3.根据权利要求1所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述壳体为设有开口的中空球状。
4.根据权利要求1所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述壳体的组分按质量份包括3-10份的分散剂、3-12份的粘结剂、5-10份的纳米陶瓷粉体和100份的金属原料,所述金属原料包括高温下与水蒸汽反应生成氢气的金属或金属氧化物。
5.根据权利要求4所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述金属原料为粒度1-30nm的铁或氧化铁。
6.根据权利要求4所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述纳米陶瓷粉体为粒度1-30nm的纳米级氧化锆。
7.根据权利要求4所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述分散剂为聚丙烯酸。
8.根据权利要求4所述的一种金属燃料颗粒,其特征在于:所述粘结剂为聚乙烯吡咯烷酮或聚乙烯醇。
9.如权利要求1-8任一项所述一种金属燃料颗粒的制备方法,其特征在于:包括如下步骤:
1)球磨:将分散剂、粘结剂、纳米陶瓷粉体和金属原料混合,以氧化锆球为介质进行球磨,得到燃料浆料;
2)喷雾造粒:利用喷雾干燥工艺将所述步骤1)制备得到的燃料浆料造粒得到微米级团聚粉末,即为金属燃料颗粒;其中送料速度为30-120mL/min,进口温度为180-260℃,出口温度为60-150℃,腔内压力为1-2bar以及雾化器调节为1-5m3/h。
10.根据权利要求9所述的一种金属燃料颗粒的制备方法,其特征在于:所述步骤1)中,将金属原料、纳米陶瓷粉末与分散剂第一次混合,得第一浆料;然后再与粘结剂第二次混合,得所述燃料浆料。
11.根据权利要求10所述的一种金属燃料颗粒的制备方法,其特征在于:所述第一次混合与第二次混合的时间为2-4h。
12.一种金属燃料块,其特征在于:为由权利要求1-8任一项所述的一种金属燃料颗粒烧结而成的多孔块。
13.一种金属燃料块,其特征在于:包括多孔骨架和附着于多孔骨架上的金属燃料,所述金属燃料由权利要求1-8任一项所述的一种金属燃料颗粒烧结而成。
14.一种燃料电池,其特征在于:采用如权利要求1-8任一项所述的一种金属燃料颗粒,或权利要求12或13所述的一种金属燃料块。
15.一种二次固体燃料电池,其特征在于:包括
固体电解质体;
阳极,形成于固体电解质体的一个面;
阴极,形成于固体电解质体的另一个面上;
燃料物质体;
加热部,用于将二次燃料电池腔体、固体电解质体和阳极燃料物质体加热维持在预定温度以上;
压力吸收部,用于吸收二次燃料电池内由产生水蒸气引起的压力变动;以及
如权利要求12或13所述的一种金属燃料块。
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