CN113030003B - 一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器 - Google Patents
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Abstract
本发明为一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,包括器件,所述器件由棱镜和共振介质腔层组成,共振介质腔层上端涂覆待测物层,所述待测物层选用液态非极性材料,所述待测物其上设置为介质固体薄层,介质固体薄层用于涂覆待测物;还包括棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层;所述棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层自下而上复合形成全介质层;所述待测物层在检测时涂覆在载物层表平面上,以TM波作为检测的信号源,通过微流控改变液体共振腔层的厚度,得到的包络为样品的指纹谱,利用指纹谱来辨别样品。根据单个液体介电层的厚度的吸收峰的差异,区分基次共振和高次共振。指纹特征点的频率偏差低至0.001THz。
Description
技术领域
本发明涉及关键耦合吸收增强机制、微流控和太赫兹宽带指纹传感技术领域,具体为一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器。
背景技术
在太赫兹范围内,由于其独特的物理特性,在倍频器,晶体管,光驱动设备,调制器和检测器中广泛研究了二维材料(例如石墨烯),它们的厚度通常为几埃米,例如,单层石墨烯的厚度约为0.34nm,比THz波长小5个数量级。因此,太赫兹波与石墨烯之间的相互作用非常弱。为了增强相互作用以用于更多应用,研究人员做出了很多努力,并且研究了许多光子结构,例如波导,纳米腔,光栅,金属超材料和电介质超表面。利用等离子体效应有效地增强石墨烯的太赫兹吸收,但其通常需要图案化的光学结构,而这不仅会引入复杂且昂贵的纳米加工工序,并且图案化可能会损坏石墨烯的能带结构,改变其固有特性并降低其器件性能,因为石墨烯是一种对环境条件非常敏感的超薄材料。因此,基于对未图案化的石墨烯等离子体效应的Otto结构被提出,可以实现高太赫兹吸收。但是,受限于石墨烯的使用条件,此配置必须在极低的温度下工作。另外,太赫兹等离子激元激发显著地依赖于石墨烯的材料性质,在这种配置下,其他在太赫兹范围内没有等离子特性的二维材料将无法增强波和物质的相互作用。因此,仍需要一种适用于各种无图案二维材料通用的方法来实现太赫兹完美吸收。完美吸收也是高性能太赫兹分子指纹传感的关键,特别是对于二维材料或痕量分析物的检测。在太赫兹频段,分子的独特旋转和振动模式产生的吸收指纹谱,是二维材料或痕量分析物的便捷无损的检测依据。痕量太赫兹指纹检测通常是对非常薄的样品层测量宽带光谱信号,该样品层比太赫兹波长小得多,从而导致吸收信号微弱。检测的关键因素是如何通过在超薄材料层中完美捕获太赫兹波,从而在很大的太赫兹频率范围内增强指纹特征。在过去的两年研究中,已有报道采用编码像素阵列来增强中红外指纹感应,其中包含一系列不同的介电超表面模块。也有报道通过在锯齿形排列的椭圆形晶格的介电超表面上使用角度多路复用的方法,实现增强的中红外指纹传感。另外还有研究者提出了一种具有亚波长光栅的更简单的结构,用于通过控制偏振和入射角来实现中红外指纹光谱的宽带增强。增强红外指纹的工作可以为增强宽带太赫兹指纹传感提供建议性的指导,因为这两个频率段在电磁频谱中相邻,显示出类似的光谱特性。最近,通过使用角度多路复用的电介质超表面技术改进宽带太赫兹指纹检测,取得了开创性的成果,这初步证明了电介质超表面在高性能痕量分析中的潜力。然而,使用超表面在指纹检测中面临一个严重的问题,因为分析物应共形地涂覆在超表面结构的图案化表面上,这需要复杂且专业的界面处理,阻碍了各种分析物检测的通用性。另外,在检测结构中应避免使用金属会引入相当大的欧姆损耗,这会在检测频带中带来强烈的背景噪声。因此,开发一种具有平整表面的光学结构对于提高二维材料或痕量分析物的太赫兹指纹检测性能至关重要。
发明内容
为解决技术背景提出的金属结构的寄生损失和光刻结构的加工成本提升;有结构表面的器件样品难于涂覆;正常情况下,二维和痕量样品的吸收率较低,信号微弱;微结构的使用频带响应较窄的问题。
本发明提供一种基于厚度复用的可重构的全介质传感器件,结合耦合膜理论的关键耦合吸收增强机制和微流控技术,通过宽带的太赫兹吸收信号增强,实现对1nm厚的双层扭转石墨烯、20nm厚的热还原多层氧化石墨烯和0.5μm厚的2,6-DNT的精确宽带检测,可无标记实时检测,抓取特征频率峰准确,宽带增强信号效果明显,避免了金属的寄生损失和对光子结构进行复杂的纳米加工,同时结构的平整表面十分有利于待测样品的涂覆。
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,包括器件,所述器件由棱镜和共振介质腔层组成,所述共振介质腔层上端涂覆待测物层,为了能够变化共振介质腔层的厚度,所述待测物层选用液态非极性材料,所述待测物其上设置为介质固体薄层,介质固体薄层用于涂覆待测物;
还包括棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层;所述棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层自下而上复合形成全介质层;所述待测物层在检测时涂覆在载物层表平面上,以TM波作为检测的信号源,通过微流控改变液体共振腔层的厚度,得到的包络为样品的指纹谱,利用指纹谱来辨别样品。
优选的,所述液态非极性材料选用反式十氢化萘非极性液态材料、环己烷非极性液态材料中的任意一种材料,折射率为1.4-1.5。
优选的,所述载物层选用石英、多晶硅中的任意一种材料,折射率为1.6-1.8。
优选的,所述棱镜层选用聚苯乙烯、微球环氧树脂中的任意一种材料,折射率为1.2-1.35。
优选的,由于液体共振腔层对棱镜有腐蚀作用,必须加一层隔绝层,所述隔绝层与载物层同材质时,所述载物层厚度为5μm-15μm,所述隔绝层厚度为1μm-5μm,所述液体共振腔层厚度为1μm-1500μm。
优选的,所述棱镜为聚苯乙烯微球环氧树脂的折射率为1.30时,所述液体共振腔层选用反式十氢化萘层,反式十氢化萘的折射率为1.461;所述隔绝层和所述载物层选用石英,所述隔绝层的厚度为1μm,所述载物层的厚度为9μm,选用的石英的折射率为1.73。
其结构包括:棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层;全介质层自下而上复合形成;待测物层在检测时涂覆在载物层表平面上,以TM波作为检测的信号源,通过微流控改变液体共振腔层的厚度,可实现样品吸收峰的宽带移动,得到的包络为样品的指纹谱,可以利用特有的指纹谱来辨别样品。在利用此介质结构进行痕量检测时,薄层不但可以简化加工过程,而且利于样品涂覆,同时该结构能够极大的增强太赫兹波和待测物质间的相互作用检测的精准度高。
有益效果
本发明以检测薄层表面上的二维或痕量分析物。根据单个液体介电层的厚度的吸收峰的差异,区分基次共振和高次共振。基次共振检测对痕量样品的作用相当于常规垂直入射下700倍的样品量的作用,指纹特征点的频率偏差低至0.001THz。指纹特征点波动的增强因子高达534。此外,使用高阶共振检测可以大大提高检测效率,降低微流控的要求,并获得与基频检测相当的效果。最后,引入高折射率电介质棱镜大大减小了入射角。
附图说明
图1为本发明太赫兹指纹检测传感器的透视图;
图2为本发明太赫兹指纹检测传感器的横截面图;
图3为本发明太赫兹指纹检测应用的吸收增强机制示意图;
图4为本发明检测的1nm厚的双层扭转石墨烯的电导率;
图5为本发明使用基次共振模式检测双层扭转石墨烯的指纹谱;
图6为本发明使用高次共振模式检测双层扭转石墨烯的指纹谱;
图7为本发明检测的20nm厚的热还原多层氧化石墨烯的电导率;
图8为本发明使用基次共振模式检测热还原多层氧化石墨烯的指纹谱;
图9为本发明使用高次共振模式检测热还原多层氧化石墨烯的指纹谱;
图10为本发明在检测2,6-DNT时用于参考的垂直入射350μm厚的吸收谱;
图11为本发明使用高次共振模式检测0.5μm厚的2,6-DNT的指纹谱;
图12为本发明改进后的太赫兹指纹传感器的示意图;
图13为本发明改进后在37°入射时使用高次共振模式检测热还原多层氧化石墨烯的指纹谱。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
请参阅图1-13,本发明提供的技术方案:一种基于厚度复用的可重构的全介质传感器件;
如图1、图2,先将半球形的聚苯乙烯微球环氧树脂棱镜1的圆平面表面打磨光滑,在该圆平面上磁控溅射上一层1μm厚的石英层2,然后再在该平面上粘贴上一个多晶硅5的圆管,内径0.6cm,外径0.8cm,高度0.15cm,在圆管上有微流控的通道。在圆管中有一个直径为0.59cm,厚度为9μm的石英层,与一个调节杆相连,通过调节杆地调节,改变石英片与棱镜石英层的距离,再通过微流通道向两个石英层之间填充液体反式十氢化萘3。
该传感结构的增强机制利用了关键耦合效应,可以用耦合膜理论解释,关键的吸收增强结构如图3所示,一个介质棱镜201上镀上一层介质层202,可实现超薄厚度样品材料204的完美吸收。由麦克斯韦程和耦合膜理论,在入射角大于全反射角时,求得完美吸收的关键耦合的条件:
其中,
cosθ2+in2M=aeib (3)
以上,ω0为器件的共振角频率,d为高折射率的石英层2的厚度,c、Z0和k0分别为真空中的光速、波阻抗和波矢,n1为棱镜的折射率,n2为介质2的折射率,σ为有损材料的电导率,θ1为入射角,θ2为石英层2的入射角,θ3为空气203中的出射角,b为常数。
由公式(1)可得共振频率
可见,共振频率可以通过高折射率介质层厚度的变化来动态改变。
该传感器(图1、图2)结合了图3的基于耦合膜理论的关键耦合吸收增强机制和微流控技术,通过液体共振腔层的厚度复用的方法(TMS),获得样品的指纹谱。该方法的电场衰减长度极长,在频率为0.90THz,衰减长度达到63.87μm,使得能够容忍涂覆样品拥有较大的粗糙度。为了更好地评价指纹传感的效果,给出以下指标。在给出指标之前,引入参考方法(RNI),即在足够厚的石英基底涂覆待测样品,入射光垂直照射,获得吸收谱。定义了以下指标来评估传感性能:
(1)特征频率偏移
Df=max(|fTMS,j-fσ,j|) (6)
其中fσ,j和fTMS,j分别表示通过电导率和TMS获得的频率的第j个指纹特征点。
(2)增强因子
在此,ΔARNI,j表示通过RNI获得的第j个指纹特征点,而ΔATMS是与ΔARNI相对应的相邻特征点的吸收率差值。
对于1nm厚的旋转双层石墨烯,通过改变液体共振腔层的厚度可以得到如图5和图6的指纹谱。其中,在图5中,吸收峰主要为基次共振,而在图6中,吸收峰主要为高次谐振。Df只有0.001THz,这比传统的检测方法特征频率偏差都要小,TMS的增强因子ETMS达到8.750。使用TMS的高次谐振检测后,检测次数由原先的81次急剧减小到14次,调节微流控液体厚度调控间隔由1μm提升到20μm,并且传感指标可与TMS的基次共振相比较。由此可见,高次谐振检测使得检测效率极大地提高,对微流控的控制精度要求极大的减小。同理对于拥有极多特征峰的多层(20nm厚的)的热还原多层氧化石墨烯,如图8和图9所示,检测效果极佳,Df只有0.001THz,TMS的增强因子ETMS达到58.238。此外,运用该传感结构,测试了痕量的0.5μm厚的2,6-DNT,发现其与使用RNI时700倍样品量(即350μm)的2,6-DNT的效果相当,可见吸收增强作用明显,如图10、图11。其Df只有0.001THz,TMS的增强因子ETMS达到534。
如图12、图13所示,为改进了以上的指纹谱传感器。引入一个高折射率2.160的铌酸锂棱镜6,可以使得入射角度极大的减小到37°。如图6所示,对以上拥有较多指纹特征点的多层(20nm厚的)的热还原多层氧化石墨烯进行检测,其Df只有0.001THz,TMS的增强因子ETMS达到56.811。可见,在引入铌酸锂棱镜厚,既减小了入射角,又保持了传感器的检测性能。
需要说明的是,在本文中,诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来,而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且,术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含,从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素,而且还包括没有明确列出的其他要素,或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例,对于本领域的普通技术人员而言,可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型,本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (6)
1.一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在:
包括器件,所述器件由棱镜和共振介质腔层组成,所述共振介质腔层上端涂覆待测物层,所述待测物层选用液态非极性材料,所述待测物其上设置为介质固体薄层,介质固体薄层用于涂覆待测物;
还包括棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层;所述棱镜层、隔绝层、液体共振腔层以及载物层自下而上复合形成全介质层;所述待测物层在检测时涂覆在载物层表平面上,以TM波作为检测的信号源,通过微流控改变液体共振腔层的厚度,得到的包络为样品的指纹谱,利用指纹谱来辨别样品。
2.根据权利要求1所述的一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在于:所述液态非极性材料选用反式十氢化萘非极性液态材料、环己烷非极性液态材料中的任意一种材料,折射率为1.4-1.5。
3.根据权利要求1所述的一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在于:所述载物层选用石英、多晶硅中的任意一种材料,折射率为1.6-1.8。
4.根据权利要求1所述的一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在于:所述棱镜层选用聚苯乙烯、微球环氧树脂中的任意一种材料,折射率为1.2-1.35。
5.根据权利要求1所述的一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在于:所述隔绝层与载物层同材质时,所述载物层厚度为5μm-15μm,所述隔绝层厚度为1μm-5μm,所述液体共振腔层厚度为1μm-1500μm。
6.根据权利要求1所述的一种基于厚度复用薄层宽带太赫兹指纹痕量检测传感器,其特征在于:所述棱镜为聚苯乙烯微球环氧树脂的折射率为1.30时,所述液体共振腔层选用反式十氢化萘层,反式十氢化萘的折射率为1.461;所述隔绝层和所述载物层选用石英,所述隔绝层的厚度为1μm,所述载物层的厚度为9μm,选用的石英的折射率为1.73。
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