CN110231309A - 一种利用石墨烯的介质棱镜结构及其传感的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及传感器技术领域，且公开了一种利用石墨烯的介质棱镜结构，包括，乙烯‑四氟乙烯半球棱镜，所述乙烯‑四氟乙烯半球棱镜上端固定设置有单层石墨烯薄膜，所述单层石墨烯薄膜上端且位于乙烯‑四氟乙烯半球棱镜中心固定设置有PDMS圈，所述PDMS圈的中间设置装有样品液体层，所述PDMS圈开设有空气微流通道。所述乙烯‑四氟乙烯半球棱镜半径为1cm，所述乙烯‑四氟乙烯半球棱镜为半球形状。所述PDMS圈的圆心与乙烯‑四氟乙烯半球棱镜的球心连线垂直于棱镜圆平面，所述PDMS圈内径为0.6cm、外径0.8cm、高度100μm。相比于传统的表满面等离激元吸收体，采用石墨烯和介质棱镜相结合的结构，避免金属对入射光的损耗，实现石墨烯更高精度的传感。
Description
技术领域
本发明涉及传感器技术领域，具体为一种利用石墨烯的介质棱镜结构及其传感的方法。
背景技术
高灵敏度的光学折射率传感器广泛应用于化学，生物学，医学和材料工程领域，并引起人们对纳米技术开发的浓厚兴趣。在过去的几年中，基于各种表面等离激元纳米结构的光学传感器由于其在实现快速无标记高灵敏度传感方面的巨大潜力得到广泛关注。表面等离激元传感的基本机制是激发沿电介质和贵金属(例如Ag和Au)之间的界面传播的电荷密度振荡。与这些振荡相关的光谱响应对环境折射率敏感，因此表面等离激元传感器可以检测到非常微小的折射率变化。前人的研究指出一种基于等离激元效应的传感器，在波长为1μm左右其灵敏度和品质因数分别超过13,000nm/RIU和138[1]。此外，随着纳米光子学中微纳加工技术的发展，出现基于超材料的方案进一步提高表面等离激元传感器的性能。尽管使用超材料概念可以有效地提高表面等离激元传感器的灵敏度和品质系数(Figure ofMerit)FOM，但是它们的制备通常需要复杂的微纳米加工，这不仅会增加制造复杂性，而且还极大地耗费生产成本。除了利用等离激元效应制备高性能传感器之外，研究人员还提出了其他方案来改善光学传感器的性能，如缝隙波导环谐振器，光子晶体腔和平板等。这些结构虽然可以明显提高传感器的品质因数，但其灵敏度相比基于等离激元的传感器没有得到明显的改善。因此，具有简单结构和低成本的高性能光学传感器仍然在学术界和工业界都有很大的需求。
近年来，二维材料由于其特殊的光-介质相互作用特性，在光子学和光电子学领域已经变得越来越有前景。作为二维材料中最受欢迎的代表，石墨烯在光学研究和工业领域引起极大关注，目前已经有从紫外(UV)到太赫兹光谱范围的系统研究。在太赫兹和中红外范围内，石墨烯可以激发表面等离激元激元(SPP)并增强光与石墨烯之间的相互作用，这使得石墨烯能够在表面等离激元应用中取代金属。石墨烯的中红外光谱非常适合光学传感，因为它们反映许多分子振动，这些振动识别生命的生物组成部分，如蛋白质，脂质和DNA。但在可见光和近红外(NIR)范围内，本征石墨烯不能激发表面等离激元效应，并且它作为有损导电表面，具有极小的厚度。在这种情况下，利用石墨烯的表面等离激元效应进行高性能光学传感在可见光到近红外区域不再可行。因此，为了在可见光到近红外区域实现高性能的石墨烯光学传感，基于二维材料纳米光子学的创新设计已成为一个非常重要的问题。
发明内容
(一)解决的技术问题
针对现有技术的不足，本发明提供了一种利用石墨烯的介质棱镜结构及其传感的方法。该方法采用光学全反射和单通道相干完全吸收的方案，避免了传统金属材料的使用和光子结构的复杂纳米加工，将石墨烯置于无耗电介质和液体样品之间，以实现高性能光学传感。通过改变样品层的厚度以及入射角，可以实现多种极其灵敏的谐振模式。
(二)技术方案
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种利用石墨烯的介质棱镜结构，包括，乙烯-四氟乙烯半球棱镜，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜上端固定设置有单层石墨烯薄膜，所述单层石墨烯薄膜上端且位于乙烯-四氟乙烯半球棱镜中心固定设置有PDMS圈，所述PDMS圈的中间设置装有样品液体层，所述PDMS圈开设有空气微流通道。
优选的，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜半径为1cm，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜为半球形状。
优选的，所述PDMS圈的圆心与乙烯-四氟乙烯半球棱镜的球心连线垂直于棱镜圆平面，所述PDMS圈内径为0.6cm、外径0.8cm、高度100μm。
一种利用石墨烯的介质棱镜结构的传感的方法，包括如下步骤：
步骤一：采用介质棱镜结构，使用PDMS圈固定样品液体层，并在PDMS圈开辟空气微流通道；通过调节空气、介质棱镜以及液体层的折射率之间的关系来实现光学全反射，并将单层石墨烯薄膜置于乙烯-四氟乙烯半球棱镜和样品液体层之间，利用单通道相干的方法实现石墨烯对入射光的完全吸收，从而实现高性能的光学传感。棱镜可以采用诸如二氧化硅之类的介质，通过改变样品液体来控制折射率的变化；通过数值计算和仿真模拟的方法，对介质棱镜结构中石墨烯的光学传感进行优化；
步骤二：由薄膜光学基本理论可知，光在液体样品层中的相位因子δ2＝2πn2d2cosθ2/λ；由于单层石墨烯薄膜的厚度很小，因此忽略石墨烯中对相位因子的贡献；通过相位因子推得传感器的灵敏度公式，如下式所示：
由此可见灵敏度S由介质棱镜的折射率n1，样品折射率n2，样品层厚度d2，入射角θ1以及相位因子δ2共同决定；研究表明，多层薄膜中激发谐振的条件是往返的相位满足2π的整数倍[2]，即
2d2+fhalf＝2(n+1)p(n＝0,1,2K) (3)
其中fhalf是由半波损失引起的相位突变，其值为π，所以为了获得较高的灵敏度，将介质棱镜的折射率n1固定在1.404，入射角θ1＝89°，样品层厚度d2＝4200nm，并让n2从1.405变化到1.4054，谐振波长显示出从995nm到1160nm的明显红移，同时灵敏度超过440000nm/RIU，远远超出现有传统光学传感器的指标，表明我们设计的单层石墨烯涂覆的传感系统可以很好地用于光学传感；
此外，还定义了传感品质因数FOM，以便更好地呈现所设计结构的传感性能；FOM可以如下确定
其中GFW表示谐振的半高宽；
将折射率从1.405增加到1.41，低阶模式的谐振波长红移至近红外波段，并且有高阶模式出现，高阶模式的谐振波长从400nm移动到800nm，也展现了比较好的传感性能，并且高阶模式相比低阶模式有更窄的半高宽，FOM更好；这意味着可以通过利用高阶共振来优化FOM；
通过增大d2来引入高阶共振，从而来达到降低GFW并优化FOM的目的。通过将d2增加到12800nm，在从可见光到近红外的光谱中出现三个高阶共振；这三个谐振都具有非常窄的带宽；此外，将n2增加0.0001，可以看出三个波段明显红移，并且这些波段几乎可以覆盖整个可见光到近红外的区域，这表明从可见光到近红外光谱获得高灵敏度和FOM。这三个波段的灵敏度和FOM分别可以达到420000,250000,170000nm/RIU和1372，2173，2786；因此，通过利用高阶共振，FOM得到显著优化；
对入射角度敏感性进行系统分析，当将入射角调整到86°时，谐振波长从1001nm红移到1938nm；这说明谐振波长λ＝2πn2d2cosθ2/δ2可以通过将其他参数固定，改变入射角来确定。当入射角θ1下降时，θ2也将减小并导致谐振波长的红移；此外，一阶灵敏度谐振从420000nm/RIU减小到230000nm/RIU；当θ1改变而其他参数固定时，灵敏度会随着入射角的变化而变化；这是由于灵敏度的表达式(2)中，f(n1,n2,Dn,q1)是关于入射角θ1的单调递增函数，因此当入射角从89°减小到86°时灵敏度将降低；即便如此，230000nm/RIU的灵敏度仍远大于传统的光学传感器，这意味着入射角对提出的结构没有严格的限制。
(三)有益效果
与现有技术相比，本发明提供了一种利用石墨烯的介质棱镜结构及其传感的方法，具备以下有益效果：
1.无金属结构，相比于传统的表满面等离激元吸收体，采用石墨烯和介质棱镜相结合的结构，避免金属对入射光的损耗，实现石墨烯更高精度的传感。
2.所设计的光子结构加工容易，操作便利，无需对光子结构进行复杂的纳米加工，节约了成本和能耗。
3.实现了从可见光到近红外光谱范围的的高性能光学传感，灵敏度远远超过现有的光学传感器。在工程应用和实验中，随着入射角在一定范围内减小仍可以维持远高于现有光学传感器的灵敏度。
附图说明
图1为本发明的三维结构示意图；
图2为通过FEM模拟计算所提出的基于石墨烯的传感器的波长感测性能；其中n1＝1.404，θ1＝89°并且d2＝4200nm；
图3该结构作为λ和n2的函数的反射率；其中n1＝1.404，θ1＝89°，d2＝4200nm；
图4该结构作为λ和n2的函数的反射率；其中n1＝1.404，θ1＝89°，d2＝12800nm；
图5为该结构作为λ、n2和θ1的函数的反射率；其中n1＝1.404，d2＝12800nm。
图中：PDMS圈1、样品液体层2、单层石墨烯薄膜3、乙烯-四氟乙烯半球棱镜4、空气微流通道5。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
请参阅图1-5，一种利用石墨烯的介质棱镜结构，包括，乙烯-四氟乙烯半球棱镜4，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜4上端固定设置有单层石墨烯薄膜3，所述单层石墨烯薄膜3上端且位于乙烯-四氟乙烯半球棱镜4中心固定设置有PDMS圈1，所述PDMS圈1的中间设置装有样品液体层2，所述PDMS圈1开设有空气微流通道5。
进一步地，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜4半径为1cm，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜4为半球形状。
进一步地，所述PDMS圈1的圆心与乙烯-四氟乙烯半球棱镜4的球心连线垂直于棱镜圆平面，所述PDMS圈1内径为0.6cm、外径0.8cm、高度100μm。
实施例：选择乙烯-四氟乙烯半球棱镜4(棱镜半径1cm)，打磨光滑圆平面，利用湿法转移单层石墨烯薄膜3至乙烯-四氟乙烯半球棱镜4平面，在单层石墨烯薄膜3表面粘上使用PDMS圈1(内径0.6cm，外径0.8cm，高度100μm)固定样品液体层2，使PDMS圈1的圆心与乙烯-四氟乙烯半球棱镜4的球心连线垂直于乙烯-四氟乙烯半球棱镜4圆平面。并在PDMS圈1上开辟空气微流通道5，通过空气微流通道5注入和排出液体。
一种利用石墨烯的介质棱镜结构的传感的方法，包括如下步骤：
步骤一：采用介质棱镜结构，使用PDMS圈1固定样品液体层2，并在PDMS圈1开辟空气微流通道5；通过调节空气、介质棱镜以及液体层的折射率之间的关系来实现光学全反射，并将单层石墨烯薄膜3置于乙烯-四氟乙烯半球棱镜4和样品液体层2之间，利用单通道相干的方法实现石墨烯对入射光的完全吸收，从而实现高性能的光学传感，整体结构如图1所示。棱镜可以采用诸如二氧化硅之类的介质，通过改变液体样品层2来控制折射率的变化；通过数值计算和仿真模拟的方法，对介质棱镜结构中石墨烯的光学传感进行优化；
步骤二：由薄膜光学基本理论可知，光在液体样品层2中的相位因子δ2＝2πn2d2cosθ2/λ；由于单层石墨烯薄膜3的厚度很小，因此忽略石墨烯中对相位因子的贡献；通过相位因子推得传感器的灵敏度公式，如下式所示：
由此可见灵敏度S由介质棱镜的折射率n1，样品折射率n2，液体样品层2厚度d2，入射角θ1以及相位因子δ2共同决定；研究表明，多层薄膜中激发谐振的条件是往返的相位满足2π的整数倍[2]，即
2d2+fhalf＝2(n+1)p(n＝0,1,2K) (3)
其中fhalf是由半波损失引起的相位突变，其值为π，所以为了获得较高的灵敏度，将介质棱镜的折射率n1固定在1.404，入射角θ1＝89°，样品层厚度d2＝4200nm，并让n2从1.405变化到1.4054，如图2所示，谐振波长显示出从995nm到1160nm的明显红移，同时灵敏度超过440000nm/RIU，远远超出现有传统光学传感器的指标，表明我们设计的单层石墨烯涂覆的传感系统可以很好地用于光学传感；
此外，还定义了传感品质因数FOM，以便更好地呈现所设计结构的传感性能；FOM可以如下确定
其中GFW表示谐振的半高宽；
如图3所示，将折射率从1.405增加到1.41，低阶模式的谐振波长红移至近红外波段，并且有高阶模式出现，高阶模式的谐振波长从400nm移动到800nm，也展现了比较好的传感性能，并且高阶模式相比低阶模式有更窄的半高宽，FOM更好；这意味着可以通过利用高阶共振来优化FOM；
通过增大d2来引入高阶共振，从而来达到降低GFW并优化FOM的目的。如图4所示，通过将d2增加到12800nm，在从可见光到近红外的光谱中出现三个高阶共振；与图2中所示的谐振相比，这三个谐振都具有非常窄的带宽；此外，将n2增加0.0001，可以看出三个波段明显红移，并且这些波段几乎可以覆盖整个可见光到近红外的区域，这表明从可见光到近红外光谱获得高灵敏度和FOM。这三个波段的灵敏度和FOM分别可以达到420000,250000,170000nm/RIU和1372，2173，2786；因此，通过利用高阶共振，FOM得到显著优化；
对入射角度敏感性进行系统分析，如图5所示，当将入射角调整到86°时，谐振波长从1001nm红移到1938nm；这说明谐振波长λ＝2πn2d2cosθ2/δ2可以通过将其他参数固定，改变入射角来确定。当入射角θ1下降时，θ2也将减小并导致谐振波长的红移；此外，一阶灵敏度谐振从420000nm/RIU减小到230000nm/RIU；当θ1改变而其他参数固定时，灵敏度会随着入射角的变化而变化；这是由于灵敏度的表达式(2)中，f(n1,n2,Dn,q1)是关于入射角θ1的单调递增函数，因此当入射角从89°减小到86°时灵敏度将降低；即便如此，230000nm/RIU的灵敏度仍远大于传统的光学传感器，这意味着入射角对提出的结构没有严格的限制。
需要说明的是，在本文中，诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来，而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (4)
1.一种利用石墨烯的介质棱镜结构，包括，乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)，其特征在于：所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)上端固定设置有单层石墨烯薄膜(3)，所述单层石墨烯薄膜(3)上端且位于乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)中心固定设置有PDMS圈(1)，所述PDMS圈(1)的中间设置装有样品液体层(2)，所述PDMS圈(1)开设有空气微流通道(5)。
2.根据权利要求1所述的一种利用石墨烯的介质棱镜结构，其特征在于：所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)半径为1cm，所述乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)为半球形状。
3.根据权利要求1所述的一种利用石墨烯的介质棱镜结构，其特征在于：所述PDMS圈(1)的圆心与乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)的球心连线垂直于棱镜圆平面，所述PDMS圈(1)内径为0.6cm、外径0.8cm、高度100μm。
4.根据权利要求1-3所述的一种利用石墨烯的介质棱镜结构的传感的方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤一：采用介质棱镜结构，使用PDMS圈(1)固定样品液体层(2)，并在PDMS圈(1)开辟空气微流通道(5)；通过调节空气、介质棱镜以及液体层的折射率之间的关系来实现光学全反射，并将单层石墨烯薄膜(3)置于乙烯-四氟乙烯半球棱镜(4)和样品液体层(2)之间，利用单通道相干的方法实现石墨烯对入射光的完全吸收，从而实现高性能的光学传感，通过改变样品液体层(2)来控制折射率的变化；通过数值计算和仿真模拟的方法，对介质棱镜结构中石墨烯的光学传感进行优化；
步骤二：由薄膜光学基本理论可知，光在液体样品层(2)中的相位因子δ2＝2πn2d2cosθ2/λ；由于单层石墨烯薄膜(3)的厚度很小，因此忽略石墨烯中对相位因子的贡献；通过相位因子推得传感器的灵敏度公式，如下式所示：
由此可见灵敏度S由介质棱镜的折射率n1，样品折射率n2，液体样品层(2)厚度d2，入射角θ1以及相位因子δ2共同决定；研究表明，多层薄膜中激发谐振的条件是往返的相位满足2π的整数倍[2]，即
2d2+fhalf＝2(n+1)p(n＝0,1,2K) (3)
其中fhalf是由半波损失引起的相位突变，其值为π，所以为了获得较高的灵敏度，将介质棱镜的折射率n1固定在1.404，入射角θ1＝89°，样品层厚度d2＝4200nm，并让n2从1.405变化到1.4054，谐振波长显示出从995nm到1160nm的明显红移，同时灵敏度超过440000nm/RIU；
此外，还定义了传感品质因数FOM，以便更好地呈现所设计结构的传感性能；FOM可以如下确定
其中GFW表示谐振的半高宽；
将折射率从1.405增加到1.41，低阶模式的谐振波长红移至近红外波段，并且有高阶模式出现，高阶模式的谐振波长从400nm移动到800nm，也展现了比较好的传感性能，并且高阶模式相比低阶模式有更窄的半高宽，FOM更好；这意味着可以通过利用高阶共振来优化FOM；
通过增大d2来引入高阶共振，从而来达到降低GFW并优化FOM的目的；通过将d2增加到12800nm，在从可见光到近红外的光谱中出现三个高阶共振；这三个谐振都具有非常窄的带宽；此外，将n2增加0.0001，可以看出三个波段明显红移，并且这些波段几乎可以覆盖整个可见光到近红外的区域，这表明从可见光到近红外光谱获得高灵敏度和FOM；这三个波段的灵敏度和FOM分别可以达到420000,250000,170000nm/RIU和1372，2173，2786；因此，通过利用高阶共振，FOM得到显著优化；
对入射角度敏感性进行系统分析，当将入射角调整到86°时，谐振波长从1001nm红移到1938nm；这说明谐振波长λ＝2πn2d2cosθ2/δ2可以通过将其他参数固定，改变入射角来确定；当入射角θ1下降时，θ2也将减小并导致谐振波长的红移；此外，一阶灵敏度谐振从420000nm/RIU减小到230000nm/RIU；当θ1改变而其他参数固定时，灵敏度会随着入射角的变化而变化；这是由于灵敏度的表达式(2)中，f(n1,n2,Dn,q1)是关于入射角θ1的单调递增函数，因此当入射角从89°减小到86°时灵敏度将降低；即便如此，230000nm/RIU的灵敏度仍远大于传统的光学传感器，这意味着入射角对提出的结构没有严格的限制。
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