CN112986356A - 一种石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法，生物传感器包括衬底，衬底上设有High‑k介质层，High‑k介质层上设有源电极、漏电极和石墨烯沟道层，源电极、漏电极分别设置在石墨烯沟道层的两端，石墨烯沟道层上为普鲁士蓝，普鲁士蓝上为生物识别分子层；制备方法：以金属箔为基底，生长石墨烯薄膜，将石墨烯薄膜转移至衬底上，作为石墨烯沟道层；在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极；在石墨烯沟道层上沉积普鲁士蓝；在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层。本发明使酶催化底物产生的双氧水先与电媒介物质普鲁士蓝发生反应，并将反应电子直接注入或导出石墨烯沟道，有效提高石墨烯场效应晶体管生物传感器的检测灵敏度和选择性。

Description

一种石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法
技术领域
本发明涉及生物传感器技术领域，尤其涉及一种石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法。
背景技术
生物传感器的信号转换有场效应晶体管、电化学、光电转换等，其中，场效应晶体管生物传感器由于其免标记的特性，受到越来越多的关注。近年来，已有多种纳米材料用于制备场效应晶体管，用于生物传感器，如碳纳米管、硅纳米线、石墨烯等。其中石墨烯是一种由单层碳原子构成的二维纳米材料，其极高的电子迁移率、双极性场效应等特性，特别适用于场效应晶体管，石墨烯优异的性质，可以用来提高生物传感器的检测灵敏度和选择性。
传统的石墨烯场效应晶体管对血糖(葡萄糖)、乳酸、尿酸等的识别机理为，葡萄糖氧化酶、乳酸氧化酶、尿酸氧化酶选择性的催化氧化葡萄糖、乳酸、尿酸，生成双氧水。双氧水对石墨烯场效应晶体管的电学性能产生影响，南京邮电大学魏昂等利用此原理，可以检测出0.1mmol/L的葡萄糖浓度。为进一步提高石墨烯场效应晶体管生物传感器检测葡萄糖、乳酸、尿酸等的检测灵敏，我们研发了一项石墨烯生物传感器。
发明内容
针对上述问题，本发明提供了一种石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法，有效提高石墨烯场效应晶体管生物传感器检测灵敏度和选择性。
为解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案是：一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，包括衬底，所述衬底上设有High-k介质层，所述High-k介质层上设有源电极、漏电极和石墨烯沟道层，所述源电极、漏电极分别设置在石墨烯沟道层的两端，所述石墨烯沟道层上为普鲁士蓝，普鲁士蓝上为生物识别分子层。
进一步的，所述衬底为Si、玻璃、PET、PMMA、PDMS、PI等材料中的至少一种。
进一步的，所述High-k介质层为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种，采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
进一步的，所述源电极、漏电极为Cr、Au复合金属层。
进一步的，所述生物分子识别层为固定在普鲁士蓝上面的葡萄糖氧化酶、乳酸氧化酶、尿酸酶等以及其他能分解底物产生双氧水的酶类。
一种所述石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，所述方法包括如下步骤：
以金属箔为基底，生长石墨烯薄膜，将石墨烯薄膜转移至衬底上，作为石墨烯沟道层；
通过微纳加工工艺，在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极；
在石墨烯沟道层上沉积普鲁士蓝；
采用化学方法在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层。
进一步的，所述石墨烯沟道层采用化学气相沉积法制备的石墨烯或还原氧化石墨烯或机械剥离制备的石墨烯，并通过PMMA法将石墨烯转移到基底上。
进一步的，所述微纳加工工艺包括光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管，源电极和漏电极为5-10nm Cr和30-50nmAu构成，导电沟道长为10-20μm，长为20-30μm。
进一步的，所述普鲁士蓝由化学方法合成并沉积在石墨烯沟道上，或者采用普鲁士蓝浆料旋涂、喷涂等方式涂布在石墨烯沟道上。
进一步的，所述在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层采用戊二醛法、壳聚糖、琼脂等化学方法。
由上述对本发明结构的描述可知，和现有技术相比，本发明具有如下优点：
本发明可以使酶催化底物产生的双氧水先与电媒介物质普鲁士蓝发生反应，并将反应电子直接注入或导出石墨烯沟道，有效提高石墨烯场效应晶体管生物传感器检测葡萄糖、乳酸、尿酸等的检测灵敏度和选择性。
附图说明
构成本申请的一部分的附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
在附图中：
图1为本发明一种石墨烯场效应晶体管生物传感器的结构示意图；
图2为本发明一种石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法流程图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例
如图1所示，一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，包括衬底11，所述衬底上设有High-k介质层12，所述High-k介质层12上设有源电极13、漏电极17和石墨烯沟道层14，所述源电极13、漏电极17分别设置在石墨烯沟道层14的两端，所述石墨烯沟道层14上为普鲁士蓝15，普鲁士蓝15上为生物识别分子层16。
所述衬底11为Si、玻璃、PET、PMMA、PDMS、PI等材料中的至少一种。
所述High-k介质层12为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种，采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
所述源电极13、漏电极17为Cr、Au复合金属层。
所述生物分子识别层16为固定在普鲁士蓝15上面的葡萄糖氧化酶、乳酸氧化酶、尿酸酶等以及其他能分解底物产生双氧水的酶类。
如图2所示，一种所述石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S01、以铜箔为基底，生长石墨烯薄膜，将石墨烯薄膜转移至衬底上，作为石墨烯沟道层；
1.1CVD法制备石墨烯：将厚度为75μm的Cu箔，裁剪层5cm×10cm的长方形。采用常压化学气相沉积(APCVD)在Cu箔上生长石墨烯，将Cu箔放入石英管内，首先通入100-400sccm氩气和10-50ccm氢气，在950-1050℃下，退火1-3h；然后通入0.1-1.0sccm的甲烷和100-500sccm的氢气，生长石墨烯，0.5-1h后，停止通入甲烷和氢气，通入10-60s的氩气(流量为100-1000sccm)，最后通入100-300sccm氩气和1-4sccm氢气，以10-30℃/s的速度冷却至室温，即在Cu箔上完成了石墨烯的生长(Cu/石墨烯)；
1.2采用PMMA法将石墨烯转移到基底上。将Cu/石墨烯裁剪成1cm×1cm的正方形，配制质量浓度为2-5％的PMMA溶液，将其涂布在Cu/石墨烯上，150℃烘烤10min，形成牢固的PMMA保护层。室温下，将PMMA/Cu/石墨烯置于0.5-2mol/L过硫酸铵溶液中刻蚀0.5-1h，刻蚀完成后，在离子水中浸泡1h，清洗干净。其中，基底为沉积有HfO2的Si片，HfO2的厚度为10-50nm，将PMMA/石墨烯转移在衬底上，丙酮去掉PMMA，乙醇、去离子水清洗干净，N2吹干。即在Si/HfO2上转移了石墨烯。
S02、通过光刻和蒸镀工艺，在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极；制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管，源、漏极为5-10nm Cr和30-50nmAu构成，导电沟道长为10-20μm，长为20-30μm。
S03、在石墨烯沟道层上沉积普鲁士蓝；沉积普鲁士蓝的溶液组成为：0.1-1mol/LHCl、0.1-0.5mmol/LFeCl3、0.1-0.5mmol/LK3[Fe(CN)6]、0.1-1mol/L KCl，溶液覆盖石墨烯沟道，室温下静置2-4h后，先用0.1mol/L HCl冲洗，然后用去离子水冲洗，氮气吹干待用。
S04、采用化学方法在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层；采用葡萄糖氧化酶(GOx)方法固定，0.05U/uL-0.5U/uL的GOx(溶剂为1％BSA)与0.1-1％戊二醛溶液等体积混合均匀，取混合液滴于经普鲁士蓝修饰的石墨烯沟道上，室温反应1h，4℃保存待用。
本发明可以使酶催化底物产生的双氧水先与电媒介物质普鲁士蓝发生反应，并将反应电子直接注入或导出石墨烯沟道，有效提高石墨烯场效应晶体管生物传感器检测葡萄糖、乳酸、尿酸等的检测灵敏度和选择性。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，其特征在于：包括衬底，所述衬底上设有High-k介质层，所述High-k介质层上设有源电极、漏电极和石墨烯沟道层，所述源电极、漏电极分别设置在石墨烯沟道层的两端，所述石墨烯沟道层上为普鲁士蓝，普鲁士蓝上为生物识别分子层。
2.根据权利要求1所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，其特征在于：所述衬底为Si、玻璃、PET、PMMA、PDMS、PI等材料中的至少一种。
3.根据权利要求1所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，其特征在于：所述High-k介质层为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种，采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
4.根据权利要求1所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，其特征在于：所述源电极、漏电极为Cr、Au复合金属层。
5.根据权利要求1所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器，其特征在于：所述生物分子识别层为固定在普鲁士蓝上面的葡萄糖氧化酶、乳酸氧化酶或尿酸酶以及其他能分解底物产生双氧水的酶类。
6.一种权利要求1所述石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，其特征在于：所述方法包括如下步骤：
以金属箔为基底，生长石墨烯薄膜，将石墨烯薄膜转移至衬底上，作为石墨烯沟道层；
通过微纳加工工艺，在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极；
在石墨烯沟道层上沉积普鲁士蓝；
采用化学方法在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层。
7.根据权利要求6所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，其特征在于：所述石墨烯沟道层采用化学气相沉积法制备的石墨烯或还原氧化石墨烯或机械剥离制备的石墨烯，并通过PMMA法将石墨烯转移到基底上。
8.根据权利要求6所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，其特征在于：所述微纳加工工艺包括光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管，源电极和漏电极为5-10nm Cr和30-50nmAu构成，导电沟道长为10-20μm，长为20-30μm。
9.根据权利要求6所述一种基于石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，其特征在于：所述普鲁士蓝由化学方法合成并沉积在石墨烯沟道上，或者采用普鲁士蓝浆料旋涂、喷涂等方式涂布在石墨烯沟道上。
10.根据权利要求6所述一种石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法，其特征在于：所述在普鲁士蓝上修饰生物分子识别层采用戊二醛法、壳聚糖、琼脂化学方法。
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