CN113122923B - 一种高质量碳化硅晶体及其生长方法和装置 - Google Patents

Abstract

本申请公开了一种高质量碳化硅晶体及其生长方法和装置，其包括下述步骤：1)组装：将装填原料的坩埚安装籽晶单元后，移至密闭的容纳腔内；2)长晶阶段：控制所述容纳腔内的长晶条件，调节第一冷却水的温度为8‑16℃，流量为18‑54mL/s，即制得所述晶体；其中，所述容纳腔由包括冷却套管的组件形成，所述冷却套管包括第一冷却管和第二冷却管，所述第一冷却管套设在所述第二冷却管内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层，所述第一夹层的厚度沿所述坩埚底部至开口方向线性增加。该晶体生长方法可以实现坩埚内部轴向温度梯度的可控，进而控制晶体的生长质量及生长速率；同时，坩埚内所形成的轴向温度梯度更加稳定，可以进一步保证长晶质量。

Description

一种高质量碳化硅晶体及其生长方法和装置

技术领域

本申请涉及一种高质量碳化硅晶体及其生长方法和装置，属于半导体生长技术领域。

背景技术

碳化硅单晶是最重要的第三代半导体材料之一，因其具有禁带宽度大、饱和电子迁移率高、击穿场强大、热导率高等优异性质，而被广泛应用于电力电子、射频器件、光电子器件等领域。

目前碳化硅单晶的主要制备方法是物理气相传输(PVT)法。在PVT法制备晶体的过程中，生长晶体的生长腔内存在径向温度梯度和轴向温度梯度，在径向温度梯度和轴向温度梯度的作用下，升华后的碳化硅气氛在坩埚顶部的籽晶处结晶成碳化硅单晶。

在晶体生长过程中，轴向温度梯度过大，会使晶体的生长速率过快，但会导致晶体缺陷的出现，比如大片微管等；轴向温度梯度过小，会使晶体的生长速率过慢，导致晶体的生长周期长、效率低，同时生长周期过程会造成不可控因素增多。另一方面，在晶体的生长过程中，需要控制一定的径向温度梯度来完成横向生长。

然而，目前对于温度梯度的控制主要是通过内部保温结构设计或气流量完成的，但是以上方法不可控因素过多。保温结构的加工、震动或其它外界因素导致的气流量变化等，都会造成坩埚内温场的不稳定，导致坩埚内温度梯度不可控。

发明内容

为了解决上述问题，本申请提出了一种高质量碳化硅晶体及其生长方法和装置。该晶体生长方法可以实现坩埚内部轴向温度梯度的可调可控，进而控制晶体的生长质量及生长速率；同时，坩埚内所形成的轴向温度梯度更加稳定，可以进一步保证长晶质量。

根据本申请的一个方面，提供了一种晶体生长方法，其包括下述步骤：

1)组装：将装填原料的坩埚安装籽晶单元后，移至密闭的容纳腔内；

2)长晶阶段：控制所述容纳腔内的长晶条件，调节第一冷却水的温度为8-16℃，流量为18-54mL/s，即制得所述晶体；

其中，所述容纳腔由包括冷却套管的组件形成，所述冷却套管包括第一冷却管和第二冷却管，所述第一冷却管套设在所述第二冷却管内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层，所述第一夹层的厚度沿所述坩埚底部至开口方向线性增加。

可选地，所述第一冷却水的温度为12℃，流量为36mL/s；和/或

所述第一冷却管具有圆柱形管体，所述第二冷却管具有倒圆锥台管体，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为1.5-4.5：1，优选为2.5-2.7：1，更优选为2.6：1；和/或

所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：2.5-5，优选为1:3.5-3.7，更优选为1：3.6。

通过控制第一冷却水的温度和流量，以控制坩埚内部的轴向温度梯度，保证晶体生长速率的同时，减小晶体边缘平均厚度。

可选地，步骤2)包括第一长晶阶段和第二长晶阶段，所述第一长晶阶段的压力为300-500mbar，温度为1500℃-1700℃，并持续2-4h；优选的，所述第一长晶阶段的压力为400mbar，温度为1600℃，并持续3h；

所述第二长晶阶段的压力为20-60mbar，温度为2000-2400℃，并持续不少于28h；优选的，所述第二长晶阶段的压力为40mbar，温度为2200℃，并持续30h；和/或

所述第一长晶阶段和所述第二长晶阶段之间还包括过渡阶段，所述过渡阶段持续1.5-2.5h。通过设置过渡阶段，以保证容纳腔内的温度及压力稳定变化，防止因温度或压力变化而对坩埚内部气氛造成干扰，进一步确保晶体的生长质量。

第一长晶阶段为晶体初步生长阶段，控制该阶段的生长条件以减少原料中减少Si组分的进一步过量升华，减少多余的Si组分对坩埚及其他内部石墨件的侵蚀，保护坩埚和其他石墨件，同时减少侵蚀所带来的的多余碳颗粒、减少碳包裹物等缺陷；

第二长晶阶段进入晶体的稳定生长阶段，控制该阶段的生长条件以保证晶体的生长速率，同时避免晶体边缘平均厚度过大，提高晶体的生长质量。

可选地，所述冷却套管还包括第三冷却管，所述第三冷却管套设在所述第二冷却管的外部，并相互配合以形成用于通入第二冷却水的第二夹层；

步骤2)中，调节第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；优选的，调节第二冷却水的温度为29℃，流量为18mL/s；和/或

所述第一冷却管、第二冷却管、第三冷却管和坩埚共中心轴线设置。

通过控制第二冷却水的温度和流量，从而使第一冷却水和第二冷却水形成最合适的温差，以控制坩埚内部的轴向温度梯度，保证晶体生长速率的同时，减小晶体边缘平均厚度。

可选地，所述第一夹层的一端设置有第一进水口，另一端设置有第一出水口，以使所述第一冷却水从上至下流动；

所述第二夹层的一端设置有第二进水口，另一端设置有第二出水口，以使所述第二冷却水从下至上流动；和/或

所述第三冷却管具有圆柱形管体，所述第二夹层的厚度沿所述坩埚开口至坩埚底部方向线性增加，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为0.8-1.8:1，优选为1.2-1.4：1，更优选为1.3:1。

可选地，形成所述容纳腔的组件还包括法兰结构，所述法兰结构包括第一法兰和第二法兰，所述第一法兰、第二法兰和冷却套管相互配合，形成密闭的容纳腔；

所述第一法兰为靠近所述坩埚开口的空腔结构，所述空腔结构内设置有筒状分隔板，所述筒状分隔板与所述坩埚共中心轴线设置，所述筒状分隔板将所述空腔结构分隔成柱状的第一空腔结构和环形的第二空腔结构，所述第一空腔结构用于通入第三冷却水，所述第二空腔结构用于通入第四冷却水；

步骤2)中，所述第三冷却水的温度为7.5-15.5℃，流量为18-56mL/s；所述第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；

优选的，步骤2)中，所述第三冷却水的温度为11.5℃，流量为36mL/s；所述第四冷却水的温度为28.5℃，流量为18mL/s。

通过控制第三冷却水及第四冷却水的温度和流量，从而使第三冷却水和第四冷却水形成最合适的温差，以控制坩埚籽晶处的径向温度梯度，保证晶体横向生长，并避免晶体内部产生过大的应力而出现开裂现象，同时对气氛起到足够的拉升作用，增加晶体凸面高度差。

可选地，所述筒状分隔板为锥形筒状分隔板，所述锥形筒状分隔板的直径从上至下依次减小，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为40°-50°，优选为44°-46°，更优选为45°；和/或

所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1-2：1，优选为1.3-1.5：1，更优选为1.4：1。

可选地，步骤1)和步骤2)之间还包括保压阶段，在所述保压阶段中，所述容纳腔的压力下降至10^-6-10^-8mbar，并持续不少于0.8h；

调节所述第一冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；调节所述第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；调节所述第三冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；调节所述第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；优选的，调节所述第一冷却水的温度为29℃，流量为18mL/s；调节所述第二冷却水的温度为29℃，流量为18mL/s；调节所述第三冷却水的温度为28.5℃，流量为18mL/s；调节所述第四冷却水的温度为28.5℃，流量为18mL/s；和/或

从所述保压阶段向所述长晶阶段的过渡时间不少于1.5h。优选为2h。

通过设置保压阶段，以确保容纳腔的密闭性，防止容纳腔出现漏气现象而对晶体质量造成影响。通过控制保压阶段向长晶阶段的过渡时间，以保证容纳腔内的温度、压力及各个冷却水的温度均匀变化，从而保证坩埚内的轴向温度梯度及径向温度梯度均匀变化，防止在低温时可能发生的3C形核，减少晶体缺陷。

根据本申请的另一个方面，提供了一种晶体生长装置，其包括：

冷却套管，由包括所述冷却套管的组件形成容纳腔，用于放置晶体生长用的坩埚；所述冷却套管包括第一冷却管和第二冷却管，所述第一冷却管套设在所述第二冷却管的内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层，所述第一夹层的厚度沿所述坩埚底部至开口方向线性增加；

加热线圈，所述加热线圈设置在所述冷却套管外围。

可选地，所述第一冷却管具有圆柱形管体，所述第二冷却管具有倒圆锥台管体，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为1.5-4.5：1。

优选的，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为2.5-2.7：1。

更优选的，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为2.6：1。

可选地，所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：2.5-5。

优选的，所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：3.5-3.7。

更优选的，所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：3.6。

可选地，所述冷却套管还包括第三冷却管，所述第三冷却管套设在所述第二冷却管的外部，并相互配合以形成用于通入第二冷却水的第二夹层。

可选地，所述第一夹层的一端设置有第一进水口，另一端设置有第一出水口，以使所述第一冷却水从上至下流动；

所述第二夹层的一端设置有第二进水口，另一端设置有第二出水口，以使所述第二冷却水从下至上流动。

可选地，所述第三冷却管具有圆柱形管体，所述第二夹层的厚度沿所述坩埚开口至坩埚底部方向线性增加，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为0.8-1.8:1。

优选的，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为1.2-1.4：1。

更优选的，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为1.3:1。

可选地，所述第一冷却管、第二冷却管、第三冷却管和坩埚共中心轴线设置。

可选地，形成所述容纳腔的组件还包括法兰结构，所述法兰结构包括第一法兰和第二法兰，所述第一法兰、第二法兰和冷却套管相互配合，形成密闭的容纳腔；

所述第一法兰为靠近所述坩埚开口的空腔结构，所述空腔结构内设置有筒状分隔板，所述筒状分隔板与所述坩埚共中心轴线设置，所述筒状分隔板将所述空腔结构分隔成柱状的第一空腔结构和环形的第二空腔结构，所述第一空腔结构用于通入第三冷却水，所述第二空腔结构用于通入第四冷却水。

可选地，所述筒状分隔板为锥形筒状分隔板，所述锥形筒状分隔板的直径从上至下依次减小，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为40°-50°。

优选的，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为44°-46°。

更优选的，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为45°。

可选地，所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1-2：1。

优选的，所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1.3-1.5：1。

更优选的，所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1.4：1。

根据本申请的又一个方面，提供了一种高质量碳化硅晶体，其特征在于，其由上述任一项所述的方法或装置制备得到。

本申请能产生的有益效果包括但不限于：

1.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第一夹层的厚度沿坩埚底部至开口方向线性增加，第一夹层用于通入第一冷却水，第一夹层的截面面积沿坩埚底部至开口方向线性增加，第一夹层上部的水量沿坩埚底部至开口方向线性增加，因此靠近坩埚开口的第一冷却水吸收的热量大于靠近坩埚底部的第一冷却水吸收的热量，从而使容纳腔内的坩埚内部的温度从坩埚底部至坩埚开口逐渐降低，形成轴向温度梯度；通过控制第一冷却水的温度及流量，从而实现坩埚内部轴向温度梯度的可调可控，进而控制晶体的生长质量及生长速率；此外，冷却水的温度和流量受外界环境影响极小，因此坩埚内所形成的轴向温度梯度更加稳定，可以进一步保证长晶质量。

2.本申请所提供的晶体生长方法，通过控制第一夹层的最大厚度与最小厚度之比，进而控制第一夹层上部和下部的第一冷却水的流量，使坩埚内部的轴向温度梯度适中，既可以防止晶体生长过快而导致晶体缺陷出现或晶体边缘过厚，又可以保证晶体的生长效率高，缩短晶体的生长周期。

3.本申请所提供的晶体生长方法，通过控制坩埚内径与第一冷却管的内径之比，避免坩埚内部温场与第一冷却水距离过大而导致第一冷却水无法对坩埚内部的温度产生影响；同时还可以防止坩埚内部温场与第一冷却水距离过小而导致坩埚内部的温度过低，进一步保证晶体的生长速率。

4.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第二夹层通入第二冷却水，第一冷却水和第二冷却水之间具有温差，且由于第一夹层的厚度沿坩埚开口至坩埚底部方向线性减小，使得第一冷却水和第二冷却水之间的温差从上至下逐渐减小，即坩埚内部从从底部至开口的温度逐渐减小，进一步确保坩埚内部的轴向温度梯度稳定，保证晶体生长的质量；此外，通过控制第一冷却水和第二冷却水的温差及流量差可以实现坩埚内部轴向温度梯度的可控，从而控制晶体的生长速率，同时减少晶体缺陷，并减小晶体边缘厚度。

5.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第一冷却水和第二冷却水逆向流动，以形成更大的轴向温度梯度。

6.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第三冷却管为圆柱形管体，使第二夹层的厚度沿坩埚开口方向至坩埚底部线性增加，第一冷却水的温度低于第二冷却水的温度，进一步确保第一冷却水和第二冷却水之间的温差沿坩埚开口方向至坩埚底部线性减小，即坩埚内部从底部至开口的温度逐渐减小，保证坩埚内部的轴向温度梯度稳定，保证晶体生长的质量；通过控制第一夹层的最大厚度与第二夹层的最大厚度之比，以控制第一冷却水和第二冷却水的温差，使坩埚内部的轴向温度梯度适中，防止晶体生长过快导致晶体缺陷出现，同时保证晶体具有较高的生长速率。

7.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第一冷却管、第二冷却管、第三冷却管和坩埚共中心轴线，确保在同一水平面上，不同位置的坩埚侧壁距离第一石英管的距离相等，且第一夹层的厚度相等，第二夹层的厚度相等，因此可以确保坩埚截面同一内径处的受热均匀，避免了原料局部碳化严重，进而有效控制单晶碳包裹物等缺陷，提高晶体的生长质量。

8.本申请所提供的晶体生长方法，通过设置第一法兰靠近坩埚顶部设置，第一空腔结构用于通入第三冷却水，第二空腔结构用于通入第四冷却水，第三冷却水和第四冷却水的温度不同，以使籽晶处形成径向温度梯度，确保晶体完成横向生长；通过设置筒状分隔板为锥形筒状分隔板，使第一法兰内的冷却水温度从外至内逐渐降低，即坩埚内的径向温度梯度均匀，避免温度变化过大而导致生长得到的晶体因为热应力过大而出现裂纹现象，提高晶体的成品率。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：

图1为本申请实施例1涉及的晶体生长装置示意图；

图2为本申请实施例2涉及的第一冷却水的温度与晶体边缘平均厚度的关系图；

图3为本申请实施例2涉及的第一冷却水的流量与晶体边缘平均厚度的关系图；

图4为本申请实施例2涉及的第三冷却水的温度与晶体凸面高度差的关系图；

图5为本申请实施例2涉及的第三冷却水的流量与晶体凸面高度差的关系图。

部件和附图标记列表：

1、第一冷却管；2、第二冷却管；3、第一夹层；4、第一法兰；5、第二法兰；6、坩埚；7、容纳腔；8、第三冷却管；9、第二夹层；10、第一进水口；11、第一出水口；12、第二进水口；13、第二出水口；14、第一空腔结构；15、第二空腔结构；16、锥形筒状分隔板；17、保温结构。

具体实施方式

为了更清楚的阐释本申请的整体构思，下面结合说明书附图以示例的方式进行详细说明。

为了能够更清楚地理解本申请的上述目的、特征和优点，下面结合附图和具体实施方式对本申请进行进一步的详细描述。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本申请，但是，本申请还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本申请的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。

另外，在本申请的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多该特征。在本申请的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接，还可以是通信；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本申请的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不是必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。

本申请的晶体生长装置可以用来生长任意使用PVT生长法制备的晶体，例如碳化硅晶体、氮化硼晶体、氧化锌晶体等，本申请实施例中以制备碳化硅晶体为例进行说明。

实施例1

如图1所示，本申请的实施例公开了一种晶体生长装置，其包括：冷却套管，由包括冷却套管的组件形成密闭的容纳腔7，用于放置晶体生长用的坩埚6；冷却套管包括第一冷却管1和第二冷却管2，第一冷却管1套设在第二冷却管2的内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层3，第一夹层3的厚度沿坩埚6底部至开口方向线性增加。通过设置第一夹层3的厚度沿坩埚6底部至开口方向线性增加，第一夹层3用于通入第一冷却水，第一夹层3的截面面积沿坩埚6底部至开口方向线性增加，第一夹层3上部的水量沿坩埚6底部至开口方向线性增加，因此靠近坩埚6开口的第一冷却水吸收的热量大于靠近坩埚6底部的第一冷却水吸收的热量，从而使容纳腔7内的坩埚6内部的温度从坩埚6底部至坩埚6开口逐渐降低，形成轴向温度梯度；通过控制第一冷却水的温度及流量，从而实现坩埚6内部轴向温度梯度的可调可控，进而控制晶体的生长质量及生长速率；此外，冷却水的温度和流量受外界环境影响极小，因此坩埚6内所形成的轴向温度梯度更加稳定，可以进一步保证长晶质量。

可以理解的是，坩埚6可以以任意方式放置在容纳腔7内，例如正放、倒放或侧放。本申请的实施例以坩埚正放在容纳腔7内为例进行说明。

具体的，第一冷却管1和第二冷却管2可以为任意形状，只要能实现第一夹层3的厚度从上至下逐渐减小即可。例如，可以设置第一冷却管1具有圆柱形管体，第二冷却管2具有倒圆锥台管体；也可以设置第一冷却管1具有正圆锥台管体，第二冷却管2具有圆柱形管体；还可以设置第一冷却管1具有正圆锥台管体，第二冷却管2具有倒圆锥台管体等。具体的，第一冷却管1和第二冷却管2可以为石英材质、陶瓷材质等。本申请的实施例中，第一冷却管1和第二冷却管2均为石英材质。

具体的，第一冷却水的流向可以设置为从上至下，也可以设置为从下至上。优选的，第一冷却水的流向设置为从上至下，该设置方式可以确保第一夹层3上部的第一冷却水的温度低于下部的第一冷却水的温度，从而进一步保证坩埚6内部的轴向温度梯度。

可以理解的是，为了进一步保证容纳腔7的密封性，第一法兰4和第二法兰5与冷却套管之间可以采用橡胶圈密封。

作为一种实施方式，第一冷却管1具有圆柱形管体，第二冷却管2具有倒圆锥台管体，第一夹层3的最大厚度与最小厚度之比为1.5-4.5：1。通过控制第一夹层3的最大厚度与最小厚度之比，进而控制第一夹层3上部和下部的第一冷却水的流量，使坩埚6内部的轴向温度梯度适中，既可以防止晶体生长过快而导致晶体缺陷出现或晶体边缘过厚，又可以保证晶体的生长效率高，缩短晶体的生长周期。优选的，第一夹层3的最大厚度与最小厚度之比为2.6:1。

作为一种实施方式，坩埚6内径与第一冷却管1的内径之比为1:2.5-5。通过控制坩埚6内径与第一冷却管1的内径之比，避免坩埚6内部温场与第一冷却水距离过大而导致第一冷却水无法对坩埚6内部的温度产生影响；同时还可以防止坩埚6内部温场与第一冷却水距离过小而导致坩埚6内部的温度过低，进一步保证晶体的生长速率。优选的，坩埚6内径与第一冷却管1的内径之比为1:3.6。

作为一种实施方式，冷却套管还包括第三冷却管8，第三冷却管8套设在第二冷却管2的外部，并相互配合以形成用于通入第二冷却水的第二夹层9。通过设置第二夹层9通入第二冷却水，第一冷却水和第二冷却水之间具有温差，且由于第一夹层3的厚度沿坩埚6开口至坩埚6底部方向线性减小，使得第一冷却水和第二冷却水之间的温差沿坩埚6开口方向至坩埚6底部线性减小，即坩埚6内部从底部至开口的温度逐渐减小，进一步确保坩埚6内部的轴向温度梯度稳定，保证晶体生长的质量；此外，通过控制第一冷却水和第二冷却水的温差及流量差可以实现坩埚6内部轴向温度梯度的可控，从而控制晶体的生长速率，同时减少晶体缺陷，并减小或增加晶体边缘厚度。

可以理解的是，第一冷却水的温度小于第二冷却水的温度。该设置方式可以确保第一冷却水和第二冷却水之间的温差由上至下逐渐减小，即坩埚6内部的温度由下至上逐渐降低。

具体的，第一冷却水和第二冷却水可以同向流动，也可以逆向流动。

作为一种优选的实施方式，第一夹层3的一端设置有第一进水口10，另一端设置有第一出水口11，以使第一冷却水从上至下流动；第二夹层9的一端设置有第二进水口12，另一端设置有第二出水口13，以使第二冷却水从下至上流动。通过设置第一冷却水和第二冷却水逆向流动，以形成更大的轴向温度梯度。

具体的，第三冷却管8可以为任意形状，例如圆柱形管体、圆锥台管体、长方体管体等。

作为一种实施方式，第三冷却管8具有圆柱形管体，第二夹层9的厚度沿坩埚6开口方向至坩埚6底部线性增加，第一夹层3的最大厚度与第二夹层9的最大厚度之比为0.8-1.8:1。通过设置第三冷却管8为圆柱形管体，使第二夹层9的厚度沿所述坩埚开口方向至坩埚底部线性增加，第一冷却水的温度低于第二冷却水的温度，进一步确保第一冷却水和第二冷却水之间的温差沿坩埚6开口方向至坩埚6底部线性减小，即坩埚6内部从底部至开口的温度逐渐减小，保证坩埚6内部的轴向温度梯度稳定，保证晶体生长的质量；通过第一夹层3的最大厚度与第二夹层9的最大厚度之比，以控制第一冷却水和第二冷却水的温差，使坩埚6内部的轴向温度梯度适中，防止晶体生长过快导致晶体缺陷出现，同时保证晶体具有较高的生长速率。优选的，第一夹层3的最大厚度与第二夹层9的最大厚度之比为1.3:1。

作为一种实施方式，第一冷却管1、第二冷却管2、第三冷却管8和坩埚6共中心轴线设置。通过设置第一冷却管1、第二冷却管2、第三冷却管8和坩埚6共中心轴线，确保在同一水平面上，不同位置的坩埚6侧壁距离第一冷却管1的距离相等，且第一夹层3的厚度相等，第二夹层9的厚度相等，因此可以确保坩埚6截面同一内径处的受热均匀，避免了原料局部碳化严重，进而有效控制单晶碳包裹物等缺陷，提高晶体的生长质量。

作为一种实施方式，形成容纳腔7的组件还包括法兰结构，法兰结构包括第一法兰4和第二法兰5，第一法兰4、第二法兰5和冷却套管相互配合，形成密闭的容纳腔7；第一法兰4为靠近所述坩埚6开口的空腔结构，空腔结构内设置有筒状分隔板，筒状分隔板与坩埚6共中心轴线设置，筒状分隔板将空腔结构分隔成柱状的第一空腔结构14和环形的第二空腔结构15，第一空腔结构14用于通入第三冷却水，第二空腔结构15用于通入第四冷却水。通过设置第一法兰4靠近坩埚6顶部设置，第一空腔结构14用于通入第三冷却水，第二空腔结构15用于通入第四冷却水，第三冷却水和第四冷却水的温度不同，以使籽晶处形成径向温度梯度，确保晶体完成横向生长。

可以理解的是，第三冷却水的温度低于第四冷却水的温度，即籽晶的中心温度低于四周的温度，以对坩埚6的气氛起到拉升作用，使坩埚6内的气氛向籽晶中心聚集，增加晶体的凸面高度。

具体的，第一空腔结构14的进水口和出水口可以设置第一法兰4的任意位置，在本实施例中，第一空腔结构14的进水口和出水口均设置在第一法兰4的顶端，并分别设置在第一空腔结构14的相对两侧；第二空腔结构15的进水口和出水口可以设置第一法兰4的任意位置，在本实施例中，第二空腔结构15的进水口和出水口均设置在第一法兰4的顶端，并分别设置在第二空腔结构15的相对两侧。

具体的，筒状分隔板可以为任意形状，例如圆柱形筒状分隔板、圆锥形筒状分隔板16，长方体筒状分隔板等。具体的，第一法兰4为不锈钢材质，筒状分隔板为不锈钢材质。

作为一种优选的实施方式，筒状分隔板为锥形筒状分隔板16，锥形筒状分隔板16的直径从上至下依次减小，锥形筒状分隔板16的倾斜角度为40°-50°。通过设置筒状分隔板为锥形筒状分隔板16，使第一法兰4内的冷却水温度从外至内逐渐降低，即坩埚6内的径向温度梯度均匀，避免径向温度梯度过大而导致生长得到的晶体因为热应力过大而出现裂纹现象，提高晶体的成品率。

作为一种实施方式，锥形筒状分隔板16的最小直径与坩埚6的内径之比为1-2:1。该设置方式可以保证坩埚6内的径向温度梯度适中，避免因径向温度梯度过大而导致的晶体裂纹现象产生，同时保证坩埚6顶部的径向温度梯度对坩埚6内的气氛具有足够的拉升强度，增加晶体的凸面高度。优选的，锥形筒状分隔板16的最小直径与坩埚6的内径之比为1.4:1。

具体的，靠近坩埚6底部设置的第二法兰5为空腔结构，以通入恒定冷却水，保证坩埚6内部各个位置处的原料温度均匀，从而保证原料均匀升华，减缓了原料碳化不均匀的现象。

具体的，第二法兰5中的冷却水的进水口和出水口均设置在第二法兰5底端；具体的，第二法兰5为不锈钢材质。

实施例2

如无特别说明，本申请的实施例中的原料和气体均商业途径购买。其中，碳化硅原料的纯度为99.99％，高纯惰性气体(Ar或He)的纯度大于99.999％。

使用实施例1的晶体生长装置进行碳化硅晶体的生长，碳化硅晶体的制备方法包括下述步骤：

1)组装：组装冷却套管和法兰结构以形成容纳腔7，将碳化硅粉料置于坩埚6内底部，碳化硅籽晶置于坩埚6盖内侧壁，组装坩埚6和保温结构17，使保温结构17包围在坩埚6外设置，将组装后的保温结构17和坩埚6置于容纳腔7内；

2)保压阶段：使用真空泵对容纳腔7抽真空，使压力降至10^-6-10^-8mbar，并保压不少于0.8h；

其中，在保压阶段中，第一冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；第三冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；

3)第一长晶阶段：向容纳腔7内通入惰性气体，将容纳腔7的压力升高至300-500mbar，温度升高至1500℃-1700℃，并持续2-4h；

其中，在第一长晶阶段中，第一冷却水的温度为8-16℃，流量为18-54mL/s；第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；第三冷却水的温度为7.5-15.5℃，流量为18-56mL/s；第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；

由保压阶段至第一长晶阶段的过渡时间不少于1.5h；

4)第二长晶阶段：将容纳腔7内的压力降低至20-60mbar，温度升高至2000-2400℃，并持续不少于28h，完成晶体生长；

其中，在第二长晶阶段中，第一冷却水的温度为8-16℃，流量为18-54mL/s；第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；第三冷却水的温度为7.5-15.5℃，流量为18-56mL/s；第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；

由第一长晶阶段至第二长晶阶段的过渡时间不少于1.5h；

其中，保温结构17的材质为石墨保温毡，坩埚6为石墨坩埚6，加热线圈为中频感应线圈。

通过控制冷却套管、法兰结构以及长晶阶段中第一冷却水、第二冷却水、第三冷却水及第四冷却水的温度和流量，制得碳化硅晶体1#-7#以及晶体D1#-D5#，其中，碳化硅晶体5#的制备过程中，第一冷却水和第二冷却水为同向流动，其余的碳化硅晶体的制备过程中，第一冷却水和第二冷却水均为逆向流动。

表1

对制备的碳化硅晶体1#-7#、对比碳化硅晶体D1#-D5#的长晶速率、晶体边缘平均厚度、晶体凸面高度差、中心多型情况、电阻率情况以及长晶速率进行检测，其中，对于晶体多型情况，当无多型现象出现时，晶体质量高；当晶体出现多型现象时，多型存在于晶体的部分厚度内，则晶体的另外部分厚度内无多型情况，且该部分的厚度越大越好，检测结果如表2所示。

表2

由表2可以看出：比较碳化硅晶体1#与2#，碳化硅晶体1#仅通入第一冷却水，无第二冷却水，因此炉温在一定程度上被拉低，晶体整体生长速率缓慢，同时电阻率亦受到很大影响；对比碳化硅晶体2#与3#，增大第一夹层3的最大厚度与最小厚度之比，晶体边缘平均厚度也随之增加，凸面高度差在随晶体重量变化的情况下处于合理的范围，但是由于生长速率被拉大，晶体多型情况严重，对晶体质量产生不利的影响；对比碳化硅晶体2#与4#，降低锥形筒状分隔板16的最小直径与坩埚6的内径之比，晶体多型情况加剧；对比碳化硅晶体2#与5#，将第一冷却水和第二冷却水的流动方向改为并流后，晶体的生长速率被拉低，同时由于轴梯不足的影响，电阻率亦受到一定程度的影响；对比碳化硅晶体2#与6#,将第一法兰4内的锥形筒状分隔板16更换为圆柱形筒状分隔板后，晶体的单点生长速率过快从而导致多型情况的加剧；对比碳化硅晶体2#与7#，第一夹层3的厚度从上至下相同，此时为双层水冷，但坩埚内由于缺乏轴梯，导致晶体生长速率过缓，生长效率过低；碳化硅晶体D1#为将第一冷却水水温设定为1℃，观察晶体形态质量情况可以发现，由于轴梯过大，晶体生长速率很快，同时多型情况较为严重；碳化硅晶体D2#为将第三冷却水水温设定为1℃，观察晶体形态质量情况可以发现，晶体的凸面高度差过大，多型情况过于严重，D1与D2两者情况过于极端会对晶体的质量以及形态产生严重的影响；对比碳化硅晶体2#与D3#，在拉低坩埚6内径与第一冷却管1的内径之比的情况下，晶体的生长速率被显著降低，同时提纯受到影响，电阻率恶化；对比碳化硅晶体2#与D4#在增大第一夹层3与第二夹层9的最大厚度之比的情况下，晶体生长速率被拉大，多型情况严重；对比碳化硅晶体2#与D5#在降低锥形筒状分隔板16的倾斜角度的情况下，倾斜角度被降低晶体的凸面高度差被显著拉低，电阻率情况恶化。

此外，为了确定最佳的第一冷却水条件和第三冷却水条件，设置四组实验，其中，第一组实验设置九个实验，控制第一冷却水的温度改变，流量固定为36mL/s；第二冷却水的温度为29.0℃，流量为18mL/s，第三冷却水的温度为11.5℃，流量为36mL/s，第四冷却水的28.5℃，流量为18mL/s，且第一组实验中的每个实验的冷却套管及法兰结构均相同；并探究第一冷却水的温度与碳化硅晶体边缘平均厚度的关系，得到的结果如图2所示；

第二组实验设置九个实验，控制第一冷却水的流量改变，温度固定为12℃；第二冷却水的温度为29.0℃，流量为18mL/s，第三冷却水的温度为11.5℃，流量为36mL/s，第四冷却水的28.5℃，流量为18mL/s，且第二组实验中的每个实验的冷却套管及法兰结构均相同；并探究第一冷却水的流量与碳化硅晶体边缘平均厚度的关系，得到的结果如图3所示；

第三组实验设置九个实验，控制第三冷却水的温度改变，流量固定为36mL/s，第一冷却水的温度为12℃，流量为36mL/s，第二冷却水的温度为29.0℃，流量为18mL/s，第四冷却水的28.5℃，流量为18mL/s，且第三组实验中的每个实验的冷却套管及法兰结构均相同；并探究第三冷却水的温度与碳化硅晶体凸面高度差的关系，得到的结果如图4所示；

第四组实验设置九个实验，控制第三冷却水的流量改变，温度固定为11.5℃，第一冷却水的温度为12℃，流量为36mL/s，第二冷却水的温度为29.0℃，流量为18mL/s，第四冷却水的28.5℃，流量为18mL/s，且第四组实验中的每个实验的冷却套管及法兰结构均相同；并探究第三冷却水的流量与碳化硅晶体凸面高度差的关系，得到的结果如图5所示。

由图2-图5可以看出，随着第一冷却水的温度上升，坩埚6内的轴向温度梯度减小，坩埚6内的气氛向中部聚集，晶体边缘平均厚度下降；随着第一冷却水的流量增大，坩埚6内的轴向温度梯度增大，坩埚6内的原料升华速率快，晶体边缘平均厚度增加；随着第三冷却水的温度上升，坩埚6内的径向温度梯度减小，晶体横向生长，晶体凸面高度差下降；随着第三冷却水的流量增加，坩埚6内的径向温度梯度增大，坩埚6中心对气氛的拉升作用增加，晶体凸面高度差上升。

本说明书中的各个实施例均采用递进的方式描述，各个实施例之间相同相似的部分互相参见即可，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处。尤其，对于系统实施例而言，由于其基本相似于方法实施例，所以描述的比较简单，相关之处参见方法实施例的部分说明即可。

以上所述仅为本申请的实施例而已，并不用于限制本申请。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的权利要求范围之内。

Claims (14)

1.一种晶体生长方法，其特征在于，包括下述步骤：

1)组装：将装填原料的坩埚安装籽晶单元后，移至密闭的容纳腔内；

2)长晶阶段：控制所述容纳腔内的长晶条件，调节第一冷却水的温度为8-16℃，流量为18-54mL/s，即制得所述晶体；

其中，所述容纳腔由包括冷却套管的组件形成，所述冷却套管包括第一冷却管和第二冷却管，所述第一冷却管套设在所述第二冷却管内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层，所述第一夹层的厚度沿所述坩埚底部至开口方向线性增加。

2.根据权利要求1所述的晶体生长方法，其特征在于，所述第一冷却水的温度为12℃，流量为36mL/s；和/或

所述第一冷却管具有圆柱形管体，所述第二冷却管具有倒圆锥台管体，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为1.5-4.5：1；和/或

所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：2.5-5。

3.根据权利要求2所述的晶体生长方法，其特征在于，所述第一夹层的最大厚度与最小厚度之比为2.6：1；和/或

所述坩埚内径与所述第一冷却管的内径之比为1：3.6。

4.根据权利要求1所述的晶体生长方法，其特征在于，步骤2)包括第一长晶阶段和第二长晶阶段，所述第一长晶阶段的压力为300-500mbar，温度为1500℃-1700℃，并持续2-4h；

所述第二长晶阶段的压力为20-60mbar，温度为2000-2400℃，并持续不少于28h；和/或

所述第一长晶阶段和所述第二长晶阶段之间还包括过渡阶段，所述过渡阶段持续1.5-2.5h。

5.根据权利要求1-4任一项所述的晶体生长方法，其特征在于，所述冷却套管还包括第三冷却管，所述第三冷却管套设在所述第二冷却管的外部，并相互配合以形成用于通入第二冷却水的第二夹层；

步骤2)中，调节第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；和/或

所述第一冷却管、第二冷却管、第三冷却管和坩埚共中心轴线设置。

6.根据权利要求5所述的晶体生长方法，其特征在于，步骤2)中，调节第二冷却水的温度为29℃，流量为18mL/s。

7.根据权利要求5所述的晶体生长方法，其特征在于，所述第一夹层的一端设置有第一进水口，另一端设置有第一出水口，以使所述第一冷却水从上至下流动；

所述第二夹层的一端设置有第二进水口，另一端设置有第二出水口，以使所述第二冷却水从下至上流动；和/或

所述第三冷却管具有圆柱形管体，所述第二夹层的厚度沿所述坩埚开口至坩埚底部方向线性增加，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为0.8-1.8：1。

8.根据权利要求5所述的晶体生长方法，其特征在于，所述第一夹层的最大厚度与所述第二夹层的最大厚度之比为1.3：1。

9.根据权利要求5所述的晶体生长方法，其特征在于，形成所述容纳腔的组件还包括法兰结构，所述法兰结构包括第一法兰和第二法兰，所述第一法兰、第二法兰和冷却套管相互配合，形成密闭的容纳腔；

所述第一法兰为靠近所述坩埚开口的空腔结构，所述空腔结构内设置有筒状分隔板，所述筒状分隔板与所述坩埚共中心轴线设置，所述筒状分隔板将所述空腔结构分隔成柱状的第一空腔结构和环形的第二空腔结构，所述第一空腔结构用于通入第三冷却水，所述第二空腔结构用于通入第四冷却水；

步骤2)中，所述第三冷却水的温度为7.5-15.5℃，流量为18-56mL/s；所述第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s。

10.根据权利要求9所述的晶体生长方法，其特征在于，步骤2)中，所述第三冷却水的温度为11.5℃，流量为36mL/s；所述第四冷却水的温度为28.5℃，流量为18mL/s。

11.根据权利要求9所述的晶体生长方法，其特征在于，所述筒状分隔板为锥形筒状分隔板，所述锥形筒状分隔板的直径从上至下依次减小，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为40°-50°；和/或

所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1-2：1。

12.根据权利要求11所述的晶体生长方法，其特征在于，所述锥形筒状分隔板的倾斜角度为45°；和/或

所述锥形筒状分隔板的最小直径与所述坩埚的内径之比为1.4：1。

13.根据权利要求11所述的晶体生长方法，其特征在于，步骤1)和步骤2)之间还包括保压阶段，在所述保压阶段中，所述容纳腔的压力下降至10^-6-10^-8mbar，并持续不少于0.8h；

调节所述第一冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；调节所述第二冷却水的温度为24-34℃，流量为10-26mL/s；调节所述第三冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；调节所述第四冷却水的温度为23.5-33.5℃，流量为10-26mL/s；和/或

从所述保压阶段向所述长晶阶段的过渡时间不少于1.5h。

14.一种晶体生长装置，其特征在于，包括：

冷却套管，由包括所述冷却套管的组件形成容纳腔，用于放置晶体生长用的坩埚；所述冷却套管包括第一冷却管和第二冷却管，所述第一冷却管套设在所述第二冷却管的内部，并相互配合以形成用于通入第一冷却水的第一夹层，所述第一夹层的厚度沿所述坩埚底部至开口方向线性增加；

加热线圈，所述加热线圈设置在所述冷却套管外围。

Images