CN112986355A - 双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,生物传感器包括石墨烯场效应晶体管和生物传感区,所述生物传感区通过导线与石墨烯场效应晶体管的顶栅极连接,生物传感区上修饰生物识别分子层;制备方法:以金属箔为基底,生长石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜转移至衬底上,作为石墨烯沟道层;在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极;在石墨烯沟道层上沉积顶栅极;通过导线连接生物感应区与顶栅极;在生物传感区域上修饰生物分子识别层。本发明将石墨烯场效应晶体管与生物传感区域隔离,二者通过导线连接,测量的稳定性和灵敏度高,且石墨烯场效应晶体管可以重复使用,将大大降低检测成本。
Description
技术领域
本发明涉及生物传感器技术领域,尤其涉及双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法。
背景技术
生物传感器的信号转换有场效应晶体管、电化学、光电转换等,其中,场效应晶体管生物传感器由于其免标记的特性,受到越来越多的关注。近年来,已有多种纳米材料用于制备场效应晶体管,用于生物传感器,如碳纳米管、硅纳米线、石墨烯等。其中石墨烯是一种由单层碳原子构成的二维纳米材料,其极高的电子迁移率、双极性场效应等特性,特别适用于场效应晶体管,石墨烯优异的性质,可以用来提高生物传感器的检测灵敏度和选择性。
目前场效应晶体管生物传感器普遍采用将生物敏感区直接修饰在沟道上,采用这种结构,一方面,场效应晶体管生物传感器重复利用率较低:沟道在测试过程中易受到生物化学溶液的影响,如溶液渗透沟道材料接触介质层导致器件失效,这会对器件的稳定性造成影响,降低器件的重复利用率,造成测试成本高而难以推广。另一方面,待测生物分子位于沟道正上方,很容易受到栅极所加电压的影响,进而影响传感器重复测量的稳定性和灵敏度。基于以上分析,我们研发了一项可以有效规避上述缺点的双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器。
发明内容
针对上述问题,本发明提供了双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器及其制备方法。
为解决上述技术问题,本发明所采用的技术方案是:双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,包括石墨烯场效应晶体管和生物传感区,所述石墨烯场效应晶体管包括底栅极,所述底栅极上设有第一介质层,所述第一介质层上设有源电极、漏电极和石墨烯沟道层,所述源电极、漏电极分别设置在石墨烯沟道层的两端,所述石墨烯沟道层上为第二介质层,第二介质层上为顶栅极,所述生物传感区通过导线与顶栅极连接,所述生物传感区上修饰生物识别分子层。
进一步的,所述源电极、漏电极和顶栅极为Cr、Au复合金属电极。
进一步的,所述第一介质层和第二介质层均为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种,采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
进一步的,所述生物传感区为沉积在Si、PET、PDMS、玻璃等上面的Cr、Au复合金属层,或ITO、ZnO等金属氧化物。
一种所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,所述方法包括如下步骤:
以金属箔为基底,生长石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜转移至衬底上,作为石墨烯沟道层;
通过微纳加工工艺,在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极;
在石墨烯沟道层上沉积顶栅极;
通过导线连接生物感应区与顶栅极;
采用化学方法在生物传感区域上修饰生物分子识别层。
进一步的,所述石墨烯沟道层采用化学气相沉积法制备的石墨烯或还原氧化石墨烯或机械剥离制备的石墨烯,并通过PMMA法将石墨烯转移到基底上。
进一步的,所述微纳加工工艺包括光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管,源电极和漏电极为5-10nm Cr和30-50nm Au构成,导电沟道长为10-20μm,长为20-30μm。
进一步的,所述在石墨烯沟道层上沉积顶栅极为先在石墨烯沟道上沉积10-50nm的HfO2,然后在HfO2上采用光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺,制备厚度为5-10nm Cr和30-50nm Au构成的顶栅极。
进一步的,所述在生物传感区上修饰生物分子识别层为首先在生物传感区上引入活性的含氧基团(-OH、-COOH、-CHO等)、氨基(-NH2),再通过戊二醛连接法、EDC/NHS等方法,将抗体、DNA探针、RNA探针等生物识别分子修饰在生物传感区上。
由上述对本发明结构的描述可知,和现有技术相比,本发明具有如下优点:
本发明将石墨烯场效应晶体管与生物传感区域隔离,二者通过导线连接,测量的稳定性和灵敏度高,而且石墨烯场效应晶体管与生物传感区域隔离通过接口连接,检测时可以将生物传感区作为即抛型耗材,石墨烯场效应晶体管可以重复使用,将大大降低检测成本。
附图说明
构成本申请的一部分的附图用来提供对本发明的进一步理解,本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明,并不构成对本发明的不当限定。
在附图中:
图1为本发明双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的结构示意图;
图2为本发明双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的俯视结构示意图;
图3为本发明双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法流程图;
图4为本发明实施例PSA抗体及抗原修饰在顶栅前后的转移曲线;
图5为本发明实施例PSA抗体及抗原修饰在顶栅前后的阈值电压。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例
参考图1、图2,双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,包括石墨烯场效应晶体管和生物传感区,所述石墨烯场效应晶体管包括底栅极11,所述底栅极11上设有第一介质层12,所述第一介质层12上设有源电极13、漏电极17和石墨烯沟道层15,所述源电极13、漏电极17分别设置在石墨烯沟道层15的两端,所述石墨烯沟道层15上为第二介质层14,第二介质层14上为顶栅极16,所述生物传感区18通过导线19与顶栅极16连接,所述生物传感区18上修饰生物识别分子层20。
所述源电极13、漏电极17和顶栅极16为Cr、Au复合金属电极。
所述第一介质层12和第二介质层14均为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种,采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
所述生物传感区18为沉积在Si、PET、PDMS、玻璃等上面的Cr、Au复合金属层,或ITO、ZnO等金属氧化物。
如图3所示,一种所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,所述方法包括如下步骤:
S01、以铜箔为基底,生长石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜转移至衬底上,作为石墨烯沟道层;
1.1CVD法制备石墨烯:将厚度为75μm的Cu箔,裁剪层5cm×10cm的长方形。采用常压化学气相沉积(APCVD)在Cu箔上生长石墨烯,将Cu箔放入石英管内,首先通入100-400sccm氩气和10-50ccm氢气,在950-1050℃下,退火1-3h;然后通入0.1-1.0sccm的甲烷和100-500sccm的氢气,生长石墨烯,0.5-1h后,停止通入甲烷和氢气,通入10-60s的氩气(流量为100-1000sccm),最后通入100-300sccm氩气和1-4sccm氢气,以10-30℃/s的速度冷却至室温,即在Cu箔上完成了石墨烯的生长(Cu/石墨烯);
1.2采用PMMA法将石墨烯转移到基底上。将Cu/石墨烯裁剪成1cm×1cm的正方形,配制质量浓度为2-5%的PMMA溶液,将其涂布在Cu/石墨烯上,150℃烘烤10min,形成牢固的PMMA保护层。室温下,将PMMA/Cu/石墨烯置于0.5-2mol/L过硫酸铵溶液中刻蚀0.5-1h,刻蚀完成后,在离子水中浸泡1h,清洗干净。其中,基底为沉积有HfO2的Si片,HfO2的厚度为10-50nm,将PMMA/石墨烯转移在衬底上,丙酮去掉PMMA,乙醇、去离子水清洗干净,N2吹干。即在Si/HfO2上转移了石墨烯。
S02、通过光刻和蒸镀工艺,在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极;制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管,源、漏极为5-10nm Cr和30-50nm Au构成,导电沟道长为10-20μm,长为20-30μm。
S03、在石墨烯沟道层上沉积顶栅极;先在石墨烯沟道上沉积10-50nm的HfO2,然后在HfO2上采用光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺,制备厚度为5-10nm Cr和30-50nmAu构成的顶栅极。
S04、通过导线连接生物感应区与顶栅极;
S05、采用化学方法在生物传感区域上修饰生物分子识别层。
首先用0.1-0.5mol/L巯基乙胺覆盖生物传感区域,室温孵育2-12h,去离子冲洗干净,此时由于生成了Au-S键,在生物传感区域表面形成了稳定的巯基乙胺层。再用1%的戊二醛溶液(溶剂为pH=7.4的1×PBS溶液)覆盖在巯基乙胺修饰的生物传感区域,室温孵育2h,pH=7.4的1×PBS溶液冲洗干净,将10-30ug/mL的Anti-PSA覆盖在生物传感区域上,4℃孵育过夜,pH=7.4的1×PBS溶液冲洗干净。1%的BSA溶液覆盖在生物传感区域上,室温孵育2h,pH=7.4的1×PBS溶液冲洗干净,氮气吹干,4℃保存待用。
检测:将不同浓度的PSA溶液(pH=7.4的0.1×PBS)覆盖生物传感区域上,室温孵育10min后,用半导体参数仪测试电学性质。如图3为PSA抗体及抗原修饰在顶栅前后的转移曲线,图4为PSA抗体及抗原修饰在顶栅前后的阈值电压,从图中可以看出,双栅极结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器对PSA有较强的信号响应。
本发明将石墨烯场效应晶体管与生物传感区域隔离,二者通过导线连接,测量的稳定性和灵敏度高,而且石墨烯场效应晶体管与生物传感区域隔离通过接口连接,检测时可以将生物传感区作为即抛型耗材,石墨烯场效应晶体管可以重复使用,将大大降低检测成本。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,其特征在于:包括石墨烯场效应晶体管和生物传感区,所述石墨烯场效应晶体管包括底栅极,所述底栅极上设有第一介质层,所述第一介质层上设有源电极、漏电极和石墨烯沟道层,所述源电极、漏电极分别设置在石墨烯沟道层的两端,所述石墨烯沟道层上为第二介质层,第二介质层上为顶栅极,所述生物传感区通过导线与顶栅极连接,所述生物传感区上修饰生物识别分子层。
2.根据权利要求1所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,其特征在于:所述源电极、漏电极和顶栅极为Cr、Au复合金属电极。
3.根据权利要求1所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,其特征在于:所述第一介质层和第二介质层均为HfO2、Al2O3、SiO2等中的一种,采用原子束沉积法、磁控溅射、蒸镀制备。
4.根据权利要求1所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器,其特征在于:所述生物传感区为沉积在Si、PET、PDMS或玻璃上面的Cr、Au复合金属层,或ITO、ZnO金属氧化物。
5.一种权利要求1所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,其特征在于:所述方法包括如下步骤:
以金属箔为基底,生长石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜转移至衬底上,作为石墨烯沟道层;
通过微纳加工工艺,在石墨烯沟道层的两端形成源电极和漏电极;
在石墨烯沟道层上沉积顶栅极;
通过导线连接生物感应区与顶栅极;
采用化学方法在生物传感区域上修饰生物分子识别层。
6.根据权利要求5所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,其特征在于:所述石墨烯沟道层采用化学气相沉积法制备的石墨烯或还原氧化石墨烯或机械剥离制备的石墨烯,并通过PMMA法将石墨烯转移到基底上。
7.根据权利要求5所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,其特征在于:所述微纳加工工艺包括光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺制备了以石墨烯为导电沟道的场效应晶体管,源电极和漏电极为5-10nm Cr和30-50nmAu构成,导电沟道长为10-20μm,长为20-30μm。
8.根据权利要求5所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,其特征在于:所述在石墨烯沟道层上沉积顶栅极为先在石墨烯沟道上沉积10-50nm的HfO2,然后在HfO2上采用光刻工艺、电子束蒸镀工艺、剥离等工艺,制备厚度为5-10nm Cr和30-50nmAu构成的顶栅极。
9.根据权利要求5所述双栅结构的石墨烯场效应晶体管生物传感器的制备方法,其特征在于:所述在生物传感区上修饰生物分子识别层为首先在生物传感区上引入活性的含氧基团(-OH、-COOH、-CHO)、氨基(-NH2),再通过戊二醛连接法、EDC/NHS方法,将抗体、DNA探针、RNA探针生物识别分子修饰在生物传感区上。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication | ||
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Application publication date: 20210618 |