CN113365792B - 分层包装材料的回收或加工 - Google Patents
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Abstract
一种回收或加工分层包装材料的方法，包括将从所述分层包装材料获得的或形成所述分层包装材料的一部分的聚合物‑金属复合材料与反应物混合，选择所述反应物在升高的温度下与所述聚合物‑金属复合材料的金属反应，以及在所述升高的反应温度下使所述聚合物‑金属复合材料与所述反应物反应，以形成所述聚合物‑金属复合材料的所述金属的含金属化合物。在所述升高的反应温度下燃烧或剔除所述聚合物‑金属复合材料的聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层材料。
Description
技术领域
本发明涉及分层包装材料的回收或加工。特别地，本发明涉及一种回收或加工分层包装材料的方法、分层包装材料在增值产品制造中的用途以及通过所述回收或加工分层包装材料的方法生产的含铝产品或原料。
背景技术
基于聚合物的多层包装材料，例如用过的多层包装材料的回收或加工在世界范围内是一个持续的挑战。在利乐公司(Tetra Pak)生产出包装材料和包装产品后，常被称为“利乐包”的常用多层包装材料是果汁和乳制品等易腐食品使用最广泛的包装材料，因为它们能够延长保质期。通常，这些包装材料是通过纸板、低密度聚乙烯(LDPE)和薄铝箔(Al)的层压工艺生产的，以形成层状复合材料。这些包装材料通常由75wt％的纸板、20wt％的LDPE和5wt％的铝箔组成，其中的每一层都对食品的保存起着重要作用。例如，纸板旨在提高材料强度，铝箔提供避光、异味和微生物(以及其他)保护，而聚合物层(通常为LDPE)则旨在保护食品成分不与铝层直接接触，并在热密封过程中充当粘合材料。由于这种分层结构的复杂性，使用过的分层包装材料通常会带来回收挑战。因此，它们在城市垃圾场中的大量堆积需要专门的创新技术，不仅使这些包装材料的回收在经济上可行，而且还确保回收过程的可持续性。
从广义上讲，回收由分层包装材料制成的包装的常见做法可分为两大类，即1)那些以水力制浆作为第一步，使纤维素纤维从聚铝层压板中分离出来的做法，和2)那些基于原样回收完整包装材料的做法。第二种非分离回收的方法通常涉及能量回收(通过焚烧、气化或热解)，或通过改造/再加工使用过的包装材料与其他粘合剂一起热压来获得低质量产品，如层压板或其他成型产品。另一方面，涉及水力制浆的工艺通常产生一种纸浆，该纸浆被加工成不同的纸基产品和聚铝层压板/复合材料，其可以是颗粒的形式。
由使用过的分层包装材料的水力制浆得到的聚铝复合材料通常由20wt％的铝和80wt％的聚乙烯组成。目前，聚铝的优化和高价值回收技术仍在开发中。在大多数情况下，聚铝复合材料主要通过直接焚烧或通过热解进行能量回收。从能量回收途径获得的固体材料往往价值较低，因为它们大多是Al2O3或Al金属和Al2O3的混合物。或者，聚铝复合材料也可以通过热压或模塑而被成型为其他功能材料，以制成诸如屋顶瓦和托盘等物品。已有研究报道了基于酸或溶剂的分层方法来回收铝和LDPE粉体。此外，也有关于溶剂萃取法在回收LDPE中的应用的报道，该方法是通过在升高的温度下将LDPE溶解在有机溶剂中，然后分离未溶解材料(铝和/或残余纸张或其他聚合物)来回收LDPE的。
由于现有的回收聚铝复合材料的技术要么过于复杂，要么往往会低价值产品，使得其回收不具吸引力，因此需要开发其他方法或技术，其有助于使回收使用过的分层包装材料，如利乐型包装材料，在经济上更可行。如果这种回收技术还能生产出高附加值的产品，那将是一个额外的优势。
发明内容
根据本发明的一个方面，提供了一种回收或加工分层包装材料的方法，所述方法包括：
将从所述分层包装材料获得的或形成所述分层包装材料的一部分的聚合物-金属复合材料与反应物混合，选择所述反应物在升高的温度下与所述聚合物-金属复合材料的金属反应；和
在所述升高的反应温度下使所述聚合物-金属复合材料与所述反应物反应，以形成所述聚合物-金属复合材料的所述金属的含金属化合物，并在所述升高的反应温度下燃烧或剔除所述聚合物-金属复合材料的聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层材料。
所述分层包装材料通常是使用过的分层包装材料或待再加工或再加工的分层包装材料。所述分层包装材料通常包括至少三层，包括诸如纸板层的基于纤维素或基于木浆的层、金属或金属箔层以及合成塑料或聚合材料层或膜。通常，所述金属或金属箔层是铝的。所述聚合物和铝可以是聚合物-铝复合材料的形式。因此，可选择所述反应物与铝，例如与聚合物-铝复合材料的铝反应以形成含铝化合物。
所述合成塑料或聚合材料可以是低密度或高密度聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚对苯二甲酸乙二酯、聚氯乙烯和聚苯乙烯中的一种或多种。通常，至少有一层是聚乙烯。
在本发明的一个实施例中，所述分层包装材料包括至少一纸板层、一铝箔层和一层或多层聚乙烯层或薄膜。这种分层包装材料的典型例子是总部设在瑞士的利乐集团旗下的利乐公司生产的多层包装材料。
所述反应物可以是金属盐。所述金属盐的金属可以是钠、钾、钙、镁或其他碱金属和碱土金属。
相反，所述反应物可以是非金属材料，例如诸如硫酸铵、碳酸盐或硝酸盐的一种或多种铵盐，和/或诸如含硼氧阴离子的一种或多种金属基材料。
所述反应物可以是氢氧化物、碳酸盐、氯化物、硝酸盐、磷酸盐、草酸盐或硫酸盐的形式。
在本发明的一个实施例中，所述反应物是钠盐，例如NaOH、Na2CO3、Na2SO4、NaCl。因此，在所述升高的反应温度下形成的含金属化合物可以是铝酸钠。
本发明的热化学方法的反应温度可以在约200℃至约800℃的范围内，或者在约300℃至约700℃的范围内，或者在约400℃至约650℃的范围内，例如，约550℃。
所述聚合物-金属复合材料和所述反应物可按约1:1至约8:1的比例，或按约2:1至约6:1的比例，或按约3:1至约5:1的比例混合，例如按约1:1或约2:1或约3:1或约4:1混合，上述比例均为质量比。
所述聚合物-金属复合材料和所述反应物的混合可通过物理搅拌进行。相反，所述聚合物-金属复合材料和所述反应物的混合可以是热诱导的。
所述方法可包括对所述分层包装材料进行水力制浆以提供所述聚合物-金属复合材料，因此，所述聚合物-金属复合材料基本上不含纸板或其他基于纤维素或基于木浆的层材料。
相反，所述聚合物-金属复合材料可包括纸板或其它基于纤维素或基于木浆的层材料，所述聚合物-金属复合材料因此形成使用过的分层包装材料或正在再加工且未经过水力制浆处理的分层包装材料的一部分。
优选地，所述聚合物-金属复合材料呈颗粒形式，例如呈聚合物-金属复合材料的颗粒形式或呈粉碎或切碎的分层包装材料的形式，例如粉碎或切碎的使用过的分层包装材料。然而，应当理解，本发明的方法可于如上文所述的由分层包装材料制成的完整包装。
所述方法可包括回收在升高的反应温度下排出的气流，所述气流包括所述聚合物-金属复合材料的聚合物或在升高的温度下由所述聚合物-金属复合材料的聚合物形成的一种或多种化合物。所述方法可包括燃烧所回收的气流以为所述聚合物-金属复合材料与所述反应物之间的反应提供热量。因此，所述反应可在热解条件下进行以使所述聚合物-金属复合材料的聚合物热解。
相反，所述反应可在燃烧或焚烧条件下进行，以使所述聚合物-金属复合材料的聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层燃烧。
所述方法可包括将铝酸钠转化为硫酸铝。通常，该转化包括将铝酸钠与水反应形成氢氧化铝，并将氢氧化铝与硫酸反应形成硫酸铝。硫酸铝可用于处理水。
所述方法可包括通过添加有机连接剂将硫酸铝转化为金属有机框架(MOF)。有机连接剂可以是富马酸以产生富马酸铝金属有机骨架。MOFs是一类新型的多孔材料，据报道具有广泛的工业和商业应用。
所述方法可包括通过使铝酸钠与硅源在碱性水溶液中反应将铝酸钠转化为沸石。在本发明的一个实施例中，硅源是飞灰。
本发明延伸到包括铝的分层包装材料在硫酸铝或氢氧化铝的制造中的用途。
本发明还延伸到包括铝的分层包装材料在沸石的制造中的用途。
本发明进一步延伸到包括铝的分层包装材料在含铝金属有机框架的制造中的用途。
所述分层包装材料可以如上文所述。
所述沸石可以是沸石A。
本发明还延伸到通过上述方法生产的含铝产品或原料。
所述含铝产品或原料可选自铝酸钠、硫酸铝、氢氧化铝、沸石和含铝金属有机框架。
附图说明
现在参考以下非限制性实验室示例和附图描述本发明，其中，
图1示出完整/未加工的多层包装材料和聚铝颗粒的图；
图2示出含铝药用多层包装材料(泡罩和条带)的图；
图3示出使用本发明的方法获得的商业铝酸钠、完整/未加工的多层包装材料衍生的铝酸钠和聚铝衍生的铝酸钠的比较XRD图；
图4示出使用本发明的方法从完整/未加工的多层包装材料和聚铝颗粒得到的铝酸钠的比较SEM图像；
图5示出使用本发明的方法利用不同钠盐(NaOH、Na2CO3、Na2SO4和NaCl)从聚铝获得的铝酸钠的比较XRD图；
图6示出使用本发明的方法从药用多层包装材料(泡罩和条带)获得的铝酸钠的比较XRD图；
图7示出使用本发明的方法获得的商业硫酸铝和聚铝衍生的硫酸铝的XRD图；
图8示出使用本发明的方法获得的聚铝复合物以及氢氧化铝和硫酸铝衍生物的TGA曲线；
图9示出使用本发明的方法获得的衍生自商业铝酸钠和衍生自聚铝衍生的铝酸钠的沸石A的XRD图；
图10示出使用本发明的方法获得的衍生自商业铝酸钠和衍生自聚铝衍生的铝酸钠的沸石A的SEM图像；
图11示出使用本发明的方法获得的衍生自商业硫酸铝和衍生自聚铝衍生的硫酸铝的Al-Fum MOF的XRD图；以及
图12示出使用本发明的方法获得的衍生自商业硫酸铝和衍生自聚铝衍生的硫酸铝的Al-Fum MOF的SEM图像。
具体实施方式
示例1
获得铝基氢氧化物和硫酸盐的方法
将水力制浆利乐(商品名)分层包装材料获得的聚铝颗粒与NaOH粉末以不同比例(即聚铝：NaOH为1:1、2:1、3:1、4:1)充分混合，并转移到插入马弗炉的坩埚中。将混合物加热至550℃，并在相同温度下保持1.5小时。生成的铝酸钠粉末的XRD图如图1所示，并与商业铝酸钠粉末的XRD图进行比较。得到的图非常相似，但出现了一些峰偏移和分裂，这可能是细微的晶体结构或组分差异造成的。
为了将获得的聚铝衍生的铝酸钠转化为铝基氢氧化物和硫酸钠，首先向铝酸钠中加入水以回收氢氧化铝。随后，将硫酸按化学计量添加到回收的氢氧化铝中，以获得硫酸钠。图7示出回收的聚铝衍生的硫酸铝的XRD图，并将其与商业获得的硫酸铝的XRD图进行比较。
聚铝复合材料、衍生的氢氧化铝和衍生的硫酸铝的热重分析(TGA)图如图8所示。TGA证实了聚铝复合材料中的铝含量为预期的～20wt％，而衍生的铝基氢氧化物和硫酸铝也符合预期。
示例2
由飞灰与聚铝衍生的铝酸钠合成沸石A
首先，将质量比为1:1.2(飞灰与NaOH)的粉末研磨在一起，以获得均匀的混合物。将所得的飞灰-NaOH粉末混合物倒入瓷坩埚中，然后转移到马弗炉中，在550℃下熔融1.5小时。取出熔融材料并使其冷却至室温。将冷却的熔融材料研磨成细粉。使用熔融飞灰的澄清提取物来获得单相沸石A晶体。在这种情况下，使用1:5的质量比(熔融飞灰与水)来获得浆液，然后过滤以获得澄清提取物。在不同的步骤中，通过将水、聚铝衍生的铝酸钠粉末和氢氧化钠以相应的质量比20:0.6:1.2混合来制备铝酸钠溶液。为了合成沸石A，将50ml熔融飞灰提取物与20ml聚铝衍生的铝酸钠溶液混合，并转移到聚四氟乙烯衬里反应器中，在100℃下水热处理2小时。然后，过滤回收沸石晶体，洗涤，并在90℃下干燥12小时。使用商业获得的铝酸钠粉末重复相同的过程来进行比较。图9和图10显示了使用聚铝衍生的钠铝酸盐和使用商业钠铝酸盐获得的沸石A的比较XRD图和SEM图像。所得沸石质量基本相同。
示例3
由聚铝衍生的硫酸钠合成Al-Fum MOF
将3.23g富马酸和2.35g NaOH与48ml去离子水混合，并将所得连接剂溶液(溶液A)在60℃的油浴中加热1小时。同时，将含有9.3g聚铝衍生的硫酸铝的不同溶液溶解在40ml水中，并在60℃下加热1小时(溶液B)。然后，在搅拌的同时缓慢地将连接剂溶液(溶液A)添加到铝酸盐溶液中，并将所得混合物进一步加热2小时(仍为60℃)。此后，通过过滤回收产生的白色沉淀物，用去离子水洗涤彻底并在90℃下干燥12小时。为了进行比较，还使用商业来源的Al2(SO4)3·18H20重复上述过程。图11和图12显示了使用聚铝衍生的铝原料和使用商业来源的Al2(SO4)3·18H20合成的富马酸铝MOF的XRD图和SEM图像的对比。结果表明，已经获得了类似的产物，从而证明从分层包装材料中获得的聚铝衍生的硫酸铝可以作为MOF的良好原料。
本发明的热化学方法提供了一种有吸引力的方法，用于从通常使用的包括诸如铝的金属层或箔的分层包装材料中产生增值化学品或原料。有利地，如所说明的，本发明的方法不需要使用溶剂或酸来回收分层包装材料的诸如铝的金属。
Claims (13)
1.一种回收或加工分层包装材料的方法，所述方法包括：
将从所述分层包装材料获得的或形成所述分层包装材料的一部分的聚合物-金属复合材料与反应物混合，选择所述反应物在升高的反应温度下与所述聚合物-金属复合材料的金属反应，其中，所述聚合物-金属复合材料是聚合物-铝复合材料，并且其中，所述反应物是金属盐、铵盐或金属基材料，选择与铝反应形成含铝化合物；和
在200℃至800℃范围内的升高的反应温度下使所述聚合物-铝复合材料与所述反应物反应，在热解条件下使所述聚合物-铝复合材料的聚合物热解，或在燃烧或焚烧条件下使所述聚合物-铝复合材料的聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层燃烧，以形成含铝化合物，并在所述升高的反应温度下燃烧或剔除所述聚合物-铝复合材料的聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层材料。
2.如权利要求1所述的方法，其中，所述分层包装材料包括至少三层，基于纤维素或基于木浆的层、金属层以及合成塑料材料的层或膜；所述金属层是铝的。
3.如权利要求1所述的方法，其中，所述反应物是金属盐。
4.如权利要求1所述的方法，其中，所述升高的反应温度在300℃至700℃的范围内，或者在400℃至650℃的范围内。
5.如权利要求1所述的方法，其中，所述聚合物-铝复合材料和所述反应物以1:1至8:1的比例，或以2:1至6:1的比例，或以3:1至5:1的比例混合，所述比例为质量比。
6.如权利要求1所述的方法，还包括：回收在所述升高的反应温度下排出的气流，所述气流包括所述聚合物-铝复合材料的所述聚合物或在所述升高的反应温度下由所述聚合物-铝复合材料的所述聚合物形成的一种或多种化合物，以及燃烧所回收的气流从而为所述聚合物-铝复合材料与所述反应物在热解条件下的反应提供热量。
7.如权利要求1所述的方法，其中，所述反应在燃烧或焚烧条件下进行，以使所述聚合物-铝复合材料的所述聚合物和任何其他可能存在的所述分层包装材料的非金属层燃烧。
8.如权利要求1所述的方法，其中，所述反应物是钠盐，因此在所述升高的反应温度下形成的所述含铝化合物是铝酸钠，所述方法包括将所述铝酸钠转化为硫酸铝。
9.如权利要求8所述的方法，其中，通过添加有机连接体将所述硫酸铝转化为金属有机骨架(MOF)。
10.如权利要求1所述的方法，其中，所述反应物是钠盐，因此在所述升高的反应温度下形成的所述含铝化合物是铝酸钠，所述方法包括通过使所述铝酸钠与硅源在碱性水溶液中反应以将所述铝酸钠转化为沸石。
11.如权利要求2所述的方法，其中所述金属层是金属箔层，并且其中所述合成塑料材料是聚合材料。
12.使用如权利要求1所述的方法制造的含铝化合物在沸石的制造中的用途。
13.使用如权利要求1所述的方法制造的含铝化合物在含铝金属有机框架的制造中的用途。
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