CN113488203A - 一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块、制备方法及应用 - Google Patents

一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块、制备方法及应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块、制备方法及应用，涉及核电技术领域。该方法包括以下步骤：将陶瓷粉料、石墨粉料、包覆燃料颗粒以及粘结剂、除泡剂、增塑剂和分散剂均匀分散于有机溶剂中，获得浆料；采用模板法，将一定尺寸的泡沫状模板浸入至获得的浆料中进行充分挂浆处理，干燥后，去除或不去除模板，获得含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体；采用气相沉积法，将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体进行陶瓷化处理，即得所述新型泡沫陶瓷复合燃料芯块。本发明基于模板法，经挂浆、干燥、去除模板(可选)，获得泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架，再结合化学气相沉积法，使骨架致密化，最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块。

Description

一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块、制备方法及应用
技术领域
本发明涉及核电技术领域，具体涉及一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块、制备方法及应用。
背景技术
高温气冷堆是国际核能界公认的具有良好安全特性的堆型，其发电效率比压水堆核电厂高出约25％，并具有非能动安全特性使系统大为简单，使用惰性气体作为冷却剂，在最严重事故情况下不会发生堆芯融化等传统风险，被列入未来第四代核能系统技术的六个候选堆型之一。目前，高温气冷堆广泛采用的燃料元件有球形燃料元件和柱形燃料元件。球形燃料元件是将铀燃料做成小颗粒，每个颗粒外包覆一层低密度碳、两层高密度碳和一层碳化硅，形成包覆燃料颗粒，然后将包覆燃料颗粒均匀弥散在石墨慢化材料中，制造成直径为6厘米的球形燃料元件。而柱形燃料元件是将包覆燃料颗粒与石墨粉和其他辅材制成环状芯块，装入石墨套管，用石墨端塞密封成燃料棒，再将燃料棒插满六角形石墨立柱中的燃料孔道，或者将包覆燃料颗粒和石墨颗粒直接装入燃料棒，再插入燃料孔道。以上堆芯结构均存在燃料释放热量得不到快速、有效转移的问题，阻碍了发电效率的进一步提升，限制了高温气冷堆的发展。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述背景技术中存在的不足，本发明提供了一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，创新性地将包覆燃料颗粒引入具有泡沫结构的模板中，并将其与碳化硅、石墨相结合，制备过程不需要添加任何烧结助剂，基于模板法，经挂浆、干燥、去除模板(可选)，获得泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架，再结合化学气相沉积法，用碳化硅陶瓷包覆在复合燃料颗粒骨架外，使骨架致密化，最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块。
本发明第一个目的是提供一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
将陶瓷粉料、石墨粉料、包覆燃料颗粒以及粘结剂、除泡剂、增塑剂和分散剂均匀分散于有机溶剂中，获得浆料；
采用模板法，将一定尺寸的泡沫状模板浸入至获得的浆料中进行充分挂浆处理，干燥后，去除或不去除模板，获得含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体；
采用气相沉积法，将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体进行陶瓷化处理，即得所述新型泡沫陶瓷复合燃料芯块。
优选的，所述泡沫状模板为有机模板或者无机模板；所述有机模板为聚氨酯泡沫或树脂泡沫模板；所述无机模板为碳泡沫、硅藻土或沸石。
更优选的，所述泡沫状模板为有机模板，采用热解-氧化去除工艺进行去除模板，去除模板具体是按照以下步骤进行：
将泡沫预制体在空气气氛下，以0.1～1℃/min的升温速率，自室温起，升温至200～350℃，保温1～4h，然后再以0.1～1℃/min的升温速率，继续升温至400～600℃，保温1～4h。
优选的，将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体进行陶瓷化处理是按照以下步骤进行：
将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体置于化学气相炉中，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，以氢气为载气和稀释气体，以惰性气体为保护气体，沉积温度为900～1200℃，沉积炉总气压为0.5～5kPa，沉积时间为20～200h。
更优选的，所述三氯甲基硅烷∶氢气∶惰性气体的体积比例1∶5～15∶10～20。
优选的，所述陶瓷粉料为碳化硅陶瓷粉料；
所述包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒或两结构同向型(BISO)包覆燃料颗粒；
所述粘结剂为聚乙烯缩丁醛或聚乙烯醇；
所述除泡剂为正丁醇或乙二醇；
所述增塑剂为邻苯二甲基二辛酯或丙三醇；
所述分散剂为磷酸三乙酯或正硅酸乙酯。
更优选的，所述陶瓷粉料、石墨粉料、包覆燃料颗粒以及粘结剂、除泡剂、增塑剂和分散剂按照以下质量百分计：陶瓷粉料为5～30％，石墨粉料为5～20％，包覆燃料颗粒为5～50％，有机溶剂为20～70％，粘结剂为1～5％、除泡剂为1～5％、增塑剂为1～5％和分散剂为1～5％。
优选的，所述有机溶剂为乙醇、丁酮、甲苯、异丙醇中的一种或多种。
本发明第二个目的是提供一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，所述芯块的空隙率为70～90％。
本发明第三个目的是提供一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块在高温气冷堆中的应用。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供了一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，创新性地将包覆燃料颗粒引入具有泡沫结构的模板中，并将其与碳化硅、石墨相结合，制备过程不需要添加任何烧结助剂，基于模板法，经挂浆、干燥、去除模板(可选)，获得泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架，再结合化学气相沉积法，用碳化硅陶瓷包覆在复合燃料颗粒骨架外，使骨架致密化，最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块。
本发明提供的芯块通过将包覆燃料颗粒复合到泡沫陶瓷中，形成更为优异的热效率、更均匀的热场，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。
本发明制备的泡沫陶瓷复合核燃料芯块，不涉及燃料棒及其支撑结构，可使堆芯内部结构大大简化，重量可以显著降低；同时，泡沫陶瓷的骨架形成均匀热场，并提供换热通道，大大提高换热效率。
与传统的核燃料芯块相比，本发明的泡沫陶瓷复合核燃料芯块具有更为优异的热传导效率，在孔隙率、载料量等方面也具有优异的可设计性，制造工艺路线简单，成本低廉。
附图说明
图1为本发明提供的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的结构示意图。
图2为实施例1提供的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的实物图。
图3为实施例2提供的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的实物图。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案能予以实施，下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步说明，但所举实施例不作为对本发明的限定。
需要说明的是，下述各实施例中实验方法如无特殊说明，均为常规方法；采用的试剂和材料，如无特殊说明，均可在市场上购买得到。
下述实施例选用的高纯碳化硅陶瓷粉料，其粒径选取为0.005～10μm，纯度>90％以上；晶须的直径为1～5μm、长径比为5～15，纯度>90％以上。
下述实施例选用的高纯石墨粉料粒径为1～200μm，纯度>95％以上，起到慢化剂的作用。
下述实施例选用的包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒，购自美国BWXT公司。
下述实施例采用的粘结剂为聚乙烯缩丁醛或聚乙烯醇；
除泡剂为正丁醇或乙二醇；
增塑剂为邻苯二甲基二辛酯或丙三醇；
分散剂为磷酸三乙酯或正硅酸乙酯。
实施例1
一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
(1)以TRISO颗粒、高纯碳化硅粉料(粒径d50＝0.05μm，纯度：99％)、高纯石墨粉料(粒径d50＝10μm，纯度：99％)和乙醇、聚乙烯缩丁醛、正丁醇、邻苯二甲基二辛酯、磷酸三乙酯，以质量比20wt％：15wt％：15wt％：40wt％：3wt％：2wt％：3wt％：2wt％混合后，放入搅拌罐中搅拌10h；
(2)取平均孔径为1mm的聚氨酯泡沫剪裁成正方体状作为模板，浸挂浆料，然后采用挤压法去除多余的浆料，置于30℃空气环境中放置72小时，使其充分干燥，获得泡沫预制体；
(3)将挂浆干燥后的泡沫预制体置于管式炉中，在空气气氛下进行热解-氧化处理，升温速率为0.5℃/min，自室温起升温至300℃，保温2小时，然后继续以0.5℃/min升温至450℃，保温2小时，获得由碳化硅粉、石墨粉和TRISO颗粒组成的泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架；
(4)将陶瓷复合燃料颗粒骨架置于化学气相炉中进行碳化硅陶瓷致密化，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，氢气作为载气和稀释气体，氩气作为保护气体，MTS∶H2∶Ar的比例为1:12:10，沉积温度为1000℃，沉积炉总气压为0.6kPa，沉积时间为50h。最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块；其孔隙率为70％；见图1和图2所示。
实施例2
一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
(1)以TRISO颗粒、碳化硅晶须(直径＝1μm，长径比10～15，纯度：99％)、高纯石墨粉料(粒径d50＝50μm，纯度：99％)和乙醇、丁酮、聚乙烯醇、乙二醇、丙三醇、正硅酸乙酯，以质量比25wt％：10wt％：15wt％：30wt％：12wt％：2wt％：2wt％：2wt％：2wt％混合后，放入搅拌罐中搅拌12h；
(2)取平均孔径为3mm的聚氨酯泡沫剪裁成正方体状作为模板，浸挂浆料，然后采用挤压法去除多余的浆料，置于50℃干燥箱中放置48小时，使其充分干燥，获得泡沫预制体；
(3)将挂浆干燥后的泡沫预制体置于管式炉中，在空气气氛下进行热解-氧化处理，升温速率为0.5℃/min，自室温起升温至300℃，保温2小时，然后继续以0.5℃/min升温至450℃，保温2小时，获得由碳化硅晶须、石墨粉和TRISO颗粒组成的泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架；
(4)将陶瓷复合燃料颗粒骨架置于化学气相炉中进行碳化硅陶瓷致密化，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，氢气作为载气和稀释气体，氩气作为保护气体，MTS∶H2∶Ar的比例为1:12:10，沉积温度为1000℃，沉积炉总气压为0.6kPa，沉积时间为50h。最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块，其孔隙率为90％；见图1和图3所示。
本发明提供了一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，创新性地将包覆燃料颗粒引入具有泡沫结构的模板中，并将其与碳化硅、石墨相结合，制备过程不需要添加任何烧结助剂，基于模板法，经挂浆、干燥、去除模板(可选)，获得泡沫陶瓷复合燃料颗粒骨架，再结合化学气相沉积法，用碳化硅陶瓷包覆在复合燃料颗粒骨架外，使骨架致密化，最终得到泡沫陶瓷复合核燃料芯块。
本发明提供的芯块通过将包覆燃料颗粒复合到泡沫陶瓷中，形成更为优异的热效率、更均匀的热场，结构可设计性强，制造工艺路线简单、成本低，同时有望使高温气冷堆堆芯结构得到简化，并可大幅降低系统体积和结构重量。
本发明制备的泡沫陶瓷复合核燃料芯块，不涉及燃料棒及其支撑结构，可使堆芯内部结构大大简化，重量可以显著降低；同时，泡沫陶瓷的骨架形成均匀热场，并提供换热通道，大大提高换热效率。
与传统的核燃料芯块相比，本发明的泡沫陶瓷复合核燃料芯块具有更为优异的热传导效率，在孔隙率、载料量等方面也具有优异的可设计性，制造工艺路线简单，成本低廉。
本发明描述了优选实施例及其效果。但本领域内的技术人员一旦得知了基本创造性概念，则可对这些实施例作出另外的变更和修改。所以，所附权利要求意欲解释为包括优选实施例以及落入本发明范围的所有变更和修改。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (10)

1.一种新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将陶瓷粉料、石墨粉料、包覆燃料颗粒以及粘结剂、除泡剂、增塑剂和分散剂均匀分散于有机溶剂中，获得浆料；
采用模板法，将一定尺寸的泡沫状模板浸入至获得的浆料中进行充分挂浆处理，干燥后，去除或不去除模板，获得含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体；
采用气相沉积法，将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体进行陶瓷化处理，即得所述新型泡沫陶瓷复合燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述泡沫状模板为有机模板或者无机模板；所述有机模板为聚氨酯泡沫或树脂泡沫模板；所述无机模板为碳泡沫、硅藻土或沸石。
3.根据权利要求2所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述泡沫状模板为有机模板，采用热解-氧化去除工艺进行去除模板，去除模板具体是按照以下步骤进行：
将泡沫预制体在空气气氛下，以0.1～1℃/min的升温速率，自室温起，升温至200～350℃，保温1～4h，然后再以0.1～1℃/min的升温速率，继续升温至400～600℃，保温1～4h。
4.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体进行陶瓷化处理是按照以下步骤进行：
将含有包覆燃料颗粒的泡沫预制体置于化学气相炉中，以三氯甲基硅烷(MTS)为先驱体，以氢气为载气和稀释气体，以惰性气体为保护气体，沉积温度为900～1200℃，沉积炉总气压为0.5～5kPa，沉积时间为20～200h。
5.根据权利要求4所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述三氯甲基硅烷∶氢气∶惰性气体的体积比为1∶5～15∶10～20。
6.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述陶瓷粉料为碳化硅陶瓷粉料；
所述包覆燃料颗粒为三结构同向型(TRISO)颗粒或两结构同向型(BISO)包覆燃料颗粒；
所述粘结剂为聚乙烯缩丁醛或聚乙烯醇；
所述除泡剂为正丁醇或乙二醇；
所述增塑剂为邻苯二甲基二辛酯或丙三醇；
所述分散剂为磷酸三乙酯或正硅酸乙酯。
7.根据权利要求6所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述陶瓷粉料、石墨粉料、包覆燃料颗粒以及粘结剂、除泡剂、增塑剂和分散剂按照以下质量百分计：陶瓷粉料为5～30％，石墨粉料为5～20％，包覆燃料颗粒为5～50％，有机溶剂为20～70％，粘结剂为1～5％、除泡剂为1～5％、增塑剂为1～5％和分散剂为1～5％。
8.根据权利要求1所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述有机溶剂为乙醇、丁酮、甲苯、异丙醇中的一种或多种。
9.一种权利要求1～8所述的方法制得的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块，其特征在于，所述芯块的空隙率为70～90％。
10.权利要求9所述的新型泡沫陶瓷复合燃料芯块在高温气冷堆中的应用。
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