CN113086974B - 氮掺杂石墨烯及其制备方法以及应用 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种氮掺杂石墨烯及其制备方法以及应用，该氮掺杂石墨烯的制备方法通过将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，制得了掺杂水平高、品质好的氮掺杂石墨烯产品，且该制备方法工艺简单，易于实现产业化。

Description

氮掺杂石墨烯及其制备方法以及应用

技术领域

本发明属于碳材料制备技术领域，具体涉及一种氮掺杂石墨烯的制备方法，还涉及一种采用该制备方法制得的氮掺杂石墨烯，以及氮掺杂石墨烯的应用。

背景技术

石墨烯(Graphene)是一种以sp²杂化连接的碳原子紧密堆积成单层二维蜂窝状晶格结构的碳材料，其具有优异的物理、化学、电学和光学性能。随着石墨烯性能的研究，通常采用对石墨烯掺杂的方式简单有效的改变石墨烯的性质，以拓宽石墨烯的应用范围。

其中，由于氮原子的原子尺寸和碳原子相近，其与石墨烯有着更好的相容性，因此，氮原子容易掺杂进入石墨烯的晶格中且引起的石墨烯晶格畸变较小，并且由于氮原子含有五个价电子，可形成强共价键，因此可获得稳定的氮掺杂石墨烯材料；此外，氮元素的掺杂会产生N-C键，其中毗邻N原子的C原子将带有更多的正电荷，从而可有效的增强石墨烯材料的电负性，而这种电负性的增强可以为氧化还原反应创造更好的催化条件。

目前，化学掺杂是制备氮掺杂石墨烯的一种主要手段，其可以从结构内部完成对石墨烯材料的功能化改性处理，实现石墨烯电子结构及性质的调控。而目前化学掺杂制备氮掺杂石墨烯主要通过两种途径获得，分别是原位合成法和后处理法，其中，后处理法包括热处理、等离子体处理等，但由于方法的限制，后处理法往往只能获得较低水平的表面掺杂，并且伴随着大量的缺陷。相比于后处理法，原位合成法可以使得产物中的N原子分布更加均匀，获得的缺陷更少，比如葡萄牙里斯本大学(Microwave plasma-based directsynthesis of free-standing N-graphene.Phys Chem Chem Phys 22,4772-4787.)报道了利用微波等离子体原位气相合成氮掺杂石墨烯的方法，实现了低缺陷浓度氮掺杂石墨烯的连续合成。加拿大麦吉尔大学(Carbon Nano-Flakes Produced by an InductivelyCoupled Thermal Plasma System for Catalyst Applications.Plasma Chem Plasma P31,393-403)使用射频等离子体原位气相合成了氮掺杂石墨烯。但这些现有的原位气相合成方法无法实现高掺杂浓度、高质量的氮掺杂石墨烯且无法实现大规模量产，限制了其产业化进程。

磁旋转电弧是一种常见的非转移电弧，电弧在轴向磁场的驱动下绕阴极快速旋转。现有的研究表明：旋转电弧可以增大电弧等离子体的体积，从而提高电弧等离子体与原料气的混合程度，减小电极烧蚀，并广泛应用于石墨烯等碳材料的制备。目前已有方案利用磁旋转电弧实现了石墨烯的连续可控制备，但尚无利用磁旋转电弧制备高品质氮掺杂石墨烯的先例，而现有的用于石墨烯制备的磁旋转电弧方案无法获得高品质氮掺杂石墨烯，其制备得到的产品晶型较差、层数多。

发明内容

有鉴于此，本发明有必要提供一种氮掺杂石墨烯及其制备方法，该制备方法将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，氮源在中心部被活化成含氮活性分子，流经边缘部的碳源迅速裂解，与含氮活性分子反应，从而生成氮掺杂石墨烯，制备方法设备简单、能耗低且无需添加任何催化剂，获得的氮掺杂石墨烯品质高，掺杂水平高度可调，适用于产业化应用。

为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：

本发明提供了一种氮掺杂石墨烯的制备方法，包括以下步骤：

形成旋转电弧区域，所述旋转电弧区域包括中心部和边缘部；

引导氮源至所述中心部，引导碳源至所述边缘部，在电弧引发下反应获得氮掺杂石墨烯。

进一步的，所述旋转电弧区域采用磁旋转电弧装置，在一对同轴的棒状阴极和环形阳极之间运行，在环形磁铁的轴向磁场作用下形成圆盘状电弧区域。

进一步的，所述旋转电弧区域的放电电流为0.1-500安培，放电功率为100-100000瓦，轴向磁场为0.03-0.5T，电弧转速为50-5000转/秒，电子能量为0.5-3.0eV，重粒子温度为1500-30000K，气体平均温度为500-5000K，放电气压为0.1-2.0bar。

进一步的，所述碳源选自烃类化合物。

优选的，所述烃类化合物选自烷烃、烯烃、炔烃、环烃、芳香烃中的至少一种。

进一步的，所述氮源为氮气或含氮混合气体。

进一步的，所述含氮混合气体由氮气和其他气体混合而成，所述其他气体选自氢气、氩气、氦气、一氧化碳中的至少一种；

所述含氮混合气体中，氮气与其他气体的摩尔流量比不低于1：10。

进一步的，所述碳源中的碳原子与所述氮源中的氮原子的摩尔流量比不高于1：5；

所述碳源和所述氮源总的碳原子与总的氢原子的摩尔流量比不低于1：4，不高于1：1。

本发明还提供了一种氮掺杂石墨烯，采用如前述任一项所述的制备方法制得。

进一步的，所述氮掺杂石墨烯的层数在1～10之间，石墨烯片的尺寸在100～300nm。

进一步的，所述氮掺杂石墨烯中，氮原子掺杂水平在1％～16％。

进一步的，所述氮掺杂石墨烯中，氮原子的化学构型包括吡咯型氮，所述吡咯型氮原子与总掺杂氮原子的数量之比不低于7：10。

本发明还提供了一种氮掺杂石墨烯在用于制备吸波材料、催化剂或催化剂载体中的应用，所述氮掺杂石墨烯采用如前述任一项所述的制备方法制得。

与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：

该制备方法，将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，其中，在电弧的作用下，氮源在中心部被活化成含氮活性分子，同时流经边缘部的碳源迅速裂解，与含氮活性分子反应，获得的固体产物即为氮掺杂石墨烯。该制备方法工艺和设备简单，能耗低，且无需添加额外的催化剂，适合产业化应用。

该制备方法采用现有的磁旋转电弧装置即可实现，通过引导氮源从整流环的内侧进入反应区，由于氮源被棒状阴极外的整流环约束，可进入旋转电弧区域的中心部；同时引导碳源从整流环外侧进入反应区，流经旋转电弧区的边缘部，通过该方式可获得掺杂水平高度可调且高质量的氮掺杂石墨烯。

此外，本发明中采用的碳源和氮源均为本领域中常规原料，简单易得，且无需添加催化剂，成本低廉。

本发明中制得的氮掺杂石墨烯质量品质高，掺杂水平高度可调，具有优异的性能，可广泛用于诸多工业生产和科学研究中，如光、电和生物领域等。

附图说明

图1为本发明一较佳实施方式中氮掺杂石墨烯的制备中采用的磁旋转电弧装置结构示意图；

图2为本发明中一较佳实施方式中氮掺杂石墨烯的制备工艺流程图；

图3为实施例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的拉曼光谱图；

图4为实施例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的透射电镜图；

图5为实施例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的高分辨率透射电镜图；

图6为实施例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的X射线光电子能谱图；

图7为实施例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的X射线光电子能谱的N峰及其分峰拟合图；

图8为实施例2中制备获得的氮掺杂石墨烯的透射电镜图；

图9为实施例2中制备获得的氮掺杂石墨烯的高分辨透射电镜图；

图10为实施例2中制备获得的氮掺杂石墨烯的X射线光电子能谱图；

图11为实施例3中制备获得的氮掺杂石墨烯的透射电镜图；

图12为实施例3中制备获得的氮掺杂石墨烯的高分辨透射电镜图；

图13为实施例3中制备获得的氮掺杂石墨烯的X射线光电子能谱图；

图14为对比例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的透射电镜图；

图15为对比例1中制备获得的氮掺杂石墨烯的高分辨透射电镜图。

图中：1-第一进气口、2-第二进气口、3-棒状阴极、4-环形阳极、5-整流环、6-环形磁铁、7-反应装置、8-尾气出口、9-旋转电弧区域。

具体实施方式

为了便于理解本发明，下面将结合具体的实施例对本发明进行更全面的描述。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施方式。相反地，提供这些实施方式的目的是使对本发明的公开内容理解的更加透彻全面。

除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施方式的目的，不是旨在于限制本发明。

本发明第一方面公开了一种氮掺杂石墨烯的制备方法，包括以下步骤：

形成旋转电弧区域，所述旋转电弧区域包括中心部和边缘部；

引导氮源至所述中心部，引导碳源至所述边缘部，在电弧引发下反应获得氮掺杂石墨烯。

本发明从现有工艺出发，创新性的提出了一种氮掺杂石墨烯的制备方法，首先形成旋转电弧区域，然后将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，在电弧引发下，氮源在中心部被活化成含氮活性分子，而碳源则流经边缘部并迅速裂解，同含氮活性分子在电弧作用下反应，获得氮掺杂石墨烯。由于旋转电弧区域的中心部具有较高的温度，将氮源引导至中心部，可以使得氮源得到充分加热并分解为大量的含氮活性分子，从而有利于氮原子的掺杂；同时旋转电弧区域的边缘边缘部具有较低的温度，将碳源引导至边缘部，可以使得碳源在此区域分解并形成石墨烯，可抑制石墨烯的过度生长，避免形成较厚的石墨烯。可以理解的是，本发明中旋转电弧区域的形成方式没有特别的限定，而将氮源和碳源分别引导至指定区域的方式同样没有特别的限定，可根据旋转电弧区域进行调整，通过设计不同的进气口或者进气位置进行调整。此外，本发明中可通过调整电弧参数或者氮源和碳源的比例以及流量关系来调整氮原子的掺杂水平，因此这里不再具体限定。

进一步的，在本发明的一些具体的实施方式中，所述旋转电弧区域采用磁旋转电弧装置，具体的说，在一对同轴的棒状阴极和环形阳极之间电弧被引燃后，通过向磁旋转电弧施加轴向磁场，在轴向磁场作用下形成圆盘状电弧区域。

进一步的，本发明中旋转电弧区域的参数没有特别的限定，可通过调整旋转电弧的参数，以实现调整氮掺杂石墨烯品质的目的，在本发明的一些具体的实施方式中，优选的，所述旋转电弧区域的放电电流为0.1-500安培，放电功率为100-100000瓦，轴向磁场为0.03-0.5T，电弧转速为50-5000转/秒，电子能量为0.5-3.0eV，重粒子温度为1500-30000K，气体平均温度为500-5000K，放电气压为0.1-2.0bar。

进一步的，本发明的一些实施方式中，旋转电弧区域在一对同轴的棒状阴极和环形阳极之间运行,采用常规的磁旋转电弧装置即可。本发明中的一些具体的实施方式中，磁旋转电弧装置的结构如图1中所示的，该磁旋转电弧装置包括棒状阴极3、环形阳极4、整流环5、环形磁铁6和反应装置7。具体的说，棒状阴极3与环形阳极4同轴，电弧在环形阳极4和棒状阴极3之间被引燃，环形磁铁6环设于环形阳极4的外表面，施加轴向磁场，被引燃的电弧在轴向磁场的作用下绕棒状阴极3快速旋转形成旋转电弧区域9，该旋转电弧区域9包括中心部和边缘部。进一步的，整流环5设于棒状阴极3的外部且与棒状阴极3同轴。通过在磁旋转装置设置第一进气口1和第二进气口2，使氮源通过第一进气口1进入磁旋转电弧装置，且从整流环5和棒状阴极3之间进入旋转电弧区域9，由于整流环5的约束，使得氮源进入旋转电弧区域9的中心部。待电磁性能稳定后，将碳源从第二进气口2进入磁旋转电弧装置，引导碳源从整流环5的外侧进入旋转电弧区域9的边缘部，反应后获得位于反应装置7内部的固体物质为氮掺杂石墨烯，而其他氰类衍生物、乙炔、氢气等产物则通过反应装置7上的尾气出口8排出。优选的，在本发明的一些具体的实施方式中，氮掺杂石墨烯的制备流程请参见图2，首先，向磁旋状电弧装置中通入惰性气体吹扫，排尽装置内的空气，同时使电弧在惰性气氛中引燃形成旋转电弧区域9，可以理解的是，这里的惰性气体没有特别的限定，本领域中常规的惰性气体均可，优选采用氩气；然后将氮源由第一进气口1注入旋转电弧区域9的中心部，替换装置内的惰性气体；稳定之后，将碳源通过第二进气口2注入旋转电弧区域9的边缘部，并开始进行反应，获得固体产物沉积在反应装置7的内壁，而反应尾气则从尾气出口8排出。需要说明的是，以上仅示出了本发明中一种较优的实施方式，其他方式比如通过对磁旋转电弧的气路的改进以及磁旋转电弧装置结构的改进，任意的能够实现将氮源引导至旋转电弧的中心部，将碳源引导至旋转电弧边缘部的方式均可。

进一步的，本发明中所述的碳源可以选自本领域中任意的气态或可气化的含碳物质，在本发明的一些具体的实施方式中，优选的，所述碳源选自烃类化合物，这是由于烃类化合物价格低廉，可降低成本，最主要的烃类化合物不含有除碳、氢之外的其他元素，从而避免产物中引入其他杂质，制得的产物纯度更高。

优选的，本发明中所述的烃类化合物可以是本领域中常规的选择，具体实例包括但不限于烷烃、烯烃、炔烃、环烃、芳香烃中的至少一种。

进一步的，所述氮源为氮气或含氮混合气体。

进一步方案，本发明中所述含氮混合气体由氮气和其他气体混合而成，所述其他气体选自氢气、氩气、氦气、一氧化碳中的至少一种；

如前所述的，本发明中可以通过调整氮源的流量等调整氮的掺杂量，因此没有特别的限定，在本发明的一些具体的实施方式中，为了控制氮掺杂量处于较高的水平，优选的，所述含氮混合气体中，氮气与其他气体的摩尔流量比不低于1：10。

进一步的，如前所述的，本发明中可以同通过控制碳源和氮源的比例关系来调整但掺杂石墨烯的品质及掺杂水平，本领域技术人员可以根据需要进行调整，优选的，在本发明的一些具体的实施方式中，所述碳源中的碳原子与所述氮源中的氮原子的摩尔流量比不高于1：5；

所述碳源和所述氮源总的碳原子与总的氢原子的摩尔流量比不低于1：4，不高于1：1，从而获得品质和掺杂水品均比较优秀的氮掺杂石墨烯。

本发明第二方面提供了一种氮掺杂石墨烯，其采用本发明第一方面所述的制备方法制得。

进一步的，所述氮掺杂石墨烯的层数在1～10之间，石墨烯片的尺寸在100～300nm。

进一步的，所述氮掺杂石墨烯中，氮原子掺杂水平在1％～16％，可以理解的是，这里的掺杂水平指的是氮原子数比例。

进一步的，目前氮掺杂石墨烯中氮原子的掺杂形式主要有吡啶型氮、吡咯型氮、石墨型氮等，而本发明中的制备方法获得的氮掺杂石墨烯中，氮原子的主要化学构型为吡咯型氮，其中，所述吡咯型氮与掺杂总氮原子之比不低于7：10。

本发明第三发明提供了如本发明第二方面任一项所述的氮掺杂石墨烯在用于制备吸波材料、催化剂或催化剂载体中的应用，这主要是由于本发明中制得的氮掺杂石墨烯中氮原子的掺杂形式主要为吡咯型氮，因此尤其适用于吸波材料、催化剂或催化剂载体的制备和应用。

下面结合具体的实施例对本发明的技术方案进行进一步清楚完整的说明，需要说明的是，实施例中的反应装置和反应条件等仅是为了使得本发明的技术方案更加清楚做出的示例，不代表本发明仅能采用实施例中的装置或参数实现；此外，以下实施例中未具体公开的内容为本领域中的公知常识，因此，未具体阐述。

实施例1

本实施例中的磁旋转电弧装置参考图1，其中环形阳极4的内径为25mm，棒状阴极3的直径为8mm，其均有纯度不低于99.99％的高纯度石墨制成，围绕环形阳极4的环形磁铁6提供0.08T的轴向磁场。向磁旋转电弧装置内通入氩气排尽其中的空气，并在氩气气氛内将电弧引燃，形成旋转电弧区域9，放电电流为120安培，功率为15千瓦，放电气压为1bar；将纯氮气从第一进气口1通入旋转电弧区域9的中心部，流量为30slm，待电磁性能稳定后，将乙烯从第二进气口2通入旋转电弧区域9的边缘部，流量为2slm，反应30min后停止，收集附着在反应装置7内壁上的固体产物，约为4g。

其中，图3为本实施例中固体产物的拉曼光谱图，可以看出，分别在约1332cm^-1、1580cm^-1和2658cm^-1处出现明显的拉曼峰，这说明该固体产物为典型的石墨烯结构；并且根据图3中拉曼峰的峰形和强度表明产物具有良好的石墨化程度，缺陷较少。

图4和图5分别为本实施例中固体产物的透射电镜和高分辨透射电镜图像，可以看出，固体产物均为卷曲的石墨烯片，石墨烯片的尺寸在100-300nm之间，石墨烯层数在1-10之间。

图6和图7分别为本实施例中固体产物的X射线光电子图谱和图谱中N峰的分峰拟合图，可以看出石墨烯产品的元素组成为C、N、O，证明该固体产物为氮掺杂石墨烯，氮原子掺杂量约为5.2％；其中，N峰的分峰图则表明了所得的氮掺杂石墨烯中氮原子化学构型以吡咯型氮为主，吡咯型氮占所掺杂的总氮原子比例约为80％。

实施例2

本实施例中的磁旋转电弧装置参考图1，其中环形阳极4的内径为25mm，棒状阴极3的直径为8mm，其均有纯度不低于99.99％的高纯度石墨制成，围绕环形阳极4的环形磁铁6提供0.08T的轴向磁场。向磁旋转电弧装置内通入氩气排尽其中的空气，并在氩气气氛内将电弧引燃，形成旋转电弧区域9，放电电流为100安培，功率为13千瓦，放电气压为1bar；将氮气和氩气的混合气体从第一进气口1通入旋转电弧区域9的中心部，氮气流量为15slm，氩气流量为15slm，待电磁性能稳定后，将甲烷从第二进气口2通入旋转电弧区域9的边缘部，流量为4slm，反应30min后停止，收集附着在反应装置7内壁上的固体产物，约为3g。

图8和图9分别为本实施例中固体产物的透射电镜和高分辨透射电镜图像，可以看出产物均为卷曲的石墨烯片，石墨烯片的大小在100-300nm之间，石墨烯层数在1-10之间。

图10为本实施例中固体产物的X射线光电子图谱，可以看出石墨烯产品的元素组成为C、N、O，证明产物为氮掺杂石墨烯，氮原子掺杂量约为14％。

实施例3

本实施例中的磁旋转电弧装置参考图1，其中环形阳极4的内径为40mm，棒状阴极3的直径为10mm，其均由不锈钢制成，围绕环形阳极4的环形磁铁6提供0.2T的轴向磁场。向磁旋转电弧装置内通入氩气排尽其中的空气，并在氩气气氛内将电弧引燃，形成旋转电弧区域9，放电电流为0.15安培，功率为300瓦，放电气压为1bar；将氮气和氩气的混合气体从第一进气口1通入旋转电弧区域9的中心部，氮气流量为1slm，氩气流量为1slm，待电磁性能稳定后，将甲烷从第二进气口2通入旋转电弧区域9的边缘部，流量为0.1slm，反应30min后停止，收集附着在反应装置7内壁上的固体产物，约为0.5g。

图11和图12分别为本实施例中固体产物的透射电镜和高分辨透射电镜图像，可以看出产物均为卷曲的石墨烯片，石墨烯片的大小在100-300nm之间，石墨烯层数在1-10之间。

图13为本实施中固体产物的X射线光电子图谱，可以看出石墨烯产品的元素组成为C、N、O，证明产物为氮掺杂石墨烯，氮原子掺杂量约为1.3％。

实施例4

采用与实施例1相同的实施方式，不同之处在于，本实施例中，旋转电弧区域的放电电流为0.1安培，放电功率为100瓦，轴向磁场为0.03T，放电气压为0.1bar。

实施例5

采用与实施例1相同的实施方式，不同之处在于，本实施例中，旋转电弧区域的放电电流为500安培，放电功率为100千瓦，轴向磁场为0.5T，放电气压为2.0bar。

实施例6

采用与实施例1相同的实施方式，不同之处在于，碳源采用环丁烷。

实施例7

采用与实施例2相同的实施方式，不同之处在于，氮源采用氮气与一氧化碳的混合气体。

对比例1

本对比例采用与实施例1相同的实施方式，不同之处在于，本对比例中氮源和碳源均从第一进气口1进入旋转电弧区域9。

图14和图15分别为本对比例中固体产物的透射电镜和高分辨透射电镜图像，可以看出，本对比例中固体产物均为卷曲的石墨烯片。且相较于实施例1中的产物，本对比例中制备的石墨烯的晶格条纹比较混乱，表明本对比例中的产品晶型较差，且石墨烯的层数较多，通常在1-30层范围。

通过以上实施例和对比例可以看出，本发明中的制备方法通过将氮源和碳源分别引导至旋转电弧区域的不同位置，具体的说，将氮源引导至旋转电弧区域的中心部，将碳源引导至旋转电弧区域的边缘部，获得的氮掺杂石墨烯的掺杂水平高、且产品品质好，取得了预料不到的技术效果，具有显著的进步。

以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。

以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

形成旋转电弧区域，所述旋转电弧区域包括中心部和边缘部；

引导氮源至所述中心部，引导碳源至所述边缘部，在电弧引发下反应获得氮掺杂石墨烯；

其中，所述旋转电弧区域的放电电流为0.1-500安培，放电功率为100-100000瓦，轴向磁场为0.03-0.5T，电弧转速为50-5000转/秒，电子能量为0.5-3.0eV，重粒子温度为1500-30000K，气体平均温度为500-5000K，放电气压为0.1-2.0bar。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述旋转电弧区域采用磁旋转电弧装置，在一对同轴的棒状阴极和环形阳极之间运行，在环形磁铁的轴向磁场作用下形成圆盘状电弧区域。

3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述碳源选自烃类化合物，所述烃类化合物选自烷烃、烯烃、炔烃、环烃、芳香烃中的至少一种。

4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氮源为氮气或含氮混合气体。

5.如权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述含氮混合气体由氮气和其他气体混合而成，所述其他气体选自氢气、氩气、氦气、一氧化碳中的至少一种；

所述含氮混合气体中，氮气与其他气体的摩尔流量比不低于1：10。

6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述碳源中的碳原子与所述氮源中的氮原子的摩尔流量比不高于1：5；

所述碳源和所述氮源总的碳原子与总的氢原子的摩尔流量比不低于1：4，不高于1：1。

7.一种氮掺杂石墨烯，其特征在于，采用如权利要求1-6任一项所述的制备方法制得。

8.如权利要求7所述的氮掺杂石墨烯，其特征在于，所述氮掺杂石墨烯中，石墨烯片的层数在1~10之间，尺寸在100~300nm；氮原子掺杂水平在1%~16%，氮原子的化学构型包括吡咯型氮，所述吡咯型氮原子与总掺杂氮原子的数量之比不低于7：10。

9.一种氮掺杂石墨烯在用于制备吸波材料、催化剂或催化剂载体中的应用，其特征在于，所述氮掺杂石墨烯采用如权利要求1-6任一项所述的制备方法制得。

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