CN113457451A - 一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，是通过双极膜电渗析装置对碳捕集过程中吸收剂吗啉所形成的热稳定性盐料液进行处理。利用本发明的方法可以有效实现吗啉的再生，回收率高，所得吗啉纯度高。
Description
技术领域
本发明涉及烟道气处理中吗啉吸收剂再生领域，具体涉及一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法。
背景技术
二氧化碳排放是造成全球变暖、海平面上升的主要因素，二氧化碳的大量排放，严重威胁着人类的生存环境。目前公认的有效的碳减排方案主要是碳捕集与碳封存技术(CCS)，其原理主要是利用二氧化碳与碱性溶液发生可逆反应从而实现二氧化碳的捕集与分离。其中溶剂吸收法因吸收效率高、再生难度低等优点而被广泛应用。目前使用最为广泛的二氧化碳吸收溶剂主要是有机胺吸收剂。
与传统的有机胺吸收剂如MEA、DEA和MDEA等醇胺相比，吗啉(MOR)有着高热稳定性，其反应速率常数是MEA的3倍[1]，被广泛应用于有机胺吸收剂或混合吸收剂的组分，以提高吸收剂的吸收速率。
在有机胺吸收剂如吗啉捕集二氧化碳的过程中，吸收剂容易受到烟道气复杂成分如SOx、NOx等的影响，形成不可逆的热稳定性盐(HSS)，造成吸收剂的严重损失，甚至会腐蚀管道和设备。所以对于热稳定性盐的去除和有机胺吸收剂的再生是非常有必要的，目前常见的脱除和再生方法有蒸馏法、离子交换树脂法和电渗析法。蒸馏法是利用蒸馏等操作脱除溶液中的水和自由胺，从而实现有机胺的再生。离子交换树脂法是利用阴离子交换树脂交换热稳定性盐中的阴离子，从而使得质子化的有机胺再生。但是蒸馏法和离子交换树脂法都存在能耗高、再生有机胺纯度低等缺点。
电渗析技术脱除稳定性盐的原理是在电场的作用下，质子化有机胺离子迁移、转换为自由胺，热稳定性盐中阴离子则被留在料液侧，从而实现了热稳定性盐和有机胺的分离。专利CN112495189A报道了一种利用三隔室电渗析脱除热稳定性盐的方法，该方法实施过程中需不断保持添加碱液来维持有机胺的持续再生，过程复杂且不易控制，且仅能达到最高86.7％的脱盐率和98.2％的氨回收率。
参考文献：
[1]Matin N S,Remias J E,Neathery J K,et al.The equilibrium solubilityof carbon dioxide in aqueous solutions of morpholine:experimental data andthermodynamic modeling[J].Industrial&Engineering Chemistry Research,2013,52(14):5221-5229.
发明内容
为避免上述现有技术所存在的不足，本发明提供一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，以期可以在实现高回收率的同时，获得高纯度的吸收剂。
本发明为实现目的，采用如下技术方案：
一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特点在于：
设置双极膜电渗析装置，所述双极膜电渗析装置由固定在阳极板和阴极板之间的双极膜电渗析膜堆组成，所述阳极板和所述阴极板分别与稳流电源的正极和负极相连；
所述双极膜电渗析膜堆为BP-C-BP的膜堆构型，是由双极膜与阳离子交换膜依次交替叠加并加上流道隔网和密封垫片组成，且是以双极膜为起始和终止；所述双极膜的阳离子交换层朝向阴极板、阴离子交换层朝向阳极板；最靠近阳极板的双极膜与阳极板之间形成阳极室、最靠近阴极板的双极膜与阴极板之间形成阴极室，双极膜与阳离子交换膜之间形成至少一组盐室和碱室的重复单元；所述阳极室和所述阴极室联通于极室贮存罐，所述碱室联通于碱室贮存罐，所述盐室联通于盐室贮存罐，所述阳极室、阴极室、碱室和盐室内的溶液分别通过驱动泵驱动并在所述双极膜电渗析装置与各自相应的贮存罐之间形成循环流动；
将碳捕集过程中吸收剂吗啉所形成的热稳定性盐料液加入到盐室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的盐室，并且通过驱动泵驱动其在盐室贮存罐与盐室之间循环流动；将去离子水加入到碱室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的碱室，并且通过驱动泵驱动其在碱室贮存罐与碱室之间循环流动；将电极液加入到极室贮存罐并通过驱动泵分别泵入所述双极膜电渗析装置的阳极室和阴极室，并且通过驱动泵驱动其中极室贮存罐与阳极室、极室贮存罐与阴极室之间分别循环流动；
在各室循环流动平稳后，通过电源向所述双极膜电渗析装置施加恒定电流，使盐室中的质子化吗啉在电场推动下通过阳离子交换膜到达碱室，与碱室中双极膜产生的氢氧根离子中和形成中性吗啉，从而实现碳捕集吸收剂吗啉的再生，其化学方程式为：
进一步地，所述电极液采用浓度为0.1-0.5M的硫酸钾、硫酸钠、硫酸锂、氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化锂中的一种或多种的水溶液。
进一步地，所述恒定电流的密度为10-50mA/cm2。
进一步地，在所述盐室与所述盐室贮存罐之间还设置有中空纤维膜反应器，用于脱除盐室内溶液中的二氧化碳。所述中空纤维膜反应器的进口与所述盐室的出口连通，所述中空纤维膜反应器的出口与所述盐室贮存罐连通，所述盐室内的溶液通过驱动泵在盐室-中空纤维膜反应器-盐室贮存罐之间循环流动，经所述中空纤维膜脱除的二氧化碳排放收集到二氧化碳收集容器中。
进一步地，所述盐室、碱室和极室内料液的流速均为100-500mL/min。
在电渗析过程中：盐室中的氯离子、硝酸根离子、硫酸根离子、甲酸根离子等与双极膜水解离产生的氢离子结合形成盐酸、硝酸、硫酸、甲酸等混合酸液。二氧化碳则通过排放收集到对应的二氧化碳收集容器中。质子化吗啉通过阳膜进入碱室，实现了与热稳定性盐的分离，得到高纯度的吗啉吸收剂。
与已有技术相比，本发明的有益效果体现在：
利用本发明的方法可以有效实现吗啉的再生，吗啉回收率能达到98.8％，且所得吗啉浓度可达9.7％。
附图说明
图1为本发明再生碳捕集吸收剂吗啉所用双极膜电渗析装置的膜堆构型示意图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。以下内容仅仅是对本发明的构思所做的举例和说明，所属本技术领域的技术人员对所描述的具体实施案例做各种各样的修改或补充或采用类似的方式代替，只要不偏离发明的构思或者超越本权利要求书所定义的范围，均应属于本发明的保护范围。
实施例1
如图1所示，设置双极膜电渗析装置，该双极膜电渗析装置由固定在阳极板和阴极板之间的双极膜电渗析膜堆组成，阳极板和阴极板分别与稳流电源的正极和负极相连；双极膜电渗析膜堆是由双极膜与阳离子交换膜依次交替叠加并加上流道隔网和密封垫片组成，且是以双极膜为起始和终止；所述双极膜的阳离子交换层朝向阴极板、阴离子交换层朝向阳极板；最靠近阳极板的双极膜与阳极板之间形成阳极室、最靠近阴极板的双极膜与阴极板之间形成阴极室，双极膜与阳离子交换膜之间形成至少一组盐室和碱室的重复单元；所述阳极室和所述阴极室联通于极室贮存罐，所述碱室联通于碱室贮存罐，所述盐室联通于盐室贮存罐，所述阳极室、阴极室、碱室和盐室内的溶液分别通过驱动泵驱动并在所述双极膜电渗析装置与各自相应的贮存罐之间形成循环流动。
在盐室与盐室贮存罐之间还设置有中空纤维膜反应器，用于脱除盐室内溶液中的二氧化碳。中空纤维膜反应器的进口与盐室的出口连通，中空纤维膜反应器的出口与盐室贮存罐连通，盐室内的溶液通过驱动泵在盐室-中空纤维膜反应器-盐室贮存罐之间循环流动，经所述中空纤维膜脱除的二氧化碳排放收集到二氧化碳收集容器中。
将碳捕集过程中吸收剂吗啉所形成的热稳定性盐料液加入到盐室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的盐室，并且通过驱动泵驱动其在盐室贮存罐与盐室之间循环流动；将去离子水加入到碱室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的碱室，并且通过驱动泵驱动其在碱室贮存罐与碱室之间循环流动；将电极液加入到极室贮存罐并通过驱动泵分别泵入所述双极膜电渗析装置的阳极室和阴极室，并且通过驱动泵驱动其中极室贮存罐与阳极室、极室贮存罐与阴极室之间分别循环流动。
在各室循环流动平稳后，通过电源向双极膜电渗析装置施加恒定电流，使盐室中的质子化吗啉在电场推动下通过阳离子交换膜到达碱室，与碱室中双极膜产生的氢氧根离子中和形成中性吗啉，从而实现碳捕集吸收剂吗啉的再生。
具体的，本实施例的膜堆中设置有六张双极膜(日本Astom公司的Neosepta BP-1)和五张阳离子交换膜(日本Astom公司的Neosepta CMX)，每张膜的有效面积为0.189cm2，形成5组盐室和碱室的重复单元。所用膜的相关参数如表1所示。
表1
本实施例所用阴极板和阴极板为钛涂钌铱电极，所用电极液采用600mL浓度为0.3M的硫酸钠溶液，所施加的恒定电流的密度为50mA/cm2，盐室、碱室和极室内料液的流速均为500mL/min。所处理的热稳定性盐料液为1.2L混酸溶液，该混酸溶液由质量分数为3.4％的吗啉及过量的质量分数为0.912％的硫酸混合而成。碱室为0.3L的去离子水。
各溶液中硫酸根离子含量通过离子色谱法测定，吗啉的含量使用质量分数为1.02％的盐酸进行滴定测得。
实验开始前，整体膜堆通入各溶液润洗3分钟，实验终点以盐室电导率为指示，待盐室电导率不再变化，则终止实验，记录其盐室、碱室体积，并取样检测。
最终，在该条件下，其吗啉回收率能达到98.8％，且所得吗啉浓度可达9.7％。
以上仅为本发明的示例性实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所做的任何修改，等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：
设置双极膜电渗析装置，所述双极膜电渗析装置由固定在阳极板和阴极板之间的双极膜电渗析膜堆组成，所述阳极板和所述阴极板分别与稳流电源的正极和负极相连；
所述双极膜电渗析膜堆是由双极膜与阳离子交换膜依次交替叠加并加上流道隔网和密封垫片组成，且是以双极膜为起始和终止；所述双极膜的阳离子交换层朝向阴极板、阴离子交换层朝向阳极板；最靠近阳极板的双极膜与阳极板之间形成阳极室、最靠近阴极板的双极膜与阴极板之间形成阴极室，双极膜与阳离子交换膜之间形成至少一组盐室和碱室的重复单元；所述阳极室和所述阴极室联通于极室贮存罐，所述碱室联通于碱室贮存罐，所述盐室联通于盐室贮存罐，所述阳极室、阴极室、碱室和盐室内的溶液分别通过驱动泵驱动并在所述双极膜电渗析装置与各自相应的贮存罐之间形成循环流动；
将碳捕集过程中吸收剂吗啉所形成的热稳定性盐料液加入到盐室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的盐室，并且通过驱动泵驱动其在盐室贮存罐与盐室之间循环流动；将去离子水加入到碱室贮存罐并通过驱动泵泵入所述双极膜电渗析装置的碱室，并且通过驱动泵驱动其在碱室贮存罐与碱室之间循环流动；将电极液加入到极室贮存罐并通过驱动泵分别泵入所述双极膜电渗析装置的阳极室和阴极室，并且通过驱动泵驱动其中极室贮存罐与阳极室、极室贮存罐与阴极室之间分别循环流动；
在各室循环流动平稳后，通过电源向所述双极膜电渗析装置施加恒定电流，使盐室中的质子化吗啉在电场推动下通过阳离子交换膜到达碱室，与碱室中双极膜产生的氢氧根离子中和形成中性吗啉，从而实现碳捕集吸收剂吗啉的再生。
2.根据权利要求1所述的利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：所述电极液采用浓度为0.1-0.5M的硫酸钾、硫酸钠、硫酸锂、氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化锂中的一种或多种的水溶液。
3.根据权利要求1所述的利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：所述恒定电流的密度为10-50mA/cm2。
4.根据权利要求1所述的利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：在所述盐室与所述盐室贮存罐之间还设置有中空纤维膜反应器，用于脱除盐室内溶液中的二氧化碳。
5.根据权利要求1所述的利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：所述中空纤维膜反应器的进口与所述盐室的出口连通，所述中空纤维膜反应器的出口与所述盐室贮存罐连通，所述盐室内的溶液通过驱动泵在盐室-中空纤维膜反应器-盐室贮存罐之间循环流动，经所述中空纤维膜脱除的二氧化碳排放收集到二氧化碳收集容器中。
6.根据权利要求1所述的利用双极膜电渗析再生碳捕集吸收剂吗啉的方法，其特征在于：所述盐室、碱室和极室内料液的流速均为100-500mL/min。
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