CN113209933B - 一种MXene气凝胶的制备方法及其对磷和铀酰的吸附应用 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种MXene气凝胶复合纳米材料的制备方法及其对磷和铀酰离子的吸附应用，属于纳米吸附材料技术领域，具体包括如下步骤：1)将多层MXene(Ti3C2)材料在有机碱的作用下进行插层处理，得到单层或少层的D‑MXene悬浮液；2)在D‑MXene水溶液中加入Ca2+离子，形成稳定的MXene‑Ca凝胶；3)将上述MXene‑Ca凝胶浸入磷酸盐溶液中，吸附饱和之后将该凝胶取出置于冻干机中干燥，得到MXene‑Ca‑P气凝胶，可用于铀酰离子的高效吸附去除。本发明制备方式简单，对铀酰的吸附容量大，耐辐照性能好，并可实现水中磷污染物和铀酰的连续高效去除，具有重要的应用前景。

Description

一种MXene气凝胶的制备方法及其对磷和铀酰的吸附应用
技术领域
本发明涉及一种吸附材料，特别是涉及一种MXene(Ti3C2)气凝胶的制备方法及其对磷和铀酰的吸附应用，属于纳米吸附材料技术领域。
背景技术
随着核工业的发展，产生了大量的放射性污染物，含铀废水是较为常见的一种。由于铀兼具化学毒性和放射性毒性，对人类健康和环境造成巨大的威胁，因而必须对其进行适当的后处理。目前含铀废水的处理方法主要包括化学沉淀法，吸附法，离子交换法，生物技术，膜技术等。其中，吸附法作为一种兼具节约能源和环保理念的“绿色方法”，其操作简单、不引入二次污染、吸附条件温和并且吸附剂洗涤后可重复使用，近年来在铀酰提取、放射性废液处理方面的研究十分活跃。由于在乏燃料后处理过程中，材料需在电离辐射等极端环境下使用，对吸附分离材料的辐射稳定性有很高的要求，因此选择兼具高吸附效率和耐辐照性能的吸附材料，一直是该领研究的重点。在众多的吸附材料中，二维材料由于其大的比表面积和较多的活性吸附位点对核素表现出较高的吸附效率。此外，由于磷酸盐对铀具有较强的络合和矿化效应，其也被广泛应用于铀酰的吸附。然而，磷作为一种非可再生资源，其地球储备有限，而水体中过量的磷又会形成富营养化，对水体和生物造成污染，因此对水体中的磷进行回收和利用十分必要。
近年来发展起来的以Ti3C2为代表的二维过渡金属碳化物或碳氮化物(MXene)是一种新型二维晶体，具有与石墨烯类似的结构。其化学式为Mn+1Xn，n＝1、2、3，M为早期过渡金属元素，X为碳或/和氮元素。由于MXene具有大的比表面积、丰富的表面官能团和独特的纳米层状结构，能有效提高吸附效率，其在吸附领域有着十分广阔的应用前景；此外，MXene的前驱体MAX相已被证明是具有良好的耐辐照性和热稳定性的新型金属陶瓷材料。因此，MXene兼具高吸附效率和耐辐照性能两个特点，被认为是一种极具前景的放射性物质吸附材料。通过对MXene材料进行设计和改造，增加MXene的吸附活性位点和扩大层间距，增强材料的稳定性，进而提高材料对铀酰离子的吸附效率，具有重要意义。
发明内容
本发明的目的在于，制备一种用于磷和铀酰连续高效吸附的MXene气凝胶复合纳米材料。该材料不仅大大提高了MXene的吸附活性位点，还能有效抑制MXene纳米片的团聚，对铀酰的吸附容量大，耐辐照性能好，并且可以实现水中磷污染物和铀酰的连续高效去除，具有重要的应用前景。
本发明的目标通过下述技术方案来实现：
一种制备MXene气凝胶复合纳米材料的方法，包括以下步骤：
(1)单层或少层D-MXene悬液的制备。将1g多层MXene(Ti3C2)粉末加入有机碱插层剂的水溶液中，室温磁力搅拌24-48h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析12-24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度为10-20mg/mL。
有机碱插层剂为四烷基氢氧化铵，所述四烷基氢氧化铵为四甲基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵、四丁基氢氧化铵或其水合物中的一种或多种；所述四烷基氢氧化铵的水溶液的浓度为0.1-0.3g/mL。
(2)MXene-Ca凝胶的制备。取5mL上述D-MXene悬液(含50-100mg单层MXene)，分四次加入0.8-2.0mL(1mol/L)钙盐水溶液(每次0.1-0.5mL)，每次加入钙盐时轻摇混合液，加完后静置2-5h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶。向凝胶中加入30mL去离子水浸泡凝胶5-10min后，缓慢倒出洗涤后的水以去除多余的钙盐，重复洗涤操作5-7次。
所述钙盐为氯化钙，硝酸钙，硫酸钙或其水合物中的一种或多种。
(3)MXene-Ca-P气凝胶的制备。将洗涤后的MXene-Ca凝胶置于125mL(100-500mg/L磷)的磷酸盐水溶液中浸泡12-24h，倒出磷酸盐水溶液；加入100mL去离子水浸泡3-10min，缓慢倒出去离子水以去除多余的磷酸盐，重复洗涤操作5-7次。将得到的MXene-Ca-P水凝胶冷冻干燥24-48h，得到目标MXene-Ca-P气凝胶。
所述磷酸盐为磷酸钠，磷酸氢钠，磷酸钾，磷酸氢钾或其水合物中的一种或多种。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
(1)本发明制备的MXene(Ti3C2)气凝胶复合纳米材料能够连续、高效去除水体中的磷酸盐和铀酰离子。
(2)气凝胶的结构能大大提高二维MXene材料的稳定性，防止其团聚；钙离子的引入能大大增加MXene材料的吸附活性位点，从而提高吸附效率。
(3)MXene材料具有较好的耐辐照性能，在放射性铀酰离子的吸附固定方面具有重要的应用前景。
(4)本发明提供的MXene-Ca凝胶对磷酸盐的吸附主要通过化学吸附作用，吸附速度快，吸附效率高。
(5)本发明提供的MXene-Ca-P气凝胶对铀酰离子的吸附包括物理吸附和化学吸附双重作用，由于铀和磷酸根之间的强相互作用，使材料能够在多种共存离子存在的条件下实现铀酰离子的选择性吸附。
附图说明
图1为MXene相关材料的扫描电镜图；
图2为MXene-Ca-P气凝胶吸附铀酰前后的XRD图谱；
图3为MXene-Ca-P气凝胶吸附铀酰后的EDS图谱；
图4为单层或少层MXene、MXene-Ca气凝胶对磷酸盐的吸附实验对比；
图5为MXene-Ca气凝胶对不同初始浓度磷酸盐的吸附实验；
图6为单层或少层MXene、MXene-Ca气凝胶、MXene-Ca-P气凝胶对铀酰的吸附实验对比；
图7为铀酰初始浓度和温度对MXene-Ca-P气凝胶吸附铀酰的影响；
图8为共存离子对铀酰吸附的影响；
图9为流程示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明的上述发明内容作进一步的详细描述。但不应将此理解为本发明上述主题的范围仅限于下述实施例。在不脱离本发明上述技术思想情况下，根据本领域普通技术知识和惯用手段，做出各种替换和变更，均应包括在本发明的范围内。
实施例1
单层或少层D-MXene气凝胶的制备。取1g多层MXene粉末，加入到2g四甲基氢氧化铵五水合物的10mL水溶液中，室温磁力搅拌24h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度约为10mg/mL。将得到的MXene悬浮液直接冷冻干燥24h，得到单层或少层MXene气凝胶，其扫描电镜图如图1所示。
实施例2
a)单层或少层D-MXene悬液的制备。取1g多层MXene粉末，加入到2g四甲基氢氧化铵五水合物的10mL水溶液中，室温磁力搅拌24h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度约为10mg/mL。
b)MXene-Ca气凝胶的制备。取5mL上述D-MXene悬液(含50mg单层MXene)，分四次加入(1.6mL，1mol/L)氯化钙水溶液(每次0.4mL)，每次加入氯化钙时轻摇混合液，加完后静置3h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶。向凝胶中加入30mL去离子水浸泡凝胶5min后，缓慢倒出洗涤后的水以去除多余的氯化钙，重复洗涤操作5-7次。将得到的MXene-Ca水凝胶冷冻干燥24h，得到MXene-Ca气凝胶，其扫描电镜图如图1所示。
实施例3
a)单层或少层D-MXene悬液的制备。取1g多层MXene粉末，加入到2g四甲基氢氧化铵五水合物的10mL水溶液中，室温磁力搅拌24h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度约为10mg/mL。
b)MXene-Ca凝胶的制备。取5mL上述D-MXene悬液(含50mg单层MXene)，分四次加入(1.6mL，1mol/L)氯化钙水溶液(每次0.4mL)，每次加入氯化钙时轻摇混合液，加完后静置3h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶。向凝胶中加入30mL去离子水浸泡凝胶5min后，缓慢倒出洗涤后的水以去除多余的氯化钙，重复洗涤操作5-7次。
c)MXene-Ca-P气凝胶的制备。将洗涤后的MXene-Ca凝胶置于(125mL，500mg/L磷)的磷酸钠水溶液中浸泡24h，倒出磷酸钠水溶液；加入100mL去离子水浸泡3min，缓慢倒出去离子水以去除多余的磷酸钠，重复洗涤操作5-7次。将得到的MXene-Ca-P水凝胶冷冻干燥24h，得到目标MXene-Ca-P气凝胶，其扫描电镜图如图1所示。
实施例4
a)单层或少层D-MXene悬液的制备。取1g多层MXene粉末，加入到2g四丙基氢氧化铵五水合物的10mL水溶液中，室温磁力搅拌36h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度约为12mg/mL。
b)MXene-Ca凝胶的制备。取5mL上述D-MXene悬液(含60mg单层MXene)，分四次加入(2.0mL，1mol/L)硝酸钙水溶液(每次0.5mL)，每次加入硝酸钙时轻摇混合液，加完后静置3h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶。向凝胶中加入30mL去离子水浸泡凝胶5min后，缓慢倒出洗涤后的水以去除多余的硝酸钙，重复洗涤操作5-7次。
c)MXene-Ca-P气凝胶的制备。将洗涤后的MXene-Ca凝胶置于(125mL，400mg/L磷)的磷酸钾水溶液中浸泡24h，倒出磷酸钾水溶液；加入100mL去离子水浸泡3min，缓慢倒出去离子水以去除多余的磷酸钾，重复洗涤操作5-7次。将得到的MXene-Ca-P水凝胶冷冻干燥24h，得到目标MXene-Ca-P气凝胶。
实施例5
a)单层或少层D-MXene悬液的制备。取1g多层MXene粉末，加入到2g四丁基氢氧化铵五水合物的10mL水溶液中，室温磁力搅拌48h进行插层。将插层后的黑色混合液转移至透析袋中，并将透析袋浸入适量去离子水进行透析，定期更换去离子水，透析24h至溶液pH呈中性。将透析后的混合液3500rpm离心，收集悬浮液得到D-MXene悬液，采用加水稀释或旋转蒸发浓缩的方式，调控悬液中MXene的浓度，使其浓度约为10mg/mL。
b)MXene-Ca凝胶的制备。取5mL上述D-MXene悬液(含50mg单层MXene)，分四次加入(1.2mL，1mol/L)硫酸钙水溶液(每次0.3mL)，每次加入硫酸钙时轻摇混合液，加完后静置3h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶。向凝胶中加入30mL去离子水浸泡凝胶5min后，缓慢倒出洗涤后的水以去除多余的硫酸钙，重复洗涤操作5-7次。
c)MXene-Ca-P气凝胶的制备。将洗涤后的MXene-Ca凝胶置于(125mL，300mg/L磷)的磷酸氢钠水溶液中浸泡24h，倒出磷酸氢钠水溶液；加入100mL去离子水浸泡3min，缓慢倒出去离子水以去除多余的磷酸氢钠，重复洗涤操作5-7次。将得到的MXene-Ca-P水凝胶冷冻干燥24h，得到目标MXene-Ca-P气凝胶。
实施例6
单层或少层MXene、MXene-Ca气凝胶对磷酸盐的吸附实验对比。取50mL，10mg/L(以磷计)的磷酸钠水溶液于100mL锥形瓶中，准确称取10mg吸附剂分别加到各瓶中，摇匀。放入恒温水浴震荡箱内，25℃，120rpm震荡。不同的时间间隔取样，采用钼锑抗分光光度法进行磷含量测定。结果显示如图4所示，MXene-Ca气凝胶对溶液中磷酸盐的吸附在2min之内快速平衡，平衡吸附量达42mg/g(以磷计)。单层或少层MXene对磷的吸附效果不明显，平衡吸附量仅约2.5mg/g。
实施例7
MXene-Ca气凝胶对不同初始浓度磷酸盐的吸附实验。分别取初始浓度为10，15，20，25，30，35，40mg/L(以磷计)的10mL磷酸钠溶液(初始pH＝11)于25mL锥形瓶中，分别准确称取2mg MXene-Ca气凝胶加到各瓶中，摇匀。放入恒温水浴震荡箱内，25℃，120rpm震荡过夜。采用钼锑抗分光光度法进行磷含量测定，计算得出磷初始浓度与吸附量之间的关系。结果显示如图5所示，MXene-Ca气凝胶对磷的吸附量随着磷初始浓度的增大而增大，磷初始浓度为40mg/L时，平衡吸附容量达77.5mg/g。
实施例8
单层或少层MXene、MXene-Ca气凝胶、MXene-Ca-P气凝胶对铀酰的吸附实验对比。取50mL，10mg/L(以U(VI)计)的硝酸铀酰水溶液于100mL锥形瓶中，准确称取10mg吸附剂加到各瓶中，摇匀。放入恒温水浴震荡箱内，25℃，120rpm震荡过夜。不同的时间间隔取样，采用偶氮胂III分光光度法进行铀含量测定。结果显示如图6所示，单层或少层MXene由于表面富含羟基等端基对铀酰有一定的吸附效果，平衡吸附量达275mg/g；单层MXene与钙离子形成凝胶后，由于羟基位点被钙占据，导致吸附效果下降，平衡吸附量为100mg/g；而钙凝胶负载磷之后的MXene-Ca-P气凝胶吸附效果明显增强，平衡吸附量达497mg/g。
实施例9
铀酰初始浓度和温度对MXene-Ca-P气凝胶吸附铀酰的影响。分别取初始浓度为150，200，250，280，300，350，400mg/L(以U(VI)计)的10mL硝酸铀酰溶液(初始pH＝5)的于25mL锥形瓶中，分别准确称取2mg MXene-Ca-P气凝胶加到各瓶中，摇匀。放入恒温水浴震荡箱内，分别在25℃、35℃、45℃条件下，120rpm震荡过夜。采用偶氮胂III分光光度法进行铀含量测定，计算得出铀初始浓度、温度与吸附量之间的关系。结果显示如图7所示，MXene-Ca-P气凝胶对铀酰的吸附量随着铀初始浓度的增大和温度的升高而增大，铀初始浓度为400mg/L，温度为45℃，平衡吸附容量达810mg/g。
实施例10
共存离子对铀酰吸附的影响。取10mL U(VI)(100mg/L，0.42mmol/L)与不同共存离子如Cl-、SO4 2-、Na+、Zn2+、Mg2+、Fe3+(浓度分别为0.42mmol/L)的混合溶液(初始pH＝5)于100mL锥形瓶中。准确称取2mg MXene-Ca-P气凝胶加到各瓶中，摇匀。放入恒温水浴震荡箱内，25℃，120rpm震荡过夜。采用偶氮胂III分光光度法进行铀含量测定，计算得出共存离子对铀去除率的影响。结果显示如图8所示，与对照组相比，除Zn2+对去除率有轻微影响外(铀去除率由85％降为64％)，其余离子对铀去除率影响不大。

Claims (10)

1.一种制备MXene气凝胶复合纳米材料的方法，其特征在于，所述MXene气凝胶复合纳米材料包括MXene-Ca-P气凝胶，其制备方法包括以下步骤：将多层MXene粉末进行插层、透析、离心制备单层或少层D-MXene悬液，然后加入钙盐水溶液静置、去离子水浸泡、洗涤得到MXene-Ca凝胶；将MXene-Ca凝胶置于磷酸盐水溶液中浸泡12-24 h，倒出磷酸盐水溶液，加水浸泡洗涤以去除多余的磷酸盐，将得到的MXene-Ca-P水凝胶冷冻干燥24-48 h，得到目标MXene-Ca-P气凝胶。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述MXene-Ca凝胶包括MXene-Ca水凝胶或者MXene-Ca气凝胶。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述MXene-Ca水凝胶制备方法包括以下步骤：
（1）使用有机碱插层剂水溶液对多层MXene进行插层处理，经过透析和浓缩得到单层或少层D-MXene悬浮液；
（2）在D-MXene悬浮液中加入钙盐溶液，静置2-5h，形成稳定的MXene-Ca水凝胶，加水浸泡洗涤以除去多余的钙盐。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述MXene-Ca气凝胶的制备方法如下：步骤（2）洗涤后的MXene-Ca水凝胶经冷冻干燥后制得的MXene-Ca气凝胶。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述有机碱插层剂水溶液的浓度为0.1-0.3 g/mL。
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述单层或少层D-MXene悬浮液的浓度为10-20 g/mL。
7.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述钙盐的加入量为1mol/L钙盐水溶液0.8-2.0 mL。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述磷酸盐的浓度为100-500mg/L。
9.权利要求4-7任一项所述方法合成的材料MXene-Ca气凝胶在水中磷盐吸附中的应用。
10.权利要求1-8任一项所述方法合成的材料MXene-Ca-P气凝胶在水中铀酰吸附中的应用。
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